廣州秋季灰霾生消過程氣溶膠單顆粒組成特征研究

王宇駿，李梅，吳清柱，曾燕君，朱貞樾，廖啟豐，黃渤

1.廣州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，廣東 廣州 510030；2.暨南大學(xué)大氣環(huán)境安全與污染控制研究所，廣東 廣州 510630；3.廣州禾信儀器股份有限公司，廣東 廣州 510530

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廣州秋季灰霾生消過程氣溶膠單顆粒組成特征研究

王宇駿1，李梅2，吳清柱1，曾燕君1，朱貞樾1，廖啟豐3，黃渤3

1.廣州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，廣東 廣州 510030；2.暨南大學(xué)大氣環(huán)境安全與污染控制研究所，廣東 廣州 510630；3.廣州禾信儀器股份有限公司，廣東 廣州 510530

摘要：為了解廣州地區(qū)灰霾天氣成因及污染特征，更好地為保障空氣質(zhì)量提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科技支撐，利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀（SPAMS）研究了廣州市秋季（2013年9月26日─10月10日）灰霾生消過程中大氣氣溶膠單顆粒組成特征。根據(jù)空氣質(zhì)量將觀測(cè)時(shí)段劃分為優(yōu)良、輕度污染和重度污染3種類型，并對(duì)顆粒物化學(xué)組成的變化過程進(jìn)行分析。研究結(jié)果表明，大氣顆粒物類型主要可分為8種：元素碳顆粒（EC）、有機(jī)碳顆粒（OC）、元素碳有機(jī)碳混合顆粒（ECOC）、大分子有機(jī)碳顆粒（HOC）、富鉀顆粒（K-rich）、左旋葡聚糖顆粒（LEV）、重金屬顆粒（HM）和富硅酸鹽顆粒（SI），這8種顆粒類型占了監(jiān)測(cè)期間總顆粒的96%。重度污染天氣下，從顆粒物平均質(zhì)譜圖來看，顆粒中含有的二次離子（硫酸鹽和銨鹽）相對(duì)于優(yōu)良天氣明顯升高；從成分類別來看，富鉀顆粒比例從15.1%增加到58.3%，說明來自生物質(zhì)燃燒一次源的比例大幅增加，結(jié)合風(fēng)速變化推斷，灰霾發(fā)生的原因主要是由于氣象擴(kuò)散條件不利（平均風(fēng)速小于3 m·s-1），來自生物質(zhì)燃燒的顆粒物持續(xù)積累，同時(shí)二次反應(yīng)導(dǎo)致氣溶膠顆粒更加老化。

關(guān)鍵詞：灰霾生消過程；單顆粒氣溶膠；質(zhì)譜特征

引用格式：王宇駿，李梅，吳清柱，曾燕君，朱貞樾，廖啟豐，黃渤.廣州秋季灰霾生消過程氣溶膠單顆粒組成特征研究［J］.生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào)，2016，25（4）:614-620.

WANG Yujun，LI Mei，WU Qingzhu，ZENG Yanjun，ZHU Zhenyue，LIAO Qifeng，HUNAG Bo.Characterizing Single Particle Aerosols during the Formation and Removal of A Haze Event in the Autumn of Guangzhou ［J］.Ecology and Environmental Sciences，2016，25（4）:614-620.

廣州作為珠三角洲城市群的中心城市，隨著改革開放以來城市化、工業(yè)化的推進(jìn)，機(jī)動(dòng)車保有量、施工工地?fù)P塵排放量、工業(yè)燃煤消耗量和廢氣排放量等不斷增加，廣州成為了灰霾天氣常發(fā)區(qū)域之一。數(shù)據(jù)研究表明，廣州市的灰霾天氣表現(xiàn)出秋冬季多、春夏季少的分布特征（劉愛君等，2004）。

