• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于差分光學(xué)吸收光譜法的大氣甲醛和乙二醛研究

    2016-06-15 16:40:58沈仕亮王珊珊
    光譜學(xué)與光譜分析 2016年8期
    關(guān)鍵詞:貢獻(xiàn)來源大氣

    沈仕亮, 王珊珊*, 周 斌

    1. 上海理工大學(xué)環(huán)境與建筑學(xué)院, 上海 200093

    2. 復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系, 上海 200433

    基于差分光學(xué)吸收光譜法的大氣甲醛和乙二醛研究

    沈仕亮1, 王珊珊1*, 周 斌2

    1. 上海理工大學(xué)環(huán)境與建筑學(xué)院, 上海 200093

    2. 復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系, 上海 200433

    介紹了一種基于差分光學(xué)吸收光譜技術(shù)對上海城市大氣中HCHO和CHOCHO進(jìn)行高時(shí)間分辨率的測定方法。 針對HCHO和CHOCHO的不同吸收結(jié)構(gòu), 選擇適當(dāng)?shù)墓庾V分析波段, 扣除干擾氣體的吸收, 有效降低殘差, 得到了用于反演目標(biāo)氣體的光學(xué)厚度, 并進(jìn)一步獲得2013年10月HCHO與CHOCHO的濃度變化特征。 HCHO, CHOCHO平均濃度分別為(4.0±1.6)和(3.4±1.2) μg·m-3。 受人為源的影響, HCHO工作日平均濃度高于假期平均濃度, 而CHOCHO的濃度相差不大。 兩者濃度的日變化趨勢相似, 早晨06:00—07:00出現(xiàn)最大值后迅速下降, 到09:00左右出現(xiàn)最小值后又緩慢上升, 并在夜間至日出前保持相對穩(wěn)定的濃度水平。 為探索大氣HCHO可能的來源和生成過程, 選取夜間穩(wěn)態(tài)階段, 早高峰階段, 光化學(xué)反應(yīng)階段和晚高峰階段等四個(gè)典型時(shí)段對HCHO的來源進(jìn)行解析。 NO2作為HCHO的一次源指示物; 同時(shí)作為光化學(xué)反應(yīng)的中間產(chǎn)物, HCHO和CHOCHO生成機(jī)理具有相似性, 因此以CHOCHO作為解析HCHO的二次源指示物, 利用線性回歸模型來源解析結(jié)果所得HCHO濃度與實(shí)際觀測值具有較好的相關(guān)性, 相關(guān)系數(shù)r為0.60~0.81, 分析得出上海城區(qū)二次來源對環(huán)境HCHO濃度的貢獻(xiàn)約為三分之一。

    差分吸收光譜; 甲醛; 乙二醛; 來源解析

    引 言

    近年來, 由于光化學(xué)污染的不斷加劇, 我國很多大城市空氣質(zhì)量嚴(yán)重下降, 這不僅對農(nóng)業(yè)、 區(qū)域氣候變化等產(chǎn)生重要影響, 更會對人體健康構(gòu)成威脅[1-2]。 作為對流層大氣中最豐富的羰基化合物, HCHO在大氣中的活性很高, 可光解生成HO2自由基, HO2自由基再與NO反應(yīng)迅速生成OH自由基, 從而改變大氣氧化能力。 城市大氣中HCHO的來源可分為一次源和二次源, 一次源來自機(jī)動車運(yùn)行過程中化石燃料的不完全燃燒及有關(guān)工業(yè)過程中的排放, Lawson等通過對機(jī)動車排放的NOx、 黑炭與HCHO的濃度變化研究, 證明了HCHO有明顯的一次來源[3]; 二次源則主要是一次污染物的大氣光化學(xué)反應(yīng)[4]。 在城市大氣中, HCHO的年平均濃度范圍在1.3~37.7 μg·m-3之間[5]。 不同的是, 大氣中的CHOCHO幾乎只有二次源, 包括生物源異戊二烯和單萜等的降解, 以及人為源機(jī)動車尾氣排放出的芳香烴的降解和生物質(zhì)燃燒[6]。 據(jù)國外的調(diào)查研究發(fā)現(xiàn), CHOCHO在偏遠(yuǎn)鄉(xiāng)村的環(huán)境濃度僅為0.12 μg·m-3左右, 而在城市區(qū)域則是2.4 μg·m-3左右[7-8]。 盡管大氣中CHOCHO濃度很低, 但研究表明其對二次有機(jī)氣溶膠的形成具有重要作用[9-10]。

    差分光學(xué)吸收光譜法(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)是一種基于痕量氣體分子在紫外-可見波段具有特征吸收的檢測方法, 根據(jù)吸收峰的位置和吸收線的強(qiáng)度對多種氣體成分進(jìn)行識別與定量, 可用于SO2, O3, HCHO, HONO, O4, NO2, NO3, CHOCHO, H2O, OH, 鹵素化合物及芳香烴等氣體的測量[11]。 該技術(shù)具有檢測迅速、 靈敏度高、 應(yīng)用范圍廣和自動化程度高等優(yōu)點(diǎn)。 在經(jīng)歷了30多年的發(fā)展之后, DOAS技術(shù)在國內(nèi)外已得到越來越廣泛的應(yīng)用。 目前, 國內(nèi)、 外基于DOAS方法的大氣污染氣體測量及相關(guān)研究較為普遍, 如: NO2, SO2和O3等, 但針對HCHO和CHOCHO國內(nèi)的研究卻較少。 彭夫敏等開展了針對HCHO和CHOCHO的差分光學(xué)吸收光譜反演方法研究[12-13]。 Li等利用DOAS系統(tǒng)在上海開展城市大氣HCHO時(shí)空變化特征的相關(guān)研究[5]。 此外, Li等利用被動多軸DOAS在珠三角地區(qū)對HCHO和CHOCHO濃度進(jìn)行同時(shí)觀測, 并探究它們濃度特征之間的關(guān)系[14]。

