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    環(huán)氟菌胺在土壤和水-沉積物系統(tǒng)中的降解研究

    2016-06-30 07:59:06吳文鑄陳全博單正軍
    關(guān)鍵詞:降解沉積物土壤

    吳文鑄,陳全博,單正軍

    環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所,江蘇 南京 210042

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    環(huán)氟菌胺在土壤和水-沉積物系統(tǒng)中的降解研究

    吳文鑄,陳全博,單正軍*

    環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所,江蘇 南京 210042

    摘要:環(huán)氟菌胺是一種新型酰胺類殺菌劑,其在環(huán)境中的歸趨備受關(guān)注。采用室內(nèi)模擬試驗(yàn)方法,研究了環(huán)氟菌胺在不同土壤和水-沉積物體系中的降解特性。結(jié)果表明,好氧條件下,其在江西紅壤、太湖水稻土、東北黑土中降解速率分別為0.007、0.007、0.009 d-1,降解半衰期分別為99.0、99.0和77.0 d;積水厭氣條件下降解速率為分別為0.004、0.004、0.011 d-1,降解半衰期為173、173和63.0 d。不同類型土壤中降解速率大小為江西紅壤≈太湖水稻土<東北黑土,土壤pH值是影響環(huán)氟菌胺在土壤中降解的主要因素。好氧條件下河流與湖泊水-沉積物系統(tǒng)中環(huán)氟菌胺總量的降解速率分別為0.032、0.028 d-1,降解半衰期分別為21.7和24.8 d;厭氧條件下其降解速率分別為0.028、0.023 d-1,降解半衰期分別為24.8和30.1 d。河流體系的降解速率高于湖泊體系,好氧條件下降解速率高于厭氧條件。環(huán)氟菌胺在水-沉積物體系中主要存在于沉積物中,系統(tǒng)降解速率主要受沉積物中的降解速率影響。環(huán)氟菌胺在土壤中具有較強(qiáng)穩(wěn)定性,進(jìn)入水-沉積物系統(tǒng)時(shí)主要分布于沉積物中,可能會(huì)對(duì)水體和土壤環(huán)境造成一定的污染。

    關(guān)鍵詞:環(huán)氟菌胺;土壤;沉積物;降解

    引用格式:吳文鑄,陳全博,單正軍.環(huán)氟菌胺在土壤和水-沉積物系統(tǒng)中的降解研究[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),2016,25(4):680-685.

    WU Wenzhu,CHEN Quanbo,SHAN Zhengjun.Degradation of Cyflufenamid in Soil and Water-sediment System [J].Ecology and Environmental Sciences,2016,25(4):680-685.

    環(huán)氟菌胺(cyflufenamid)為用于防治各種作物白粉病的酰胺類殺菌劑,化學(xué)名稱為(Z)-N-[α-(環(huán)丙甲氧亞氨基)-2,3-二氟-6-(三氟甲基)芐基]-2-苯乙酰胺,結(jié)構(gòu)式為:

    主要用于防治各種作物白粉病,抑制白粉病菌生活史(也即發(fā)病過程)中菌絲上分生的吸器的形成和生長(zhǎng)(馬韻升等,2005)。近年來關(guān)于酰胺類殺菌劑的研究主要集中于合成開發(fā)、檢測(cè)方法和殘留檢測(cè)方面,對(duì)于其在環(huán)境中的降解行為研究較少(楊吉春等,2008;姜宜飛等,2013;楊雯筌等,2008;楊吉春等,2015)。環(huán)氟菌胺對(duì)環(huán)境的毒性影響及其在土壤、水-沉積物等環(huán)境介質(zhì)中的降解、殘留情況國內(nèi)外均缺乏相關(guān)報(bào)導(dǎo)。土壤和水-沉積物是生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分,是眾多污染物在環(huán)境中遷移和轉(zhuǎn)化的載體、歸宿和蓄積庫,是環(huán)境化學(xué)和污染化學(xué)研究的重要內(nèi)容。因此,開展環(huán)氟菌胺在不同類型土壤和水-沉積物中的降解特性研究,對(duì)其降解影響因素進(jìn)行研究分析,以期為深入評(píng)價(jià)環(huán)氟菌胺的安全合理使用提供相應(yīng)的生態(tài)環(huán)境資料和科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1試驗(yàn)材料

