中藥三七中5種微量元素的含量及健康風(fēng)險(xiǎn)

曾憲彩,晁思宏,朱美霖,范曉婷,蔣艷雪,曹紅斌*(1.中藥資源保護(hù)與利用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100875；2.北京師范大學(xué)資源學(xué)院資源生態(tài)與中藥資源研究所,北京 100875；3.寧夏醫(yī)科大學(xué)基礎(chǔ)醫(yī)學(xué)院,寧夏 銀川 750004)

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中藥三七中5種微量元素的含量及健康風(fēng)險(xiǎn)

曾憲彩1,2,晁思宏1,2,朱美霖1,3,范曉婷1,2,蔣艷雪1,2,曹紅斌1,2*(1.中藥資源保護(hù)與利用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,
北京 100875；2.北京師范大學(xué)資源學(xué)院資源生態(tài)與中藥資源研究所,北京 100875；3.寧夏醫(yī)科大學(xué)基礎(chǔ)醫(yī)學(xué)院,寧夏 銀川 750004)

摘要：為了解三七中Fe、Mn、Al、Zn、Se人體微量元素的含量,并客觀評(píng)價(jià)這5種微量元素對(duì)長期服用三七藥品的患者的健康風(fēng)險(xiǎn),在三七的產(chǎn)區(qū)及周邊市縣進(jìn)行采樣,采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)對(duì)三七中這5種微量元素的含量進(jìn)行測(cè)定,并采用點(diǎn)推定和概率推定對(duì)各元素的非致癌風(fēng)險(xiǎn)危害商值(HQ)值進(jìn)行評(píng)估,結(jié)果發(fā)現(xiàn)三七中5種微量元素的平均含量分別為1375.84,108.31,1213.62, 0.16,21.99mg/kg,表現(xiàn)出Al>Fe>Mn>Zn>Se的高低順序,HQ值大小順序?yàn)镕e>Al>Mn>Zn>Se.HQ值均小于1,提示針對(duì)各元素,一般消費(fèi)者不存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn).然而,Fe,Al,Mn的日攝入量分別為0.09573,0.10759,0.00832mg/(kg·d),超出了來源于藥物的微量元素的經(jīng)口允許攝入量,應(yīng)該加以控制.對(duì)危害指數(shù)(HI)的概率推定結(jié)果顯示,5.19%的三七服用者對(duì)這5種微量元素的暴露具有非致癌健康風(fēng)險(xiǎn).

關(guān)鍵詞：三七；微量元素；健康風(fēng)險(xiǎn)；蒙特卡洛技術(shù)

* 責(zé)任作者, 教授, caohongbin@bnu.edu.cn

中藥三七是五加科植物三七[Panaxnotoginseng (Burk.) F.H.Chen]的干燥根和根莖,是我國傳統(tǒng)名貴中藥材,具有“止血化瘀,消腫止痛”的功效[1].《本草綱目拾遺》稱其“人參補(bǔ)氣第一,三七補(bǔ)血第一”.云南白藥、漳州片仔癀、血塞通系列、復(fù)方丹參片(滴丸)、東北紅藥等均以三七為主原料.三七對(duì)生長環(huán)境要求極為苛刻,主要分布在北緯23.5°附近的云南省文山州境內(nèi),由于連作障礙等問題目前種植范圍向文山州周邊擴(kuò)張.云南省礦產(chǎn)資源豐富,富含錫、銅、砷、鎘等礦產(chǎn),文山州及周邊地區(qū)的礦區(qū)環(huán)境,導(dǎo)致了三七種植區(qū)土壤環(huán)境的鎘、銅、鋅、錳等重金屬元素含量偏高.另外,由于三七種植區(qū)的土壤為酸性紅壤,鐵、鋁等金屬元素含量背景值也偏高.環(huán)境中的這些金屬元素通過三七的種植而在三七各部位富集,進(jìn)而會(huì)通過三七藥材的服用進(jìn)入人體.