    鑒于HCHO和CHOCHO在大氣化學(xué)中的重要意義, 利用DOAS技術(shù)在上海城區(qū)開展為期一整月的大氣HCHO和CHOCHO觀測, 通過光譜分析獲得2013年10月兩者濃度的變化趨勢, 并探討了它們的時(shí)間變化規(guī)律及其影響因素, 以及CHOCHO對HCHO來源解析中的示蹤意義。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 DOAS基本原理

    基于Beer-Lambert定律, DOAS的原理是假定由光源發(fā)生的一束光I0, 穿過一定距離的空氣, 并被空氣中的氣體分子在特定的波長內(nèi)經(jīng)特征吸收后變?yōu)镮,I0和I滿足式(1)

    (1)

    式中,L表示光束在吸收氣體中傳輸?shù)穆烦?,σi(λ)是氣體i在波長λ處的吸收截面積,ci為氣體i的濃度,εR(λ)和εM(λ)分別是波長λ處的瑞利散射系數(shù)和米散射系數(shù)。 對式(1)等號兩邊取對數(shù), 得

    (2)

    1.2 方法

    如圖1所示, 實(shí)驗(yàn)所用DOAS系統(tǒng)由150 W氙燈光源, 直徑為210 mm的發(fā)射/接收望遠(yuǎn)鏡, 角反射鏡, B&W TEK光譜儀(測量范圍為183~442 nm, 儀器標(biāo)稱的光譜分辨率0.75 nm FWHM)和數(shù)據(jù)記錄設(shè)備等組成。

    圖1 DOAS系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖

    實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)位于交通繁忙的上海城市副中心——五角場鎮(zhèn), 如圖2所示。 該區(qū)域?qū)儆诘湫偷某鞘协h(huán)境, 是商業(yè)、 文教與居民混合區(qū), 周圍無明顯工業(yè)源、 農(nóng)業(yè)源, 主要受到中環(huán)線(邯鄲路)及周邊支路的交通源影響。 DOAS系統(tǒng)發(fā)射/接收端望遠(yuǎn)鏡等裝置位于復(fù)旦大學(xué)第四教學(xué)樓頂(距地面約22 m), 角反射鏡安置于邯鄲路對面的楊浦科技孵化基地二號樓外墻上(距地面約為44 m), 望遠(yuǎn)鏡與角反射鏡之間的水平距離為680 m, 光路約2/3穿越復(fù)旦大學(xué)校園上空, 約1/3穿越邯鄲路上空。

    圖2 測量點(diǎn)位與光路示意圖

    觀測時(shí)段為2013年10月, 光譜數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率約為5 min, 共獲得6321條有效光譜數(shù)據(jù)。 光譜分析得到HCHO和CHOCHO的濃度數(shù)據(jù), 并求得580組小時(shí)均值(由于天氣或儀器的問題有部分時(shí)間數(shù)據(jù)缺失)。

    1.3 統(tǒng)計(jì)回歸分析

    統(tǒng)計(jì)分析研究表明, HCHO的來源與其一次源指示物和二次源指示物成線性模型時(shí)的解析結(jié)果最優(yōu)[16]。 因此, 利用NO2-CHOCHO為一次源與二次源示蹤物組合, 按線性回歸式(3)對HCHO的來源進(jìn)行解析

    (3)

    其中,β0為環(huán)境HCHO的背景值濃度, 可認(rèn)為是所選的兩種指示物所無法解釋的, 或是與HCHO停留時(shí)間有關(guān)的系數(shù);β1[NO2]項(xiàng)代表HCHO的一次來源, 其含義為每增加一個(gè)單位的NO2濃度, 相應(yīng)地會增加β1單位的HCHO濃度;β2[CHOCHO]項(xiàng)代表HCHO的二次來源, 表示每增加一個(gè)單位的CHOCHO濃度, 相應(yīng)地會增加β2單位的HCHO濃度。 公式中各氣體濃度均使用混合比濃度, ppb。

    根據(jù)線性回歸得到的系數(shù)β0,β1和β2, 可通過式(4), 式(5)和式(6)評估各種來源所占的比例。

    (4)

    (5)

    (6)

    %pri, %sec和%bkgr分別為用統(tǒng)計(jì)模型計(jì)算得到的HCHO一次源、 二次源和背景值所占的比例。 [NO2]i和[CHOCHO]i為i時(shí)刻N(yùn)O2和CHOCHO在大氣中的體積分?jǐn)?shù)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 光譜分析

    光譜分析主要由DOASIS軟件和WinDOAS軟件處理完成。 參考光譜, 即為Beer-Lambert定律中的I0(λ), 是指儀器光源產(chǎn)生并未經(jīng)過吸收的原始光譜。 原則上應(yīng)選用儀器的燈譜, 但實(shí)際分析過程中, 可利用儀器在晴朗天氣下、 較為潔凈的大氣中測得的包含目標(biāo)氣體吸收少的測量光譜作為參考光譜。 將2013年10月9日09:15和2013年10月23日08:50時(shí)的測量光譜分別作為甲醛、 乙二醛分析的參考光譜。 此外, 光譜分析中所使用的各種氣體標(biāo)準(zhǔn)吸收截面積信息如表1所示。

    表1 用于DOAS分析的痕量氣體吸收截面

    a: http://satellite.mpic.de/spectral_atlas/index.html

    b: http://www.exomol.com

    HCHO在紫外-近可見的波段270~360 nm具有較強(qiáng)的吸收峰, CHOCHO的主要吸收特征分布在410~460 nm之間。 結(jié)合本光譜儀的測量波長范圍和其他干擾物質(zhì)的吸收特征, 分別選取313~341和422~441 nm為HCHO和CHOCHO的分析波段。 在313~341 nm波段分析HCHO時(shí), 同時(shí)考慮存在明顯吸收特征的物質(zhì)有NO2, HONO, O3和SO2。 在422~441 nm波段, 分析同時(shí)考慮與CHOCHO共同存在特征吸收的物質(zhì)NO2, H2O和O4。

