下吸式生物質(zhì)氣化爐數(shù)值模擬的研究進(jìn)展

薛愛軍, 潘繼紅, 田茂誠(chéng), 張冠敏

(山東大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院，山東 濟(jì)南 250061)

下吸式生物質(zhì)氣化爐數(shù)值模擬的研究進(jìn)展

薛愛軍, 潘繼紅, 田茂誠(chéng)*, 張冠敏

(山東大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院，山東 濟(jì)南 250061)

摘要：使用數(shù)值模擬方法，建立下吸式生物質(zhì)氣化爐的數(shù)學(xué)模型，能夠更好地理解氣化爐內(nèi)發(fā)生的各種化學(xué)和物理現(xiàn)象，進(jìn)而對(duì)氣化爐的設(shè)計(jì)和操作進(jìn)行優(yōu)化、對(duì)新工藝的開發(fā)進(jìn)行指導(dǎo)。對(duì)幾種基本的下吸式氣化爐數(shù)值模擬方法(如熱動(dòng)力學(xué)平衡法、化學(xué)動(dòng)力學(xué)方法、計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)法、ASPEN Plus法)和多分區(qū)模擬法，進(jìn)行了探討和分析比較，并進(jìn)一步總結(jié)了“結(jié)合單顆粒模型的多分區(qū)數(shù)值模擬”方法，提出結(jié)合單顆粒模型的多分區(qū)模擬法具有更加廣闊的發(fā)展前景。

關(guān)鍵詞：下吸式氣化爐；生物質(zhì)；數(shù)值模擬

生物質(zhì)氣化技術(shù)是清潔高效利用生物質(zhì)能的有效途徑之一。下吸式固定床氣化技術(shù)由于具有熱值高、可燃?xì)饨褂秃康?、炭轉(zhuǎn)化率高、可燃?xì)猱a(chǎn)品用途廣、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單和工作穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，在農(nóng)村集中供氣及小型生物質(zhì)發(fā)電中得到了廣泛的應(yīng)用[1-4]。為了獲得最佳的能量轉(zhuǎn)換效率，研究人員對(duì)下吸式固定床氣化技術(shù)的主要設(shè)備下吸式氣化爐進(jìn)行了大量的理論和試驗(yàn)研究。在探索氣化爐最佳工況實(shí)驗(yàn)的經(jīng)濟(jì)和時(shí)間成本越來越高的情況下，數(shù)值模擬將發(fā)揮越來越重要的工具作用[5]。這是由于下吸式氣化爐的高效運(yùn)行依賴于一系列復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)和物理過程，對(duì)這些復(fù)雜的反應(yīng)和變化，連同加熱速率和停留時(shí)間對(duì)氣體產(chǎn)物分布影響的深入理解，都離不開數(shù)值模擬的發(fā)展[6]。另外，工業(yè)化應(yīng)用中，最佳設(shè)計(jì)及操作工況的選擇也離不開數(shù)值模擬[7-8]。雖然數(shù)值模擬不一定能夠給出非常準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)結(jié)果，但是卻可以對(duì)試驗(yàn)和操作提供定量的指導(dǎo)。數(shù)值模擬可以讓設(shè)計(jì)人員及工程師利用現(xiàn)有的試驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)試運(yùn)行或運(yùn)行中的設(shè)備進(jìn)行優(yōu)化，還可以指明操作工況的影響參數(shù)及危險(xiǎn)的、不希望出現(xiàn)的工況?，F(xiàn)代下吸式氣化爐的發(fā)展方向通常是高溫、高壓，因此在目前對(duì)這些極端工況沒有更好的應(yīng)對(duì)方案的情況下，數(shù)值模擬能夠以較低的成本對(duì)收益及風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行預(yù)測(cè)[9]。許多研究者建立了大量的數(shù)學(xué)模型對(duì)下吸式氣化爐進(jìn)行數(shù)值模擬，但是，僅有少數(shù)研究者對(duì)不同類型模型進(jìn)行了歸納和總結(jié)[5-8]，并且僅針對(duì)最基本的氣化爐數(shù)值模擬方法如熱動(dòng)力學(xué)平衡法、化學(xué)動(dòng)力學(xué)方法、計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)法、ASPEN Plus法等進(jìn)行了詳細(xì)的分析，對(duì)于能更詳細(xì)描述氣化爐工況的多分區(qū)模型和從單顆粒角度建立的模型，尚無研究者進(jìn)行分析、總結(jié)。作者對(duì)常用下吸式氣化爐數(shù)值模擬方法進(jìn)行了簡(jiǎn)要的分析、總結(jié)，重點(diǎn)對(duì)多分區(qū)模型和結(jié)合單顆粒模型的綜合模型進(jìn)行了討論和分析。

1幾種基本的數(shù)值模擬方法

1.1熱動(dòng)力學(xué)平衡模型

熱動(dòng)力學(xué)平衡模型假設(shè)反應(yīng)物充分混合并在無限長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)達(dá)到化學(xué)反應(yīng)平衡，反應(yīng)系統(tǒng)處于一種組分穩(wěn)定的狀態(tài)，此時(shí)熵最大，而吉布斯自由能最小，由此來預(yù)測(cè)氣體產(chǎn)物的最終成分分布。此模型又分為兩類：平衡常數(shù)法(化學(xué)計(jì)量法)和吉布斯最小自由能法(非化學(xué)計(jì)量法)， 2種方法是等價(jià)的[5]。