    1.1.1供試農(nóng)藥

    環(huán)氟菌胺原藥,純度為99.0%,環(huán)氟菌胺標(biāo)準(zhǔn)品純度為99.8%,由日本曹達(dá)株式會(huì)社提供。

    1.1.2供試土壤

    供試土壤樣品分別為采自黑龍江省海倫的黑土、江蘇省常熟的太湖水稻土和江西省鷹潭的紅壤,0~20 cm耕作層土壤,經(jīng)風(fēng)干磨細(xì),過1 mm篩備用。按照常規(guī)方法對(duì)供試土壤進(jìn)行處理和基本理化性質(zhì)的測(cè)定,土壤理化性質(zhì)見表1。

    選擇南京花神湖與南京外秦淮河系統(tǒng)的水與沉積物,沉積物先靜置分層后去水,再經(jīng)孔徑2 mm篩網(wǎng)過濾,備用。南京外秦淮河河水和南京花神湖湖水的pH值分別為7.53和7.44,沉積物的基本理化性質(zhì)見表2。

    表1 供試土壤的基本理化性質(zhì)Table 1 Basic properties of the studied soils

    表2 供試沉積物的基本理化性質(zhì)Table 2 Physical and chemical properties of sediments tested

    1.1.3工作溶液配制

    準(zhǔn)確稱取0.1010 g環(huán)氟菌胺原藥于100 mL容量瓶中,用丙酮稀釋至刻度,得到1000 mg·L-1的農(nóng)藥試驗(yàn)溶液備用。

    1.1.4儀器設(shè)備

    WATERS e2695/2998液相色譜儀,PDA檢測(cè)器(WATERS,USA);Excella E24R全溫度振蕩器(New Brunsuick Scientific,USA);CR 22GⅡ離心機(jī)(HITACHI,JP);Rotavapor R-210旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(BUCHI,SW);MG-2200氮吹儀(EYELA,JP);CLC-生態(tài)培養(yǎng)箱(MMM,GER)。

    1.1.5試劑

    二氯甲烷、丙酮、甲醇、氯化鈉、無水硫酸鈉、磷酸等,分析純(南京化學(xué)試劑有限公司,CN);乙腈,色譜/光譜純(MERCK,GER)。

    1.2試驗(yàn)方法

    1.2.1土壤降解試驗(yàn)

    采用室內(nèi)培養(yǎng)法進(jìn)行(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局,GB/T 31270.1─2014,2014;EPA 712-C-08-016,EPA 712-C-08-017,2008)。分別稱取20.0 g上述3種土壤于3組150 mL三角瓶中,加水至土壤含40%飽和持水量,用棉塞將瓶口塞緊,置于人工氣候箱中恒溫恒濕(25 ℃、75%)預(yù)培養(yǎng)2周。

    好氧土壤降解:預(yù)培養(yǎng)2周后,分別均勻緩慢滴加0.2 mL 1000 mg·L-1的環(huán)氟菌胺試驗(yàn)溶液,攪拌均勻后,加水調(diào)整含水量為飽和持水量的60%,用透氣硅膠塞將瓶口塞緊,置于人工氣候箱中避光條件下恒溫恒濕(25.0 ℃、75%)培養(yǎng),定期取樣,測(cè)定土壤中環(huán)氟菌胺含量。

    積水厭氣土壤降解:預(yù)培養(yǎng)2周后,分別均勻緩慢滴加0.2 mL1000 mg·L-1的環(huán)氟菌胺試驗(yàn)溶液,攪拌均勻后,加水至土壤表面有1 cm水層,用棉塞將瓶口塞緊,置于人工氣候箱中恒溫恒濕(25 ℃、75%)培養(yǎng),定期取樣,測(cè)定土壤中農(nóng)藥含量。

    1.2.2水-沉積物降解試驗(yàn)

    采用培養(yǎng)法進(jìn)行(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局,GB/T 31270.8─2014,2014;EPA,OPPTS 835.3180,1998;OECD,2002)。預(yù)培養(yǎng):分別稱取50.0 g(干重25.0 g)上述兩種沉積物于200 mL三角瓶系列中,每組10個(gè)。加入上述相應(yīng)的地表水100 mL,水和沉積物的體積比為5∶1,沉積物層的厚度約2.0 cm。

