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    腐植酸、EDTA、Cr(Ⅵ)調(diào)控豬糞尿廢水異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs的轉(zhuǎn)化能力比較

    2016-04-21 08:12:12何清明鄔紅東石廣軍
    關(guān)鍵詞:還原腐植酸

    何清明,鄔紅東,石廣軍,羅 穎

    (1.泰州學(xué)院醫(yī)藥與化學(xué)化工學(xué)院,江蘇泰州225300;2.重慶大學(xué)三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,重慶400045)

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    腐植酸、EDTA、Cr(Ⅵ)調(diào)控豬糞尿廢水異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs的轉(zhuǎn)化能力比較

    何清明1,2,鄔紅東2,石廣軍1,羅穎1

    (1.泰州學(xué)院醫(yī)藥與化學(xué)化工學(xué)院,江蘇泰州225300;2.重慶大學(xué)三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,重慶400045)

    摘要:以人工合成Fe(OH)3作為電子受體,在豬糞尿廢水中添加具有鐵還原能力的菌株,厭氧恒溫培養(yǎng),通過對豬糞尿廢水中添加不同濃度腐植酸、EDTA、Cr(Ⅵ),揭示3種典型理化因素調(diào)控豬糞尿廢水中異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)揮發(fā)性脂肪酸(Volatile fatty acids,VFAs)轉(zhuǎn)化能力。結(jié)果表明,電子穿梭體腐植酸促進(jìn)Fe(Ⅲ)還原,加速VFAs降解,而絡(luò)合劑EDTA和重金屬Cr(Ⅵ)則會阻礙Fe(Ⅲ)還原,減緩VFAs降解。雖然三種影響因子影響機(jī)理不同、途徑不同,但最終Fe(Ⅲ)還原和VFAs平衡點(diǎn)不變。

    關(guān)鍵詞:異化Fe(Ⅲ)還原;EDTA;腐植酸;Cr(Ⅵ);VFAs

    何清明,鄔紅東,石廣軍,等.腐植酸、EDTA、Cr(Ⅵ)調(diào)控豬糞尿廢水異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs的轉(zhuǎn)化能力比較[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2016, 35 (3):590-595.

    HE Qing-ming, WU Hong-dong, SHI Guang-jun, et al. A comparative study on ability of humic acids, EDTA and Cr(Ⅵ)to regulate dissimilatory Fe(Ⅲ)-mediated transformation of VFAs in swine wastewater[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35(3): 590-595.

    畜禽養(yǎng)殖業(yè)集約化、規(guī)?;l(fā)展在為市場提供豐富畜禽產(chǎn)品的同時,也由于畜禽糞尿產(chǎn)生量大且集中,且得不到快速處理而極易產(chǎn)生惡臭。與畜禽糞尿引發(fā)的土壤、水體污染相比,惡臭是一種多組分混合物形成的感官污染,很難量化和評價。研究表明[1],惡臭的強(qiáng)度與其組成物分子濃度的對數(shù)成正比,這就意味著即使惡臭的組成物濃度下降了90%,而人的感覺卻只有50%。惡臭的這些特征增加了其控制的難度和復(fù)雜性。近幾十年來,許多研究者盡力闡明畜禽糞尿惡臭各組分氣體之間的關(guān)系,試圖尋找到惡臭的指示物。Anja等[2]報道,雖然氨在豬糞尿中濃度較高,但氨在評估糞尿惡臭強(qiáng)度時卻被證明是一個很差的參數(shù);Zhang等[3]的研究結(jié)果顯示,相對于其他指標(biāo),長鏈或具有分支的揮發(fā)性脂肪酸(Volatile fatty acids,VFAs)在畜禽廢水中作為惡臭的指示性參數(shù)更為合適;Zahn等[4]在對29個養(yǎng)豬場的調(diào)查發(fā)現(xiàn)C2~C9VFAs的存在與豬場空氣質(zhì)量下降存在著最大相關(guān)性。因此,減少VFAs的形成或及時對其轉(zhuǎn)化可能在豬場糞尿惡臭污染的控制過程中起到重要作用。