整個(gè)熱動(dòng)力學(xué)平衡數(shù)學(xué)模型由物質(zhì)平衡方程、能量平衡方程和化學(xué)反應(yīng)平衡方程3部分組成。在建立模型前，要確定整個(gè)氣化反應(yīng)的全局反應(yīng)方程。生物質(zhì)化學(xué)式一般用CHaObNcSd來表示，在考慮焦油及灰分的情況下，方程如下所示：

CHaObNcSd+n1H2O(l)+n2H2O(g)+n3O2+n4N2+n5SiO2=n6C+x1CO+x2CO2+x3H2O+x4H2+x5CH4+x6CH1.033O0.033+x7SO2+n5SiO2+ (n4+0.5c)N2

(1)

首先，對(duì)方程(1)的元素進(jìn)行物質(zhì)平衡，得到C、H、O、N和S的元素平衡方程組。然后，以氣化爐為整個(gè)研究系統(tǒng)，根據(jù)系統(tǒng)輸入的能量與輸出能量守恒的原則得到能量平衡方程組。最后，選取獨(dú)立的化學(xué)反應(yīng)方程，計(jì)算反應(yīng)的平衡常數(shù)，建立平衡常數(shù)和氣體物質(zhì)的量之間的關(guān)系，建立化學(xué)反應(yīng)平衡方程組。對(duì)于得到的一組非線性方程組，一般通過牛頓迭代法進(jìn)行求解。

由于進(jìn)行了一定的假設(shè)和省略，平衡模型在一些狀況下會(huì)產(chǎn)生誤差。一般，在較低的反應(yīng)溫度下，H2和CO的數(shù)量與試驗(yàn)值相比偏高，而CO2和CH4的數(shù)量較低。由于上述原因，一些研究者對(duì)模型進(jìn)行了修正，經(jīng)過修正后的模型預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)結(jié)果能夠很好的吻合。在眾多建立的下吸式氣化爐的平衡模型[10-17]中，Melgar等、Barman等和Mendiburu等的模型相對(duì)比較完善。Melgar等[15]的模型中，生物質(zhì)的化學(xué)式中包含了S元素，從而在氣化爐的出口氣體中增加了SO2。Barman等[16]建立的熱力學(xué)平衡模型中增加了焦油作為模型的輸入?yún)?shù)。Mendiburu等[17]建立的模型中，生物質(zhì)的方程式包含了C、H、O、N和S 5種元素，并且以SiO2作為灰分的替代，同時(shí)考慮了生成5種殘余炭的成分，但沒有考慮焦油的影響，此外還考慮了不同散熱損失的影響。

熱動(dòng)力學(xué)平衡模型以反應(yīng)熱力學(xué)為基礎(chǔ)，通常只考慮生物質(zhì)的物料平衡和能量平衡，以及具有代表性的反應(yīng)過程，等于將氣化爐作為黑箱處理，因此該模型不能反映氣化爐結(jié)構(gòu)、形狀和尺寸對(duì)氣化過程的影響。同時(shí)由于下吸式氣化爐的反應(yīng)溫度通常較低(750～1 000 K)，平衡狀態(tài)很難達(dá)到，因此也不能反映由于停留時(shí)間有限，氣化爐出口產(chǎn)物未達(dá)到化學(xué)平衡的實(shí)際情況，但是對(duì)于碳轉(zhuǎn)化率高、反應(yīng)接近平衡時(shí)的工況，模型的預(yù)測(cè)結(jié)果較好。

1.2化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型

化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型以氣化反應(yīng)過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)為基礎(chǔ)，考慮了反應(yīng)速率、停留時(shí)間、反應(yīng)器流體動(dòng)力學(xué)(表觀流速、擴(kuò)散率等)、生物質(zhì)原料種類、氣化劑種類和氣化設(shè)備的結(jié)構(gòu)(形狀、尺寸)等各種因素[5]，因此，在反應(yīng)溫度比較低、反應(yīng)速率比較慢及完全反應(yīng)所需要的時(shí)間比較長(zhǎng)的情況下，該模型變得非常重要和有意義。化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型通常用于預(yù)測(cè)氣化爐在經(jīng)過有限時(shí)間或有限容積內(nèi)的流動(dòng)后燃?xì)獾漠a(chǎn)量和組成。

由于整個(gè)氣化爐中化學(xué)反應(yīng)眾多，難以準(zhǔn)確描述和模擬所有的化學(xué)反應(yīng)。為便于研究，有的研究者按反應(yīng)類型將下吸式氣化爐分成幾個(gè)反應(yīng)區(qū)。還原反應(yīng)是整個(gè)氣化過程的最后一個(gè)環(huán)節(jié)，在氣化過程中起著決定性的作用，因此，許多研究者僅針對(duì)下吸式氣化爐的還原區(qū)進(jìn)行了化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型的研究，也有許多研究者針對(duì)整個(gè)氣化爐建立了化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型。