近年來，單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀已經(jīng)成為國(guó)內(nèi)許多研究機(jī)構(gòu)分析氣溶膠污染特征的新型研究手段，其中包括中科院地球化學(xué)研究所、上海大學(xué)、復(fù)旦大學(xué)、暨南大學(xué)大氣環(huán)境安全與污染控制研究所等。例如，Bi et al.（2011）對(duì)廣州地區(qū)的生物質(zhì)燃燒顆粒進(jìn)行了詳細(xì)分類，并分析了其化學(xué)組成和混合狀態(tài)； Zhang et al.（2012）和Huang et al.（2012）分別開展了有機(jī)胺顆粒的研究，并取得了一些初步的成果；李梅等（2011）利用氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀研究了廣州大氣中的礦塵污染；Yang et al.（2012）使用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀研究了上?；姻财陂g的單顆粒特征。然而，針對(duì)廣州市區(qū)典型灰霾天氣下氣溶膠的單顆粒研究相對(duì)較少，本次研究利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀（SPAMS）于2013年秋季采集廣州市區(qū)大氣細(xì)顆粒物，從單顆粒角度對(duì)秋季灰霾生消過程氣溶膠組分的變化特征進(jìn)行研究，其結(jié)果可為深入了解廣州地區(qū)灰霾天氣成因及污染特征，以及更好地保障空氣質(zhì)量提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和科技支撐。

1　實(shí)驗(yàn)和方法

1.1環(huán)境空氣樣品采集

采樣點(diǎn)位設(shè)置在廣州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站八樓城市灰霾站，位于廣州市越秀區(qū)，屬于廣州市行政、商貿(mào)、文化中心，附近主要是居民住宅、商業(yè)、交通區(qū)域，沒有明顯的工業(yè)源?；姻舱局胁荚O(shè)PM2.5質(zhì)量濃度、在線離子色譜（URG9000d）等在線監(jiān)測(cè)設(shè)備。單顆粒樣品使用廣州禾信儀器股份有限公司生產(chǎn)的單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀（SPAMS）進(jìn)行采集：環(huán)境空氣經(jīng)過PM2.5切割頭，再通過一個(gè)8 mm的不銹鋼管輸送到SPAMS進(jìn)行直接測(cè)定。2013年9月26日─10月10日期間，利用SPAMS共采集含有粒徑信息的顆粒（SIZE）604433個(gè)，其中顆粒物粒徑范圍在0.2～2.5 μm、含有正負(fù)質(zhì)譜信息的顆粒（MASS）381359個(gè)。

1.2SPAMS工作原理

SPAMS的工作原理與國(guó)際上主流的氣溶膠質(zhì)譜儀相似（Gard et al.，1997；Prather et al.，1994）：采用空氣動(dòng)力學(xué)透鏡聚焦進(jìn)樣，通過兩束532 nm連續(xù)激光進(jìn)行測(cè)徑，并精確觸發(fā)一束266 nm的電離激光對(duì)測(cè)徑顆粒進(jìn)行電離，最后通過雙極飛行時(shí)間質(zhì)量分析器對(duì)電離得到的正負(fù)離子進(jìn)行同時(shí)檢測(cè)（李梅等，2015）。采樣前采用聚苯乙烯（PSL）小球進(jìn)行粒徑校正，用金屬標(biāo)準(zhǔn)液進(jìn)行質(zhì)譜校正。采樣中保證電離激光器的能量穩(wěn)定在0.5～0.6 mJ，產(chǎn)生的能量密度約為10 W·cm-2。

1.3數(shù)據(jù)分析方法

采集到的海量顆粒物的粒徑及質(zhì)譜信息輸入到在MATLAB7.12上運(yùn)行的SPAMS Data Analysis V 2.2軟件包中進(jìn)行處理。首先利用自適應(yīng)共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法（ART-2a）（Song et al.，1999），分類過程中使用的分類參數(shù)為：相似度0.7，學(xué)習(xí)效率0.05。根據(jù)顆粒質(zhì)譜中離子峰的種類及強(qiáng)度的相似程度將采集的顆粒分為數(shù)百種顆粒類型，再依據(jù)化學(xué)成分特征將這些顆粒類型合并成8類：元素碳顆粒（EC）、有機(jī)碳顆粒（OC）、元素碳有機(jī)碳混合顆粒（ECOC）、大分子有機(jī)碳顆粒（HOC）、富鉀顆粒（K-rich）、左旋葡聚糖顆粒（LEV）、重金屬顆粒（HM）和富硅酸鹽顆粒（SI），它們占總顆粒數(shù)的96%以上。