    異化Fe(Ⅲ)還原通常也叫Fe(Ⅲ)呼吸,是一種以Fe(Ⅲ)為終端電子受體的微生物代謝過程,這種微生物呼吸形式是水中沉積物、淹水土壤及水生植物中最具地球化學(xué)意義的過程之一[5]。除Fe(Ⅲ)外,許多異化Fe(Ⅲ)還原菌還可利用其他的一種或多種電子受體[6],并在這些電子受體還原過程中偶聯(lián)芳香烴、鹵代芳烴化合物[7]、染料化合物[8]以及長鏈脂肪酸[9]等多種有機(jī)化合物的降解。異化Fe(Ⅲ)還原過程的這些特點(diǎn)可能在畜禽糞尿廢水揮發(fā)性脂肪酸(VFAs)等重要惡臭指示物的污染控制中發(fā)揮重要作用。

    國內(nèi)外許多學(xué)者[10-11]發(fā)現(xiàn),不僅異化Fe(Ⅲ)還原菌在厭氧或兼性厭氧條件下能以Fe(Ⅲ)為電子受體氧化VFAs,Lovley等[12]還發(fā)現(xiàn),F(xiàn)e(Ⅲ)還原在水或土壤中的有機(jī)污染物生物降解過程中也有巨大的潛力。Coates等[13]發(fā)現(xiàn),異化Fe(Ⅲ)還原可以加速揮發(fā)性脂肪酸的降解。豬糞尿廢水成分復(fù)雜多樣,并且含有油分、鹽分等多種生物抑制性因子。近年來,Sven、Jing和David等分別通過研究發(fā)現(xiàn)電子穿梭體[14]、絡(luò)合物絡(luò)合劑[15]和重金屬[16]等環(huán)境理化因子會對異化Fe(Ⅲ)還原過程反應(yīng)產(chǎn)生不同程度的影響。因此,深入探討腐植酸、EDTA、Cr(Ⅵ)調(diào)控畜禽廢水中異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs轉(zhuǎn)化能力影響,對于豬糞尿廢水中污染物降解及其特征具有重要的理論和實(shí)際意義。

    1 材料和方法

    1.1樣品采集與鐵還原微生物富集

    供試豬糞尿樣品采自重慶大學(xué)北門附近養(yǎng)豬場化糞池底部廢水,該養(yǎng)豬場為規(guī)模化養(yǎng)豬場,在附近具有一定的代表性。將采集的豬糞尿廢水樣品用丁基合成橡膠塞快速塞上,加鋁蓋密封,并用黑色包裝紙包裹使其避光,帶回實(shí)驗(yàn)室后放入4℃冰箱備用。豬糞尿樣品理化性質(zhì):pH 7.67,總鐵226.96 mg·L-1,F(xiàn)e(Ⅱ)122.33 mg·L-1,F(xiàn)e(Ⅲ)104.63 mg·L-1,總VFAs 2976 mg·L-1。

    試驗(yàn)所用的腐植酸密封保存,其中灰分10%、含鐵量0.3%,含水率8%;試驗(yàn)所用的電子受體Fe(OH)3參照Schwertman等[17]的方法制備。鐵還原菌富集培養(yǎng)基[18]成分:NaHCO32.50 g·L-1,NH4Cl 0.25 g·L-1, NaH2PO4·H2O 0.60 g·L-1,KCl 0.10 g·L-1。維生素復(fù)合溶液組成:生物素2 mg·L-1,葉酸2.0 mg·L-1,維生素B6 10.0 mg·L-1,核黃素10.0 mg·L-1,硫胺素5 mg·L-1,煙酸5.0 mg·L-1,泛酸5.0 mg·L-1,B-12 0.1 mg·L-1,氨基苯甲酸5.0 mg·L-1,硫辛酸5.0 mg·L-1。礦物質(zhì)復(fù)合溶液組成:MgSO43.0 g·L-1,MnSO4·H2O 0.5 g·L-1,NaCl 1.0 g·L-1,F(xiàn)eSO4·7H2O 0.1 g·L-1,CaCl2·2H2O 0.1g·L-1,CoCl2·6H2O 0.1 g·L-1,ZnCl20.13 g·L-1,CuSO4·5H2O 0.01 g·L-1,AlK(SO4)2·12H2O 0.01 g·L-1,H3BO30.01 g· L-1。

