開窗導(dǎo)流催化規(guī)整填料的壓降機(jī)理及優(yōu)化

丁暉殿，齊文哲，劉春江，黃益平，黃晶晶，陸曉詠，徐義明

（1. 天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072；2. 化學(xué)工程聯(lián)合國家重點實驗室，天津 300072；3. 天津化學(xué)化工協(xié)同創(chuàng)新中心，天津 300072；4. 中建安裝工程有限公司，南京 210046）

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開窗導(dǎo)流催化規(guī)整填料的壓降機(jī)理及優(yōu)化

丁暉殿1, 2, 3，齊文哲1, 2, 3，劉春江1, 2, 3，黃益平4，黃晶晶4，陸曉詠4，徐義明4

（1. 天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072；2. 化學(xué)工程聯(lián)合國家重點實驗室，天津 300072；3. 天津化學(xué)化工協(xié)同創(chuàng)新中心，天津 300072；4. 中建安裝工程有限公司，南京 210046）

摘 要：針對新型模塊化催化規(guī)整填料（MCSP）Winpak-C，結(jié)合Fluent模擬結(jié)果，分析了Winpak-C中各單元產(chǎn)生的壓降貢獻(xiàn)大小.由于Winpak-C的骨架是開窗導(dǎo)流填料Winpak，因此Winpak-C的壓降來源于Winpak.提出了6種壓降貢獻(xiàn)機(jī)理，分別是氣體進(jìn)入填料層的阻力損失、填料片內(nèi)部阻力損失、氣體流出下層填料盤的阻力損失、氣體流入上層填料盤的阻力損失、氣體在壁面流道變化的阻力損失以及氣體離開填料層的阻力損失，分析了壓降的主要貢獻(xiàn)因素并對其進(jìn)行優(yōu)化與比較.同時，計算了總阻力系數(shù)與雷諾數(shù)、催化劑包的降低高度的關(guān)系.結(jié)果顯示所提出的優(yōu)化方法能較好地降低Winpak-C的壓降，提高催化精餾塔的通量.

關(guān)鍵詞：催化精餾；規(guī)整填料；壓降；計算流體力學(xué)（CFD）

網(wǎng)絡(luò)出版時間：2015-01-06. 網(wǎng)絡(luò)出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/12.1127.N.20150106.1022.002.html.

化工過程強(qiáng)化是節(jié)能減排的重要途徑，它不但可以減少原料與能源的消耗、降低排放，而且能使工藝過程高效、持續(xù)地運(yùn)行下去.不同單元操作的有效結(jié)合是過程強(qiáng)化的有效方法，催化精餾過程整合催化反應(yīng)與精餾過程，將反應(yīng)器置入精餾塔中，在催化反應(yīng)進(jìn)行的同時，通過精餾分離產(chǎn)物與生成物，推動反應(yīng)平衡右移.

催化精餾的難點在于催化劑在塔內(nèi)的固定，模塊化催化規(guī)整填料的出現(xiàn)解決了這一難題.現(xiàn)有大范圍應(yīng)用的模塊化催化規(guī)整填料代表有3種，即捆包式[1]、Katapak[2]和Multipak[3].對于常見催化精餾工藝如酯類合成[4]、水合反應(yīng)[5]、汽油添加劑合成[6]等，催化精餾塔前都設(shè)置有1個或多個預(yù)反應(yīng)器，一次轉(zhuǎn)化率大多在80%,以上[7-8]，保證大部分反應(yīng)物發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生的混合物再進(jìn)入催化精餾塔.因此對于催化精餾塔的設(shè)計，提高其通量以獲得更好的經(jīng)濟(jì)性是很有意義的.

催化規(guī)整填料的壓降是以其規(guī)整填料片為基礎(chǔ)的，低壓降對應(yīng)高通量.而催化精餾填料塔的濕塔壓降以干塔壓降為基準(zhǔn)，為此研究干塔壓降的形成機(jī)理，是優(yōu)化濕塔壓降的基礎(chǔ).已有很多學(xué)者對規(guī)整填料的壓降形成機(jī)理進(jìn)行分析，Oluji?[9]提出“Delft overall performance model”，該模型把壓降分為氣液交互損失、氣氣交互損失、相鄰填料盤與塔壁損失. Petre等[10]進(jìn)行了進(jìn)一步的研究，提出一個中尺度-小尺度的預(yù)測模型，把板波紋填料的壓降形成機(jī)理分為5個部分，通過REU（代表單元法），從爬流到全發(fā)展的湍流計算各部分阻力損失和，得出總床層的壓力降.同時，他們選取了Flexipac、Gempak、Mellapak、Sulzer和Montz-Pak這5種填料進(jìn)行實驗，驗證了模型的可靠性.依此，Saleh等[11]對Mellapak的上下填料盤進(jìn)行優(yōu)化，將相鄰填料盤之間的急劇彎折部分增加過渡區(qū)域，使新的填料MellapakPlus能有約10%,的通量提升.此外，研究者們也討論了傾角與高度[12]、流體類型與湍流模型[13]等因素.