    以2013年10月5日08:36記錄到的測量光譜為例, 如圖3所示, 反演得到HCHO濃度為2.8 μg·m-3, CHOCHO濃度為1.2 μg·m-3。 測量光譜在經(jīng)過對各種吸收物質(zhì)的最小二乘法擬合后, 可同時(shí)得到除擬合光譜后的殘余結(jié)構(gòu)。 該殘余結(jié)構(gòu)主要由儀器噪聲、 未知?dú)怏w吸收以及雜散光等因素引起的, 其大小能夠反映測量誤差大小和測量下限。 本例反演HCHO及CHOCHO后得到的殘差均小于2×10-4量級, 說明分析結(jié)果已將殘余結(jié)構(gòu)降至較低水平, 各項(xiàng)誤差均在所允許的范圍之內(nèi), 分析結(jié)果可靠。

    2.2 污染物濃度特征

    對2013年10月的HCHO和CHOCHO的小時(shí)濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行頻數(shù)統(tǒng)計(jì), 結(jié)果如圖4所示。 實(shí)驗(yàn)期間HCHO的濃度在0.9~11.9 μg·m-3范圍內(nèi)波動, 平均值為(4.0±1.6) μg·m-3, 低于Li等此前2010年在上海測得的結(jié)果[5], 其中接近90%的數(shù)據(jù)結(jié)果集中在2.0~7.0 μg·m-3。 CHOCHO的濃度的波動范圍為檢測限至8.3 μg·m-3, 約95%的CHOCHO濃度分布在1.0~7.0 μg·m-3之間。 CHOCHO月平均值為(3.4±1.2) μg·m-3, 該濃度均值與廣州郊外、 美國新澤西州和墨西哥城等其他國外城市觀測結(jié)果相比較高[14, 17], 但略低于Ho和Yu等在香港觀測到的平均值3.6 μg·m-3[18]。 這表明上海地區(qū)大氣環(huán)境中CHOCHO具有相對較高的濃度水平, 其對于本地區(qū)的二次氣溶膠生成的影響還有待進(jìn)一步研究。

    圖3 HCHO與CHOCHO光譜擬合過程示例

    由于城市人為活動具有顯著的時(shí)變特征, 直接表現(xiàn)為工作日與假期以及一天之內(nèi)出行的與機(jī)動車數(shù)量的差異, 因此, 研究分別對比了假期(包括周末與國慶假期)與工作日HCHO和CHOCHO濃度的24 h變化, 如圖5所示。 HCHO濃度的工作日變化趨勢與假期略有差異, 工作日濃度在日出之后先下降, 至08:00左右出現(xiàn)低值, 隨后再緩慢上升; 假期HCHO濃度在日出之后也迅速下降, 但之后在09:00—14:00一直保持低濃度水平, 之后再較快上升。 CHOCHO濃度的工作日和假期的變化趨勢基本相同, 日出后濃度迅速下降, 到上午09:00最低值之后緩慢上升, 并在夜間保持穩(wěn)定的較高濃度水平。 由于受一次源影響, HCHO工作日的濃度大于假期濃度, 而CHOCHO以二次生成為主, 工作日與假期濃度差異不大。

    圖4 2013年10月(a)HCHO與(b)CHOCHO小時(shí)濃度的頻數(shù)統(tǒng)計(jì)

    如圖6(a)所示, 觀測期間NO2, HCHO和CHOCHO小時(shí)均值隨時(shí)間的變化趨勢較為一致, 三種污染物濃度的峰與谷在絕大多數(shù)情況下具有同步性, 這說明三物質(zhì)在大氣中的源與匯具有較強(qiáng)的相關(guān)性。 進(jìn)一步將全月數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)為日變化趨勢, 如圖6(b)所示。 可以看出, CHOCHO和HCHO濃度的日變化幅度相對較小, CHOCHO濃度的最小值為2.2 μg·m-3, 最大值為3.9 μg·m-3, HCHO日變化濃度的范圍為3.2~4.5 μg·m-3, 而NO2的濃度變化幅度相對較大, 在24.6~63.7 μg·m-3內(nèi)變化。 HCHO和CHOCHO濃度的變化趨勢較為相似, 從午夜00:00一直到凌晨05:00左右

    圖6 2013年10月NO2, HCHO和CHOCHO濃度時(shí)間變化

    一直保持穩(wěn)定或輕微的波動, 在06:00—09:00的時(shí)間段里, HCHO和CHOCHO的濃度有一個(gè)大幅度的下降過程, 09:00—21:00則緩慢抬升, 之后保持相對穩(wěn)定。 而NO2與HCHO和CHOCHO幾乎在早上同時(shí)出現(xiàn)峰值, 只是NO2的最低值出現(xiàn)比其他兩種物質(zhì)晚。