    將上述液體培養(yǎng)基成分滅菌后,分裝入100 mL血清瓶,每瓶加入液體培養(yǎng)基50 mL,接種加入豬糞尿廢水10 mL,每個血清瓶通氮?dú)? min后,加塞密封,塞外用兩層封口膜密封。將血清瓶2個一組用避光紙包裹,放于厭氧培養(yǎng)箱中于30℃培養(yǎng)3 d,當(dāng)血清瓶底部均出現(xiàn)白色氫氧化亞鐵沉淀時,表明血清瓶中含有異化鐵還原菌。照此方法富集6次以上,以便得到富集程度較高的異化Fe(Ⅲ)還原微生物。

    1.2試驗(yàn)設(shè)計及測定方法

    試驗(yàn)以人工合成Fe(OH)3作為電子受體,在10 mL血清瓶中加入1 mL人工合成Fe(OH)3,加蓋后高壓滅菌30 min;冷卻后分別加入液體培養(yǎng)基1.0 mL,50 mmol·L-1的K2HPO4-KH2PO4緩沖液2 mL,控制體系的pH值為7.0左右,富集培養(yǎng)菌液1 mL,豬糞尿2 mL,分別添加不同濃度影響因子處理:腐植酸濃度分別為0、200、300、500 mmol·L-1;重金屬Cr(Ⅵ)濃度為0、0.1、0.05、0.025 mmol·L-1;EDTA濃度為0、200、300、500 mmol·L-1。最終溶液體積控制在7 mL。將已配置好的血清瓶通氮?dú)?~5 min除氧,避光密封,置于恒溫培養(yǎng)箱中30℃培養(yǎng)。試驗(yàn)時間為2個月,分別在第0、1、3、6、10、15、22、30、40、50、60 d進(jìn)行測定。采樣時,每次取出不同處理各1瓶,搖勻,測定pH、VFAs、Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)。

    結(jié)合實(shí)驗(yàn)樣品的理化性質(zhì)及各測定方法的適用范圍選用各指標(biāo)的測定方法。反應(yīng)器內(nèi)料液的pH值采用PHS-3C型pH計測定,F(xiàn)e(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)分別采用鄰菲羅啉分光光度法和原子吸收分光光度法測定,VFAs采用揮發(fā)性脂肪酸總量的比色測定法測定[19]。

    2 結(jié)果與分析

    2.1不同濃度電子穿梭體腐植酸對異化鐵還原偶聯(lián)VFAs能力的影響

    豬糞尿廢水中添加Fe(OH)3作為主要電子受體,研究不同濃度電子穿梭體腐植酸對Fe(Ⅲ)還原的影響,結(jié)果如圖1所示。30℃厭氧條件下添加不同濃度的腐植酸可在一定程度上增加Fe(Ⅲ)還原速率,相對于未添加腐植酸的空白組可以發(fā)現(xiàn),在1~2 d內(nèi),空白組Fe(Ⅱ)值幾乎沒有變化,而添加腐植酸的豬糞尿廢水中Fe(Ⅱ)值呈指數(shù)性增長。但腐植酸濃度在200~500 mmol·L-1內(nèi)時,添加腐植酸濃度的大小對Fe(Ⅲ)還原速率影響不大。Fe(Ⅲ)還原速率依次為V高腐植酸≈V中腐植酸≈V低腐植酸>V空白。從實(shí)驗(yàn)曲線可以看出,曲線并不是光滑圓弧狀,而是呈上下起伏波浪狀,可能是受到豬糞尿廢水中一種或多種制約因素影響所造成。從圖1還可以明顯看出,到第22 d后,腐植酸對Fe(Ⅲ)還原影響逐漸減少,最終各組的Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)值趨于穩(wěn)定且很接近。