    好氧試驗(yàn):瓶口用留有通氣孔的鋁箔紙封口。置于常溫(25±2)℃避光條件下預(yù)培養(yǎng)1周后,測(cè)定水-沉積物系統(tǒng)中的溶解氧和氧化-還原電位。湖泊水-沉積物系統(tǒng)水中溶解氧為4.15 mg·L-1,氧化還原電位為185.4 mV;河流水-沉積物系統(tǒng)水中溶解氧為4.31 mg·L-1,氧化還原電位電位為203.7 mV。確保兩個(gè)試驗(yàn)系統(tǒng)均處于良好的好氧狀態(tài)。隨后,加入0.4 mL環(huán)氟菌胺試驗(yàn)溶液(1000 mg·L-1)于系統(tǒng)中,置于人工氣候箱中恒溫(25±1)℃培養(yǎng)。試驗(yàn)期間定期測(cè)定試驗(yàn)系統(tǒng)水中溶解氧和氧化還原電位,當(dāng)溶解氧含量較低時(shí)向水-沉積物系統(tǒng)持續(xù)通O230 min(流量0.1 L·min-1),保證系統(tǒng)處于好氧狀態(tài),定期取樣,測(cè)定水相及沉積物中環(huán)氟菌胺含量。通O2過程中注意避免擾動(dòng)沉積物。

    厭氧試驗(yàn):向水-沉積物系統(tǒng)持續(xù)通N230 min(流量0.1 L·min-1),然后采用燃燒法去除剩余的O2,確保系統(tǒng)中O2基本被耗盡,用封口膜將瓶口封緊。置于常溫(25±2)℃避光條件下預(yù)培養(yǎng)1周后,測(cè)定水-沉積物系統(tǒng)中的溶解氧和氧化還原電位。結(jié)果顯示:湖泊水-沉積物系統(tǒng)氧化-還原電位為-103.3 mV;河流水-沉積物系統(tǒng)氧化-還原電位為-102.8 mV。確保系統(tǒng)處于較強(qiáng)的厭氧狀態(tài)。隨后加入0.4 mL環(huán)氟菌胺試驗(yàn)溶液(1000 mg·L-1)于系統(tǒng)中,置于人工氣候箱中恒溫(25±1)℃培養(yǎng)。試驗(yàn)期間定期測(cè)定其水中溶解氧和氧化還原電位,必要時(shí)通N230 min(流量0.1 L·min-1),以確保系統(tǒng)始終處于厭氧狀態(tài),定期取樣,測(cè)定水相及沉積物中環(huán)氟菌胺含量。通N2過程中注意避免擾動(dòng)沉積物。

    1.2.3樣品提取與測(cè)定方法

    沉積物樣品提?。翰杉囵B(yǎng)水-沉積物樣品,倒出全部的水相,在沉積物相中加60 mL丙酮,在搖床中振蕩提取30 min,高速離心分離,將上清液過濾至三角瓶中,重復(fù)1次,合并提取液,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上蒸干丙酮。倒入250 mL分液漏斗中,加入30 mL二氯甲烷,振蕩提取,靜置分層后,收集有機(jī)相;水溶液再用20 mL二氯甲烷萃取1次。合并有機(jī)相,旋蒸至近干,N2吹干后用乙腈定容,待液相色譜測(cè)定。

    土壤樣品提?。翰杉瞧恐信囵B(yǎng)土壤樣品,直接加30 mL丙酮,在搖床中振蕩提取30 min,高速離心分離,將上清液過濾至三角瓶中,重復(fù)1次,合并提取液,于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上蒸干丙酮。倒入250 mL分液漏斗中,加入30 mL二氯甲烷,振蕩提取,靜置分層后,收集有機(jī)相;水溶液再用20 mL二氯甲烷萃取1次。合并有機(jī)相,旋蒸至近干,N2吹干后用乙腈定容,待液相色譜測(cè)定。