    城市大氣中的HCHO主要來源于機(jī)動車尾氣排放和VOCs物質(zhì)的光化學(xué)氧化, CHOCHO的主要來源是VOCs的光化學(xué)氧化。 清晨日出后, 夜間積累的HCHO和CHOCHO首先被光解和與OH反應(yīng)而大量去除, 與此同時(shí), 伴隨著大氣邊界層漸漸抬升, 這使得HCHO和CHOCHO的濃度在06:00—07:00出現(xiàn)峰值后迅速下降, 在09:00左右到達(dá)最低值。 車流量早高峰之后, 機(jī)動車尾氣中排放出來的VOCs在空氣中大量存在, 從而OH對VOCs氧化生成HCHO和CHOCHO的反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行, 此外白天太陽輻射較強(qiáng), 光化學(xué)反應(yīng)使得HCHO和CHOCHO的濃度逐步升高。 HCHO的去除主要依賴于光解作用和與OH的反應(yīng), 又以光解作用為主導(dǎo); 而CHOCHO的去除可以看作是三個(gè)一級反應(yīng)過程的加和: OH的氧化, 光分解和干沉降, 在白天, CHOCHO的去除以O(shè)H的氧化反應(yīng)和光降解反應(yīng)為主, 在夜間, CHOCHO的去除以干沉降為主。 因此, 在光照強(qiáng)烈的白天, HCHO和CHOCHO的濃度波動較大, 在沒有光照的夜間OH濃度較低, HCHO和CHOCHO的濃度相對平穩(wěn)。

    2.3 HCHO來源解析

    依據(jù)污染物排放源特征及圖6中濃度時(shí)間變化特征, 分別針對四個(gè)時(shí)間段: 夜間穩(wěn)態(tài)階段(00:00—03:00), 早高峰階段(07:00—09:00), 光化學(xué)反應(yīng)階段(11:00—14:00)和晚高峰階段(17:00—19:00), 利用NO2-CHOCHO示蹤物組合對甲醛來源進(jìn)行分析。 圖7(a), (c), (e)和(g)分別是通過線性回歸模型計(jì)算得到的四個(gè)時(shí)段甲醛來源解析結(jié)果, 其中灰色層、 紅色網(wǎng)格層和藍(lán)色層分別代表解析得到HCHO濃度的背景值, 一次源貢獻(xiàn)值和二次源貢獻(xiàn)值, 紫色點(diǎn)線所代表的是HCHO實(shí)測值。 圖7(b), (d), (f)和(h)圖則分別是不同時(shí)段HCHO來源解析所得線性回歸模型值與實(shí)測值的相關(guān)性檢驗(yàn)結(jié)果。

    線性回歸模型所計(jì)算得到的HCHO濃度與實(shí)測HCHO濃度的差值基本在0.6 μg·m-3以內(nèi); 線性回歸結(jié)果表明, 實(shí)測值與模型值具有較好的線性相關(guān)性, 各時(shí)段相關(guān)系數(shù)R2均在0.60以上, 這說明用NO2-CHOCHO為一次源、 二次源組合解析HCHO來源的結(jié)果較好; 特別是在17:00—19:00時(shí)段, 通過該組合分析HCHO的來源得到的R2為0.81。 根據(jù)各時(shí)段來源解析的線性回歸模型, 可分別計(jì)算得到一次源、 二次源及背景值對環(huán)境甲醛的貢獻(xiàn)結(jié)果, 如表2。

    圖7 不同時(shí)段HCHO來源解析結(jié)果及與觀測值相關(guān)性檢驗(yàn)

    表2 背景值, 一次源和二次源對環(huán)境甲醛的貢獻(xiàn)

    總體看來, 一次源的貢獻(xiàn)與二次源貢獻(xiàn)占環(huán)境HCHO濃度的78%左右, 一次源從夜間穩(wěn)態(tài)至晚高峰的過程中, 貢獻(xiàn)比例先升高后逐步下降, 二次源貢獻(xiàn)比例的變化正好與一次源相反。 在早高峰階段, 一次源的貢獻(xiàn)大幅提高出現(xiàn)第一個(gè)峰值(貢獻(xiàn)值約2.0 μg·m-3), 二次源大幅下降。 而到了光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈階段, 光化學(xué)反應(yīng)有所增強(qiáng), 二次源的貢獻(xiàn)占比升高至早高峰階段的兩倍以上, 而一次源的貢獻(xiàn)有所下降, 但仍然處于較高水平(約1.4 μg·m-3); 隨著時(shí)間的進(jìn)行, 二次源的貢獻(xiàn)持續(xù)上升, 到晚高峰階段, 光化學(xué)反應(yīng)逐漸停止, 一次源貢獻(xiàn)出現(xiàn)第二個(gè)峰值(1.8 μg·m-3)。 從晚高峰階段到夜間穩(wěn)態(tài)階段, 一次源與二次源總貢獻(xiàn)比例下降, 背景值的貢獻(xiàn)上升, 同時(shí)由于不存在光化學(xué)反應(yīng), 幾乎沒有新生成的二次源HCHO, 一次源的源強(qiáng)減弱導(dǎo)致其貢獻(xiàn)降低, 這使得HCHO濃度保持相對穩(wěn)定。

    3 結(jié) 論

    利用DOAS方法對上海市城區(qū)大氣中的HCHO和CHOCHO進(jìn)行觀測。 分析得到2013年10月HCHO和CHOCHO濃度特征, 并以CHOCHO作為HCHO的二次來源示蹤物, 解析當(dāng)月HCHO來源, 得到如下結(jié)論:

    2013年10月HCHO的平均值為(4.0±1.6) μg·m-3, 低于之前文獻(xiàn)報(bào)道的上海城區(qū)觀測結(jié)果相符; CHOCHO的平均值為(3.4±1.2) μg·m-3, 相對于其他國外城市濃度水平較高。 HCHO工作日的平均濃度大于假期濃度, 而CHOCHO工作日與假期濃度差異不大。 HCHO和CHOCHO作為光化學(xué)反應(yīng)的中間產(chǎn)物, 其濃度變化容易受到光照的影響, 在白天濃度具有較大的起伏變化, 在夜間起伏變化較小。 日出后, 隨著大氣混合層的抬升, 積累一晚上的HCHO和CHOCHO濃度首先快速下降, 之后隨著一次源排放以及光化學(xué)反應(yīng)的增強(qiáng)濃度緩慢上升, 最后保持較高濃度水平直至第二天日出之前。 原因可能是在日出之后, 空氣中機(jī)動車排放的VOCs的濃度較小, 此時(shí)光照首先光解夜間積累的這兩種物質(zhì), 同時(shí)因光照而產(chǎn)生的OH可被用來氧化HCHO和CHOCHO, 這使得它們的濃度快速下降直至最低值。 隨著機(jī)動車尾氣VOCs物質(zhì)排放, 光照的持續(xù)存在, 存在OH氧化VOCs的競爭反應(yīng), 此過程HCHO和CHOCHO產(chǎn)生速率超過了它們的降解速率, 因此在兩者濃度達(dá)到最低點(diǎn)之后, 經(jīng)歷一次緩慢升高的過程, 并在夜間至日出前保持相對穩(wěn)定。

