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    可控分子組裝研究領(lǐng)域的重要進(jìn)展

    2016-05-30 20:08:44方德生
    科學(xué) 2016年6期
    關(guān)鍵詞:方向性衣殼三聚

    方德生

    [本刊訊]廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院曹曉宇課題組以三聚茚為組裝基元,實(shí)現(xiàn)了一系列新型手性分子多面體的可控組裝。相關(guān)成果發(fā)表于Nature Communications.2016,7:12469,doi:10.1038/ncomms12469。

    自然界中正二十面體病毒衣殼的面上蛋白質(zhì)亞基,具有朝同一方向“旋轉(zhuǎn)”的特性。數(shù)學(xué)家把面的方向性引入多面體中以增加其復(fù)雜度,化學(xué)家通過分子組裝制備了種類眾多的分子多面體。這些分子多面體大致分為兩類:一類的構(gòu)筑分子基元為棱,其多面體面為空;另一類是由高對(duì)稱性的平面分子構(gòu)筑基元組裝而成。但具有面方向性的分子多面體尚未見諸報(bào)道。

    三甲?;揎椀娜圮嵫苌锱c1,2.二胺通過動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵組裝成[4+6]分子多面體。有趣的是,三聚茚組裝基元π平面上的三個(gè)亞甲基碳在分子組裝體中存在著兩種面方向性,即順時(shí)針(簡稱c)和逆時(shí)針(簡稱A),因此[4+6]分子多面體共有CCCC、CCCA、CCAA、CAAA、AAAA五種異構(gòu)體。在組裝過程中,三聚茚面的二維手性轉(zhuǎn)化為分子多面體的三維手性,從而形成一種全新的手性分子多面體。當(dāng)頂點(diǎn)的組裝基元為非手性乙二胺時(shí),得到的多面體為朝同一方向“旋轉(zhuǎn)”的立體異構(gòu)體(CCCC和AAAA),與病毒衣殼蛋白質(zhì)面方向性相同的現(xiàn)象類似。這兩個(gè)異構(gòu)體具有目前文獻(xiàn)報(bào)道的最大摩爾橢圓率。使用手性構(gòu)筑基元(RR.環(huán)己二胺)組裝,在室溫下得到動(dòng)力學(xué)產(chǎn)物AAAA、CAAA和CCAA,在高溫下得到熱力學(xué)產(chǎn)物AAAA。理論計(jì)算表明,在頂點(diǎn)相同的一系列異構(gòu)體中,各個(gè)面朝同一方向旋轉(zhuǎn)的異構(gòu)體(即CCCC和AAAA)比其他異構(gòu)體(CAAA、CCAA、CCCA)的能量低。值得注意的是,不同面之間烷基鏈的相互作用對(duì)形成同方向旋轉(zhuǎn)異構(gòu)體至關(guān)重要。

    此項(xiàng)研究實(shí)現(xiàn)了具有面方向性的分子多面體這種全新的手性多面體,有力拓展了分子多面體復(fù)雜度。其設(shè)計(jì)策略可以讓其他具有面方向性的分子構(gòu)筑基元拓展到更多分子多面體中,進(jìn)而用于分子識(shí)別、手性拆分或不對(duì)稱催化等。

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