2　結(jié)果與討論

2.1數(shù)據(jù)可靠性驗(yàn)證

為保證監(jiān)測(cè)期間SPAMS運(yùn)行的穩(wěn)定性和數(shù)據(jù)可靠性，利用在線離子色譜同步采集水溶性離子，與SPAMS進(jìn)行了數(shù)據(jù)對(duì)比驗(yàn)證。圖1是本次利用SPAMS監(jiān)測(cè)得到的顆粒中主要無機(jī)組分小時(shí)個(gè)數(shù)，及利用URG 9000d獲得的PM2.5主要水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度的時(shí)間序列變化圖。通過對(duì)比發(fā)現(xiàn)，SPAMS監(jiān)測(cè)到的3種主要無機(jī)離子組分與URG之間相關(guān)性較好，線性擬合度（r）為0.45～0.83。從時(shí)間序列變化看，硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽的小時(shí)數(shù)濃度與質(zhì)量濃度變化規(guī)律基本一致，說明三者的生成變化規(guī)律一致，體現(xiàn)了區(qū)域性的污染；在發(fā)生污染的時(shí)間段（10月4日和10月8日），小時(shí)數(shù)濃度和質(zhì)量濃度都呈現(xiàn)上升趨勢(shì)。因此，從整個(gè)時(shí)間段來看，SPAMS和URG之間具有較好的相關(guān)性，基本可以保證監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的有效性和可靠性。

2.2不同空氣質(zhì)量等級(jí)時(shí)段劃分

圖2為顆粒物PM2.5質(zhì)量濃度和SPAMS監(jiān)測(cè)顆粒數(shù)濃度隨時(shí)間的變化趨勢(shì)圖，由圖可見，監(jiān)測(cè)期間發(fā)生了1次完整的灰霾生消過程：10月1日6:00 PM2.5質(zhì)量濃度為0.045 mg·m-3，10月5日00:00 PM2.5質(zhì)量濃度升至0.114 mg·m-3，之后顆粒物濃度短暫下降后再次上升，至10月8日4:00升至0.156 mg·m-3，達(dá)到重度污染水平，隨后迅速下降，在10 月9日13:00轉(zhuǎn)為優(yōu)良，PM2.5質(zhì)量濃度僅為0.032 mg·m-3。根據(jù)PM2.5質(zhì)量濃度的變化特點(diǎn)，將監(jiān)測(cè)時(shí)段分為3種類型：優(yōu)良時(shí)段（good，2013/10/01 00:00─2013/10/02 00:00）、輕度污染時(shí)段（lightlypolluted，2013/10/03 00:00─2013/10/05 00:00），以及重度污染時(shí)段（heavily-polluted，2013/10/07 00:00 ─2013/10/08 12:00）。

由圖2可見，PM2.5顆粒物數(shù)濃度與質(zhì)量濃度的變化趨勢(shì)基本一致，二者具有較好的相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)r值達(dá)到0.86，說明SPAMS數(shù)據(jù)在一定程度上可以反映大氣污染狀況。

2.3整體顆粒物成分分析

圖3為監(jiān)測(cè)期間顆粒物平均質(zhì)譜圖，圖中上面是正離子信息，下面是負(fù)離子信息。圖4為優(yōu)良天氣與兩段污染天氣下的整體顆粒物差分質(zhì)譜圖，由優(yōu)良天氣和污染天氣全部顆粒的平均質(zhì)譜相減所得。由圖3可知，在正負(fù)譜圖中都有較為明顯的元素碳離子峰（m/z=±12n，n≥1）；同時(shí)還含有有機(jī)碳碎片、礦物質(zhì)離子（Mg+、Al+、Ca+、SiO3-）、陰陽離子（Na+、K+、NH4+、NO2-、NO3-、SO3-、HSO4-、Cl-），顆粒均呈現(xiàn)一定程度的老化跡象。而從圖4可知，空氣質(zhì)量從優(yōu)良到輕度污染再到重度污染期間，顆粒中含有的二次離子硫酸鹽和銨鹽明顯升高，且都高于優(yōu)良天氣，說明灰霾污染天氣有利于水溶性二次成分在顆粒物上的累積（何俊杰等，2013）。

2.4監(jiān)測(cè)顆粒的質(zhì)譜特征

監(jiān)測(cè)期間8種顆粒的平均質(zhì)譜圖見圖5。

從圖5可知，EC顆粒正負(fù)譜圖中均含有一系列的元素碳峰（m/z=±12n，n≥1），負(fù)譜圖含有硫酸鹽，說明EC顆粒經(jīng)過了老化過程。

OC顆粒正譜圖中含有C2H3+（m/z=27）、C3H+（m/z=37）、C2H3O+/C2H5N+（m/z=43）、C4H3+（m/z=51）、C5H3+（m/z=63）、C6H5+（m/z=77）等常見的有機(jī)碳峰（Spencer et al.，2006），另外含有豐富的銨鹽、硫酸鹽，說明OC顆粒同樣經(jīng)過了老化過程。