    觀測期間HCHO, CHOCHO和NO2的濃度特征表現(xiàn)出較高時(shí)間變化一致性。 進(jìn)一步以NO2-CHOCHO為示蹤物組合, 對四個(gè)不同時(shí)段的HCHO來源進(jìn)行解析, 得到上海市大氣HCHO的一次源、 二次源和背景濃度的貢獻(xiàn)平均為45%, 33%和22%。 各時(shí)段模型值與實(shí)測值均具有較好的相關(guān)關(guān)系(相關(guān)系數(shù)R2: 0.60~0.81), 可見CHOCHO是理想的HCHO二次源示蹤物。

    [1] Gregg J W, Jones C G, Dawson T E. Nature, 2003, 424(6945): 183.

    [2] Chan C K, Yao X H. Atmos. Environ., 2008, 42(1): 1.

    [3] Lawson D R, Biermann H W, Tuazon E C, et al. Aerosol. Sci. Technol., 1990, 12(1): 64.

    [4] Anderson L G, Lanning J A, Barrell R, et al. Atmos. Environ., 1996, 30(12): 2113.

    [5] Li X, Wang S S, Zhou R, et al. Environ. Sci. Processes. Impacts, 2014, 16(2): 291.

    [6] Fu T M, Jacob D J, Wittrock F, et al. J. Geophys. Res., 2008, 113(D15): 303.

    [7] Volkamer R, Molina L T, Molina M J, et al. Geophys. Res. Lett., 2005, 32 (8): L08806.

    [8] DiGangi J P, Henry S B, Kammrath A, et al. Atmos. Chem. Phys., 2012, 12(20): 9529.

    [9] Tan Y, Perri M J, Seitzinger S P, et al. Environ. Sci. Technol., 2009, 43(21): 8105.

    [10] Waxman E M, Dzepina K, Ervens B, et al. Geophys. Res. Lett., 2013, 40(5): 978.

    [11] Platt U, Stutz J. Differential Optical Absorption Spectroscopy—Principles and Applications, Berlin: Springer, 2008. 138.

    [12] PENG Fu-min, LUO Tao, YUAN Yu-peng, et al(彭夫敏, 羅 濤, 袁玉鵬, 等). Acta Photonic Sinica(光子學(xué)報(bào)), 2010, 39(10): 1889.

    [13] PENG Fu-min, XIE Pin-hua, ZHANG Ying-hua, et al(彭夫敏, 謝品華, 張英華, 等). Journal of Atmospheric and Environmental Optics(大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報(bào)), 2008, 3(1): 47.

    [14] Li X, Brauers T, Hofzumahaus A, et al. Atmos. Chem. Physica, 2013, 13(4): 2133.

    [15] CHEN Dan, ZHOU Bin, HAO Nan, et al(陳 丹, 周 斌, 郝 楠, 等). Acta Physica Sinica(物理學(xué)報(bào)), 2006, 55(10): 5555.

    [16] Garcia A R, Volkamer R, Molina L T, et al. Atmos. Chem. Phys., 2006, 6(12): 4545.

    [17] Liu W, Zhang J, Kwon J, et al. Journal of the Air Waste Management Association, 2006, 56(8): 1196.

    [18] Ho S S H, Yu J Z. Anal. Chem., 2002, 74(6): 1232.

    *Corresponding author

    Investigation of Atmospheric Formaldehyde and Glyoxal Based on Differential Optical Absorption Spectroscopy

    SHEN Shi-liang1, WANG Shan-shan1*, ZHOU Bin2

    1. School of Environment and Architecture, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China

    2. Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China

    This paper proposes a method to monitor atmospheric HCHO and CHOCHO with high temporal resolution based on differential optical absorption spectroscopy (DOAS) in Shanghai urban area. Based on the characteristic absorbing structure of HCHO and CHOCHO, different fitting intervals were chosen for spectral analysis in order to avoid the absorption of interfering gases and reduce the residuals of spectral analysis. The resulting optical thickness of the target gas is used to obtain HCHO and CHOCHO concentrations, which were averaged at (4.0±1.6) and (3.4±1.2) μg·m-3in October 2013, respectively. The averaged concentrations of HCHO in workdays were higher than those in holidays due to the impacts of its anthropogenic emission sources, while no obvious differences of averaged CHOCHO concentrations between workdays and holidays were observed. Diurnal patterns of HCHO and CHOCHO were alike. In the early morning, both the HCHO and CHOCHO concentrations peaked at 06:00—07:00, and then decreased rapidly to the minimum around 09:00. Afterwards, the concentrations increased continuously until sunset and kept in a relatively stable level in the evening. To explore the possible emission source and formation mechanism of atmospheric HCHO, four typical periods, i.e. steady-state stage at night, morning rush hours, photochemical reaction stage and evening rush hours, were classified for source apportionment.NO2 is regarded as the indicator for primary source of ambient HCHO.As the intermediate products of photochemical reactions, HCHO has a similar formation mechanism in common with CHOCHO. Therefore, it is reasonable to use CHOCHO as an indicator for secondary source of ambient HCHO. The linear regression analysis showed a good agreement between modeled and observed HCHO concentrations, the correlation coefficientsR2ranged from 0.60 to 0.81. Secondary sources of HCHO were estimated to contribute to one third of ambient HCHO concentrations in Shanghai urban area.

