基于微生物電解池的廢水生物處理技術(shù)研究進(jìn)展

魯正偉，伍永鋼，楊周生

（安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，安徽蕪湖241000）

專論與綜述

基于微生物電解池的廢水生物處理技術(shù)研究進(jìn)展

魯正偉，伍永鋼，楊周生

（安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，安徽蕪湖241000）

在闡述微生物電解池（microbialelectrolysis cell，MEC）工作原理的基礎(chǔ)上，介紹了利用微生物電解池處理廢水中各類污染物的研究進(jìn)展，以及反應(yīng)器結(jié)構(gòu)改進(jìn)、工業(yè)規(guī)模反應(yīng)器和新型處理工藝的開發(fā)等，并展望了微生物電解池在污染物降解領(lǐng)域的發(fā)展方向。

微生物電解池；廢水處理；污染物降解；生物處理技術(shù)

水的污染問題是近年來我國最突出的環(huán)境問題，生活污水、工業(yè)廢水等的大量排放給環(huán)境帶來了巨大的壓力。目前，對廢水的處理主要有物理化學(xué)法和生物法兩大類。采用生物法處理廢水，主要是通過微生物自身的生命活動降解污染物，將有害物質(zhì)分解為穩(wěn)定無害的小分子物質(zhì)，如CO2和H2O〔1〕。與物理化學(xué)法相比，廢水生物處理技術(shù)具有處理費(fèi)用較低、適用性廣泛、作用條件溫和以及處理效果良好等優(yōu)勢，成為應(yīng)用最為廣泛的廢水處理技術(shù)〔2〕。然而，傳統(tǒng)的生物處理法也存在著很大的局限性，例如厭氧生物處理的反應(yīng)速率較慢，厭氧微生物對毒性物質(zhì)較為敏感，出水水質(zhì)較差〔3〕；好氧處理技術(shù)需要消耗大量能量來曝氣，同時(shí)還會產(chǎn)生大量難以處理的剩余污泥〔4〕。此外，傳統(tǒng)生物法難以處理難降解和具有高生物毒性的物質(zhì)。因此，為了克服傳統(tǒng)生物處理法的局限性，基于傳統(tǒng)生物處理技術(shù)的優(yōu)化和改進(jìn)一直是環(huán)境工程領(lǐng)域重要的研究方向〔5〕。

生物電化學(xué)系統(tǒng)（bioelectrochemicalsystems，BES）作為一種全新的生物處理技術(shù)，近年來引起了越來越多的關(guān)注。該系統(tǒng)使用吸附在1個(gè)或者2個(gè)電極上的微生物來催化生物陽極的氧化反應(yīng)和（或）生物陰極的還原反應(yīng)〔6〕，包括微生物燃料電池（microbial fuelcell，MFC）和微生物電解池（microbial electrolysis cell，MEC）。與MFC相比，MEC由于外加電源的存在，能夠更精確和有效地控制反應(yīng)器的電化學(xué)參數(shù)和微生物生存環(huán)境，從而在反應(yīng)器熱力學(xué)和動力學(xué)性能上都展現(xiàn)出更為突出的優(yōu)點(diǎn)。在MEC中，陽極的電化學(xué)活性微生物氧化基質(zhì)并釋放電子到陽極，電子經(jīng)外加電壓的電路到達(dá)陰極，在陰極室和電子受體結(jié)合，發(fā)生還原反應(yīng)〔7-8〕。目前的研究表明，MEC作為一項(xiàng)前沿的廢水生物處理技術(shù)，無論是對常見的有機(jī)及無機(jī)污染物，還是對難降解物質(zhì)，都能達(dá)到理想的處理效果，同時(shí)可大量減少能源的消耗〔9〕。隨著對反應(yīng)機(jī)理的深入研究〔10-13〕以及反應(yīng)器規(guī)模和工藝的改進(jìn)，MEC在廢水處理領(lǐng)域必將展現(xiàn)廣闊的發(fā)展前景。