對催化規(guī)整填料的性能研究較多，如壓降[14]、持液量[15]、平均停留時間分布[16]以及傳質(zhì)[17]、傳熱[18]等.對于壓降形成機(jī)理，Oluji?等[19-20]在Delft模型的基礎(chǔ)上提出了Delft模塊化催化規(guī)整填料平行塔模型，將催化精餾填料分為催化劑包與填料通道，而填料通道又分為開通道與閉通道.通過計算填料片占塔截面的比例、催化劑所占體積的比例與開通道占總通道的比例，結(jié)合氣氣、氣液、填料盤交界與塔壁的交互損失因子，計算了載點前、載點處的壓降、F因子與上述各比例、各交互損失因子、流體物性、催化劑包尺寸的一系列關(guān)聯(lián)式，同時得到了阻力損失系數(shù)的關(guān)聯(lián)式.

本文的研究目的在于，通過計算流體力學(xué)（CFD）模擬，對新型催化精餾填料——開窗導(dǎo)流催化規(guī)整填料Winpak-C進(jìn)行研究，分析填料內(nèi)各不同組成單元的壓降貢獻(xiàn)機(jī)理，同時優(yōu)化結(jié)構(gòu)以獲得更高的通量.

1　模型建立

1.1Winpak-C

本文所用的開窗導(dǎo)流催化規(guī)整填料Winpak-C的骨架Winpak[21]如圖1所示，波紋填料片的波峰和波谷各有若干開窗，使液體能反復(fù)地在填料片兩側(cè)流動，加快液膜更新率，提高傳質(zhì)效果.Winpak-C將催化劑裝填在開窗導(dǎo)流填料片中，用絲網(wǎng)縫合使催化劑不外露，與Winpak混裝.Winpak具有良好的軸徑向擴(kuò)散能力，延長了反應(yīng)的平均停留時間，強(qiáng)化了催化反應(yīng)里的氣液傳質(zhì)效果.

圖1　Winpak示意Fig.1 Schematic diagram of Winpak

1.2機(jī)理陳述

填料實際使用時，填料片的長寬尺寸（m）與窗口尺寸（cm）、厚度尺寸（mm）有數(shù)量級的差別.在保證準(zhǔn)確性與精確性的前提下，進(jìn)行整體CFD模擬所需的網(wǎng)格數(shù)將達(dá)到數(shù)億乃至更多，目前的計算機(jī)條件下很難進(jìn)行.因此將Winpak-C壓降的貢獻(xiàn)過程分為若干代表單元，再計算總壓降，能節(jié)省大量時間，如圖2所示.

貢獻(xiàn)機(jī)理包括6部分：

（1）氣體進(jìn)入填料層的阻力損失；

（2）填料片內(nèi)部阻力損失；

（3）氣體出下層填料盤的阻力損失；

（4）氣體進(jìn)上層填料盤的阻力損失；

（5）氣體在壁面流道變化的阻力損失；

（6）氣體離開填料層的阻力損失.

由于Winpak-C中的催化劑包裝填滿密集的催化劑顆粒，氣體通過阻力極大，使絕大多數(shù)氣體從不裝填催化劑的通道走，約有一半的通道是被“堵塞”的.因此簡化模型，認(rèn)為氣體只從填料片中通過.氣體從分布器進(jìn)入第一層填料時，氣體通道突然變?。C(jī)理（1））.同理，氣體從最后一層填料流出時，氣體通道突然變大（機(jī)理（6））.如圖2所示，每兩片Winpak填料片反向交錯放置，加上波峰與波谷位置各有開窗，氣體在這些位置分流、并流、沖撞、分裂會產(chǎn)生阻力損失（機(jī)理（2））.在上下相鄰的填料盤附近，填料盤轉(zhuǎn)置90°，氣體通道由塔截面積的約1/2，降低為塔截面積的1/4，進(jìn)一步造成了阻力損失（機(jī)理（3）與（4））.在塔壁附近，氣體沖撞塔體被強(qiáng)制轉(zhuǎn)向，也會造成阻力損失（機(jī)理（5））.