    水樣提?。簻?zhǔn)確稱取80 mL水樣,倒入250 mL分液漏斗中,加入30 mL二氯甲烷,振蕩提取,靜置分層后,收集有機(jī)相;水溶液再用20 mL二氯甲烷萃取1次。合并有機(jī)相,旋蒸至近干,N2吹干后用乙腈定容,待液相色譜測(cè)定。

    HPLC測(cè)定條件:色譜柱4.6×250 mm 5 μm SymmetryTMRP18柱;柱溫25 ℃;流動(dòng)相:V(乙腈)∶V(0.1%磷酸水)=70∶30,流速1 mL·min-1;進(jìn)樣量20 μL;檢測(cè)波長(zhǎng)210 nm。上述條件下,環(huán)氟菌胺的保留時(shí)間為9.2 min。

    方法回收率與最低檢測(cè)濃度:當(dāng)沉積物中標(biāo)樣溶液的添加水平為1.00~10.0 mg·kg-1時(shí),平均回收率為81.7%~86.0%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為2.60%~5.10%;當(dāng)土壤中標(biāo)樣溶液的添加水平為1.00~10.0 mg·kg-1時(shí),平均回收率為77.4%~89.0%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為2.90%~4.80%;水中添加水平為0.50~10.0 mg·L-1時(shí),平均回收率為82.4%~88.2%,RSD為4.20%~4.60%。在上述色譜條件下,環(huán)氟菌胺儀器最小檢出濃度為0.05 mg·L-1,土壤最小檢測(cè)濃度為0.05 mg·kg-1,水中最小檢測(cè)濃度為0.01 mg·L-1。

    1.2.4數(shù)據(jù)處理

    2 結(jié)果與討論

    2.1環(huán)氟菌胺在土壤中的降解特性

    2.1.1不同類型土壤中的降解動(dòng)力學(xué)

    目前,國內(nèi)外在農(nóng)藥殘留定量描述的研究中,多采用Hamaker(1972)提出的一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型來描述,一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型模擬了農(nóng)藥降解的線性動(dòng)力系統(tǒng),從總體上定量描述了農(nóng)藥隨時(shí)間變化呈指數(shù)降解的一般規(guī)律。由表3可知,環(huán)氟菌胺在江西紅壤、太湖水稻土和東北黑土中的降解動(dòng)態(tài)較符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。好氧條件下,江西紅壤、太湖水稻土和東北黑土中的降解半衰期分別為99.0、99.0、77.0 d;積水厭氣條件下降解半衰期分別為173、173、63.0 d。降解速率次序?yàn)榻骷t壤≈太湖水稻土<東北黑土。

    表3 環(huán)氟菌胺在不同類型土壤中的降解動(dòng)力學(xué)Table 3 Degradation kinetics of cyflufenamid in different soils

    好氧條件和積水厭氣條件下環(huán)氟菌胺在不同土壤中的降解動(dòng)態(tài)見圖1。由圖1可知,江西紅壤和太湖水稻土在不同條件具有相似的降解規(guī)律,其中在好氧條件下降解半衰期均為99.0 d,在積水厭氣條件下為173 d。同時(shí),在東北黑土中的降解速率均快于江西紅壤和太湖水稻土中。環(huán)氟菌胺在偏堿性、有機(jī)質(zhì)含量較高的東北黑土中降解最快,在有機(jī)質(zhì)含量較低的太湖水稻土與江西紅壤中降解較慢。

    2.1.2土壤理化性質(zhì)對(duì)降解作用的影響

    本研究將環(huán)氟菌胺在江西紅壤、太湖水稻土和東北黑土中的降解半衰期與土壤有機(jī)質(zhì)含量、pH值等數(shù)值進(jìn)行單因子線性回歸分析,結(jié)果見表4。