    豬糞尿廢水中,添加不同濃度腐植酸對異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs影響的變化曲線如圖2所示。反應(yīng)初期,VFAs值有較大的上升,到第6 d開始有明顯的回落。由圖1和圖2可知,在第10~25 d,F(xiàn)e(Ⅲ)迅速被還原過程中VFAs值大幅度下降,并且添加腐植酸濃度越大這種現(xiàn)象越明顯。研究發(fā)現(xiàn):添加不同濃度的腐植酸均可以加快豬糞尿中VFAs降解速率,但與加入腐植酸的濃度大小無關(guān)。

    圖1 厭氧條件下添加不同濃度腐植酸后Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)變化曲線Figure 1 Effect of adding humic acids at different concentrations on Fe(Ⅱ)and Fe(Ⅲ)dynamics under anaerobic conditions

    圖2 厭氧條件下添加不同濃度腐植酸后VFAs變化曲線Figure 2 Effect of adding humic acids at different concentrations on dynamics of VFA degradation

    2.2不同濃度Cr(Ⅵ)對異化鐵還原偶聯(lián)VFAs能力的影響

    通過厭氧恒溫培養(yǎng)試驗(yàn)添加不同濃度的重金屬離子對異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)降解VFAs過程的影響如圖3和圖4所示。

    從圖3可以看出,在Fe(OH)3為主要電子受體情況下,添加不同濃度Cr(Ⅵ)對豬糞尿廢水中異化Fe(Ⅲ)還原影響與未添加Cr(Ⅵ)的空白組相比,添加Cr(Ⅵ)可以抑制Fe(Ⅱ)的生成,并且在一定范圍內(nèi),隨著Cr(Ⅵ)濃度增加,F(xiàn)e(Ⅲ)還原受到抑制程度增大。在初始1~3 d中,異化Fe(Ⅲ)細(xì)菌生長并沒有太大的滯后性,相對來說能較快地適應(yīng)環(huán)境。但是在第3 d以后,Cr(Ⅵ)對異化Fe(Ⅲ)的還原抑制性開始顯現(xiàn)出來,添加Cr(Ⅵ)的豬糞尿中Fe(Ⅱ)的產(chǎn)生明顯有相對的滯后性,到第35 d以后,Cr(Ⅵ)對Fe(Ⅲ)還原抑制作用減小,最終Fe(Ⅱ)累積量接近1000 mg·L-1。

    由圖4可以看出,在豬糞尿廢水中加入Cr(Ⅵ),VFAs的降低趨勢被抑制,并且隨著Cr(Ⅵ)濃度增加這種現(xiàn)象越明顯。由圖3和圖4可知:在Fe(Ⅱ)濃度呈指數(shù)性增長同時,VFAs也相應(yīng)地發(fā)生了較大的變化,并且在第40 d左右,豬糞尿廢水中各值趨于平穩(wěn),到第60 d左右,不同濃度間Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)、VFAs值已相差無幾。

    2.3絡(luò)合劑EDTA對異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs能力的影響

    通過厭氧恒溫培養(yǎng)試驗(yàn)添加不同濃度EDTA對異化Fe(Ⅲ)還原的影響如圖5所示。在1~10 d內(nèi),F(xiàn)e(Ⅱ)累計明顯被抑制,顏色從渾濁變?yōu)榍宄?,并出現(xiàn)黃色透明物質(zhì)。在實(shí)驗(yàn)過程中,異化Fe(Ⅲ)還原過程中變化曲線出現(xiàn)明顯波動現(xiàn)象,可能是由于豬糞尿廢水中存在的一些還原類離子干擾了Fe(Ⅲ)的還原過程,到10 d以后,這種“EDTA抑制效應(yīng)”開始減弱,最終各個曲線達(dá)到穩(wěn)定的同一平衡值。