圖2　Winpak-C的壓降機(jī)理Fig.2 Pressure drop principles of Winpak-C

壓降Δp與操作條件、填料性質(zhì)的關(guān)系可以歸納為

式中：ζ為阻力系數(shù)；ρ為氣體密度；vint為通道速度；vspf為表觀速度；εt為空隙率；α 為填料片波紋傾角；?是關(guān)于填料片波紋傾角α、填料水力學(xué)直徑dh、總填料層高H、填料盤高h(yuǎn)、計算單元高度l等參數(shù)的函數(shù).

機(jī)理（1）和（6）是通道的突然縮小和突然增大，可由伯努利方程計算得到.

式中Alayer、Aen與Aex分別為填料層截面積、氣體進(jìn)口截面積和氣體出口截面積.機(jī)理（2）、（3）、（4）由CFD模擬結(jié)果得出.

機(jī)理（5）中壁面影響較為復(fù)雜，Oluji?[22]討論了阻力損失Ψwall的計算方法.

因此，總阻力系數(shù)ζtot為

總單位壓降Δp/H為

2　CFD模擬

CFD模擬運(yùn)行軟件為Ansys Fluent 6.3.26，運(yùn)行硬件為兩個服務(wù)器，每個服務(wù)器裝備4個AMD Opteron 6128 的8核CPU，主板裝載32,GB內(nèi)存、2,TB硬盤.模擬過程采用3D雙精度的RNG k-ε模型以提供高精度結(jié)果，速度-壓力耦合方法為SIMPLEC，松弛因子均采用默認(rèn)值（壓力0.3、密度1、體積力1、動量0.7、湍動能0.8、湍流耗散率0.8、湍流黏度1），離散方法中，壓力采用標(biāo)準(zhǔn)離散法，動量、湍動能和湍流耗散率均采用二階迎風(fēng)格式，模擬的收斂條件為殘差小于1×10-6以及出口靜壓力波動小于0.1%,.網(wǎng)格獨(dú)立性測試顯示網(wǎng)格大小設(shè)置為0.5時，模擬結(jié)果可靠.模擬體系的密度ρ為20,kg/m3，黏度μ為9× 10-6,Pa·s，操作壓力p為7×105,Pa，與工業(yè)上甲基叔丁基醚（MTBE）的合成過程接近.填料直徑dc為1,m，填料盤高度h為0.22,m.

質(zhì)量方程為

動量方程為

其中應(yīng)力張量τ為

湍流動能k為

湍流動能耗散率ε為

式中：Gk是由于平均速度梯度引起的湍動能k的產(chǎn)生項；Gb是由浮力產(chǎn)生的湍動能；αk和αε是與k和ε對應(yīng)的Prandtl數(shù)；C1ε、C2ε和C3ε為經(jīng)驗常數(shù).

RNG k-ε模型與k-ε模型的不同之處在于：

（1）修正了湍流黏度，考慮平均流動中的旋轉(zhuǎn)和旋流流動；

（2）ε方程中增加了一項，考慮了主流的時均應(yīng)變率，使模型的產(chǎn)生項與流動情況、空間坐標(biāo)均相關(guān).

邊界條件的設(shè)置如圖2所示，其中藍(lán)色為“velocity inlet”，氣體入口方向垂直于入口面.紅色為“pressure outlet”，文獻(xiàn)[23]中有用“outflow”邊界條件，而由于填料片內(nèi)部的復(fù)雜結(jié)構(gòu)（交叉與開窗），氣體流動難以完全發(fā)展，出口位置有時會有一定的回流產(chǎn)生，使用“outflow”時難以收斂.黃色為“interface”，由于“interface”代表不同流動區(qū)域的交界面，它們通常成對出現(xiàn).其他未定義區(qū)域均為無滑移的“wall”，使用標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù).前已述及，氣體通過裝填有催化劑的填料片時阻力非常大，在Fluent中為非流動區(qū)域，不建立網(wǎng)格，如圖2中的黑色虛線框所示.計算過程中，為消除壁面影響（壁面影響由機(jī)理（5）單獨(dú)計算），需要將內(nèi)部“interface”的結(jié)果反復(fù)迭代到平行的“velocity inlet”.

3　結(jié)果與討論

3.1各機(jī)理分析

根據(jù)CFD模擬結(jié)果，可得到各機(jī)理的貢獻(xiàn)如圖3所示.機(jī)理（1）和機(jī)理（6）所貢獻(xiàn)的壓降是最小的（約0.3%,），表明盡管氣體通道減小，氣體還是能基本無損失地流入和流出填料層.機(jī)理（5）（約3.7%,）所代表的壁面影響也較小，這是因為塔徑與填料盤高比較大，氣體在通過填料層時，由壁面效應(yīng)發(fā)生的轉(zhuǎn)向比例較少，填料主體大部分不受壁面的影響.貢獻(xiàn)最大的是機(jī)理（2）（約50%,）與機(jī)理（3）、（4）（約46%,），這兩部分是氣體通過的主要區(qū)域.對于指定類型的填料片，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)一定，機(jī)理（2）所造成的阻力損失只與空氣速度有關(guān)；而對于機(jī)理（3）、（4），由于其結(jié)構(gòu)突然縮小然后突然增大，氣體速度急變會造成較大的阻力損失.