    由表4可見,環(huán)氟菌胺在土壤中的降解半衰期與土壤pH值的線性相關(guān)系數(shù)為0.963(好氧)和0.963(厭氧),兩者間呈現(xiàn)較好的正相關(guān)性,土壤pH值對(duì)環(huán)氟菌胺在土壤中的降解有比較顯著的影響。土壤有機(jī)質(zhì)與半衰期之間的相關(guān)性為0.780、0.780。避光條件下,農(nóng)藥在土壤中的降解主要有兩個(gè)方面的作用,一是農(nóng)藥在土壤中的化學(xué)降解,一是微生物降解(劉維屏,2006)。農(nóng)藥在土壤中的降解不僅取決于該農(nóng)藥本身的性質(zhì),而且還與土壤的理化性質(zhì)有關(guān)。土壤質(zhì)地、土壤有機(jī)質(zhì)含量和土壤通氣性等是影響土壤中酰胺類除草劑降解的一類重要因素。有機(jī)質(zhì)含量是土壤微生物的碳源,有機(jī)質(zhì)豐富能促進(jìn)微生物活動(dòng)而加速農(nóng)藥的降解。微生物降解是農(nóng)藥在土壤中降解的重要途徑之一,對(duì)酰胺類除草劑也不例外。研究發(fā)現(xiàn)土壤微生物是影響乙草胺降解的主要因素,有利于土壤中微生物生長(zhǎng)的環(huán)境因素,如偏堿的土壤、較高的環(huán)境溫度和土壤濕度等,對(duì)土壤中乙草胺的降解有促進(jìn)作用(朱九生等,2004)。David et al.(1991)、孔德洋等(2012)對(duì)毒草胺的微生物降解研究結(jié)果表明,毒草胺在微生物的作用下,其氮與芳香環(huán)之間的化學(xué)鍵容易斷裂,從而成為微生物的唯一碳源和能量。金明姣等(2016)發(fā)現(xiàn)土壤中辛菌胺的降解速率隨土壤有機(jī)質(zhì)含量增多而加快。

    2.2環(huán)氟菌胺在水-沉積物中的降解特性

    農(nóng)藥在水-沉積物系統(tǒng)中的降解作用,是影響農(nóng)藥在水生態(tài)系統(tǒng)的行為特性和歸趨的重要因素。本試驗(yàn)選擇在我國河網(wǎng)地區(qū)具有代表性的水-沉積物系統(tǒng),在好氧與積水厭氣條件下,測(cè)定了環(huán)氟菌胺在水-沉積物系統(tǒng)中的降解作用,為評(píng)價(jià)該農(nóng)藥生態(tài)環(huán)境的安全性提供了相應(yīng)的科學(xué)資料。

    2.2.1好氧與厭氧條件下的水-沉積物降解作用

    在25 ℃恒溫條件下,環(huán)氟菌胺在好氧與厭氧條件下的降解試驗(yàn)結(jié)果見表5。

    圖1 環(huán)氟菌胺在不同類型土壤中的降解曲線Fig.1 Degradation curves of cyflufenamid in different soils

    表4 土壤理化性質(zhì)對(duì)環(huán)氟菌胺土壤降解的影響Table 4 Degradation of cyflufenamid in different soils

    表5 環(huán)氟菌胺在不同類型水-沉積物中的降解特性Table 5 Degradation kinetics of cyflufenamid in different soils

    由表5可見,環(huán)氟菌胺在河流和湖泊水-沉積物系統(tǒng)中的降解均較符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程(r=0.978-0.995)。好氧條件下,環(huán)氟菌胺在河流與湖泊水-沉積物系統(tǒng)中的降解半衰期分別為21.7、24.8 d(k=0.032、0.028 d-1),厭氧條件下,環(huán)氟菌胺在河流與湖泊水-沉積物系統(tǒng)中降解半衰期分別為24.8、30.1d(k=0.028、0.023 d-1),好氧條件下的降解速率快于厭氧條件,好氧菌更利于環(huán)氟菌胺的降解,這一結(jié)果與土壤降解中所得結(jié)果基本一致;不同類型水-沉積物系統(tǒng)中的降解半衰期相差不大,河流系統(tǒng)中的降解速率略快于湖泊系統(tǒng)。這一結(jié)果與在土壤中的降解規(guī)律一致,沉積物中有機(jī)質(zhì)含量越高,降解速率將越快。微生物降解是沉積物中環(huán)氟菌胺消解的主要途徑,而沉積物的微生物活性是影響環(huán)氟菌胺降解速率的主要因素。

    2.2.2環(huán)氟菌胺在水-沉積物系統(tǒng)中的分布趨勢(shì)

