• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    東海沉積物中多溴聯(lián)苯醚的分布特征研究

    2016-06-07 06:21:30林匡飛于慧娟趙建華蔡友瓊劉莉莉中國水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所農(nóng)業(yè)部水產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估實(shí)驗(yàn)室上海00090華東理工大學(xué)國家環(huán)境保護(hù)化工過程環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室上海0037
    中國環(huán)境科學(xué) 2016年1期

    周 鵬,林匡飛,于慧娟,趙建華,蔡友瓊,劉莉莉*(.中國水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所,農(nóng)業(yè)部水產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估實(shí)驗(yàn)室,上海 00090;.華東理工大學(xué),國家環(huán)境保護(hù)化工過程環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 0037)

    ?

    東海沉積物中多溴聯(lián)苯醚的分布特征研究

    周 鵬1,林匡飛2,于慧娟1,趙建華2,蔡友瓊1,劉莉莉2*(1.中國水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所,農(nóng)業(yè)部水產(chǎn)品質(zhì)量安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估實(shí)驗(yàn)室,上海 200090;2.華東理工大學(xué),國家環(huán)境保護(hù)化工過程環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200237)

    摘要:采集分析了中國東海28個(gè)表層沉積物和7個(gè)柱狀沉積物.結(jié)果表明,東海表層沉積物中除BDE-209外∑PBDEs的濃度范圍為0.20~2.09ng/g dw,BDE-209的濃度范圍為0.57~2.87ng/g dw,在總PBDEs中所占濃度百分比為57.9%~76.7%;接下來分別是BDE-99和BDE-47,所占比例分別為11.7%~21.5%和7.1%~17.4%.表層沉積物中PBDEs分布呈現(xiàn)出(離海岸線)由近及遠(yuǎn)濃度越來越低的趨勢(shì),由北到南濃度上升的趨勢(shì).東海柱狀沉積物中PBDEs濃度隨著深度加深呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢(shì),很好的反映出了PBDEs在中國大陸的使用歷史和現(xiàn)狀.表層沉積物TOC含量在0.54%~0.88%之間,柱狀沉積物TOC的含量在0.62%~0.88%之間,而且不管是表層沉積物(R2=0.723,P< 0.01)還是柱狀沉積物(R2=0.595, P<0.01),PBDEs濃度和TOC含量之間有較強(qiáng)的線性關(guān)系,表明沉積物中TOC含量是影響PBDEs分布的一個(gè)重要因素.

    關(guān)鍵詞:多溴聯(lián)苯醚;東海;沉積物;分布;TOC

    * 責(zé)任作者, 副教授, lilyliu@ecust.edu.cn

    溴代阻燃劑(BFRs)因阻燃效率高、相對(duì)用量少、對(duì)復(fù)合材料的力學(xué)性能幾乎無影響,成為目前世界上產(chǎn)量最大和應(yīng)用較廣泛的有機(jī)阻燃劑之一[1].多溴聯(lián)苯醚(PBDE)是常用的溴代阻燃劑[2].其中, PBDEs是一類具有長期殘留性、生物富集性和潛在致畸性的持久性有機(jī)物(POPs),隨著溴原子個(gè)數(shù)的增加,其化學(xué)親脂疏水性增強(qiáng),蒸汽壓逐漸降低[3].盡管五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDEs)和八溴聯(lián)苯醚(Octa-BDEs)于2009年被加入到POPs禁令清單,但之前生產(chǎn)的產(chǎn)品壽命尚未終止,且Deca-BDEs仍在生產(chǎn)和使用,其通過含有PBDEs產(chǎn)品的生產(chǎn)、使用及處置等環(huán)節(jié)被釋放到環(huán)境中[4].近年來,隨著PBDEs被作為高效阻燃劑的廣泛應(yīng)用,其帶來的環(huán)境問題和生物毒性也越來越引起關(guān)注.針對(duì)典型高污染區(qū)中PBDEs的研究已有許多,尤其是在BFRs生產(chǎn)、使用的企業(yè)和電子電器設(shè)備拆解、處置區(qū)域附近的土壤、大氣等環(huán)境和生物體中均檢測到較高濃度的PBDEs[5-7].

    近年來,海洋地區(qū)POPs的污染程度日益引起人們的注意.由于PBDEs具有一定的揮發(fā)性,能夠通過“蚱蜢跳效應(yīng)”遷移到偏遠(yuǎn)地區(qū),并能在低溫環(huán)境中通過冷凝結(jié)效應(yīng)而沉降[8],匯集到河流,然后通過地表徑流最終匯集到湖泊海洋沉積物中[9].因此,其對(duì)環(huán)境和生態(tài)的影響已經(jīng)不再局限于人類生產(chǎn)和居住的區(qū)域,在南北極和各大陸沿海地區(qū)等極少人類活動(dòng)的地區(qū)也已檢出PBDEs[10-12].海洋地區(qū)沉積物中PBDEs可能來自大氣傳輸和沉降,之后被海洋動(dòng)植物吸收富集到體內(nèi),而人類可能通過食用海洋生物富集PBDEs[13-14].因此,研究大陸沿海地區(qū)沉積物中PBDEs的污染水平和分布對(duì)評(píng)價(jià)PBDEs對(duì)人類和生物健康有重要意義.