1.2.1還原區(qū)化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型首先，選擇能夠代表還原區(qū)反應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)方程，并確定其反應(yīng)速率方程；然后建立還原區(qū)的質(zhì)量和能量守恒方程，并與動(dòng)量方程相結(jié)合；最后，一般通過數(shù)值解法對(duì)方程進(jìn)行求解，得到還原區(qū)出口的燃?xì)獬煞趾彤a(chǎn)量。

Wang等[18]依據(jù)炭的表面反應(yīng)機(jī)理建立了氣化爐還原區(qū)的化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型。該模型在物理上更類似于內(nèi)部物料完全混合的流化床，接近于零維模型，并利用模型研究了氣化劑種類、炭顆粒大小、停留時(shí)間、反應(yīng)基團(tuán)物質(zhì)的量比(ER)、溫度、壓力、原料含水量等參數(shù)對(duì)生物質(zhì)氣化的影響。

Giltrap等[19]建立了下吸式氣化爐還原區(qū)的穩(wěn)態(tài)化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型，用來預(yù)測(cè)氣化爐的出口氣體成分及還原區(qū)的溫度分布。采用了與文獻(xiàn)[18]相同的4個(gè)反應(yīng)方程，化學(xué)反應(yīng)速率采用阿倫尼烏斯方程(依賴于反應(yīng)溫度)。反應(yīng)的活化能采用了文獻(xiàn)[18]模型中的數(shù)值，而指前因子的數(shù)值采用了文獻(xiàn)[18]模型中的指前因子乘以被稱為“炭活性因子”(CRF)的系數(shù)，該系數(shù)代表了不同類型的炭的活性。經(jīng)過分析計(jì)算，假設(shè)CRF在整個(gè)還原區(qū)的數(shù)值保持不變，并且取值1 000。同時(shí)，利用模型對(duì)氣化爐出口的成分進(jìn)行了預(yù)測(cè)，并與其他研究者的試驗(yàn)值進(jìn)行了對(duì)比，除了CH4含量偏高外，其他氣體組分基本相符。

Babu等[20]認(rèn)為CRF是化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型中的一個(gè)重要參數(shù)，并通過引入一個(gè)沿著還原區(qū)高度方向變化的CRF值，對(duì)文獻(xiàn)[19]的還原區(qū)穩(wěn)態(tài)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了修正。最后得出結(jié)論：CRF值在整個(gè)下吸式氣化爐還原區(qū)內(nèi)一定是變化的；當(dāng)CRF以指數(shù)形式變化時(shí)，模型預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)值的偏差最小。

1.2.2氣化爐整體化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型氣化爐整體化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型選擇整個(gè)氣化爐內(nèi)的典型的化學(xué)反應(yīng)方程，確定其反應(yīng)速率方程，并結(jié)合質(zhì)量、能量守恒方程及動(dòng)量方程，最后得到氣化爐出口燃?xì)獬煞旨爱a(chǎn)量。

Blasi[21]為層式下吸式生物質(zhì)氣化爐建立了一維的非穩(wěn)態(tài)模型，將發(fā)生的所有反應(yīng)集成為方程組進(jìn)行模擬，并以固相和氣相的質(zhì)量和能量平衡為基礎(chǔ)進(jìn)行。主要?jiǎng)?chuàng)新在于其采用有限速率動(dòng)力學(xué)對(duì)主要熱解反應(yīng)、焦油二次裂解及CO、H2、焦油和CH4的燃燒反應(yīng)進(jìn)行了描述，從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)有焰熱解的模擬，再經(jīng)過與傳熱、傳質(zhì)方程的耦合，實(shí)現(xiàn)了對(duì)下吸式氣化爐關(guān)鍵特性的分析。

Tinaut等[22]建立了下吸式氣化爐的一維穩(wěn)態(tài)化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型，在模型中包含了幾乎所有氣化過程，結(jié)合氣相、固相及反應(yīng)爐壁面之間的質(zhì)量、能量守恒方程，分別描述了組分、能量、顆粒粒徑、壓力損失的變化。

Sharma[23]以模型能夠有效收斂但又不影響有效性為主要目標(biāo)，建立了下吸式氣化爐的一維穩(wěn)態(tài)化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型。將整個(gè)氣化爐作為一個(gè)多孔介質(zhì)來進(jìn)行模擬，并以模塊化的方式來建立模型，這些模塊組成了一種有效的算法，大大節(jié)省了運(yùn)算時(shí)間，保證了精度。

化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型在反應(yīng)溫度比較低的場(chǎng)合能更準(zhǔn)確、更真實(shí)地反映氣化爐內(nèi)的整個(gè)氣化過程，并且對(duì)最終氣體成分預(yù)測(cè)比較準(zhǔn)確，因此更加適用于數(shù)值模擬，但此類模型計(jì)算比較復(fù)雜，通用性較差。隨著模型輸出參數(shù)的增加，模型的復(fù)雜性和維數(shù)逐漸增加，從而需要對(duì)氣化系統(tǒng)、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)器流體動(dòng)力學(xué)進(jìn)行更加詳細(xì)的分析。通常，研究者為了降低模型的復(fù)雜性，一般做一些假設(shè)或省略，當(dāng)然，這些假設(shè)或省略的程度不能與模型的最終目的相抵觸。