    水-沉積物系統(tǒng)是多種營養(yǎng)物、污染物的匯集地,各種污染物通過大氣沉降、廢水排放、雨水淋溶與沖刷等方式進(jìn)入水體,最后沉降到沉積物中,而后在一定條件下又向水相重新釋放出來,成為水體再次污染的污染源。因此,研究環(huán)氟菌胺在水-沉積物系統(tǒng)中的分布情況及行為特征極為重要。本試驗(yàn)分別測(cè)定了環(huán)氟菌胺在水-沉積物系統(tǒng)中的各相(水體、沉積物相、水-沉積物系統(tǒng))濃度變化,結(jié)果見圖2。

    圖2 環(huán)氟菌胺在水-沉積物系統(tǒng)中的降解動(dòng)態(tài)Fig.2 Degradation of cyflufenamid in water-sediment system

    由圖2可見,在好氧與厭氧條件下,河流和湖泊水-沉積物系統(tǒng)中的環(huán)氟菌胺均可較快地由水相向沉積物相富集。從沉積物中農(nóng)藥含量變化曲線來看,沉積物中的含量變化趨勢(shì)呈現(xiàn)先快速升高再逐漸下降的峰形形狀,最大落點(diǎn)均處于17 d,推測(cè)環(huán)氟菌胺在17 d前的主要作用力為沉降/吸附過程,而隨后則主要是釋放或消解過程。水相中環(huán)氟菌胺含量變化主要呈現(xiàn)快速消解下降趨勢(shì)。水-沉積物系統(tǒng)中環(huán)氟菌胺的降解趨勢(shì)與沉積物中降解趨勢(shì)相接近,說明環(huán)氟菌胺在水-沉積物系統(tǒng)中的降解主要受沉積物中的農(nóng)藥濃度變化影響,而水相對(duì)整個(gè)水-沉積物系統(tǒng)中農(nóng)藥降解的影響不顯著。

    3 結(jié)論

    (1)好氧和積水厭氣條件下,環(huán)氟菌胺在江西紅壤和太湖水稻土兩種土壤中的降解速率接近,而東北黑土在這兩種條件下的降解速率明顯快于江西紅壤和太湖水稻土,降解速率排序?yàn)椋航骷t壤≈太湖水稻土<東北黑土。

    (2)環(huán)氟菌胺在好氧條件下的水-沉積物中降解速率較厭氧條件下更快;同時(shí)河流水-沉積物系統(tǒng)中的降解速率快于湖泊水-沉積物系統(tǒng);水-沉積物系統(tǒng)中的降解主要受到其在沉積物中降解速率的影響。

    (3)環(huán)氟菌胺在所選的3種土壤中具有較強(qiáng)穩(wěn)定性,進(jìn)入水-沉積物系統(tǒng)時(shí)主要分布于沉積物當(dāng)中,可能會(huì)對(duì)水體和土壤環(huán)境造成一定的污染影響,應(yīng)引起環(huán)境管理部門的關(guān)注,并建議對(duì)其使用和殘留情況進(jìn)行跟蹤與監(jiān)測(cè)。

    參考文獻(xiàn):

    DAVID T V,RONALD F T,ALLAN K.1991.Propachlor degradation by a soil bacterial community [J].Applied and Environmental Microbiology,57(8):2135-2140.

    HAMAKER J W.1972.Decomposition:quantitative aspects//Goring C A I,Hamaker J W.Organic chemicals in the soil Environment [C]//New York:Dekker:253-340.

    OECD.2002.OECD Guidelines for the testing of chemicals [M]// Test No.308:Aerobic and anaerobic transformation in aquatic sediment systems.Degradation and Accumulation:France.

    United States Environmental Protection Agency (US EPA).1998.Sediment/Water Microcosm Biodegradation Test:OPPTS 835.3180 [S].Washington DC.

    United States Environmental Protection Agency (US EPA).2008.Fate,Transport and Transformation Test Guidelines:OPPTS 835.4100.Aerobic Soil Metabolism,EPA 712-C-08-016,EPA 712-C-08-017 [S].Washington DC.

    孔德洋,吳文鑄,許靜,等.2012.毒草胺在環(huán)境中的降解特性研究[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),21(7):1325-1328.