圖1　SPAMS與URG9000d測(cè)得的SO4、NO3、NH4的時(shí)間序列對(duì)比Fig.1 The time series comparison of SO4，NO3，NH4by SPAMS and URG9000d

ECOC顆粒中則同時(shí)含有一系列的元素碳峰及有機(jī)碳峰，如Cn+、C2H3+（m/z=27）、C3H+（m/z=37）、C2H3O+/C2H5N+（m/z=43），其中C2H3O+/C2H5N+是光化學(xué)反應(yīng)生成的SOA特征峰（Qin，2007）。

HOC顆粒也是有機(jī)碳顆粒，但是除了m/z比值為27、37、43、51、63、77等低分子有機(jī)碳之外，還含有m/z比值在100～240之間的高分子有機(jī)碳信號(hào)，如m/z=161、163、178、189、202、228的信號(hào)峰；負(fù)譜圖含有一些m/z=-26、-45、-59等峰，說明此類顆?？赡軄碜陨镔|(zhì)燃燒產(chǎn)生的多環(huán)芳烴（Bi et al.，2011）。

K-rich顆粒的質(zhì)譜特征是正譜圖含有很強(qiáng)的鉀離子峰（m/z=39），負(fù)譜圖中含有一些碳簇峰及CN-峰（m/z=-26）、CNO-峰（m/z=-42）、硝酸鹽峰、硫酸鹽峰。已有研究普遍認(rèn)為鉀可作為生物質(zhì)燃燒的示蹤物（Hudson et al.，2004），結(jié)合負(fù)譜圖的特征峰，可認(rèn)為此類顆?？赡軄碜陨镔|(zhì)燃燒（陳多宏等，2015）。另外，該類別顆粒由于雜峰較小，譜圖中二次離子比例較大，因此此類顆粒的占比在一定程度上可以反應(yīng)當(dāng)前二次反應(yīng)的強(qiáng)度。

LEV顆粒主要含有纖維素加熱裂解產(chǎn)生的碎片峰，如m/z=-45、-59、-71、-73的峰，一般被認(rèn)為來自生物質(zhì)燃燒。

HM顆粒正譜圖中含有Fe+（m/z=56）、Cu+（m/z=63、65）、Pb+（m/z=206～208）等金屬離子特征，負(fù)譜圖含有Cl-（m/z=-35、-37），此類顆粒很可能來自工業(yè)排放（Moffet et al.，2008）。

SI顆粒是一類含有鈉、鎂、鋁、硅酸鹽和磷酸鹽的顆粒，主要來自揚(yáng)塵。

圖2　PM2.5質(zhì)量濃度和顆粒數(shù)濃度隨時(shí)間的變化趨勢(shì)圖Fig.2 The temporal trends of PM2.5mass concentration and particle number concentration

圖3　整體顆粒物平均質(zhì)譜圖Fig.3 The averaged mass spectra of all particles

圖4　優(yōu)良天氣與污染天氣質(zhì)譜差分圖Fig.4 The spectral differences between fine weather and pollution weather

2.5不同空氣質(zhì)量等級(jí)時(shí)段顆粒成分分析

圖6是3種天氣類型下PM2.5顆粒成分貢獻(xiàn)比例圖，可以看到，優(yōu)良天氣下，EC顆粒的占比最大，為36.2%；輕度污染條件下，EC和ECOC顆粒均有所上升，分別增加了2.5%和4.1%，說明一次排放以及顆粒物的老化及混合均有所增加；而在重度污染時(shí)段，富鉀顆粒也就是主要含有鉀離子、銨鹽、硫酸鹽、硝酸鹽的顆粒占比顯著增加，達(dá)到了58.3%，說明此次灰霾過程受到生物質(zhì)燃燒和二次成分生成與轉(zhuǎn)化的共同影響。從圖7的顆粒物成分分類比例時(shí)間變化堆疊圖可以看出，重度污染生消過程中，顆粒物類別比例也發(fā)生了明顯變化：在污染上升的過程中，富鉀顆粒比例逐步增加，生物質(zhì)燃燒特征的左旋葡聚糖顆粒也隨之增加；而污染消散過程中，富鉀顆粒比例則有明顯降低。結(jié)合圖8的風(fēng)速變化曲線可知，監(jiān)測(cè)期間整體風(fēng)速較低，說明污染過程是由氣象擴(kuò)散條件不利，污染持續(xù)積累，以及顆粒發(fā)生二次反應(yīng)所造成的。