    DOAS; Formaldehyde; Glyoxal; Source apportionment

    Oct. 20, 2015; accepted Feb. 15, 2016)

    2015-10-20,

    2016-02-15

    國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目(41405117), 國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21477021)和中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目資助

    沈仕亮, 1991年生, 上海理工大學(xué)環(huán)境與建筑學(xué)院碩士研究生 e-mail: 147701810@st.usst.edu.cn *通訊聯(lián)系人 e-mail: shanshan.wang@usst.edu.cn

    X831, O433

    A

    10.3964/j.issn.1000-0593(2016)08-2384-07

    猜你喜歡
    貢獻(xiàn)來源大氣
    大氣的呵護(hù)
    軍事文摘(2023年10期)2023-06-09 09:15:06
    將來吃魚不用調(diào)刺啦
    中國共產(chǎn)黨百年偉大貢獻(xiàn)
    為加快“三個(gè)努力建成”作出人大新貢獻(xiàn)
    試論《說文》“丵”字的來源
    “赤”的來源與“紅”在服裝中的應(yīng)用
    流行色(2018年11期)2018-03-23 02:21:22
    貢獻(xiàn)榜
    海洋貢獻(xiàn)2500億
    商周刊(2017年6期)2017-08-22 03:42:37
    大氣古樸揮灑自如
    大氣、水之后,土十條來了
    黄色日韩在线| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产黄片美女视频| 少妇高潮的动态图| 一个人看的www免费观看视频| 国产精品1区2区在线观看.| 欧美激情久久久久久爽电影| 99视频精品全部免费 在线| 婷婷色综合大香蕉| 男女之事视频高清在线观看| 久久久久性生活片| 欧美+日韩+精品| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲国产色片| a级毛片a级免费在线| 97热精品久久久久久| 亚洲精品456在线播放app | 久久久久久国产a免费观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 欧美国产日韩亚洲一区| 在线观看66精品国产| 欧美bdsm另类| 免费人成视频x8x8入口观看| 中出人妻视频一区二区| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 五月伊人婷婷丁香| 一个人观看的视频www高清免费观看| 99热这里只有是精品在线观看| 国产精品电影一区二区三区| 国产免费一级a男人的天堂| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久国内精品自在自线图片| 成人一区二区视频在线观看| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲内射少妇av| 免费观看的影片在线观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 欧美+日韩+精品| 亚洲 国产 在线| 国产高清视频在线观看网站| 麻豆国产av国片精品| 国产高清三级在线| 欧美三级亚洲精品| 久久久久久久午夜电影| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 国产精品亚洲一级av第二区| 热99在线观看视频| 国产精品女同一区二区软件 | 在线看三级毛片| 又紧又爽又黄一区二区| 一个人看的www免费观看视频| 天天一区二区日本电影三级| 18+在线观看网站| xxxwww97欧美| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 最新在线观看一区二区三区| 观看免费一级毛片| 悠悠久久av| 亚洲性久久影院| 少妇高潮的动态图| 国产老妇女一区| 成人av一区二区三区在线看| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲av免费在线观看| 床上黄色一级片| 性色avwww在线观看| 国产久久久一区二区三区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久精品国产自在天天线| 免费观看人在逋| x7x7x7水蜜桃| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产91精品成人一区二区三区| 夜夜爽天天搞| 午夜久久久久精精品| 亚洲国产高清在线一区二区三| 久久亚洲精品不卡| 高清毛片免费观看视频网站| 久久久久久久亚洲中文字幕| 午夜福利高清视频| 观看美女的网站| 国产精品伦人一区二区| 婷婷精品国产亚洲av| 国产高清激情床上av| 性插视频无遮挡在线免费观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 欧美日韩乱码在线| 亚洲不卡免费看| 在线a可以看的网站| 国产美女午夜福利| 精品国内亚洲2022精品成人| 12—13女人毛片做爰片一| 天堂√8在线中文| 久99久视频精品免费| 99热这里只有是精品50| 国产精品亚洲一级av第二区| 色哟哟·www| 午夜激情欧美在线| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 婷婷色综合大香蕉| 高清毛片免费观看视频网站| 联通29元200g的流量卡| 国产乱人视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 男插女下体视频免费在线播放| 亚洲欧美日韩高清专用| 色在线成人网| 亚洲人成网站高清观看| 精品一区二区三区av网在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲色图av天堂| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产免费av片在线观看野外av| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 亚洲av第一区精品v没综合| 好男人在线观看高清免费视频| 99久国产av精品| 中文字幕久久专区| 成人国产综合亚洲| 国产亚洲精品av在线| 中文资源天堂在线| 在线观看一区二区三区| 男人的好看免费观看在线视频| 精品久久久久久久久久久久久| 一区二区三区激情视频| 嫩草影院精品99| 国产单亲对白刺激| 99久久九九国产精品国产免费| 热99在线观看视频| 精品欧美国产一区二区三| 啦啦啦韩国在线观看视频| 日本免费一区二区三区高清不卡| 成人午夜高清在线视频| 99热精品在线国产| 亚洲自拍偷在线| 一个人观看的视频www高清免费观看| 直男gayav资源| 成人特级黄色片久久久久久久| 免费av毛片视频| 免费观看的影片在线观看| 国产精品野战在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 日本 欧美在线| 真实男女啪啪啪动态图| 亚洲成人精品中文字幕电影| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产av麻豆久久久久久久| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲av五月六月丁香网| 久久精品国产清高在天天线| 久久久色成人| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产av在哪里看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 99久久精品一区二区三区| 深夜a级毛片| 毛片一级片免费看久久久久 | 精品福利观看| 国产精品一区二区三区四区久久| 99热6这里只有精品| netflix在线观看网站| 男人舔女人下体高潮全视频| 99riav亚洲国产免费| 