    國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局.2014.化學(xué)農(nóng)藥環(huán)境安全評(píng)價(jià)試驗(yàn)準(zhǔn)則,第8部分:水/沉積物試驗(yàn)GB/T 31270.8-2014[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社.

    姜宜飛,吳進(jìn)龍,陳鐵春.2013.環(huán)氟菌胺原藥高效液相色譜分析方法研究[J].農(nóng)藥科學(xué)與管理,34(8):45-47.

    金明姣,吳增雪,鐘蕾,等.2016.辛菌胺在土壤中降解的影響因素[J].貴州農(nóng)業(yè)科學(xué),44(4):71-74.

    劉維屏.2006.農(nóng)藥環(huán)境化學(xué)[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社.

    馬韻升,劉長(zhǎng)令.2005.新型白粉病殺菌劑環(huán)氟菌胺[J].農(nóng)藥,44(3):128-129.

    楊雯筌,沈偉健,趙增運(yùn),等.2008.氣相色譜-負(fù)化學(xué)離子源質(zhì)譜法檢測(cè)胡蘿卜中殘留的環(huán)氟菌胺[J].色譜,26(4):526-528.

    朱九生,喬雄梧,王靜,等.2004.乙草胺在土壤環(huán)境中的降解及其影響因子的研究[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),23(5):1025-1029.

    國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局.2014.化學(xué)農(nóng)藥環(huán)境安全評(píng)價(jià)試驗(yàn)準(zhǔn)則,第1部分:土壤降解試驗(yàn)GB/T 31270.1-2014[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社.

    楊吉春,關(guān)愛瑩,楊帆,等.2015.國內(nèi)外殺菌劑進(jìn)展[J].現(xiàn)代農(nóng)藥,14(5):1-9.

    楊吉春,張金波,柴寶山,等.2008.酰胺類殺菌劑新品種開發(fā)進(jìn)展[J].農(nóng)藥,47(1):6-9.

    Degradation of Cyflufenamid in Soil and Water-sediment System

    WU Wenzhu,CHEN Quanbo,SHAN Zhengjun*
    Nanjing Institute of Environmental Sciences,Ministry of Environmental Protection of the People’s Republic of China,Nanjing 210042,China

    Abstract:Cyflufenamid is a new type of amide germicide,and its environmental behavior has caused increased concern.Biodegradation of cyflufenamid in soils and water-sediments were systematically investigated through simulation test in laboratory.The results showed that the degradation rates of cyflufenamid in soils were 0.007,0.007,0.009 d-1under aerobic conditions,the half-times of cyflufenamid degradation were 99.0,99.0 and 77.0 d,respectively.The degradation rates in soils were 0.004,0.004,0.011 d-1under water anaerobic conditions,the half-times were 173,173 and 63.0 d,respectively.The degradation rate of cyflufenamid in different soils were in the order of Jiangxi red soil≈Taihu paddy soil < Northeast black soil.The pH of soils was the main factor influencing degradation rate.In water-sediment system the degradation rates of cyflufenamid were 0.032 d-1(river system),0.028 d-1(lake system) under aerobic conditions,the half-times were 21.7 and 24.8 d,respectively.The rates under anaerobic conditions were 0.028 d-1(river system),0.023 d-1(lake system),while the half-times were 24.8 and 30.1 d.It was demonstrated the degradation rate was faster in river system than in lake system,and was faster in aerobic conditions than anaerobic conditions.Because cyflufenamid have long-term retention in sediment and soil,and more attention should be paid to their residues in the environment.

    Key words:cyflufenamid; soil; sediment; degradation

    DOI:10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.04.018

    中圖分類號(hào):X131.2; X131.3

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    文章編號(hào):1674-5906(2016)04-0680-06

    基金項(xiàng)目:國家科技重大專項(xiàng)(2015ZX07203-007-001-02)

    作者簡(jiǎn)介:吳文鑄(1983年生),男,副研究員,碩士,主要從事農(nóng)藥環(huán)境安全評(píng)價(jià)研究。Email:wwz@nies.org

    *通信作者。Email:sszjnies@163.com

    收稿日期:2016-02-08

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