圖5　各類型顆粒平均質(zhì)譜圖Fig.5 The positive and negative mass spectra of each particle type

圖6　不同天氣下顆粒成分比例圖Fig.6 The pie chart of particle composition in different weather

圖7　顆粒物成分分類比例變化圖Fig.7 The porprotion change trends of particle composition classify

圖8　國(guó)慶期間風(fēng)速變化曲線Fig.8 The wind speed curve during the National day

3　結(jié)論

（1）廣州秋季觀測(cè)到的典型灰霾生消過程中，顆粒物主要分為8種類型，分別是EC、OC、ECOC、HOC、K-rich、LEV、HM和SI，它們占總顆粒數(shù)的96%以上，大部分顆粒都經(jīng)過了一定時(shí)間的老化。

（2）污染天氣下顆粒物的平均譜圖中二次離子的信號(hào)峰強(qiáng)度有明顯增長(zhǎng)，說明氣-粒的二次轉(zhuǎn)化對(duì)大氣污染物濃度積累起到重要作用。

（3）優(yōu)良天氣和輕度污染天氣下，PM2.5的化學(xué)成分均以EC為主，且在輕度污染條件下，EC和ECOC顆粒的比例均有所上升，說明一次排放和顆粒物的混合更加嚴(yán)重；而在重度污染條件下，富鉀顆粒的占比最高，說明來自生物質(zhì)燃燒的一次源顆粒物和二次離子的生成是灰霾天氣形成的重要因素。結(jié)合風(fēng)速變化，可知?dú)庀髷U(kuò)散條件不利、顆粒物持續(xù)積累是導(dǎo)致二次反應(yīng)增大的主要原因。

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Characterizing Single Particle Aerosols during the Formation and Removal of A Haze Event in the Autumn of Guangzhou

WANG Yujun1，LI Mei2，WU Qingzhu1，ZENG Yanjun1，ZHU Zhenyue1，LIAO Qifeng2，HUNAG Bo2
1.Guangzhou Environmental Monitoring Center，Guangzhou 510030，China；2.Institute of Atmospheric Environment Satety and Pollution Control，Jinan University，Guangzhou 510632，China；3.Guangzhou Hexin Instrument Company Limited，Guangzhou 510530，China

Abstract：In order to understand the origin and pollution characteristics of haze in Guangzhou，further to provide basic data and scientific support for ensuring air quality，a Single Particle Aerosol Mass Spectrometer （SPAMS） we studied the characteristics of single particle aerosols during the typical formation and removal of a haze event in Guangzhou，from September 26 to October 10，2013.According to PM2.5mass concentration，the sampling time was graded into fine，mild and severe pollution.The process of changing particle chemical composition from fine to severe pollution was analyzed.The mass spectral results showed that ambient aerosols could be classified into eight major particle types，including elemental carbon （EC），organic carbon （OC），internally mixed elemental and organic carbon （ECOC），high-molecular organic carbon （HOC），K-rich，levoglucosan （LEV），heavy metal （HM） and silicon-rich （SI） particles，which accounted for 96% of total particle number.Based on average mass spectra of particles，the signal intensity of secondary ions （ammonium and sulfate） elevated significantly during severe pollution period compared to fine period.Moreover，the results showed that K-rich particles dramatically increased from 15.1% to 58.3% of total particle number，indicating a substantial increase in primary biomass burning emission.Considering the extremely low wind speed during the pollution periods，the reasons of haze formation were mainly due to unfavorable meteorological dispersion conditions （average wind speed less than 3 m·s-1），the continuous accumulation of biomass burning particles，as well as the more aging of aerosol particles caused by secondary reaction.

Key words：formation and removal of a haze event； single particle； mass spectrometric characteristics.

DOI：10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.04.010

中圖分類號(hào)：X16； X131.1

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1674-5906（2016）04-0614-07

基金項(xiàng)目：國(guó)家科技支撐計(jì)劃（2014BAC21B01）；2014年廣東省公益研究與能力建設(shè)專項(xiàng)資金重點(diǎn)項(xiàng)目（2014B020216005）；中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（XDB05040502）；廣州市珠江科技新星專項(xiàng)（201506010013）

作者簡(jiǎn)介：王宇駿（1972年生），男，高級(jí)工程師，研究方向?yàn)榄h(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)和環(huán)境監(jiān)測(cè)。E-mail:wzd3100@126.com

*通信作者。李梅，副研究員，E-mail:limei2007@163.com

收稿日期：2016-03-17