1.3計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)模型

計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)可以看做是，在流動(dòng)基本方程(質(zhì)量守恒方程、動(dòng)量守恒方程和能量守恒方程)控制下對(duì)流動(dòng)過程進(jìn)行的數(shù)值模擬。CFD數(shù)學(xué)模型通過計(jì)算機(jī)技術(shù),采用有限體積法或有限元法進(jìn)行運(yùn)算求解,該模型可以詳細(xì)的模擬生物質(zhì)氣化爐內(nèi)的各種流場(chǎng)和溫度場(chǎng)以及任意氣體和固體的濃度分布情況。CFD模型包含許多先進(jìn)的數(shù)值方法來對(duì)固相、氣相及二者的混合物進(jìn)行模擬，因此吸引了許多研究者。

Janajreh等[24]建立了小型下吸式氣化試驗(yàn)臺(tái)對(duì)木片的轉(zhuǎn)換效率進(jìn)行了研究，并且建立了較高精度的CFD模型用來模擬拉格朗日顆粒演化過程。模型采用有限體積法和二維軸對(duì)稱結(jié)構(gòu)，并且考慮絕緣層同外界的換熱。模型中，所有的計(jì)算參數(shù)采用了二階離散模式；速度-壓力耦合采用SIMPLE算法；湍流采用標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)的k-ε模型。采用了非耦合隱式算法對(duì)輸運(yùn)方程進(jìn)行了求解。最后，將模型預(yù)測(cè)的氣化爐內(nèi)溫度分布及組分的變化，同試驗(yàn)數(shù)據(jù)和零維模型(熱力學(xué)平衡模型)進(jìn)行了比較驗(yàn)證。

Rogel等[25]建立“1-D+2-D”的CFD數(shù)學(xué)模型來模擬層式下吸式氣化爐中的松木顆粒的氣化過程。模型中包含了干燥、一次熱解、二次焦油裂解、燃燒、還原及顆粒收縮等，以顆粒內(nèi)部的質(zhì)量和能量平衡為基礎(chǔ)，為單顆粒建立了一維非穩(wěn)態(tài)系統(tǒng)的球坐標(biāo)模型；同時(shí)，以柱狀極坐標(biāo)的形式為包含質(zhì)量、能量和動(dòng)量平衡的氣相系統(tǒng)建立了二維非穩(wěn)態(tài)模型。考慮到氣化爐床層的穿透率很大，模型假設(shè)為定壓條件，利用商業(yè)軟件Phoenics對(duì)模型進(jìn)行了求解。在模型驗(yàn)證中，燃?xì)獬煞?、氣體溫度分布、生物質(zhì)的溫度分布及顆粒的收縮性等預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)值基本一致。

由于生物質(zhì)氣化過程涉及到干燥、熱解反應(yīng)、還原反應(yīng)、燃燒反應(yīng)、傳熱、固體顆粒的破碎和磨損等過程，CFD數(shù)學(xué)模型的計(jì)算過程非常復(fù)雜且需要耗費(fèi)大量的時(shí)間，因此氣化爐的CFD模型并不常用。

1.4ASPEN Plus模型

ASPEN Plus是化學(xué)過程優(yōu)化軟件，是面向問題輸入的程序，它簡(jiǎn)化了物理、化學(xué)及生物過程的計(jì)算，能夠用來描述固相、氣相及液相。由于它將復(fù)雜的系統(tǒng)分成了單獨(dú)的模塊，因此使模型的建立和更新變得更加簡(jiǎn)單。這種過程模擬器具有完備的物性數(shù)據(jù)庫(kù)，但是并不包含生物質(zhì)等非常規(guī)的原料，因此用戶必須建立自己的Fortran程序進(jìn)行添加。利用ASPEN Plus模擬下吸式氣化爐時(shí)，必須將整個(gè)氣化過程分解成幾個(gè)子過程來進(jìn)行，一般可以分為干燥、熱解、部分燃燒和氣化，每一個(gè)子過程由一個(gè)反應(yīng)器/分離器模塊來表示。

Kuo等[26]建立了ASPEN Plus模型用來研究未處理的竹子、250 ℃烘焙后的竹子和300℃烘焙后的竹子的氣化特性。由于生物質(zhì)和灰分在標(biāo)準(zhǔn)的ASPEN Plus組分?jǐn)?shù)據(jù)庫(kù)中并不存在，因此，模型采用了MCINCPSD流，其中包括MIXED、CIPSD和NCPSD 3類；以Peng-Robinson方程來估算物理特性；采用了HCOALGEN模型，包含了一些燃燒熱、生成熱、比熱、非常規(guī)原料的焓值(生物質(zhì)和灰分)的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式；并以DCOALIGT模型來計(jì)算生物質(zhì)密度。結(jié)果表明，在同時(shí)考慮氣體產(chǎn)量、氣化效率和碳轉(zhuǎn)化率的情況下，250 ℃烘焙后的竹子更適合作為氣化原料。

Ramzan等[27]為下吸式氣化爐的氣化過程建立了ASPEN Plus模型。將模型分為3個(gè)步驟：第一是原料在進(jìn)入反應(yīng)器前水分蒸發(fā)； 第二是生物質(zhì)分解成為揮發(fā)分和炭，各產(chǎn)物的分布通過Fortran程序在計(jì)算模塊計(jì)算得出； 第三是通過吉布斯最小自由能原理模擬部分氧化燃燒和氣化反應(yīng)過程。模型的預(yù)測(cè)結(jié)果與試驗(yàn)值很好地吻合，并對(duì)不同的氣化溫度、ER、原料含水量和水蒸氣/生物質(zhì)(S/B)對(duì)生成氣成分、熱值和氣化效率的影響進(jìn)行了研究。