鐵、錳、鋅、硒等是人體必需的微量元素[2-3],但如果攝入量過多,不但對(duì)人體健康無益,反而會(huì)產(chǎn)生毒害作用.鐵攝入量過多會(huì)引起血色病、肝功能異常、心肌損傷、糖尿病以及骨質(zhì)疏松[4];鋅攝入量過多會(huì)引起鐵流失,造成缺鐵性貧血;過多的錳會(huì)造成行動(dòng)失調(diào)、神經(jīng)質(zhì)、易激動(dòng)等癥狀[5];攝入過多的硒會(huì)造成硒中毒,損害肝臟和骨髓功能[6].鋁不是人體的必需微量元素,并且鋁攝入量過多會(huì)導(dǎo)致神經(jīng)系統(tǒng)紊亂,引起老年癡呆,還會(huì)引起體內(nèi)鈣含量變化,導(dǎo)致骨生成抑制,引發(fā)骨軟化癥[7-8].

目前,多數(shù)學(xué)者對(duì)三七的研究主要集中在三七藥材的砷、鎘、鉛、銅等重金屬(或類金屬)的富集及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方面[9-12],三七中其它微量元素含量情況及其風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方面的研究比較缺乏.本文主要在三七產(chǎn)區(qū)文山州及其周邊州市19個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行大范圍采樣,采用電感耦合等離子體-質(zhì)譜聯(lián)用(ICP-MS)技術(shù)檢測(cè)了三七根部鐵、錳、鋅、硒、鋁5種人體微量元素的含量,了解不同種植區(qū)三七中微量元素的分布狀況,并對(duì)這5種微量元素對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估,以期為客觀了解服用中藥三七對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)以及指導(dǎo)合理用藥,保障藥物安全提供理論支持.

圖1 云南省文山州及周邊三七主產(chǎn)區(qū)采樣點(diǎn)Fig.1 Sampling sites in main Sanchi planting area in Yunnan Province

1 材料與方法

1.1 樣品采集與前處理

樣品采集時(shí)間為2011年10月三七成熟期,在云南省文山州的8個(gè)縣以及外延種植區(qū)紅河州的4個(gè)市縣、玉溪市和曲靖市,選取19個(gè)采樣點(diǎn)(圖1),每個(gè)采樣點(diǎn)采集4～5棵三年生三七植株, 共89個(gè)樣品,采樣點(diǎn)用GPS精準(zhǔn)定位.樣品采集后盡快帶回實(shí)驗(yàn)室,用自來水沖洗根部泥土及整個(gè)植株,隨后用超純水沖洗,用陶瓷刀將三七植株的根部切下,放入烘箱,105℃殺青,并在60℃下烘干至恒重.干燥的三七根用高速旋轉(zhuǎn)研磨儀(ZM 200Pulverisette-14Fritsch,德國福里茨公司)研磨粉碎成粒徑小于0.5mm的粉末,放入聚乙烯自封袋中,4℃保存,待測(cè).

1.2 三七中微量元素含量分析方法

精確稱取三七粉0.5000g,放入聚四氟乙烯消解罐中,加入8mL硝酸,加蓋冷消解過夜,然后微波消解.自然冷卻后,取出消解罐,將消解液轉(zhuǎn)入50mL容量瓶,并加入超純水定容至刻度線,搖勻,待測(cè).同時(shí),做空白對(duì)照.采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)(7500a,Aglient)測(cè)定消解液中Al、Fe、Mn、Zn、Se的含量,以國家化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)樣黃芪(GBW10028)內(nèi)插進(jìn)行三七樣品分析的質(zhì)量控制.

表1 不同種植區(qū)三七中5種微量元素的含量(平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差, mg/kg)Table 1 The contents of 5trace elements inSanchi in different plantations (Mean±SD, mg/kg)

1.3 三七中微量元素的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要采用兩種方式:點(diǎn)推定和概率推定.點(diǎn)推定中各變量均采用幾何平均值來計(jì)算.概率推定是采用Crystal Ball軟件通過蒙特卡洛抽樣完成.首先,對(duì)暴露因子的分布進(jìn)行擬合,并通過A-D檢驗(yàn),χ2檢驗(yàn)和K-S檢驗(yàn)聯(lián)合的方式判定最優(yōu)擬合分布.然后采用蒙特卡洛抽樣的方式(10000次迭代次數(shù))預(yù)測(cè)暴露分布.