    中國東海是世界上最大的大陸架之一,中國境內(nèi)有多條大型河流的河水最終匯入其中,包括長江、錢塘江、甌江、閩江等.而這些河流流經(jīng)的沿海省份(上海、浙江和福建等)的工業(yè)化和城市化都非常高,有大量的電子、印染和石油化工等企業(yè)聚集[15].因此,含有大量污染物的、中國大陸的生產(chǎn)生活廢水會(huì)隨著這些河流的河水一起匯入到中國東海,使得中國東海成為這些污染物的一個(gè)匯[16].另外一方面,中國東海處于中國大陸的下風(fēng)向因此又會(huì)有部分的污染物隨著大氣顆粒物的沉降一起進(jìn)入到中國東海[17-18].而在中國沿海省份的聚集著大量使用PBDEs的生產(chǎn)企業(yè),這些PBDEs和有可能隨著污水的排放和大氣顆粒物的沉降一起進(jìn)入到中國東海,然后通過環(huán)境介質(zhì)的重新分配和交換吸附進(jìn)入到中國東海沉積物[19].因此,為了了解中國東海沉積物中PBDEs的污染現(xiàn)狀和特征,我們對(duì)中國東海進(jìn)行了采樣和分析,為以后的研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

    1 材料與方法

    1.1 樣品信息

    樣品是參加“國家自然科學(xué)基金委員會(huì)2013年東??茖W(xué)考察實(shí)驗(yàn)室研究6~7月航次”所采集的.采集時(shí)間為2013年6月21日~7月15 日,核心采樣區(qū)域經(jīng)度范圍122°10’E~125°02’E,緯度范圍26°48’N~32°00’N,見圖1,各采樣點(diǎn)具體經(jīng)緯度見表1.本次考察共采集每個(gè)斷面前4個(gè)站點(diǎn)的表層沉積物,共28個(gè)表層沉積物樣品;柱狀沉積物7個(gè)(每個(gè)斷面的第一個(gè)站點(diǎn)采集15~ 30cm不等的柱狀沉積物,然后每3cm分割,分開保存).

    1.2 樣品前處理

    將所有底泥樣品解凍后干燥,揀出碎石和碎殼等雜質(zhì),過200目篩,備用.底泥樣品與無水硫酸鈉充分混勻,加入回收率指示物13C-PCB-141和13C-BDE-209,研磨除去多余水分,用40mL丙酮/正己烷混合液 (1:1,V:V)索氏提取8h,索氏抽提采用瑞士BUCHI抽提系統(tǒng)B-811,加入干凈的銅片除硫.然后將提取液濃縮定容至5.0~6.0mL,轉(zhuǎn)移到30mL玻璃離心管中,加入約5mL濃硫酸,靜置后離心,反復(fù)加入少量濃硫酸和正己烷2~4 遍,轉(zhuǎn)移上清液至10mL量筒中,氮吹至1.0~2.0mL,用70mL正己烷/二氯甲烷混合液(1:1/V:V) 經(jīng)多段硅膠柱凈化,淋洗液經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)和氮吹濃縮,定容至1.0mL正己烷中,經(jīng)0.45μm 的PTFE膜過濾后,GC /MS檢測分析.

    1.3 樣品分析和質(zhì)量控制

    使用配有Triplus自動(dòng)進(jìn)樣器的GC6890-MS5975C(安捷倫科技有限公司)分析PBDEs,采用負(fù)化學(xué)電離源(NCI)并選擇離子模式(SIM)進(jìn)行檢測.采用不分流進(jìn)樣模式,進(jìn)樣1μL,甲烷為反應(yīng)氣,高純氬氣(純度99.99%)為載氣,流速為1.5mL/min,進(jìn)樣口溫度設(shè)為280℃.采用DB-5MS毛細(xì)管柱(30m×0.25mm×0.25μm)對(duì)Di-BDEs到Hepta-BDEs進(jìn)行分離,升溫程序?yàn)?100℃保持1min,再以30℃/min 的速度升溫至220℃,停留2min,以3℃/min的速度升溫至280℃,停留5min.選擇m/z為79、81作為定性定量離子;對(duì)Octa-BDEs、Nona-BDEs和BDE-209采用DB-5HT毛細(xì)管柱(15.0m×0.25mm×0.1μm)進(jìn)行分離,升溫程序?yàn)?100℃保持1min,以8℃/min的速度升溫至300℃,保持5min,320℃后運(yùn)行2min.選擇m/z 為79、81和486.7、487.7作為定性定量離子.

    用上述色譜及質(zhì)譜方法測得樣品中13CPCB-141和13C-PBDE-209 2種替代物的回收率分別為84.5%±10.5%和78.0%±8.5%.每16個(gè)樣品為1個(gè)批次,每個(gè)批次樣品同時(shí)做方法空白、空白加標(biāo)和基質(zhì)加標(biāo),以控制整個(gè)分析過程的準(zhǔn)確度和精密度.數(shù)據(jù)未進(jìn)行回收率矯正.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 東海表層沉積物中TOC含量和BFRs的濃度如表1所示,東海表層沉積物中TOC含量在0.54%~0.88%之間,這個(gè)結(jié)果整體在Kao等人的報(bào)道結(jié)果之間.而對(duì)比世界其他海域 (例如亞馬遜三角洲TOC含量為0.6% ± 0.1%[20],密西西比三角洲TOC含量為0.71% ± 0.27%[21],世界海域表層沉積物TOC平均含量為0.75%[22]),中國東海沉積物中TOC含量與之相當(dāng).根據(jù)Kao等[23]和Wang等[16]提供的13C同位素?cái)?shù)據(jù),運(yùn)用TOC同位素平衡模型計(jì)算得出,長江是長江三角洲和東海主要的有機(jī)物來源,其貢獻(xiàn)量達(dá)到沉積物重量的26%~54%.