由于ASPEN Plus模型主要用于優(yōu)化，以獲得氣化爐出口燃?xì)獾闹饕煞譃槟康?，因此往往與現(xiàn)實(shí)中的操控狀態(tài)不一致。

2多分區(qū)數(shù)值模擬方法

由于生物質(zhì)氣化過程非常復(fù)雜，將整個(gè)氣化爐內(nèi)發(fā)生的所有反應(yīng)進(jìn)行模擬是不現(xiàn)實(shí)的，因此，許多研究者將下吸式氣化爐分成了不同的區(qū)域(干燥區(qū)、熱解區(qū)、氧化區(qū)和還原區(qū))，針對(duì)不同的區(qū)域建立了不同的模型，既簡(jiǎn)化了模型，又提高了精度。

2.1兩區(qū)模型

目前，應(yīng)用比較多的是兩區(qū)模型[28-30]，即將氣化爐分成2個(gè)區(qū)：有焰熱解區(qū)(包括干燥區(qū)、熱解區(qū)、氧化區(qū))和還原區(qū)。

Roy等[28]在有焰熱解區(qū)采用了熱動(dòng)力學(xué)平衡模型，在還原區(qū)采用了有限速率化學(xué)反應(yīng)方程的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。假設(shè)在有焰熱解區(qū)出口所有氣體成分處于化學(xué)平衡狀態(tài)；忽略了氣化爐出口的焦油及殘?zhí)?；有焰熱解區(qū)有熱量損失，而忽略還原區(qū)的熱量損失。通過質(zhì)量、能量守恒方程和化學(xué)平衡方程，得到了有焰熱解區(qū)出口的氣體組成及溫度。在還原區(qū)，采用了與文獻(xiàn)[18]中相同的動(dòng)力學(xué)模型，經(jīng)過試驗(yàn)驗(yàn)證，CRF值確定為100。將還原區(qū)沿著高度方向分成了若干控制容積，在每一控制容積內(nèi)，應(yīng)用組分質(zhì)量守恒和能量守恒方程。通過對(duì)方程的求解，得到了每一控制容積的氣體組分和溫度；從而得到了氣化爐還原區(qū)出口的氣體組分和溫度。還利用模型詳細(xì)研究了在不同的ER(2～3.4)和不同的生物質(zhì)含水量(0～40 %)的條件下，氣化爐出口氣體的成分變化及熱值變化。

Jayah等[29]為下吸式氣化爐建立了有焰熱解區(qū)和還原區(qū)的兩區(qū)模型，首先，建立了有焰熱解區(qū)的熱動(dòng)力學(xué)平衡模型，以沿著還原區(qū)軸向發(fā)生還原反應(yīng)的單個(gè)炭顆粒模型為基礎(chǔ)，建立了還原區(qū)動(dòng)力學(xué)模型。此模型包含了物理和化學(xué)過程，由流動(dòng)方程、輸運(yùn)方程及守恒方程組成。模型通過固相(炭顆粒)的流速將還原區(qū)高度變量與時(shí)間變量結(jié)合起來，利用時(shí)間的微小增量法對(duì)還原區(qū)的氣體成分進(jìn)行求解。自行編寫了Fortran程序，對(duì)溫度分布、氣體成分分布及轉(zhuǎn)化率進(jìn)行了計(jì)算。然后，利用試驗(yàn)中得到的氣化爐出口的氣體成分值對(duì)模型進(jìn)行了校驗(yàn)，認(rèn)為模型對(duì)還原區(qū)的整體預(yù)測(cè)結(jié)果非常成功。最后，利用模型研究了各輸入?yún)?shù)(木質(zhì)原料含水量、散熱損失、喉部的角度和氣化還原區(qū)的高度)對(duì)氣化性能的影響。

Gao等[30]針對(duì)下吸式氣化爐建立的兩區(qū)模型中，在熱解區(qū)，假設(shè)生物質(zhì)顆粒發(fā)生一次分解反應(yīng)生成揮發(fā)性物質(zhì)和炭，然后二者發(fā)生二次反應(yīng)又生成新的揮發(fā)性物質(zhì)和炭，熱解區(qū)的溫度采用了時(shí)間的線性函數(shù)T=φt+T0。通過計(jì)算得到反應(yīng)的有限速率常數(shù)，并通過四階龍格-庫(kù)塔方法求解常微分方程組，得到熱解區(qū)出口炭和揮發(fā)性物質(zhì)的產(chǎn)量；假設(shè)所有的揮發(fā)性物質(zhì)分解成為了等量的CO、CH4和H2O，根據(jù)元素平衡，得到了3種氣體的含量，即還原區(qū)入口的參數(shù)值。在還原區(qū)，建立了化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型，包含了5個(gè)化學(xué)方程。通過有限差分法求解質(zhì)量守恒和能量守恒方程，得到了還原區(qū)出口的氣體分布。利用模型研究了熱解區(qū)內(nèi)不同熱解升溫速率(25 K/min和恒溫1 400 K)對(duì)整個(gè)氣化過程的影響，模型預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)值很好的吻合。