    圖3 30℃厭氧條件下添加不同濃度Cr(Ⅵ)后Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)變化曲線Figure 3 Effect of adding Cr(Ⅵ)at different concentrations on Fe(Ⅱ)and Fe(Ⅲ)dynamics under anaerobic conditions

    圖4 30℃厭氧條件下添加不同濃度Cr(Ⅵ)后VFAs變化曲線Figure 4 Effect of adding Cr(Ⅵ)at different concentrations on dynamics of VFA degradation under anaerobic conditions

    圖5 30℃厭氧條件下添加不同濃度EDTA后Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)變化曲線Figure 5 Effect of adding EDTA at different concentrations on Fe(Ⅱ)and Fe(Ⅲ)dynamics under anaerobic conditions

    圖6 厭氧條件下添加不同濃度EDTA后VFAs變化曲線Figure 6 Effect of adding EDTA at different concentrations on dynamics of VFA degradation under anaerobic conditions

    由圖6可以看出,添加500 mmol·L-1EDTA的試樣VFAs降解速率最慢,空白組VFAs降解速率最快,VFAs降解速率與添加EDTA濃度大小成反比。由圖5和圖6對比可知,VFAs的快速降解和Fe(Ⅲ)還原都是在10 d左右開始有較大幅度的變化,到40~50 d左右VFAs和Fe(Ⅱ)值趨于一定值。

    3 討論

    腐植酸可促使異化Fe(Ⅲ)還原細(xì)菌快速適應(yīng)新的環(huán)境,腐植酸能通過螯合、離子交換、吸附等形式與鐵氧化物形成配合物,從微生物膜蛋白接受電子,然后將電子傳遞給Fe(Ⅲ)復(fù)合物,從而加速Fe(Ⅲ)的還原。本實(shí)驗(yàn)中添加腐植酸可以加速Fe(Ⅲ)還原,但還原速率相差不大,是因?yàn)楦菜釢舛认鄬τ贔e(Ⅲ)還原電子過量,造成Fe(Ⅲ)還原速率不受電子穿梭體加入濃度的影響,也可能是由于豬糞尿廢水自身所特有的高抗生素、高氨氮等因素對細(xì)菌活性有抑制作用。到反應(yīng)后期由于Fe(Ⅲ)幾乎被還原殆盡,腐植酸作為電子穿梭體的作用逐漸減少,致使最終反應(yīng)平衡點(diǎn)一樣。實(shí)驗(yàn)開始時,由于在厭氧條件下,糞便中的高分子有機(jī)物水解發(fā)酵降解產(chǎn)生大量VFAs,VFAs的產(chǎn)生速率大于它的降解速率,致使初期VFAs值有上升趨勢,但是隨著蛋白質(zhì)等高分子有機(jī)物消耗殆盡,VFAs值明顯回落。在Fe(Ⅲ)迅速被還原過程中,VFAs值大幅度下降,并且添加腐植酸濃度越大這種現(xiàn)象越明顯。腐植酸自身具有氧化還原作用,能夠在有機(jī)污染物化學(xué)降解轉(zhuǎn)化過程中作為電子傳遞媒介,添加腐植酸會改變鐵表面的活性位點(diǎn),從而影響污染物的去除效率[20]。從圖2和圖3可以看出,不論是否添加不同濃度腐植酸并不影響最終的平衡點(diǎn)。這證實(shí)了腐植酸起到傳遞電子的作用不影響最終平衡點(diǎn)位,對Fe(Ⅲ)的還原偶聯(lián)VFAs降解有促進(jìn)作用。