1 MEC對廢水中無機(jī)污染物的去除

1.1 脫氮

H.Kashima等〔14〕采用構(gòu)建的雙室MEC處理硝酸鹽廢水，以石墨板作為電極，陽極富集形成G. metallireducens生物膜，結(jié)果表明，在所有實(shí)驗(yàn)組的陽極電勢范圍內(nèi)（-150～+900mV vs SHE），陽極生物膜能夠兼性地還原硝酸鹽；硝酸鹽臨界濃度為生物膜厚度的函數(shù)而不是電勢的函數(shù)；當(dāng)硝酸鹽濃度大于鹽酸鹽的臨界濃度時(shí)，會導(dǎo)致MEC性能下降，懸浮微生物增長，從而影響出水水質(zhì)。V.K.Nguyen等〔15〕構(gòu)建了雙室MEC，其以石墨氈作為電極，陰極通入合成的硝酸鹽廢水，在使用生物陽極時(shí)，硝酸鹽去除率達(dá)到了79%。N.Pous等〔16〕使用雙室的MEC處理含低濃度硝酸鹽的地下水，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在-123mV的陰極電勢下硝酸鹽去除速率最大，為2.59 mgN-NO3-/（LNCC·h）（NCC：netcathodiccompartment，凈陰極室體積），最終氮?dú)廪D(zhuǎn)化率高達(dá)93.9%，出水水質(zhì)符合世界衛(wèi)生組織的飲用水標(biāo)準(zhǔn)。

1.2 硫酸鹽的去除

針對廢水中的硫酸鹽，傳統(tǒng)的厭氧生物處理需要加入大量的有機(jī)質(zhì)。Wentao Su等〔17〕用碳?xì)肿鳛殡姌O，采用雙室MEC結(jié)構(gòu)，在恒電勢（-400mV vs Ag/AgCl）條件下處理硫酸鹽廢水，實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)硫酸鹽還原菌能夠直接從電極接受電子，而不經(jīng)過電子載體或氫氣的產(chǎn)生。M.Coma等〔18〕采用構(gòu)建的雙室MEC處理硫酸鹽廢水，其以石墨顆粒作為電極，乙酸為陽極基質(zhì)，研究發(fā)現(xiàn)硫酸鹽還原的最小能量需要為0.7V，并且在1.4 V時(shí)達(dá)到最大的硫酸鹽去除率，為60%。Haiping Luo等〔19〕采用構(gòu)建的雙室MEC處理含硫酸鹽廢水，以碳刷作為電極，在陰極富集自養(yǎng)型的硫酸鹽還原菌，結(jié)果表明，當(dāng)陰極電勢達(dá)到-0.9 V時(shí)，連續(xù)流的最大硫酸鹽去除率為49%。Yong Jiang等〔20〕建立的雙室MEC以碳?xì)肿鳛殡姌O，陰極覆蓋Pt0.5mg/cm2，采用其處理含有硫化物的人工廢水，結(jié)果表明，在0.7V的外加電壓下，經(jīng)70 h的運(yùn)行，陽極硫化物去除率達(dá)到72%，同時(shí)陰極甲烷形成的法拉第效率為57%。