    東海表層沉積物中PBDEs的濃度如表1所示.其中∑PBDEs的濃度范圍為0.20~2.09ng/g dw, BDE-209的濃度范圍為0.57~2.87ng/g dw.然而,本文所檢測出的BDE-209濃度較Chen 等[24]2006年的檢測結(jié)果(0.16~95ng/g dw)要低許多.可能是因?yàn)椴蓸狱c(diǎn)離海岸線的距離差異,本研究的采樣點(diǎn)離海岸線較遠(yuǎn),因而受到內(nèi)陸排放的影響可能就小很多.還有另外一個(gè)原因可能是由于歐盟于2006年推出了RoHS指令,商業(yè)Deca-BDE被禁用,因而導(dǎo)致市面上的PBDEs使用量大為減少[25].

    為了考察東海沉積物中PBDEs濃度和TOC含量之間的關(guān)系,對(duì)表層沉積物中PBDEs濃度和TOC含量進(jìn)行線性擬合,所得擬合結(jié)果如圖2所示.從圖2可以看出,東海沉積物中PBDEs濃度和TOC含量之間的線性關(guān)系非常好(R2=0.723, P<0.01),這進(jìn)一步驗(yàn)證了東海沉積物中PBDEs濃度分布的一個(gè)重要影響因素是沉積物中TOC含量.

    圖2 東海表層沉積物中PBDEs濃度和TOC直接的關(guān)系Fig.2 The correlations between PBDEs concentrations and TOC% in the surface sediments from the ECS

    2.2 東海表層沉積物中PBDEs遷移特征

    東海各個(gè)斷面采樣點(diǎn)的表層沉積物中的PBDEs濃度如圖3所示.從圖3可以看出,所有斷面離陸地最近的采樣點(diǎn)的表層沉積物中的PBDEs濃度都是最高的,隨著離陸地距離越遠(yuǎn),其濃度也隨之降低,這充分說明了東海表層沉積物中PBDEs主要來自于內(nèi)陸江河的直接排放.例如,位于杭州灣的斷面1和斷面2主要受錢塘江的影響,而斷面5和斷面6主要受從浙江臺(tái)州入海的甌江影響.

    另外從圖3可以看出,BDE-209在所有PBDEs中所占濃度百分比范圍為57.9%~76.7%,接下來分別是BDE-99和BDE-47,所占比例范圍分別為11.7%~21.5%和7.1%~17.4%,這說明BDE-209是所有PBDEs同系物中最為主要的同系物.雖然BDE-209是主要同系物,但是BDE-209所占比重只有57.9%~76.7%,比太湖[26]以及其他的有關(guān)沉積物文獻(xiàn)報(bào)道結(jié)果低出許多.可能是因?yàn)闁|海表層沉積物中PBDEs主要來源于兩方面,一方面是來源于內(nèi)陸河流顆粒物的輸送,其顆粒物中BDE-209所占比例為90%以上[27].另外一方面是來源于內(nèi)陸空氣中顆粒物的沉降,而空氣顆粒物中吸附的PBDEs中低溴代的PBDEs所占比例要比河流顆粒物中所占比例高出許多[28].東海表層沉積物主要來之于空氣顆粒物沉降和河流顆粒物的輸送,所以其中BDE-209所占比例介于空氣顆粒物和河流顆粒物之間.

    表1 東海表層沉積物中PBDEs同系物濃度和TOC含量Table 1 The concentration of PBDEs congeners and TOC in surface sediment of East China Sea

    圖3 東海表層沉積物中PBDEs的濃度Fig.3 The concentration of PBDEs in surface sediment of East China Sea

    2.3 東海柱狀沉積物中PBDEs的濃度分布

    東海柱狀沉積物中PBDEs的濃度和TOC含量見表2和圖4.從表2和圖4可以看出,東海柱狀沉積物中PBDEs濃度總體呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢(shì),當(dāng)沉積物深度到達(dá)15cm以后,PBDEs濃度已檢測不到或者低于檢出限.以DH1-1柱狀沉積物為例,表層0~3cm沉積物中PBDEs總濃度為2.58ng/g dw,隨著深度繼續(xù)加深3~6、6~9、9~12、12~15cm沉積物中PBDEs總濃度依次為3.04、1.81、0.74和0.33ng/g dw.這一現(xiàn)象和中國大陸使用PBDEs的方式非常吻合.隨著20世紀(jì)70年末改革開放的開始,中國制造業(yè)開始迅猛發(fā)展,PBDEs開始進(jìn)入中國市場并被使用到相關(guān)產(chǎn)品中[2],因此在大約15cm深處的沉積物開始有PBDEs的檢出,隨后其濃度大量增加,并在3~6cm深處的沉積物濃度達(dá)到最高.之后濃度略有下降,這是因?yàn)?006年前后隨著歐美等國家相繼推出類似于RoHS指令這樣的法規(guī)之后,PBDEs的使用量開始明顯下降,但是市場上2006年之前的產(chǎn)品仍含有大量的PBDEs,因此沉積物中PBDEs只是出現(xiàn)了略微的下降趨勢(shì).