    由于Cr(Ⅵ)/Cr(Ⅲ)的氧化還原電位要低于Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ),很多異化鐵還原菌同時具備還原重金屬Cr(Ⅵ)的能力。因此,在厭氧反應(yīng)過程中,可能以Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)作為電子穿梭體,促進(jìn)Cr(Ⅵ)的還原,從而使得Fe(Ⅱ)的濃度在反應(yīng)前期沒有發(fā)生明顯的變化。另一方面,重金屬Cr(Ⅵ)的存在也在一定程度上對微生物具有毒害作用,從而抑制微生物的活性。Cr(Ⅵ)被還原促使異化Fe(Ⅲ)細(xì)菌不能有效地將Fe(Ⅲ)作為電子受體,進(jìn)而降低異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs的能力。在豬糞尿廢水中本來就存在抗生素、高鹽分等因素抑制異化鐵細(xì)菌的生長,所以添加Cr(Ⅵ)雖然可以抑制異化鐵細(xì)菌生長,濃度高的相對于濃度低的有微幅的減少,但不同濃度間Fe(Ⅱ)差異不大。反應(yīng)后期由于Cr(Ⅵ)被還原,致使在Cr(Ⅵ)影響下的異化鐵細(xì)菌活性逐漸恢復(fù)并最終達(dá)到平衡。

    基于統(tǒng)計學(xué)分析,同時對腐植酸、Cr(Ⅵ)、EDTA進(jìn)行顯著差異性分析發(fā)現(xiàn),在反應(yīng)波動期(第1~16 d):腐植酸和重金屬Cr(Ⅵ)雖然分別可在一定程度上促進(jìn)和抑制異化Fe(Ⅲ)還原,但二者對VFAs降解的差異性不是很顯著;添加不同濃度的EDTA對豬糞尿廢水中的VFAs具有極顯著差異性(P=0.002 1<0.05)。結(jié)合不同Cr(Ⅵ)、EDTA對VFAs的影響試驗(yàn)不難發(fā)現(xiàn),重金屬Cr(Ⅵ)和EDTA都可以抑制Fe(Ⅲ)還原,但在一定濃度范圍內(nèi)重金屬對異化Fe(Ⅲ)還原和VFAs降解的抑制性明顯不如EDTA。添加絡(luò)合劑EDTA對豬糞尿廢水中異化Fe(Ⅲ)還原有表面上的“抑制作用”。由于鐵離子與EDTA形成穩(wěn)定的黃色絡(luò)合物,EDTA與鄰菲羅啉顯色劑競爭亞鐵離子,促使造成測定的Fe(Ⅱ)值比實(shí)際的Fe(Ⅱ)值要低,加入的EDTA濃度越大,這種“抑制”現(xiàn)象越明顯。在異化鐵還原過程中出現(xiàn)明顯波動現(xiàn)象,可能是由于豬糞尿廢水中存在的一些還原類離子干擾了Fe(Ⅲ)的還原過程,到第10 d以后,這種“EDTA抑制效應(yīng)”開始減弱,原因可能是后期EDTA絡(luò)合能力達(dá)到飽和。在一定濃度范圍內(nèi),向豬糞尿廢水中添加的EDTA濃度越高,VFA降解速率越慢,EDTA可以明顯抑制VFAs的降解。造成這種現(xiàn)象的原因是EDTA和金屬Fe元素絡(luò)合,EDTA與Fe(Ⅲ)的絡(luò)合常數(shù)幾乎是它與Fe(Ⅱ)的絡(luò)合常數(shù)的2倍,因而降低了EDTA對異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs的可實(shí)現(xiàn)性。后期這種現(xiàn)象有所減少,可能是Fe(Ⅲ)離子絡(luò)合物還原酶作用下,被還原成Fe(Ⅱ)離子絡(luò)合物,然后Fe2+被輸送到細(xì)胞體內(nèi)得以利用,使得不同濃度EDTA影響下最終的VFAs值接近。綜上可證實(shí):絡(luò)合劑EDTA對異化Fe(Ⅲ)初期還原偶聯(lián)VFAs有明顯的抑制作用,但這種抑制作用不會改變后期的平衡點(diǎn)。

    4 結(jié)論

    (1)腐植酸不僅可以作為電子穿梭體還可作為螯合劑,促進(jìn)異化Fe(Ⅲ)還原;重金屬Cr(Ⅵ)和EDTA可以抑制Fe(Ⅲ)還原,在一定濃度范圍內(nèi),重金屬對異化Fe(Ⅲ)還原和VFAs降解的抑制性明顯不如EDTA。