本文評(píng)價(jià)的5種微量元素主要具有非致癌毒性.借鑒美國國家環(huán)保署[13](US EPA)創(chuàng)建的非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法,運(yùn)用危害商值(HQ)和危害指數(shù)(HI)評(píng)價(jià)長期服用三七制劑或含三七的成方制劑,所含這5種微量元素造成的健康風(fēng)險(xiǎn),公式如下:

式中:ADD是微量元素的日攝入量, mg/(kg·d); RfD是微量元素的每日最大允許攝入量, mg/(kg·d),其值來源于US EPA的長期經(jīng)口暴露參考劑量(RfD),或者聯(lián)合國糧農(nóng)組織/世界衛(wèi)生組織(FAO/WHO)規(guī)定的每日允許攝入量(ADI)以及中國營養(yǎng)學(xué)會(huì)編著的《中國居民膳食營養(yǎng)素參考攝入量》中營養(yǎng)元素的可耐受最高攝入量(ULs);Ci是三七中各種微量元素的含量,mg/kg; IR是長期服用三七藥材患者的三七日攝入量,mg/(人·d);BW是成年人的體重,取60kg計(jì)算.

人體攝入的食物中往往具有多種金屬,造成的健康風(fēng)險(xiǎn)也是多種金屬元素共同作用的結(jié)果,因此有學(xué)者提出了采用危害指數(shù)HI來綜合評(píng)價(jià)多種金屬對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn),HI等于危害商值(HQ)之和,當(dāng)HI>1時(shí),表明有潛在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn).公式如下:

1.4 統(tǒng)計(jì)分析

分析結(jié)果采用Microsoft Excel 2010進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,使用SPSS 17.0進(jìn)行數(shù)據(jù)的相關(guān)性分析及正態(tài)分布檢驗(yàn),顯著性水平為P<0.05,極顯著為P<0.01.

2 結(jié)果

2.1 三七根中Al、Mn、Fe、Se、Zn含量

各個(gè)采樣點(diǎn)三七中Al、Mn、Fe、Se、Zn的含量如表1所示.從測(cè)試結(jié)果來看,19個(gè)采樣點(diǎn)三七中Al、Mn、Fe、Se、Zn的平均含量分別為1375.84、108.31、1213.62、0.16、21.99mg/kg.三七根中各微量元素的含量順序?yàn)锳l>Fe>Mn>Zn>Se.文山州內(nèi)10個(gè)采樣點(diǎn)三七中Al、Mn、Fe、Se、Zn 5種微量元素平均含量分別為2088.92、137.87、1966、0.23、28.79mg/kg,均高于文山州外其他采樣點(diǎn)各元素的含量.

2.2 三七根中各微量元素之間的相關(guān)性

表2 各微量元素之間的相關(guān)系數(shù)(n=19)Table 2 Correlation coefficient of different trace elements (n=19)

三七根中各微量元素含量的相關(guān)系數(shù)如表2所示,通過相關(guān)性分析顯示Al和Fe,Fe和Se,Se 和Al,Se和Zn之間呈極顯著正相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)分別為0.898,0.919,0.869,0.700.此外,Zn和Fe之間也存在顯著正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.504.

2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 點(diǎn)推定結(jié)果 1989年FAO/WHO[14]規(guī)定的Al的可耐受一周攝取量(PTWI)為7000μg/ (kg·周),即1mg/(kg·d),US EPA[15]規(guī)定的Mn、Zn、Se的RfD值分別為0.14,0.3,5×10-3mg/(kg·d),中國營養(yǎng)學(xué)會(huì)編著的《中國居民膳食營養(yǎng)素參考攝入量》中Fe[16]的ULs值為0.67mg/(kg·d).通過收集《中國藥典》2010 版、《云南藥品標(biāo)準(zhǔn)》1996年版中的以三七根為主藥材的成方制劑和單味制劑22種,根據(jù)藥方及用法,按照用量推算得到三七的平均日攝入量IR為4.57g[11].依據(jù)公式(1)～(3)評(píng)估服用三七對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn).三七中5種微量元素的ADD、HQ、HI值及各種微量元素在HI中的貢獻(xiàn)率如表3所示.5種微量元素的風(fēng)險(xiǎn)大小順序依次為Fe>Al>Mn>Zn>Se.