    表2 東海柱狀沉積物中PBDEs濃度和TOC含量Table2 The concentration of PBDEs and TOC in core sediment from ECS

    續(xù)表2

    圖4 東海柱狀沉積物中PBDEs濃度和同系物組成Fig.4 The concentration and congeners contribution of PBDEs in core sediment form ECS

    就不同柱狀沉積物之間比較來說,其PBDEs濃度總體呈現(xiàn)出的分布趨勢(shì)和表層沉積物是一致的,即位于甌江入??诘腄H 5-1柱狀沉積物中PBDEs濃度最高.其原因如2.2節(jié)所述,主要是因?yàn)楫T江受浙江臺(tái)州等廢舊電子電器拆解行業(yè)污染嚴(yán)重,其輸送至東海的顆粒物中PBDEs含量較錢塘江高.

    柱狀沉積物Core DH 1-1、DH2-1、DH3-1、DH4-1、DH5-1、DH6-1和DH7-1中TOC的含量分別在0.62%~0.78%、0.68%~0.82%、0.64%~0.77%、0.63%~0.73%、0.73%~0.88%、0.74%~0.88%和0.63%~0.75%之間(表2).此外,柱狀沉積物中PBDEs濃度和TOC含量之間有較強(qiáng)的線性關(guān)系(R2=0.595,P<0.01,圖5),這進(jìn)一步說明沉積物中PBDEs分布和TOC含量有較大的關(guān)系.

    圖5 東海柱狀沉積物中PBDEs濃度(ng/g dw)和TOC含量(%)之間的關(guān)系Fig.5 The correlations between PBDEs concentrations and TOC% in the core sediments from the ECS

    3 結(jié)論

    3.1 東海表層沉積物中TOC含量在0.54%~0.88%之間;其中∑PBDEs的濃度范圍為0.20~2.09ng/g dw,BDE-209的濃度范圍為0.57~2.87ng/g dw.東海沉積物中PBDEs濃度和TOC含量之間的線性關(guān)系非常好(R2=0.723,P<0.01).3.2 東海表層沉積物中BDE-209在所有PBDEs中所占濃度百分比范圍為57.9%~76.7%,接下來分別是BDE-99和BDE-47,所占比例范圍分別為11.7%~21.5%和7.1%~17.4%.其分布呈現(xiàn)出(離海岸線)由近及遠(yuǎn)濃度越來越低的趨勢(shì);由北到南濃度上升的趨勢(shì).

    3.3 東海柱狀沉積物中PBDEs濃度呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢(shì).柱狀沉積物TOC的含量在0.62%~0.88%之間,而且柱狀沉積物中PBDEs濃度和TOC含量之間有較強(qiáng)的線性關(guān)系(R2=0.595, P<0.01).

    參考文獻(xiàn):

    [1] 朱婧文,刁 碩,劉成斌.溴代阻燃劑 [J].科技信息, 2012, (25):26.

    [2] De Wit C A.An overview of brominated flame retardants in the environment [J].Chemosphere, 2002,46:583-624.

    [3] Fu J, Suuberg E M.Vapor pressure of solid polybrominated diphenyl ethers determined via Knudsen effusion method [J].Environmental Toxicology and Chemistry, 2011,30:2216-2219.

    [4] Streets S S, Henderson S A, Stoner A D, et al.Partitioning and bioaccumulation of PBDEs and PCBs in Lake Michigan [J].Environmental Science and Technology, 2006,40:7263-7269.

    [5] 田 慧,郭 強(qiáng),毛瀟萱,等.廣州地區(qū)典型多溴聯(lián)苯醚遷移和歸趨行為模擬 [J].中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(3):758-765.

    [6] Jin J, Wang Y, Liu W, et al.Polybrominated diphenyl ethers in atmosphere and soil of a production area in China: levels and partitioning [J].Journal of Environmental Sciences, 2011,23:427-433.

    [7] Yang S, Wang S, Liu H, et al.Tetrabromobisphenol A: tissue distribution in fish, and seasonal variation in water and sediment of Lake Chaohu, China [J].Environmental Science and Pollution Research, 2012,19:4090-4096.

    [8] Zheng X, Liu X, Jiang G, et al.Distribution of PCBs and PBDEs in soils along the altitudinal gradients of Balang Mountain, the east edge of the Tibetan Plateau [J].Environmental Pollution, 2012,161:101-106.

    [9] Allsopp M, Erry B, Santillo D, et al.POPs in the Baltic: a review of persistent organic pollutants (POPs) in the Baltic Sea [R].Greenpeace International, 2001.

    [10] Wang X P, Gong P, Yao T D, et al.Passive air sampling of organochlorine pesticides, polychlorinated biphenyls, and polybrominated diphenyl ethers across the Tibetan Plateau [J].Environmental Science and Technology, 2010,44:2988-2993.

    [11] M?ller A, Xie Z, Sturm R, et al.Polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) and alternative brominated flame retardants in air and seawater of the European Arctic [J].Environmental Pollution, 2011,159:1577-1583.