国产成人a区在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 级片在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 99久久成人亚洲精品观看| 欧美日韩黄片免| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲图色成人| 18+在线观看网站| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久6这里有精品| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产一区二区激情短视频| 色视频www国产| 欧美区成人在线视频| 亚洲国产欧美人成| av黄色大香蕉| 无遮挡黄片免费观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 天堂网av新在线| av在线观看视频网站免费| 欧美黑人巨大hd| 成人美女网站在线观看视频| 精品久久久久久,| 嫩草影院入口| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 深夜a级毛片| 高清毛片免费观看视频网站| 日韩国内少妇激情av| 国产精品一及| 国产日本99.免费观看| 国产高清不卡午夜福利| 极品教师在线免费播放| 国产探花在线观看一区二区| 一a级毛片在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| .国产精品久久| 国产一区二区在线av高清观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 在线观看66精品国产| 国产精品爽爽va在线观看网站| 日本三级黄在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 中出人妻视频一区二区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 最近最新免费中文字幕在线| 国产伦一二天堂av在线观看| 精品久久久久久久久av| 老女人水多毛片| 亚洲美女黄片视频| 午夜爱爱视频在线播放| 精品福利观看| 免费av不卡在线播放| 99热只有精品国产| 精品日产1卡2卡| 成年版毛片免费区| 国产伦人伦偷精品视频| 在线国产一区二区在线| 国产精品人妻久久久影院| 欧美3d第一页| 91久久精品电影网| 97热精品久久久久久| 在线播放无遮挡| 久久中文看片网| 欧美中文日本在线观看视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲国产精品合色在线| a级毛片免费高清观看在线播放| 极品教师在线视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 日本免费a在线| 久久久国产成人精品二区| 午夜视频国产福利| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产一区二区三区视频了| 免费av毛片视频| 亚洲av熟女| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美最黄视频在线播放免费| 我的老师免费观看完整版| 99久久中文字幕三级久久日本| 一个人免费在线观看电影| 啦啦啦啦在线视频资源| 日韩中文字幕欧美一区二区| 一区二区三区四区激情视频 | 校园春色视频在线观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 午夜免费激情av| 国产精品亚洲美女久久久| 美女黄网站色视频| 九九爱精品视频在线观看| 嫩草影视91久久| 最后的刺客免费高清国语| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 成人午夜高清在线视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 五月玫瑰六月丁香| 婷婷丁香在线五月| 国产真实伦视频高清在线观看 | 欧美bdsm另类| 很黄的视频免费| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产精品精品国产色婷婷| 精品一区二区三区av网在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 色视频www国产| 永久网站在线| 色精品久久人妻99蜜桃| 黄色配什么色好看| 日韩欧美免费精品| 国产精品不卡视频一区二区| 国产精品一区二区三区四区久久| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 丰满人妻一区二区三区视频av| 午夜精品在线福利| 国产精品电影一区二区三区| 久久久久久九九精品二区国产| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 99在线视频只有这里精品首页| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲经典国产精华液单| 最新中文字幕久久久久| 春色校园在线视频观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 午夜影院日韩av| 午夜福利在线观看吧| 免费在线观看日本一区| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲国产精品成人综合色| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 国产精品日韩av在线免费观看| 桃色一区二区三区在线观看| 日本熟妇午夜| 色综合亚洲欧美另类图片| 在现免费观看毛片| a级一级毛片免费在线观看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 观看美女的网站| 好男人在线观看高清免费视频| 不卡视频在线观看欧美| 俄罗斯特黄特色一大片| 色综合婷婷激情| 国产一区二区在线av高清观看| 国产大屁股一区二区在线视频| 午夜a级毛片| 亚洲一区高清亚洲精品| 日本与韩国留学比较| 国产精华一区二区三区| 国产熟女欧美一区二区| 高清毛片免费观看视频网站| 精品不卡国产一区二区三区| 97热精品久久久久久| 婷婷亚洲欧美| 久久亚洲真实| 在线a可以看的网站| 欧美在线一区亚洲| 欧美激情久久久久久爽电影| 亚洲黑人精品在线| av天堂中文字幕网| 久久午夜福利片| 一个人看视频在线观看www免费| 亚洲精品国产成人久久av| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 午夜免费男女啪啪视频观看 | 亚洲av电影不卡..在线观看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产精品不卡视频一区二区| 精品久久久久久,| 一区二区三区免费毛片| 国产在线男女| 日本五十路高清| 啪啪无遮挡十八禁网站| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 精品人妻1区二区| 欧美在线一区亚洲| 亚洲不卡免费看| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲国产欧美人成| 免费在线观看成人毛片| h日本视频在线播放| 精品久久国产蜜桃| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲综合色惰| 日本一本二区三区精品| 国产亚洲91精品色在线| 99热这里只有是精品50| 哪里可以看免费的av片| av专区在线播放| 精品午夜福利在线看| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产男人的电影天堂91| 国产成人a区在线观看| 国产三级中文精品| 午夜免费激情av| 国产老妇女一区| 久久午夜福利片| .