表3 三七中5種微量元素的ADD、HQ、HI值及在HI中的貢獻(xiàn)率Table 3 ADD、HQ、HI values and contribution percentage for HI of 5trace elements in Sanchi

表4 各暴露因子的最佳擬合分布Table 4 Best-fit distributions of major exposure factors

2.3.2 概率推定結(jié)果 由于各暴露因子存在變異性和不確定性,需要使用Crystal Ball軟件對(duì)5種微量元素的HQ值進(jìn)行概率推定,三七中5種微量元素濃度及三七日攝入量的最佳擬合分布如表4所示,體重及RfD值設(shè)定為常數(shù).HQ的推定結(jié)果如表5所示,Al、Mn、Fe、Se和Zn 的HQ值的90%分位點(diǎn)值分別為2.73×10-1、1.39×10-1、4.04×10-1、5.7×10-3和1.31×10-2,均小于1,表明這5種微量元素對(duì)90%的三七服用者均沒有非致癌健康風(fēng)險(xiǎn).對(duì)HI的概率推定結(jié)果如圖2所示,結(jié)果顯示5種微量元素的HI分布的均值是0.37,5.19%的三七服用者對(duì)這5種元素的暴露的風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大于1,具有一定的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn).

表5 三七中5種微量元素的HQ值概率推定結(jié)果Table 5 Probabilistic estimator of HQ values of Fe、Al、Mn、Zn、Se in Sanchi

圖2 三七制劑服用所致5種微量元素的HI的概率分布黑色部分指HI > 1的概率(5.19%)Fig.2 Probabilisticdistribution of HI values of 5trace elements due to consumption of Sanchi preparation the blank area means the exceeding probabilities (5.19%)

3 討論

對(duì)云南省文山州及周邊的19個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行采樣,基本上涵蓋了云南省主要的三七種植區(qū).檢測(cè)了三七中Al、Mn、Fe、Se、Zn 5種微量元素的含量.由于目前尚無針對(duì)這5種微量元素的藥用植物及制劑中的安全濃度限量標(biāo)準(zhǔn),將三七中各微量元素含量水平與其它中藥材相應(yīng)元素含量進(jìn)行了一個(gè)對(duì)比分析.測(cè)得三七中Al的含量最高,為1412.55mg/kg.裘珊珊[17]檢測(cè)了麥冬、白芍等10種中藥材中Al的含量,Al含量最高的為小玄參1029.17mg/kg,其余含量都在52.40～804.17mg/kg.相比而言,三七中Al的含量較高,與Al富集植物普洱茶中Al的含量相近[18].這可能與當(dāng)?shù)厮嵝酝寥捞攸c(diǎn)和Al含量較高有關(guān),金航等[19]測(cè)得云南三七種植區(qū)土壤中Al含量最高為100933mg/kg.其次,本研究測(cè)得的三七中Fe的含量為1256.88mg/kg.李榮宇[20]測(cè)定了金銀花、枸杞等5種中草藥中Fe的含量,最高的為牛藤2718.86mg/kg,其次為首烏1492.87mg/kg,最低的是枸杞35.20mg/kg.與這5種中藥材相比,三七中Fe含量處于中等水平.本研究測(cè)得的三七中Mn的含量為109.17mg/kg,何佩雯[21]測(cè)了三七中Mn的含量,在80mg/kg左右,同時(shí)也測(cè)了黃連、當(dāng)歸、丹參等8種中藥材的Mn含量,均在250mg/kg范圍之內(nèi);而周曉騰[22]測(cè)得當(dāng)歸中Mn含量均低于10mg/kg,顯示三七中Mn含量在中藥材中處于中等水平.三七中硒的含量為0.16mg/kg,與曹美菊[23]文章中報(bào)道的中藥材Se含量數(shù)據(jù)相比,三七中Se含量處于中等偏下的水平.三七中Zn的含量為19.62mg/kg,范文秀[24]報(bào)道的20種補(bǔ)益類中藥材的Zn含量在5.57～45.56mg/kg,顯示三七中Zn的含量水平也處于中等水平.總體來講,三七中Al含量相較其它中藥材偏高,而Fe、Mn、Se、Zn的含量與其他中藥材相比處于中等水平.

對(duì)三七中Fe、Mn、Al、Se、Zn5種微量元素進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn),Fe、Al、Se三者之間, Zn 和Se之間存在極顯著正相關(guān)性,Zn和Fe之間存在顯著正相關(guān).這表明三七中Fe、Al、Se三者之間,Zn、Se之間,Zn、Fe之間具有相似的來源.礦物中鐵、鋁、鋅等金屬元素往往容易伴生[25, 26],開礦使得這些元素同時(shí)釋放到土壤中,然后被三七吸收而在體內(nèi)富集.