    [12] 耿大瑋,李英明,張 慶.南極喬治王島大氣中PCBs和PBDEs的污染水平及分布規(guī)律 [R].上海:第六屆全國環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)大會(huì), 2011.

    [13] Muir D C, Backus S, Derocher A E, et al.Brominated flame retardants in polar bears (Ursus maritimus) from Alaska, the Canadian Arctic, East Greenland, and Svalbard [J].Environmental Science and Technology, 2006,40:449-455.

    [14] Parolini M, Guazzoni N, Binelli A, et al.Polybrominated diphenyl ether contamination in soil, vegetation, and cow milk from a high-mountain pasture in the Italian Alps [J].Archives of Environmental Contamination and Toxicology, 2012,63:29-44.

    [15] Cai M, Zhao Z, Yang H, et al.Spatial distribution of per-and polyfluoroalkyl compounds in coastal waters from the East to South China Sea [J].Environmental Pollution, 2012,161:162-169.

    [16] Wang X C, Sun M Y, Li A C.Contrasting chemical and isotopic compositions of organic matter in Changjiang (Yangtze River) estuarine and East China Sea shelf sediments [J].Journal of Oceanography, 2008,64:311-321.

    [17] Guo Z, Lin T, Zhang G, et al.High-resolution depositional records of polycyclic aromatic hydrocarbons in the central continental shelf mud of the East China Sea [J].Environmental Science and Technology, 2006,40:5304-5311.

    [18] Hu L, Lin T, Shi X, et al.The role of shelf mud depositional process and large river inputs on the fate of organochlorine pesticides in sediments of the Yellow and East China Seas [J].Geophysical Research Letters, 2011,38(3):246-258.

    [19] Bettina H, Hermann F, Wolfgang V L, et al.Effects of chain length, chlorination degree, and structure on the octanol? water partition coefficients of polychlorinated n-alkanes [J].Environmental Science and Technology, 2011,45:2842-2849.

    [20] Aller R C, Blair N E.Sulfur diagenesis and burial on the Amazon shelf: Major control by physical sedimentation processes [J].Geo-Marine Letters, 1996,16:3-10.

    [21] Lin S, Morse J W.Sulfate reduction and iron sulfide mineral formation in Gulf of Mexico anoxic sediments [J].American Journal of Science, 1991,291:55-89.

    [22] Berner R A.Burial of organic carbon and pyrite sulfur in the modern ocean: its geochemical and environmental significance [J].Am.J.Sci., 1982,282:451-473.

    [23] Kao S, Lin F, Liu K.Organic carbon and nitrogen contents and their isotopic compositions in surficial sediments from the East China Sea shelf and the southern Okinawa Trough [J].Deep Sea Research Part II: Topical Studies in Oceanography, 2003,50: 1203-1217.

    [24] Chen S J, Gao X J, Mai B X, et al.Polybrominated diphenyl ethers in surface sediments of the Yangtze River Delta: levels, distribution and potential hydrodynamic influence [J].Environmental Pollution, 2006,144:951-957.

    [25] De Wit C A, Herzke D, Vorkamp K.Brominated flame retardants in the Arctic environment–trends and new candidates [J].Science of the Total Environment, 2010,408:2885-2918.

    [26] Qiu X, Zhu T, Hu J.Polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) and other flame retardants in the atmosphere and water from Taihu Lake, East China [J].Chemosphere, 2010,80:1207-1212.

    [27] Carlsson P, Herzke D, Wedborg M, et al.Environmental pollutants in the Swedish marine ecosystem, with special emphasis on polybrominated diphenyl ethers (PBDE), Chemosphere, 2011,82:1286-1292.

    [28] Deng W J, Zheng J S, Bi X H, et al.Distribution of PBDEs in air particles from an electronic waste recycling site compared with Guangzhou and Hong Kong, South China [J].Environ.Int., 2007,33:1063-1069.

    The distribution of polybrominated piphenyl rther in the sediment of East China Sea.


    ZHOU Peng1, LIN Kuang-fei2, YU Hui-juan1, ZHAO Jian-hua2, CAI You-qiong1, LIU Li-li2*(1.Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Aquatic Products (Shanghai), Ministry of Agriculture, East China Sea Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Science, Shanghai 200090, China;2.East China University of Science and Technology, State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Risk Assessment and Control on Chemical Process, Shanghai 200237, China).China Environmental Science, 2016,36(1):149~156

    Abstract:In this study, 28surface sediment and 7core sediment samples were collected from the East China Sea (ECS) to determine the distribution properties of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs).The concentrations of total PBDEs (excepted BDE-209) in surface sediment samples were in the range of 0.20~2.09ng/g dw.Among the detected congeners, BDE-209 was the predominant congener with the corresponding concentration ranging from 0.57~2.87ng/g dw (57.9%~76.7% of total PBDEs), followed by BDE-99 and BDE-47.Moreover, the concentrations of PBDEs decreased with the increase of distance between sampling sites and coastline and increased from the north to south.The distribution trends of PBDEs in core sediment samples from the ECS matched well with the application history and status of PBDEs products in China.The ratios of total organic carbon (TOC) in the surface and core sediment samples were ranged from 0.54%~0.88% and 0.62%~0.88% respectively.And the correlations between TOC and PBDEs in both surface (R2=0.723, P< 0.01) and core (R2=0.595, P<0.01) sediment samples indicated that TOC might be one of the impact factors for the characteristics of PBDEs distribution in sediment.