2.2三區(qū)模型

Ratnadhariya等[31]將下吸式氣化爐分成3個(gè)區(qū)，即干燥熱解區(qū)、氧化區(qū)和還原區(qū)。由于氣化過程的復(fù)雜性，又針對(duì)每一個(gè)區(qū)域做了大量的假設(shè)。

第一區(qū)(干燥熱解區(qū))的假設(shè)為：假設(shè)生物質(zhì)中的4/5的氧元素與氫結(jié)合，以H2O的形式分解；1/5的氧元素與碳結(jié)合，以CO和CO2的形式分解；CO與CO2的物質(zhì)的量比與相對(duì)分子質(zhì)量成反比；50 %的氫元素以H2的形式分解，50%的氫元素以CH4和C2H2的形式進(jìn)行分解；CH4與C2H2的物質(zhì)的量比與其相對(duì)分子質(zhì)量成反比；出口成分包括C、CO、CO2、H2、CH4、H2O和C2H2。

第二區(qū)(氧化區(qū))的假設(shè)為：由于燃燒速度最快，氫元素完全燃燒成為H2O；由于高活性的熱解炭具有很大的反應(yīng)表面積，因此氧元素與炭反應(yīng)并完全消耗；CO和CO2的分布與各自的反應(yīng)熱成反比；氧化區(qū)出口的CO和CO2的質(zhì)量假設(shè)為熱解區(qū)與氧化區(qū)質(zhì)量的簡(jiǎn)單相加；CH4和C2H2假設(shè)從氧化區(qū)穿過，因?yàn)榫哂休^低的燃燒速率；氧化區(qū)出口成分包括C、CO、CO2、H2O、CH4、C2H2和N2。

第三區(qū)(還原區(qū))的假設(shè)為：還原區(qū)出口氣體是CO、CO2、H2、H2O、CH4、C2H2和N2；CH4和C2H2假設(shè)從還原區(qū)穿過；假設(shè)氣相的均相變換反應(yīng)具有同一反應(yīng)程度；主要的還原反應(yīng)包括Boudouard反應(yīng)和水-氣反應(yīng)，兩個(gè)非均相反應(yīng)各自消耗的炭假設(shè)與反應(yīng)熱成反比。

根據(jù)上述假設(shè)，分別列出了各區(qū)的質(zhì)量守恒方程和能量守恒方程，并通過迭代法進(jìn)行求解。然后，將模型的預(yù)測(cè)值同文獻(xiàn)中的試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)二者的差值不超過20 %，由此認(rèn)為模型具有足夠的定性和定量的有效性。最后，應(yīng)用模型研究了ER和原料的含水量對(duì)氣化性能的影響。

2.3四區(qū)模型

Dejtrakulwong等[32]將下吸式氣化爐分為4個(gè)區(qū)(模塊)：干燥、熱解、氧化和還原，并分別為每個(gè)模塊建立了模型。

首先，為干燥模塊建立了有限速率化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型，為模型選取了合適的動(dòng)力學(xué)常數(shù)及干燥反應(yīng)的活化能和指前因子。設(shè)定生物質(zhì)中的水分從368 K開始蒸發(fā)，直到473 K熱解過程開始，從而可以計(jì)算出干燥區(qū)的最佳高度；干燥區(qū)的溫度是該區(qū)高度的函數(shù)，通過控制容積中輸入輸出的能量平衡可以求出。

對(duì)于熱解模塊，將熱解分為兩步，第一步生物質(zhì)分解生成揮發(fā)分和炭，第二步揮發(fā)性物質(zhì)和炭繼續(xù)反應(yīng)生成新的揮發(fā)性物質(zhì)和炭。通過迭代計(jì)算此模塊的傳熱，可以求得熱解區(qū)的加熱速率。使用了化學(xué)平衡模型求解揮發(fā)性物質(zhì)中各組分(H2、CO、CO2、CH4和N2)的物質(zhì)的量。熱解區(qū)的高度為熱解時(shí)間與表觀速度的乘積。

在氧化模塊，根據(jù)化學(xué)反應(yīng)速率的高低對(duì)反應(yīng)發(fā)生的先后順序進(jìn)行了排列。發(fā)現(xiàn)氧氣最先和氫氣發(fā)生反應(yīng)，剩余的氧氣再依次同CO、CH4、C發(fā)生反應(yīng)。由于處于氧氣氛圍中，因此利用水-氣變換反應(yīng)進(jìn)行化學(xué)平衡計(jì)算。能量平衡方程用來求解氧化模塊的溫度，并且在方程中考慮了向干燥模塊和熱解模塊傳遞的熱量。

在還原模塊，采用了文獻(xiàn)[19]中的動(dòng)力學(xué)模型，但CRF數(shù)值取100，并利用炭完全消耗的時(shí)間計(jì)算了還原模塊的最小高度。

將模型的預(yù)測(cè)值同文獻(xiàn)中的試驗(yàn)值進(jìn)行了比較驗(yàn)證，二者很好的吻合。然后，利用模型研究了生物質(zhì)含水量和空燃比對(duì)各區(qū)高度的影響，發(fā)現(xiàn)隨著含水量的增加，干燥區(qū)和熱解區(qū)的高度增加，而還原區(qū)的高度降低，隨著空燃比的增加，干燥、熱解和還原區(qū)的高度均降低。