在點(diǎn)推定下,通過HQ值計(jì)算可知,5種微量元素的單一HQ值以及HI均小于1,表明其不存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn).但是人體對(duì)這些元素的暴露途徑是多方面的,不僅僅有來自藥物的暴露也有來自食物的暴露,另外WHO的《藥用植物質(zhì)量控制方法》[27]中規(guī)定來源于藥用植物的農(nóng)藥等有害物質(zhì)含量應(yīng)不超過該物質(zhì)總攝入量的1%.則源于藥用植物的每種元素的最大允許攝入量將降低100倍,Fe、Mn、Al、Se、Zn的最大允許攝入量變?yōu)?.01、0.0014、0.0067、0.00005、0.003mg/(kg.d),在這種情況下,Fe、Mn、Al的日攝入量均超過了藥用植物來源的限值;而Se、Zn的日攝入量仍在安全范圍之內(nèi).因此,要注意控制三七中Fe、Mn、Al的含量,降低其風(fēng)險(xiǎn).在服用三七時(shí)要合理選擇服用量,種植三七時(shí)注意地塊的選取及農(nóng)藥化肥使用,控制這3種金屬元素進(jìn)入三七的途徑,盡可能降低微量金屬元素對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn).

4 結(jié)論

4.1 三七中Al的平均含量為1375.84mg/kg相較其它中藥材偏高,而Fe、Mn、Se、Zn的含量與其他中藥材相當(dāng).5種微量元素含量均呈現(xiàn)出文山州內(nèi)大于文山州外的分布現(xiàn)象.

4.2 通過健康風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)推定計(jì)算,5種微量元素的HQ值及HI均小于1,不存在非致癌健康風(fēng)險(xiǎn),但是Al、Fe、Mn這3種元素的日攝入量均超過了藥用植物來源的限值,當(dāng)食品攝入等其他途徑這3種元素的攝入量較高時(shí),總攝入量就會(huì)超過RfD值,對(duì)人體產(chǎn)生一定的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn).在服用三七時(shí)要注意同時(shí)控制食物來源中Al、Fe、Mn的含量.

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The contents of five trace elements in Panaxnotoginseng and the associated health risk.

ZENG Xian-cai1,2, CHAO Si-hong1,2, ZHU Mei-lin1,3, FAN Xiao-ting1,2, JIANG Yan-xue1,2, CAO Hong-bin1,2*(1.Beijing Key Laboratory of Protection and Application of Chinese Medicinal Resources, Beijing 100875, China；2.Institute of Resource Ecology and Traditional Chinese Medicine Resources, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；3.Clinical Medicine School of Ningxia Medical University, Yinchuan 750004, China).China Environmental Science, 2016,36(1)：293～298

Abstract：In order to investigate the contents of Fe、Mn、Al、Zn、Se in Panaxnotoginseng (Sanchi) and evaluate the health risk of these elements for long-term consumers of Sanchi preparations, samples of Sanchi roots were collected in traditional production region and the surrounding areas.The contents of the five trace elements in Sanchi were analyzed by ICP-MSand the non-carcinogenic health risk was evaluated by deterministic estimation and probabilistic estimation.The results show that the average contents of the five trace elements in Sanchiare 1375.84, 108.31, 1213.62, 0.16, 21.99mg/kg, decreased in the order: Al>Fe>Mn>Zn>Se and the order of the hazardous quotient (HQ) values is Fe>Al>Mn>Zn>Se.The HQ valuesare all below 1, implying no non-carcinogenic health riskof individual element for general consumers.However, daily intakes of Fe, Al and Mnare 0.09573, 0.10759, 0.00832mg/(kg·d), which are beyond the corresponding limits for tolerable oral intake from medicinal plants and should be controlled.Probabilistic distribution of hazardous index (HI) values of 5trace elements due to consumption of Sanchi preparation shows that 5.19% of theconsumers havenon-carcinogenic health risk.

Key words：Panaxnotoginseng；trace elements；health risk；Monte-Carlo technique

中圖分類號(hào)：X503.1

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1000-6923(2016)01-0293-06

收稿日期：2015-05-30

基金項(xiàng)目：中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金資助(105564)

作者簡(jiǎn)介：曾憲彩(1989-),女,河南南陽人,北京師范大學(xué)資源學(xué)院博士生,主要從事中藥材重金屬污染方面研究.發(fā)表論文1篇.