1.3 處理重金屬

有關(guān)應(yīng)用MFC處理廢水中重金屬的研究報(bào)道已有很多〔21-25〕，但關(guān)于應(yīng)用MEC處理廢水中重金屬的研究還相對較少。O.Modin等〔26〕構(gòu)建了雙室MEC，其以鈦絲作為陰極，將其用于混合溶液中重金屬的回收，結(jié)果表明，通過控制陰極電勢，可實(shí)現(xiàn)對溶液中銅、鉛、鉻、鋅4種金屬的回收，首次證明了陰極可以用來回收混合溶液中的重金屬。Bangyu Qin等〔27〕以構(gòu)建的雙室MEC研究了以不銹鋼網(wǎng)為材料的非生物陰極對廢水中Ni2+的去除效果，結(jié)果表明，以碳?xì)譃椴牧系纳镪枠O由于電化學(xué)活性微生物的作用，導(dǎo)致陽極電勢降低；同時(shí)外加電壓的存在降低了陰極電勢，形成了更佳的還原條件，使得MEC對Ni2+的去除要優(yōu)于MFC。在外加0.9V的電壓下，在Ni2+的初始質(zhì)量濃度從50mg/L到1 000mg/L逐步增加的過程中，MEC系統(tǒng)的Ni2+去除率由最初的（99± 0.6）%下降到（33±4.2）%，而相同條件下電解池Ni2+去除率從（84±5.4）%下降到（10±1.7）%。Haiping Luo等〔28〕采用雙極膜隔開陰陽極（陽極為碳刷，陰極為凃鉑的碳布），在外加1.0 V的電壓下處理酸性礦排水，結(jié)果表明，酸性礦排水中的Fe2+、Cu2+和Ni2+依次在陽極還原，同時(shí)伴隨速率為0.4～1.1m3/（m3·d）的氫氣產(chǎn)生，能量回收達(dá)到100%，說明可以通過控制陰極水力停留時(shí)間去除和回收礦排水中的重金屬。

2 MEC對廢水中有機(jī)污染物的去除

2.1 易降解有機(jī)物的去除

在以乙酸等簡單碳水化合物為基質(zhì)的MEC中，這些簡單的碳水化合物均能被較好地去除。M.Villano等〔29〕構(gòu)建的MEC，以石墨顆粒作為電極，以乙酸鈉為基質(zhì)，其乙酸去除率達(dá)94%，同時(shí)在陰極甲烷的電子回收達(dá)到了79%。Yuan Xu等〔30〕建立的單室MEC，采用碳布作為電極，其陽極的乙酸鈉去除率達(dá)90%。M.Zeppilli等〔31〕以乙酸鈉、葡萄糖和蛋白胨等簡單的有機(jī)物作為陽極基質(zhì)，在雙室的MEC陽極室中，設(shè)置陽極電勢為+0.2mV，在COD負(fù)荷為0.89 g/（L·d），水力停留時(shí)間為0.6 d的條件下，平均COD去除率為（75±16）%。J.Nam等〔32〕在研究MEC對廢水中蛋白質(zhì)的降解中，構(gòu)建了雙室MEC，其以石墨纖維刷為陽極材料，在生物陽極通入纖維素發(fā)酵廢水。結(jié)果表明，在0.9 V的外加電壓下，總的COD去除率和蛋白質(zhì)去除率分別為（76±6）%和29%，當(dāng)外加電壓增加到1.0 V時(shí)，廢水中的蛋白質(zhì)可以被完全去除。

2.2 偶氮染料的脫色和還原

偶氮染料被廣泛應(yīng)用于紡織、皮革、化妝品、食品等行業(yè)的著色，其在印染廢水中具有濃度高、化學(xué)穩(wěn)定性高、對水生生物有毒性等特點(diǎn)，可對環(huán)境和公眾健康帶來危害。如表1所示，MEC對各類偶氮染料的降解都能取得非常好的效果。YouzhaoWang等〔33〕通過馴化陽極生物膜，使偶氮染料去除速率由單室有膜系統(tǒng)的3.04g/（L·h）增加到單室無膜系統(tǒng)的8.37 g/（L·h）。Fangying Kong等〔34〕建立了單室無膜MEC，其使用碳刷作為電極，在外加0.3 V的電壓下，對剛果紅的脫色率達(dá)到（98.3±1.3）%，遠(yuǎn)高于雙室系統(tǒng)的（67.2±3.5）%。同時(shí)另一項(xiàng)研究顯示，3個(gè)陰極包圍陽極的環(huán)繞結(jié)構(gòu)擁有較小的內(nèi)阻，能夠更快地形成穩(wěn)定的生物膜，對偶氮染料的降解也有促進(jìn)作用〔35〕。