在多分區(qū)數(shù)值模擬中，每個(gè)分區(qū)具有獨(dú)自的特點(diǎn)，針對(duì)不同分區(qū)建立不同模型，既可以簡(jiǎn)化整體模型，又可以提高模型的精確度，具有整體氣化爐模擬不可比擬的優(yōu)勢(shì)。其中，兩分區(qū)模型既對(duì)熱解和氣化兩個(gè)重要的反應(yīng)過程進(jìn)行了模擬分析，又減少了復(fù)雜的假設(shè)條件，因此具有更高的應(yīng)用價(jià)值，同時(shí)也成為應(yīng)用最廣泛的數(shù)值模擬方法。

3結(jié)合單顆粒模型的多分區(qū)數(shù)值模擬

整個(gè)氣化爐中的反應(yīng)過程是多個(gè)生物質(zhì)顆粒氣化特性的集中體現(xiàn)，因此許多研究者以單個(gè)生物質(zhì)顆粒氣化過程的數(shù)學(xué)模型為基礎(chǔ)，進(jìn)而建立了每個(gè)氣化爐多分區(qū)的數(shù)學(xué)模型，更有助于準(zhǔn)確理解復(fù)雜的氣化過程。

3.1熱解區(qū)模型

Chern[33]針對(duì)下吸式氣化爐有焰熱解區(qū)建立了單顆粒生物質(zhì)的模型，并以球型生物質(zhì)為例進(jìn)行了分析。模型包括2部分： 1)化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型，采用了單步一階阿倫尼烏斯全局動(dòng)力學(xué)熱解模型，假設(shè)生物質(zhì)分解成為揮發(fā)分和炭，由此建立質(zhì)量守恒方程； 2)傳熱模型，包含傳熱的邊界條件。其中，能量守恒方程包含3項(xiàng)：熱量在控制體內(nèi)的積累、導(dǎo)熱傳遞的熱量和熱解反應(yīng)的熱效應(yīng)。同時(shí)，忽略了控制體內(nèi)的對(duì)流換熱和傳質(zhì)，邊界條件考慮對(duì)流和輻射換熱。在經(jīng)過對(duì)方程進(jìn)行無量綱變換后，利用有限差分法對(duì)方程進(jìn)行了數(shù)值求解，得到了顆粒內(nèi)部的溫度和密度的分布。對(duì)于熱解區(qū)的溫度、對(duì)流傳熱系數(shù)、顆粒尺寸及熱解熱量等參數(shù)對(duì)顆粒完全熱解時(shí)間的影響進(jìn)行了詳細(xì)的分析。同時(shí)建立了整個(gè)熱解區(qū)的熱動(dòng)力學(xué)平衡模型，并建議將此模型同單顆粒的熱解模型相結(jié)合，從而可以建立完整的熱解區(qū)的模型。

薛愛軍等[34]建立了層式下吸式氣化爐中有焰熱解區(qū)單個(gè)生物質(zhì)顆粒的熱解模型，耦合了傳熱方程和熱解化學(xué)動(dòng)力學(xué)方程，并利用三對(duì)角矩陣算法(TDMA)和四階龍格庫(kù)塔法進(jìn)行了求解。該模型能夠較好地預(yù)測(cè)普通無氧熱解環(huán)境和層式下吸式氣化爐中的有焰熱解環(huán)境下顆粒內(nèi)部不同位置的溫度和熱解速率。利用該模型對(duì)有焰熱解區(qū)的生物質(zhì)顆粒的熱解過程進(jìn)行了模擬分析。結(jié)果表明，層式下吸式氣化爐有焰熱解環(huán)境的傳熱參數(shù)為：對(duì)流換熱系數(shù)(hS)為80.4 W/(m2·K)，炭的發(fā)射率(ε)為0.792。有焰熱解過程中，顆粒內(nèi)部的溫度變化趨勢(shì)與外部相反，顆粒的平均熱解時(shí)間比普通無氧熱解環(huán)境下縮短了16.52 %，顆粒的升溫速率為182.5 K/min，屬于快速熱解；隨著有焰熱解區(qū)火焰溫度的升高，完全熱解所需要的時(shí)間逐漸縮短，炭產(chǎn)量從16.92 %逐漸降低到13.97 %；隨著顆粒直徑的增加，熱解時(shí)間逐漸增大，炭產(chǎn)量增加；有焰熱解區(qū)的高度在6.59～44.1 mm范圍內(nèi)，相當(dāng)于1.1～2.2個(gè)顆粒直徑。

3.2還原區(qū)模型

Chen[35]建立了下吸式氣化爐還原區(qū)單顆粒生物質(zhì)的非等溫模型，考慮了2個(gè)主要的非均相反應(yīng)，即C-CO2和C-H2O反應(yīng)。為了降低模型的復(fù)雜性，應(yīng)用了準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)近似(QSSA)，并進(jìn)行了可行性的論證，從而在質(zhì)量和能量守恒方程中去掉了時(shí)間的偏微分項(xiàng)。針對(duì)C-CO2和C-H2O反應(yīng)，建立了各自的質(zhì)量守恒方程，考慮到顆粒內(nèi)擴(kuò)散過程很慢，方程忽略了對(duì)流項(xiàng)。與質(zhì)量守恒方程的形式相同，建立了能量守恒方程。