    Key words:polybrominated diphenyl ethers;East China Sea;sediment;distribution;total organic carbon

    中圖分類號(hào):X55

    文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

    文章編號(hào):1000-6923(2016)01-0149-08

    收稿日期:2015-05-20

    基金項(xiàng)目:環(huán)保公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201309047,201309030);國家自然科學(xué)基金(41001316,41371467,40901148);中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)(NO.WB1214059)

    作者簡介:周 鵬(1988-),男,江西貴溪人,助理研究員,博士,主要從事水產(chǎn)品檢測、POPs污染分析及源解析研究.發(fā)表論文4篇.

    国产在线观看jvid| 亚洲熟妇熟女久久| 国产xxxxx性猛交| 国产一区二区激情短视频| 桃红色精品国产亚洲av| 欧美大码av| 色老头精品视频在线观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 天堂动漫精品| 69精品国产乱码久久久| 最近最新中文字幕大全电影3 | 亚洲人成电影观看| 久久午夜综合久久蜜桃| 动漫黄色视频在线观看| www.999成人在线观看| 这个男人来自地球电影免费观看| 伦理电影免费视频| 麻豆成人av在线观看| 美女午夜性视频免费| 91av网站免费观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产精品野战在线观看 | 亚洲成a人片在线一区二区| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久精品影院6| av网站免费在线观看视频| 大码成人一级视频| 成年版毛片免费区| 久久中文看片网| 久久亚洲真实| 9色porny在线观看| 成人av一区二区三区在线看| 久久久久久大精品| 很黄的视频免费| 99国产精品99久久久久| 国产亚洲精品第一综合不卡| 日韩欧美三级三区| 免费在线观看日本一区| 午夜精品久久久久久毛片777| 午夜免费激情av| 丝袜人妻中文字幕| 99香蕉大伊视频| 一边摸一边抽搐一进一小说| 一级片免费观看大全| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产一区在线观看成人免费| 国产精品 国内视频| 一级片'在线观看视频| 老司机亚洲免费影院| 丁香欧美五月| 夜夜爽天天搞| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲成人国产一区在线观看| 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| www.www免费av| 欧美大码av| 中文亚洲av片在线观看爽| 两个人免费观看高清视频| 老鸭窝网址在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 9热在线视频观看99| 在线视频色国产色| 国产精品 国内视频| 黑人猛操日本美女一级片| av免费在线观看网站| 另类亚洲欧美激情| 日韩高清综合在线| 精品一区二区三区av网在线观看| 韩国精品一区二区三区| 日本免费a在线| 久久久久国产一级毛片高清牌| 不卡av一区二区三区| 国产一区在线观看成人免费| 嫁个100分男人电影在线观看| 久久午夜综合久久蜜桃| 精品电影一区二区在线| 久久人妻熟女aⅴ| 久久久久国产一级毛片高清牌| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 又大又爽又粗| av国产精品久久久久影院| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲av第一区精品v没综合| 欧美成人免费av一区二区三区| 老司机亚洲免费影院| 欧美黑人精品巨大| 午夜精品在线福利| 国产1区2区3区精品| 嫩草影视91久久| 久久中文字幕一级| av片东京热男人的天堂| 曰老女人黄片| 一二三四社区在线视频社区8| 久9热在线精品视频| 国产1区2区3区精品| 精品人妻1区二区| 一夜夜www| 午夜成年电影在线免费观看| 老司机靠b影院| 国产午夜精品久久久久久| 黄色片一级片一级黄色片| 看黄色毛片网站| 涩涩av久久男人的天堂| 久久精品成人免费网站| 丁香六月欧美| 99re在线观看精品视频| 久久精品91无色码中文字幕| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 韩国av一区二区三区四区| 日韩成人在线观看一区二区三区| 高清毛片免费观看视频网站 | 91麻豆精品激情在线观看国产 | 波多野结衣av一区二区av| 亚洲av熟女| 国产精品永久免费网站| ponron亚洲| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产高清videossex| 999久久久精品免费观看国产| 女性生殖器流出的白浆| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 在线观看免费视频日本深夜| 欧美激情极品国产一区二区三区| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲五月婷婷丁香| 国产1区2区3区精品| 无遮挡黄片免费观看| 日韩av在线大香蕉| 啦啦啦在线免费观看视频4| 99久久人妻综合| 久久99一区二区三区| 国产片内射在线| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲成a人片在线一区二区| 手机成人av网站| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲国产精品合色在线| 啦啦啦 在线观看视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 欧美日韩av久久| 男女床上黄色一级片免费看| 欧美中文日本在线观看视频| 超碰97精品在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产成人精品久久二区二区91| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 久久99一区二区三区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久久国产欧美日韩av| 青草久久国产| 在线观看舔阴道视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产伦一二天堂av在线观看| 天堂动漫精品| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 亚洲av第一区精品v没综合| 最近最新中文字幕大全电影3 | av电影中文网址| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | www.熟女人妻精品国产| 涩涩av久久男人的天堂| 久久九九热精品免费| 亚洲av片天天在线观看| 亚洲av美国av| e午夜精品久久久久久久| 国产精品1区2区在线观看.