    (2)Fe(Ⅲ)還原量與VFAs降解有密切關(guān)系。雖然三種影響因子的影響機(jī)理不同、途徑不同,但最終都可以使多數(shù)Fe(Ⅲ)還原并使豬糞尿廢水中的VFAs降解。

    (3)盡管畜禽廢水成分復(fù)雜多樣,含有較多的抑制性因子制約異化鐵還原菌代謝,但通過添加鐵還原菌株和不同影響因子,異化鐵還原和VFAs的降解頗為顯著。這同時表明,利用異化Fe(Ⅲ)還原偶聯(lián)VFAs的生物修復(fù)過程存在巨大的研究潛力。

    參考文獻(xiàn):

    [1]黃燦,唐新燕,彭緒亞,等.豬糞尿中添加不同底物對揮發(fā)性脂肪酸和本土菌群的影響研究[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2009, 28(2):388-392. HUANG Can, TANG Xin-yan, PENG Xu-ya, et al. Effect of adding different substrates to swine waste slurries on volatile fatty acid sand indigenousbacterial genera[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2009, 28(2):388-392.

    [2] Anja K, Kristina H P, Per H N, et al. Bacterial community structure of a full-scale biofilter treating pig house exhaust air[J]. Systematic and Applied Microbiology, 2011, 34(5):344-352.

    [3] Zhang Z J, Zhu J. Characteristics of solids, BOD5and VFAs in liquid swine manure treated by short-term low-intensity aeration for longterm storage[J]. Bioresource Technology, 2006, 97(1):140-149

    [4] Zahn J A, DiSpirito A A, Brooks B E, et al. Correlation of human olfactory responses to airborne concentrations of malodorous volatile organic compounds emitted from swine effluent[J]. Journal of Environmental Quality, 2001, 30(2):624-634.

    [5] Hossain M A, Kevin T Finneran. Ferric iron amendment increases Fe(Ⅲ): Reducing microbial diversity and carbon oxidation in on-site wastewater systems[J]. Chemosphere, 2013, 90(4):1435-1443.

    [6] Cao J Y, Li Y Y, Zhang G J, et al. Effect of Fe(Ⅲ)on the biotreatment of bioleaching solutions using sulfate-reducing bacteria[J]. International Journal of Mineral Processing, 2013, 125(10):27-33.

    [7] Dong X Y, Zhang Y, Zhou J T. Fe(Ⅱ)EDTA-NO reduction coupled with Fe(Ⅱ)EDTA oxidation by a nitrate- and Fe(Ⅲ)-reducing bacterium[J]. Bioresource Technology, 2013, 138(1):339-344.

    [8] Coates J D, Cole K A, Michaelidou U, et al. Biological control of hog waste odor through stimulated microbial Fe(Ⅲ)reduction[J]. Applied and Environmental Microbiology, 2005, 71(8):4728-4735

    [9] Nahm K H. Environmental effects of chemical additives used in poultry litter and swine manure[J]. Critical Reviews in Environmental Science and Technology, 2005, 35(5):487-513.

    [10] Zhou Z M, Jing G H, Zheng X J. Reduction of Fe(Ⅲ)EDTA by Klebsiella sp. strain FD-3 in NOx scrubber solutions[J]. Bioresource Technology, 2013, 132:210-216.

    [11] Zhang J X, Zhang Y B, Chang J H, et al. Biological sulfate reduction in the acidogenic phase of anaerobic digestion under dissimilatory Fe(Ⅲ)reducing conditions[J]. Water Research, 2013, 47(6):2033-2040.

    [12] Lovley DR, Holmes D E, Nevin K P. Dissimilatory Fe(Ⅲ)and Mn(Ⅳ)reduction[J].Advance in Microbiology Physiology,2004,49:219-286.

    [13] Coates J D, Lonergan D J, Philips E J, et al. Desulfuromonas palmitatis sp. nov., a marine dissimilatory Fe(Ⅲ)reducer that can oxidize longchain fatty acids [J]. Arch Microbiol, 1995, 164(6):406-413.