表1 MEC降解偶氮染料

Dan Cui等〔36〕采用無膜升流式生物催化電解反應(yīng)器（up-flow bio-catalyzed electrolysis reactor，UBER）耦合好氧生物接觸反應(yīng)器（aerobic bio-contactoxidation reactor，ABOR）處理茜黃素R為主的偶氮染料廢水。結(jié)果表明，在0.5 V的外加電壓下，茜黃素R的降解率從斷路的（50.0±6.1）%～（18.9±3.0）%增加到（81.3±5.9）%～（94.8±1.7）%，2種主要產(chǎn)物對苯二胺（PPD）和5-氨基水楊酸（5-ASA）的形成率約為90%和60%，在ABOR的出水中，幾乎沒有檢測到這2種產(chǎn)物，COD減少了（63±6）%。在進(jìn)一步優(yōu)化UBER陰極室體積和反應(yīng)器水力停留時(shí)間的基礎(chǔ)上，茜黃素R的還原率和COD去除率分別可達(dá)（93.8± 0.7）%和（93.0±0.5）%〔37〕。

2.3 硝基苯類物質(zhì)的去除

染料、增塑劑、農(nóng)藥等行業(yè)廢水中的硝基苯類物質(zhì)會引起嚴(yán)重的環(huán)境問題，使用MEC系統(tǒng)處理硝基苯類物質(zhì)比傳統(tǒng)生物法和MFC系統(tǒng)有更低的能源消耗和更快的反應(yīng)速率〔38-40〕。如表2所示，對于采用MEC降解硝基苯類物質(zhì)的研究主要集中在降解速率、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)以及運(yùn)行條件優(yōu)化等幾個(gè)方面。Y. Mu等〔41〕使用雙室的MEC（陰、陽極均為石墨顆粒）研究了非生物陰極對硝基苯的去除情況。結(jié)果表明，在提供外電源的情況下，硝基苯的去除速率可從MFC狀態(tài)下的（1.29±0.04）mol/（m3TCC·d）增加到（8.57±0.05）mol/（m3TCC·d），能量消耗為（17.06± 0.16）W/m3TCC（TCC：total cathodic compartment，總陰極室體積）；與傳統(tǒng)厭氧生物法相比，所需有機(jī)基質(zhì)的量明顯減少。

而AijieWang等〔43〕使用生物陰極還原硝基苯，陰極接種活性污泥，在0.5 V的外加電壓下，發(fā)現(xiàn)硝基苯去除速率要明顯高于非生物陰極，同時(shí)24 h的苯胺形成率高了10倍。表明生物陰極能夠很好地還原硝基苯，并且具有選擇性地還原為苯胺的能力，不會產(chǎn)生毒性更強(qiáng)的亞硝基苯。進(jìn)一步，AijieWang等〔44〕采用無膜升流式的反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，上部為碳刷陽極，下部為陰極，填充石墨顆粒，在外加0.5 V的電壓下，最大的硝基苯去除速率和苯胺形成速率分別為3.5mol/（m3TV·d）、3.06mol/（m3TV·d），同時(shí)額外的能量需要僅有0.075 kW·h/molNB（NB：nitrobenzene，硝基苯）。

表2 MEC降解硝基苯類物質(zhì)

2.4 其他難降解有機(jī)物的去除

傳統(tǒng)的污水處理工藝對造影劑類物質(zhì)的去除效果有限。Y.Mu等〔45〕采用構(gòu)建的雙室MEC處理碘化的X射線造影劑，陰陽極均填充石墨顆粒，以石墨棒連接恒電位儀。陽極接種微生物，以乙酸為碳源，采用非生物陰極對碘普羅胺（iopromide，IPM）進(jìn)行脫鹵。結(jié)果表明，當(dāng)陰極電勢降低到-800mV或更低時(shí)，IPM能夠被完全脫鹵，最大去除速率為（13.4± 0.16）mmol/（m3TCC·d），脫鹵作用的主要機(jī)理是石墨顆粒電極和IPM之間的直接電子轉(zhuǎn)移。