| 免费高清视频大片| 亚洲男人的天堂狠狠| 老汉色∧v一级毛片| 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲全国av大片| 亚洲av熟女| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 村上凉子中文字幕在线| 丝袜人妻中文字幕| 老司机亚洲免费影院| 国产精品二区激情视频| √禁漫天堂资源中文www| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 制服诱惑二区| 美国免费a级毛片| 国产一卡二卡三卡精品| 精品日产1卡2卡| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品国内亚洲2022精品成人| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 亚洲 国产 在线| cao死你这个sao货| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 1024香蕉在线观看| 成人三级做爰电影| 999精品在线视频| 精品免费久久久久久久清纯| 男男h啪啪无遮挡| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲三区欧美一区| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 在线播放国产精品三级| 亚洲第一av免费看| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产视频一区二区在线看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 视频区图区小说| 老司机在亚洲福利影院| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 日日夜夜操网爽| 久热这里只有精品99| 一进一出抽搐动态| 亚洲一区二区三区色噜噜 | 9191精品国产免费久久| 亚洲第一青青草原| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲自拍偷在线| 制服诱惑二区| 国产乱人伦免费视频| 久久久久久久午夜电影 | 午夜福利免费观看在线| 国产片内射在线| 亚洲精品一区av在线观看| 亚洲人成电影观看| 无限看片的www在线观看| 丁香欧美五月| 成人亚洲精品一区在线观看| 午夜福利在线观看吧| 老司机福利观看| 精品高清国产在线一区| 欧美不卡视频在线免费观看 | 97碰自拍视频| 亚洲美女黄片视频| 亚洲成人国产一区在线观看| 亚洲人成77777在线视频| av网站免费在线观看视频| 麻豆国产av国片精品| 成人国语在线视频| 国产高清国产精品国产三级| 热re99久久国产66热| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲av成人av| www.www免费av| 成人18禁在线播放| 成年版毛片免费区| 国产精品久久久av美女十八| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| a级毛片黄视频| av中文乱码字幕在线| 亚洲激情在线av| 最近最新中文字幕大全免费视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 一a级毛片在线观看| 午夜福利在线观看吧| 亚洲精品国产色婷婷电影| 欧美激情久久久久久爽电影 | 精品国产亚洲在线| 日韩欧美三级三区| 操出白浆在线播放| 精品国产国语对白av| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 中文亚洲av片在线观看爽| 国产一区二区三区综合在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 美国免费a级毛片| 精品一品国产午夜福利视频| 久久久久国内视频| 美女福利国产在线| 午夜福利欧美成人| 国产精品成人在线| 成人精品一区二区免费| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 午夜成年电影在线免费观看| avwww免费| 国产区一区二久久| 神马国产精品三级电影在线观看 | 亚洲国产精品999在线| 久99久视频精品免费| 激情视频va一区二区三区| 99国产精品一区二区蜜桃av| 老司机亚洲免费影院| 成在线人永久免费视频| 午夜91福利影院| 久久香蕉国产精品| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲中文av在线| 9色porny在线观看| 在线免费观看的www视频| 午夜久久久在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产精品亚洲av一区麻豆| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产熟女午夜一区二区三区| 欧美日韩亚洲高清精品| 69精品国产乱码久久久| 老熟妇仑乱视频hdxx| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 欧美精品亚洲一区二区| 免费搜索国产男女视频| a级毛片黄视频| 一夜夜www| 亚洲一区二区三区不卡视频| 丝袜美腿诱惑在线| 中文字幕精品免费在线观看视频| 日韩欧美免费精品| 高清欧美精品videossex| 黑丝袜美女国产一区| 国产激情欧美一区二区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 欧美久久黑人一区二区| 欧美黑人欧美精品刺激| 高潮久久久久久久久久久不卡| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产在线精品亚洲第一网站| www.999成人在线观看| 亚洲情色 制服丝袜| 宅男免费午夜| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 搡老乐熟女国产| 日本 av在线| 最新美女视频免费是黄的| 美女大奶头视频| 国产区一区二久久| 天天影视国产精品| 国产亚洲欧美精品永久| 男人舔女人下体高潮全视频| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲视频免费观看视频| 成人影院久久| 日韩欧美三级三区| 免费观看精品视频网站| 88av欧美| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲中文日韩欧美视频| 在线天堂中文资源库| 免费在线观看日本一区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 亚洲精品av麻豆狂野| 欧美激情极品国产一区二区三区| 久久久久久久久中文| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产黄a三级三级三级人| 国产激情欧美一区二区| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 亚洲色图综合在线观看| videosex国产| 国产亚洲精品一区二区www| av在线天堂中文字幕 | 黄色视频不卡| 亚洲国产欧美网| 淫秽高清视频在线观看| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲色图av天堂| 亚洲五月天丁香| 一级a爱视频在线免费观看| 视频在线观看一区二区三区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 青草久久国产| 精品电影一区二区在线| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产野战对白在线观看| 精品日产1卡2卡| 一区福利在线观看| 国产片内射在线| 欧美黑人精品巨大| e午夜精品久久久久久久| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久久中文字幕人妻熟女| 首页视频小说图片口味搜索| 欧美日韩精品网址| 欧美激情极品国产一区二区三区| 多毛熟女@视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 午夜a级毛片| 国产精品永久免费网站| 国产精品二区激情视频| 一级毛片高清免费大全| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 又黄又爽又免费观看的视频| a级毛片在线看网站| 女同久久另类99精品国产91| 精品福利永久在线观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| xxxhd国产人妻xxx| 