国产精品久久| 天天躁日日操中文字幕| 波野结衣二区三区在线| 久久亚洲真实| 一区二区三区激情视频| 成年人黄色毛片网站| 亚洲中文字幕日韩| 日本免费一区二区三区高清不卡| 一区二区三区激情视频| 真人一进一出gif抽搐免费| 身体一侧抽搐| 成人性生交大片免费视频hd| 成人av一区二区三区在线看| 午夜激情欧美在线| 人人妻人人澡欧美一区二区| 精品人妻熟女av久视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 嫩草影视91久久| 国产精品国产高清国产av| 午夜a级毛片| 日韩高清综合在线| av专区在线播放| 日韩中字成人| 99精品久久久久人妻精品| 国产精品98久久久久久宅男小说| 变态另类丝袜制服| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 91久久精品电影网| 亚洲av熟女| 国产精品野战在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 午夜精品久久久久久毛片777| 免费看光身美女| 少妇的逼好多水| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 1000部很黄的大片| 欧美zozozo另类| 联通29元200g的流量卡| 3wmmmm亚洲av在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 欧美日韩黄片免| 禁无遮挡网站| 日韩欧美 国产精品| 乱系列少妇在线播放| 国产乱人视频| 两人在一起打扑克的视频| 日日啪夜夜撸| 美女高潮的动态| 日本色播在线视频| 中文字幕免费在线视频6| avwww免费| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚州av有码| 国内精品久久久久精免费| 哪里可以看免费的av片| 韩国av一区二区三区四区| 日韩欧美免费精品| 欧美激情久久久久久爽电影| 一本久久中文字幕| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 欧美xxxx性猛交bbbb| 男女啪啪激烈高潮av片| aaaaa片日本免费| 亚洲美女黄片视频| 中文字幕免费在线视频6| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产 一区 欧美 日韩| 美女黄网站色视频| 日日夜夜操网爽| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 一级毛片久久久久久久久女| 成人特级av手机在线观看| 久久久久久久久中文| 舔av片在线| 欧美人与善性xxx| 一区二区三区四区激情视频 | 最近最新中文字幕大全电影3| 高清日韩中文字幕在线| 免费观看精品视频网站| a级毛片a级免费在线| 老司机深夜福利视频在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久亚洲真实| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲av一区综合| 国产精品久久电影中文字幕| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 日韩精品青青久久久久久| 久久久久九九精品影院| 国产伦在线观看视频一区| 久久久精品欧美日韩精品| 赤兔流量卡办理| 亚洲内射少妇av| 天堂网av新在线| 精品乱码久久久久久99久播| 久久久国产成人精品二区| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产精品一区www在线观看 | 精品乱码久久久久久99久播| 在线看三级毛片| 我的老师免费观看完整版| 99riav亚洲国产免费| 亚洲色图av天堂| 久久6这里有精品| 搞女人的毛片| 亚洲av一区综合| 波多野结衣巨乳人妻| 床上黄色一级片| 亚洲av成人精品一区久久| 国产私拍福利视频在线观看| 直男gayav资源| 黄色女人牲交| 亚洲人成网站在线播| 成人三级黄色视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 嫩草影视91久久| 午夜爱爱视频在线播放| 永久网站在线| 国模一区二区三区四区视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 99久久无色码亚洲精品果冻| 我的老师免费观看完整版| 性欧美人与动物交配| 国产主播在线观看一区二区| 精品国内亚洲2022精品成人| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 全区人妻精品视频| 国产成人av教育| 免费av毛片视频| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 国产一区二区亚洲精品在线观看| 欧美人与善性xxx| 性色avwww在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 精品午夜福利视频在线观看一区| 亚洲av.av天堂| 成人综合一区亚洲| а√天堂www在线а√下载| 全区人妻精品视频| 久久精品国产亚洲网站| 精品国产三级普通话版| 麻豆一二三区av精品| 一夜夜www| 国产老妇女一区| 久久精品国产亚洲网站| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 午夜视频国产福利| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 免费av不卡在线播放| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲精品一区av在线观看| 国产精品永久免费网站| 女人被狂操c到高潮| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲国产色片| 国内揄拍国产精品人妻在线| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲七黄色美女视频| 悠悠久久av| 91麻豆av在线| 久久精品影院6| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 日韩高清综合在线| 国产男靠女视频免费网站| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产精品精品国产色婷婷| 在线a可以看的网站| 三级毛片av免费| 丰满的人妻完整版| 免费av观看视频| 一区二区三区四区激情视频 | 国产高清不卡午夜福利| 在线免费观看不下载黄p国产 | 精品无人区乱码1区二区| 女人被狂操c到高潮| 成人三级黄色视频| 老女人水多毛片| 日本黄大片高清| 国产亚洲av嫩草精品影院| 99视频精品全部免费 在线| 久久久国产成人免费| 国产一区二区三区av在线 | 一进一出好大好爽视频| 看黄色毛片网站| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 国产视频内射| 成人国产麻豆网| 午夜福利成人在线免费观看| 国产高清视频在线观看网站| 国产午夜精品论理片| 18禁在线播放成人免费| 熟女电影av网| 日本黄色片子视频| 日日撸夜夜添| 日韩欧美国产在线观看| 国产精品三级大全| 欧美激情久久久久久爽电影| 久9热在线精品视频| 91久久精品电影网| 成人亚洲精品av一区二区| 亚洲精品一区av在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 天堂动漫精品| 成人综合一区亚洲| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产精品亚洲一级av第二区| 禁无遮挡网站| 午夜福利18| 国内精品久久久久久久电影| 午夜福利在线在线| aaaaa片日本免费| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 51国产日韩欧美| 婷婷亚洲欧美| 91久久精品国产一区二区三区| 欧美成人免费av一区二区三区| 日韩欧美 国产精品| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产精品不卡视频一区二区| 黄色视频,在线免费观看| 国产综合懂色| 日本精品一区二区三区蜜桃| 直男gayav资源| 日本免费一区二区三区高清不卡| aaaaa片日本免费| 身体一侧抽搐| aaaaa片日本免费| 一区二区三区高清视频在线| 97热精品久久久久久| 两个人的视频大全免费| 美女cb高潮喷水在线观看| 22中文网久久字幕| 国产欧美日韩一区二区精品| 婷婷六月久久综合丁香| 欧美最黄视频在线播放免费|