抗生素（chlorinated nitroaromatic antibiotic chloramphenicol，CAP）為廢水處理中的優(yōu)先污染物，Bin Liang等〔46〕采用構(gòu)建的雙室MEC，在外加0.5V的電壓下，以葡萄糖作為細(xì)胞內(nèi)電子供體，將CAP還原為胺類的產(chǎn)物。實(shí)驗(yàn)表明，生物陰極在4 h內(nèi)去除了（87.1±4.2）%的CAP，24 h的CAP去除率達(dá)到了（96.0±0.9）%，而非生物陰極在24 h后僅有（73.0± 3.2）%的CAP去除率，并且通過硝基的還原結(jié)合脫鹵作用加強(qiáng)了CAP的脫毒作用，導(dǎo)致CAP的抗菌活性被完全去除。FeiSun等〔47-48〕都得到過類似的結(jié)論。生物陰極的引入降低了過電勢，比非生物陰極擁有更低的內(nèi)阻。

3 基于MEC的生物反應(yīng)器和工藝開發(fā)

3.1 工業(yè)規(guī)模的MEC研究

基于MEC的實(shí)驗(yàn)室研究成果，許多研究者進(jìn)行了MEC的放大研究，為MEC的工業(yè)化應(yīng)用進(jìn)行了必要的探索。G.Velvizhi等〔49〕構(gòu)建了6 L的單室MEC反應(yīng)器，下部為厭氧生物陽極，上部為半露于空氣的陰極，均采用石墨作為電極材料，用其處理高負(fù)荷化工廢水（COD負(fù)荷為5.0 kg/m3），COD去除率可達(dá)90%，同時(shí)硝酸鹽、磷酸鹽、硫酸鹽、色度、濁度去除率分別達(dá)48%、51%、68%、63%、90%。L.Gil-Carrera等〔50-51〕在中式規(guī)模的實(shí)驗(yàn)中采用管狀和平板的設(shè)計(jì)，通過確定和優(yōu)化一些重要的參數(shù)例如水力停留時(shí)間、外加電壓和陽極尺寸等，強(qiáng)化了MEC反應(yīng)器的性能。

E.S.Heidrich等〔52-53〕構(gòu)建了120 L的反應(yīng)器，內(nèi)含6個(gè)獨(dú)立的MEC，每個(gè)MEC都有1個(gè)2.2 L的陽極室，陰極室由不銹鋼的鋼絲棉組成。采用該系統(tǒng)處理生活廢水，盡管COD去除率的波動很大（平均為34%），但其在長期（12個(gè)月）低溫下的運(yùn)行中保持了相對較低的能量消耗和大約70%的能量回收，展現(xiàn)了發(fā)展大規(guī)模MECs的前景。

3.2 新的反應(yīng)器和工藝

值得關(guān)注的是，MEC與傳統(tǒng)生物反應(yīng)器結(jié)合開發(fā)出的新型處理工藝在廢水生物處理方面已經(jīng)初露端倪。S.J.Lim等〔54〕構(gòu)建的3室離子交換反應(yīng)器（ion exchange biological reactor，IEBR）設(shè)置A、B、C室，A室、B室用陽離子交換膜隔開，B室、C室用陰離子交換膜隔開，分別在A室和B室部署陽極和陰極。使用該系統(tǒng)處理養(yǎng)殖廢水中的有機(jī)物，同時(shí)進(jìn)行脫氮。養(yǎng)殖廢水中的NH4+在A室由陽離子交換膜進(jìn)入B室，通過生物陰極的硝化作用形成NO3-后通過陰離子膜進(jìn)入C室，A室出水進(jìn)入C室，同時(shí)進(jìn)行有機(jī)物的分解以及反硝化過程。結(jié)果表明，在0、1、2 V的外加電壓下，最終的SCOD去除率分別為59.7%、60.2%、67.0%，總氮去除率分別為39.8%、49.5%、58.7%。Dan Cui等〔37〕將升流式生物催化電解反應(yīng)器和好氧生物接觸反應(yīng)器組合，形成新的染料廢水處理工藝。Fanying Kong等〔35〕將MEC模塊和厭氧污泥反應(yīng)器（anaerobic sludge reactor，ASR）進(jìn)行組合，其對酸性橙的降解速率常數(shù)為54 h-1，分別是單獨(dú)MEC和ASR的1.4倍和54倍。MEC的主要作用在于偶氮鍵的斷裂，而ASR的主要作用是去除COD，同時(shí)ASR的存在進(jìn)一步降低了反應(yīng)器的內(nèi)阻，縮短了陰極生物膜的形成時(shí)間。上述研究集中在開發(fā)新型生物反應(yīng)器及與傳統(tǒng)生物反應(yīng)器組合形成新工藝，結(jié)果表明，反應(yīng)器的效能得到了極大的提升，運(yùn)行成本得到大幅降低。