圖3　各壓降機(jī)理造成的壓降Fig.3 Pressure drop under different principles

在相鄰的上下填料盤交界附近，氣體平均速度大小vt定義為，如圖4所示.氣體速度在交界附近波動，但是在交界處存在速度突變，造成了機(jī)理（3）、（4）引起的壓降較大.

圖4　上下填料盤交界處的氣體平均速度（F＝0.94）Fig.4 Average gas velocity near packing layer junction （F＝0.94）

3.2結(jié)構(gòu)優(yōu)化

交界處的通道急劇變化是造成機(jī)理（3）、（4）阻力損失較大的原因，為此提出一種優(yōu)化的結(jié)構(gòu)，把裝有催化劑的填料高度降低，這樣在填料盤交界處，氣體通道將由原來的約1/4，擴(kuò)張到整個塔截面，新的結(jié)構(gòu)如圖5所示.同理，藍(lán)色為“velocity inlet”，氣體入口方向垂直于入口面；紅色為“pressure outlet”；黃色為“interface”；其他未定義區(qū)域均無滑移的“wall”，使用標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù).裝有催化劑的填料降低高度為L，計算單元為D，計算方法、迭代次序與前文一樣.

圖5　優(yōu)化后的填料盤交界處（下層）Fig.5 Optimized packing layer junction（lower layer）

對于新的機(jī)理（3）與（4），阻力損失系數(shù)ζ3-L與ζ4-L分別為

優(yōu)化后的總阻力損失系數(shù)ζtot-L為

總單位壓降Δp/H為

式中N為填料的盤數(shù).

圖6（a）是優(yōu)化前填料盤交界處的流線圖，可以看到在交界處，速度分布不均，局部速度較大，還有速度死區(qū).圖6（c）是優(yōu)化后填料盤下層的流線圖，由于通道面積增加至整個塔截面，速度分布較為平均.氣體從下層填料進(jìn)入上層的流動情況類似機(jī)理（2），如圖6（b）所示.

圖6　上下填料盤交界處的氣體流線圖（F＝0.94）Fig.6 Flow pattern near the packing layer junction（F＝0.94）

根據(jù)降低高度L的不同，模擬得出不同的降低高度L下，單位壓降隨F因子變化曲線如圖7所示.與預(yù)測的結(jié)果相同，隨著降低高度L的增加，相同F(xiàn)因子下單位壓降下降.

圖7　不同催化劑包降低高度下的壓降模擬值Fig.7 Simulated pressure drop under different catalyst loading reductions

圖8是催化劑包不同的高度降低率與相應(yīng)壓降的降低率的關(guān)系，盡管壓降降低是以裝填量的減少為代價，但是壓降降低量更大、能達(dá)到的通量更高，在工程應(yīng)用時可依據(jù)實際需求以及經(jīng)濟(jì)性進(jìn)行選擇.

圖8　催化劑包不同高度降低率下的壓降降低率Fig.8 Catalyst loading reduction percentage in accordance with pressure drop reducing percentage

3.3壓降關(guān)聯(lián)式

總單位壓降與氣相表觀速度vspf以及減少高度L的關(guān)系可由以下關(guān)聯(lián)式給出

式中：ɑ1＝7.916±0.047；ɑ2＝0.352±0.007；b1＝7.917±0.036；b2＝0.357±0.004；b3＝-0.007± 0.001.關(guān)聯(lián)式的擬合結(jié)果除較小的壓降結(jié)果外，與CFD模擬值誤差在5%,以內(nèi)，如圖9所示.

圖9　單位壓降模擬值與計算值（式（26））對比Fig.9 Comparison between simulated and calculated （Eq.（26））pressure drop per meter

3.4總阻力系數(shù)

對于總阻力系數(shù)ζtot，普通填料的研究比較透徹[10, 24]，對于催化精餾填料，雖然提出了很多壓降回歸模型[25-26]，但并沒有關(guān)于總阻力系數(shù)的內(nèi)容.總阻力系數(shù)僅與雷諾數(shù)有關(guān)，因此

式中：C1/Re為爬流的阻力系數(shù)；C2為完全發(fā)展的湍流阻力系數(shù).對于裝有催化劑的填料部分，同時考慮降低高度L的影響.為了獲得更好的結(jié)果，總阻力系數(shù)ζtot可寫成

式中：C1＝21,684±993；C2＝121.1±3.6；n1＝0.789±0.066；n2＝1.676±0.106.