連同各自的邊界條件建立了炭顆粒還原反應(yīng)的數(shù)學(xué)模型。由于方程組的非線性及物理化學(xué)過程的強(qiáng)耦合性，采用了Fredholm積分方法，將常微分方程轉(zhuǎn)換成非線性代數(shù)方程組，然后求解。在迭代過程中，將顆粒沿半徑方向分成20個(gè)體積相同的薄殼層，然后計(jì)算每一殼層外表面的溫度、炭的濃度、氣體濃度，并以此表示這一薄殼層的數(shù)值，從而得到了不同時(shí)刻的炭顆粒內(nèi)部的溫度、氣體濃度分布以及炭的轉(zhuǎn)化率。詳細(xì)分析了顆粒尺寸及周邊溫度對(duì)顆粒還原的影響。

以單顆粒生物質(zhì)還原模型為基礎(chǔ)，應(yīng)用熱動(dòng)力學(xué)、傳質(zhì)過程、氣固兩相流體動(dòng)力學(xué)、質(zhì)量和能量守恒方程，建立了整個(gè)還原區(qū)的模型。模型中，采用了時(shí)間階梯增加的方法。在還原區(qū)入口，時(shí)間設(shè)為起始點(diǎn)，此時(shí)參數(shù)為熱解區(qū)的出口參數(shù)；然后沿著還原區(qū)向下，時(shí)間以一定的增量不斷增加，從而建立了不同的時(shí)間階梯層。當(dāng)炭顆粒的濃度小于初始濃度的2 %～5 %時(shí)，即認(rèn)為到了還原區(qū)的末端。利用模型分析了原料含濕量、顆粒尺寸、進(jìn)氣溫度、散熱損失及氣化強(qiáng)度等對(duì)氣化爐操作性能的影響，并對(duì)還原層所需最佳高度進(jìn)行了分析確定，認(rèn)為100 cm的還原層對(duì)于不同類型的原料都能得到比較理想的氣化效率。

結(jié)合單顆粒熱解的多分區(qū)模型，既從單顆粒角度對(duì)氣化爐內(nèi)的工況進(jìn)行了模擬，又從整體分區(qū)的角度建立了不同分區(qū)的模型，使研究者能更加深入的理解氣化爐內(nèi)不同部分微觀和宏觀的工作原理，為氣化工藝的改進(jìn)和新工藝的開發(fā)奠定了理論基礎(chǔ)。

4結(jié) 語

生物質(zhì)下吸式氣化爐的數(shù)值模擬正在受到越來越多的研究者的關(guān)注，模型的建立也日趨完善。目前的研究主要是基本的模擬方法，如熱動(dòng)力學(xué)平衡模型、化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型、計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)模型、ASPEN Plus模型，然而由于下吸式氣化爐中復(fù)雜的物理變化和化學(xué)反應(yīng)，這些模型難以全面而準(zhǔn)確的反映氣化爐中的真實(shí)工況。多分區(qū)數(shù)值模擬方法，根據(jù)不同氣化爐分區(qū)的特點(diǎn)，建立了有針對(duì)性的模型，既簡(jiǎn)化了整體的模型，又提高了模型的精確度，尤其是與單顆粒模型相結(jié)合，能夠使研究者從微觀的角度更加全面、深入地理解氣化爐內(nèi)不同部分的工作機(jī)理，從而起到了對(duì)氣化爐的設(shè)計(jì)和操作進(jìn)行優(yōu)化、對(duì)新工藝的開發(fā)進(jìn)行指導(dǎo)的作用。因此，可以認(rèn)為結(jié)合單顆粒模型的多分區(qū)模擬方法是更具有發(fā)展前景的下吸式氣化爐的數(shù)值模擬方法。

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XUE Ai-jun, PAN Ji-hong, TIAN Mao-cheng, ZHANG Guan-min

(School of Energy and Power Engineering,Shandong University, Jinan 250061, China)

Abstract:Numerical simulation which developed the mathematical model of downdraft biomass gasifier could help to understand the chemical and physical phenomena in downdraft gasifier. Also, it could help to find optimum operating conditions, design the gasifier and assist the development of new technology. The paper discussed different models available for downdraft gasifier such as thermodynamic equilibrium, chemical kinetic, computational fluid dynamics(CFD), ASPEN Plus, multiple zones models. And the single particle model was combined to the multiple zones models. The comparative analysis among the models was carried out. The results showed that the multiple zones model combined with single particle models has more broad developing prospects.

Key words:downdraft gasifier;biomass;numerical simulation

doi:10.3969/j.issn.1673-5854.2016.02.009

收稿日期：2015-10-16

作者簡(jiǎn)介：薛愛軍(1972— )，男，山東濟(jì)南人，博士生，主要從事生物質(zhì)能技術(shù)研究；E-mail：xuetom163@163.com *通訊作者：田茂誠(chéng)，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事強(qiáng)化傳熱技術(shù)研究；E-mail：tianmc65@sdu.edu.cn。

中圖分類號(hào)：TQ35;TK6

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1673-5854(2016)02-0045-08

·綜述評(píng)論——生物質(zhì)能源·