少妇 在线观看| 91成年电影在线观看| 91老司机精品| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久久久久久精品吃奶| 久久久久国内视频| 成人精品一区二区免费| 国产一卡二卡三卡精品| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 精品久久蜜臀av无| 亚洲专区中文字幕在线| www.www免费av| 亚洲专区字幕在线| 亚洲人成77777在线视频| 91大片在线观看| 欧美av亚洲av综合av国产av| 视频区图区小说| 亚洲精品中文字幕在线视频| 色精品久久人妻99蜜桃| www日本在线高清视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| xxxhd国产人妻xxx| 国产91精品成人一区二区三区| 亚洲欧美精品综合久久99| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 99在线视频只有这里精品首页| 一边摸一边做爽爽视频免费| 在线看a的网站| 一本综合久久免费| 久久精品人人爽人人爽视色| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 黄色女人牲交| 校园春色视频在线观看| 午夜影院日韩av| 精品久久久久久电影网| 三上悠亚av全集在线观看| tocl精华| 女同久久另类99精品国产91| av网站免费在线观看视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久久国产精品麻豆| xxxhd国产人妻xxx| 人妻久久中文字幕网| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 精品国产亚洲在线| 日韩人妻精品一区2区三区| 高清欧美精品videossex| 91成年电影在线观看| 亚洲色图综合在线观看| 国产成年人精品一区二区 | 日韩欧美一区视频在线观看| 国产97色在线日韩免费| 国产深夜福利视频在线观看| 一进一出抽搐动态| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲欧美激情综合另类| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲精品av麻豆狂野| 日本免费a在线| 亚洲五月色婷婷综合| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产在线观看jvid| 亚洲情色 制服丝袜| 淫秽高清视频在线观看| 老司机在亚洲福利影院| 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲人成77777在线视频| 激情在线观看视频在线高清| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 精品久久久久久成人av| 99在线人妻在线中文字幕| 一本大道久久a久久精品| 免费看十八禁软件| 日韩欧美国产一区二区入口| √禁漫天堂资源中文www| 长腿黑丝高跟| 欧美性长视频在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 亚洲成人精品中文字幕电影 | 国产xxxxx性猛交| 欧美久久黑人一区二区| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 欧美成人午夜精品| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产又色又爽无遮挡免费看| 看免费av毛片| 满18在线观看网站| 悠悠久久av| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲激情在线av| xxxhd国产人妻xxx| 黄色视频不卡| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 黄色视频不卡| 一级毛片精品| 亚洲中文av在线| 亚洲午夜理论影院| 亚洲九九香蕉| 757午夜福利合集在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 看片在线看免费视频| 亚洲欧美一区二区三区久久| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 女性被躁到高潮视频| tocl精华| 国产真人三级小视频在线观看| 久久热在线av| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 女同久久另类99精品国产91| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| av视频免费观看在线观看| 成人精品一区二区免费| 国产精品久久视频播放| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 九色亚洲精品在线播放| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 两个人免费观看高清视频| 一级毛片高清免费大全| 久久精品91无色码中文字幕| 99国产极品粉嫩在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 视频区欧美日本亚洲| 国产乱人伦免费视频| 人人妻人人澡人人看| 亚洲片人在线观看| 热re99久久国产66热| 中国美女看黄片| 日本五十路高清| 91大片在线观看| 日韩欧美免费精品| 色哟哟哟哟哟哟| 精品欧美一区二区三区在线| 欧美日本中文国产一区发布| 老司机亚洲免费影院| 99香蕉大伊视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 91精品国产国语对白视频| 中亚洲国语对白在线视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 日韩视频一区二区在线观看| 亚洲三区欧美一区| 国产单亲对白刺激| 免费高清视频大片| 老司机在亚洲福利影院| 精品一区二区三区四区五区乱码| 1024香蕉在线观看| 国产免费男女视频| 99精品久久久久人妻精品| 国产高清激情床上av| 久久久久久久久中文| 99riav亚洲国产免费| 波多野结衣av一区二区av| 一级毛片女人18水好多| 免费人成视频x8x8入口观看| 精品电影一区二区在线| 伦理电影免费视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 麻豆av在线久日| 男女午夜视频在线观看| 人人澡人人妻人| 久久久久久久精品吃奶| 日韩欧美国产一区二区入口| 丰满迷人的少妇在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 中出人妻视频一区二区| 久久久久久久午夜电影 | 免费在线观看亚洲国产| 亚洲av美国av| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 久久这里只有精品19| 日韩欧美三级三区| 色老头精品视频在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 在线免费观看的www视频| 757午夜福利合集在线观看| 国产成人av教育| 亚洲成人国产一区在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产极品粉嫩免费观看在线| 18禁国产床啪视频网站| 老司机亚洲免费影院| 桃红色精品国产亚洲av| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲avbb在线观看| 97碰自拍视频| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产成人av教育| 午夜福利一区二区在线看| 日日夜夜操网爽| 久久99一区二区三区| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 99国产精品一区二区三区| 久久精品91无色码中文字幕| 亚洲 国产 在线| 亚洲精品国产一区二区精华液|