    [14] Sven N H, Li X Z, Basen M, et al. Humic substance-mediated Fe(Ⅲ)reduction by a fermenting Bacillus strain from the alkaline gut of a humus-feeding scarab beetle larva[J]. Systematic and Applied Microbiology, 2012, 35(4):226- 232.

    [15] Jing G H, Zhou J, Zhou Z M, et al. Reduction of Fe(Ⅲ)EDTA in a NOx scrubbing solution by magnetic Fe3O4chitosan microspheres immobilized mixed culture of iron-reducing bacteria[J]. Bioresource Technology, 2012, 108:169-175.

    [16] Iwahori K, Watanabe J I, Tani Y, et al. Removal of heavy metal cations by biogenic magnetite nanoparticles produced in Fe(Ⅲ)-reducing microbial enrichment cultures[J]. Journal of Bioscience and Bioengineering, 2014, 117(3):333-335.

    [17] Schwertmann U, Cornll R M. Iron oxides in the laboratory[M]. Prepartion and Charcterization, VCH , Weinheim, 1991:69-144.

    [18] Lovley D. Dissimilatory Fe(Ⅲ)-and Mn(Ⅳ)-reducing prokaryotes[J]. Prokaryotes, 2006, 2:635-658.

    [19]任南琪,王愛杰.厭氧生物技術(shù)原理與應(yīng)用[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社, 2004:315-317. REN Nan-qi, WANG Ai-jie. Anaerobic biological technology principle and application[M]. Beijing:Chemical Industry Press, 2004:315-317.

    [20] Mayumi H, Katsumi S, Motoyuki M. Reduction process of Cr(Ⅵ)by Fe(Ⅱ)and humic acid analyzed using high time resolution XAFS analysis[J]. Journal of Hazardous Materials, 2015, 285(21):140-147.

    A comparative study on ability of humic acids, EDTA and Cr(Ⅵ)to regulate dissimilatory Fe(Ⅲ)-mediated transformation of VFAs in swine wastewater

    HE Qing-ming1,2, WU Hong-dong2, SHI Guang-jun1, LUO Ying1
    (1. College of Pharmacy and Chemistry & Chemical Engineering, Taizhou University, Taizhou 225300, China; 2. Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region's Eco-Environment, Ministry of Education, Chongqing University, Chongqing 400045, China)

    Abstract:Research has showed that environmental factors influence dissimilatory Fe(Ⅲ)-mediated transformation of VFAs in water. Here we examined the effects of humic acids, EDTA and Cr(Ⅵ)at different concentrations on the ability of dissimilatory Fe(Ⅲ)to regulate the degradation of VFAs in swine wastewater at constant temperatures. The reduction of Fe(Ⅲ)oxides was promoted by addition of humic acid to swine wastewater, and the rate of VFAs degradation was accelerated by increasing amount of humic acid. However, trisodium EDTA and Cr(Ⅵ)inhibited the reduction of Fe(Ⅲ)and slowed down the degradation of VFAs. Although these three factors had different mechanisms and processes influencing Fe(Ⅲ)reduction, the final reduction of Fe(Ⅲ)and the balance points of VFAs remained same.

    Keywords:dissimilatory Fe(Ⅲ)reduction; EDTA; humic acids; Cr(Ⅵ); VFAs

    作者簡介:何清明(1987—),男,河南新鄉(xiāng)人,博士,主要從事有機(jī)固體廢物處理和環(huán)境微生物方面的研究。E-mail:123heqingming@163.com

    基金項(xiàng)目:泰州市科技支撐計劃(社會發(fā)展)項(xiàng)目(SSF20150075);江蘇省高校自然科學(xué)研究面上項(xiàng)目(15KJD610005);江蘇省高等學(xué)校大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項(xiàng)目(201512917009Y)

    收稿日期:2015-03-27

    中圖分類號:X713

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    文章編號:1672-2043(2016)03-0590-06

    doi:10.11654/jaes.2015.03.024

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