圖10顯示的是Winpak-C優(yōu)化前后，不同降低高度下總阻力系數(shù)與雷諾數(shù)的關(guān)系.當(dāng)雷諾數(shù)增大時，總阻力系數(shù)呈減小的趨勢.

圖10　不同催化劑包降低高度下總阻力系數(shù)與雷諾數(shù)的關(guān)系Fig.10 Total loss coefficient as a function of Reynolds number for different catalyst loading reductions

3.5其他流體驗證

為驗證模型可靠性，進(jìn)行其他流體的模擬是非常必要的.因此引入甲縮催化精餾縮合生產(chǎn)甲縮醛的催化精餾過程，體系密度ρ為3.28,kg/m3，黏度μ為9×10-6,Pa·s，操作壓力p為1.3×105Pa，填料直徑dc為1,m，填料盤高度h為0.22,m.圖11是考慮相同表觀氣速vspf下，MTBE與甲縮醛合成過程的單位壓降.可以看出對于甲縮醛合成過程，降低催化劑包的高度也能有效減少填料層的單位壓降.此外由于MTBE合成過程的氣體密度更大、操作壓力更大，使填料層的單位壓降也更大.

圖11　MTBE與甲縮醛合成過程的單位壓降與表觀氣速的關(guān)系Fig.11 Relationship between pressure drop and gas superficial velocity during MTBE and methylal synthesis

4　結(jié)論

本文采用計算流體力學(xué)（CFD）的方法，以異丁烯和甲醇催化精餾合成甲基叔丁基醚MTBE為例，對新提出的模塊化催化規(guī)整填料Winpak-C進(jìn)行Fluent模擬，分析填料各組成單元對壓降的貢獻(xiàn)值，并對主要貢獻(xiàn)機(jī)理之一進(jìn)行優(yōu)化，得到結(jié)論如下.

（1）機(jī)理（2）所代表的填料內(nèi)部阻力損失，機(jī)理（3）、（4）所代表的上下填料盤之間阻力損失是壓降形成的主要原因之一.

（2）通過優(yōu)化上下填料盤交界處的結(jié)構(gòu)，減少催化劑包的高度2%,～9%,，使交界處氣體通道更順暢，可降低單位壓降9%,～15%,.

（3）所提出的壓降方法對于其他體系、其他操作條件（如甲縮醛合成過程）同樣適用.

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（責(zé)任編輯：田 軍）

Pressure Drop Through Winpak-Based Modular Catalytic Structured Packing：Mechanism and Optimization

Ding Huidian1, 2, 3，Qi Wenzhe1, 2, 3，Liu Chunjiang1, 2, 3，Huang Yiping4，Huang Jingjing4，Lu Xiaoyong4，Xu Yiming4
（1. School of Chemical Engineering and Technology，Tianjin University，Tianjin 300072，China；2. State Key Laboratory of Chemical Engineering，Tianjin 300072，China；3. Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering（Tianjin），Tianjin 300072，China；4. China Construction Installation Engineering Company Limited，Nanjing 210046，China）

Abstract：The pressure drop mechanism of the recently designed modular catalytic structured packing （MCSP）Winpak-C was analyzed.As the Winpak-C was based on Winpak，its pressure drop was derived from Winpak accordingly.Pressure drop principles were deduced from the Fluent simulated results：head loss at the layer entrance，head loss of gas flow confluence and diffluence through windows，head loss due to gas flowing out of the junction，head loss due to gas flowing into the junction，head loss of wall effects，and head loss at the layer exit.The major causes of pressure drop were discussed，optimized and compared. Furthermore，relationships among total loss coefficient，Reynolds number and catalyst loading reduction were also investigated.The results indicate that the proposed method can reduce the pressure drop of Winpak-C and the capacity of the catalytic distillation column can be increased.

Keywords：catalytic distillation；structured packing；pressure drop；computational fluid dynamics（CFD）

通訊作者：劉春江，cjliu@tju.edu.cn.

作者簡介：丁暉殿（1989— ），男，博士，助理研究員，ding6389@126.com.

基金項目：國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃（973計劃）資助項目（2012CB720500）.

收稿日期：2014-11-18；修回日期：2014-12-24.

中圖分類號：TQ021.1

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：0493-2137（2016）01-0001-08

DOI:10.11784/tdxbz201411056