4 展望

國內(nèi)外的研究表明，基于MEC的廢水生物處理技術(shù)對于各類污染物都能達(dá)到理想的處理效果，與傳統(tǒng)廢水生物處理技術(shù)相比，具有節(jié)約能源、適用廣泛等諸多潛在優(yōu)點(diǎn)；同時(shí)，MEC具有突出的動力學(xué)性能，能夠顯著加快污染物的降解速率，因此能夠有效地控制反應(yīng)器體積，減少建造成本。但是，目前對該技術(shù)的研究和規(guī)?；瘧?yīng)用仍然存在很多不足和限制因素，未來還需要從以下幾方面開展進(jìn)一步的研究。

（1）目前，大多數(shù)的MEC仍然采用膜分離陰陽極的結(jié)構(gòu)，這不僅會帶來運(yùn)行上的問題（如增加內(nèi)阻和pH梯度），同時(shí)還會造成成本的增加〔9，55〕，因此無膜結(jié)構(gòu)的MEC是未來發(fā)展的主要設(shè)計(jì)方案。

（2）由于MEC本身的復(fù)雜性，它的應(yīng)用成本要比傳統(tǒng)水處理系統(tǒng)高〔56〕。如何減少在電極材料、膜、反應(yīng)器的建造以及運(yùn)行過程中的維護(hù)等方面的成本，是未來大規(guī)模應(yīng)用必須克服的障礙。

（3）對于MEC微觀層面的電化學(xué)活性微生物的作用機(jī)理的研究尚且不足，而宏觀層面的規(guī)模化和實(shí)際應(yīng)用上的已知信息也非常少。因此，需要加深微生物的群落分析和電子轉(zhuǎn)移機(jī)制的研究，同時(shí)積極進(jìn)行反應(yīng)器放大的實(shí)驗(yàn)研究。

（4）構(gòu)建數(shù)學(xué)模型和分子生物學(xué)等重要工具對于反應(yīng)器的工業(yè)化應(yīng)用具有十分重要的作用，因此對于MEC應(yīng)加強(qiáng)該方面的研究和應(yīng)用，隨著這些工具的使用將大大加速M(fèi)EC在污染物處理領(lǐng)域?qū)嶋H應(yīng)用的進(jìn)程。

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Research progress in the biological treatment of wastewater based on microbial electrolysis cells

Lu Zhengwei，Wu Yonggang，Yang Zhousheng
（Schoolof Environmental Science and Engineering，AnhuiNormal University，Wuhu 241000，China）

Based on thedetailed explanation of theprincipleand characteristicsofmicrobialelectrolysiscells（MEC），the research progress in the utilization of MEC for treating various pollutants in wastewater，the modification of reactor structures，the developmentof industrial-scale reactors and new type of treatment processes are introduced. The developing directionsofMECapplied to pollutantdegradation fieldsare looked ahead.

microbialelectrolysis cell；wastewater treatment；pollutantdegradation；biological treatment technology

X703

A

1005-829X（2016）06-0001-06

魯正偉（1992—），在讀碩士研究生。電話：18955368699，E-mail：lazzyw@sina.com。通訊聯(lián)系人，楊周生，E-mail：yzhoushe@mail.ahnu.edu.cn。

2016-02-18（修改稿）