環(huán)境友好型聚合物基復(fù)合材料的研究進(jìn)展

何曉燁

(湖南省汨羅市第一中學(xué)，湖南　汨羅　414499)

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環(huán)境友好型聚合物基復(fù)合材料的研究進(jìn)展

何曉燁

(湖南省汨羅市第一中學(xué)，湖南汨羅414499)

生物降解高分子作為環(huán)境友好型材料受到人們的關(guān)注，近年來(lái)國(guó)內(nèi)外對(duì)它開(kāi)展了廣泛的研究，但其在實(shí)際應(yīng)用中存在一定的局限性。采用天然高分子(淀粉和天然纖維)或無(wú)機(jī)填料(二氧化硅、粘土、石墨烯、碳納米管、水滑石和硫酸鈣等)與可降解聚合物制備環(huán)境友好型可降解復(fù)合材料可有效提高和改善生物降解高分子的性能，擴(kuò)大其應(yīng)用范圍。本文重點(diǎn)介紹了PCL、PBS、PLA、PHBV、PPC等可降解聚合物與天然高分子或無(wú)機(jī)填料制備環(huán)境友好型聚合物基復(fù)合材料的研究進(jìn)展。

復(fù)合材料;可降解聚合物;天然高分子;無(wú)機(jī)填料

在知識(shí)經(jīng)濟(jì)新時(shí)代，材料與能源和信息已經(jīng)成為現(xiàn)代文明三大支柱[1-2]。高分子材料作為一種新型材料，具有質(zhì)量輕、密度小、力學(xué)性能優(yōu)良、防水、耐腐蝕、絕緣性好、隔熱性好、容易成型、比強(qiáng)度高等優(yōu)良性能而受到人們的青睞，在各個(gè)領(lǐng)域都具有廣泛的應(yīng)用[3]。然而，目前人們所使用的絕大多數(shù)高分子材料主要為來(lái)源于石油等不可再生資源的合成高分子材料，并且其使用后的廢棄物很難再大自然中分解消失，變成所謂的“白色污染”，對(duì)環(huán)境造成了極大危害。為了保護(hù)人類的生存環(huán)境，減少白色污染和對(duì)石油的依賴，迫切的需要開(kāi)發(fā)出一類可生物降解的環(huán)境友好型高分子材料來(lái)替代現(xiàn)有是石油基高分子材料[4-7]。

但是，雖然目前已開(kāi)發(fā)出多種性能較為優(yōu)異的可生物降解聚合物材料，但其多存在難以加工，性能還不能完全滿足使用要求，并且成本較高等問(wèn)題，這大大的阻礙其應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)和生活中。因此，必須找到一條解決這一問(wèn)題的新思路，利用可生物降解聚合物制備性能更好、成本更低且更易于加工成型的可降解復(fù)合材料是解決這一問(wèn)題的有效途徑之一。采用復(fù)合材料的基本概念、基本理論和基本方法將有機(jī)或無(wú)機(jī)增強(qiáng)填料特性與聚合物的韌性和可加工性融為一體，獲得全降解環(huán)境友好型聚合物基復(fù)合材料，不僅能夠滿足綠色環(huán)保要求，而且還可以完善生物降解高分子的各項(xiàng)性能，將有利于環(huán)境友好型可降解材料的應(yīng)用與發(fā)展[8-10]。

1　聚己內(nèi)酯(PCL)復(fù)合材料

1.1PCL與天然高分子復(fù)合材料

研究人員利用天然纖維(竹纖維、亞麻纖維、木纖維等)和淀粉等與PCL混合制備復(fù)合材料，取得了如下成果：李亞濱等[11]研究了竹纖維以及相容劑的添加對(duì)復(fù)合材料的影響，竹纖維能夠提高復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度，但會(huì)惡化其韌性，使斷裂伸長(zhǎng)率大幅下降；此外，經(jīng)相容劑處理后，復(fù)合材料的耐水性和熱穩(wěn)定性均得到一定改善。黃媛媛等[12]研究了竹纖維的偶聯(lián)預(yù)處理和復(fù)合材料成型工藝優(yōu)化條件，發(fā)現(xiàn)偶聯(lián)劑的用量以及加工工藝對(duì)所制備的復(fù)合材料的力學(xué)性能有很大影響，當(dāng)在復(fù)合體系中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5%的鋁酸酯，并在95℃下以800 r/min的速率攪拌12 min時(shí)，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度最高，并且防水性和生物降解性較好。王正良等[13]首先利用馬來(lái)酸酐對(duì)木纖維進(jìn)行酯化改性，再利用過(guò)氧化二苯甲酰(BPO)為引發(fā)劑，苯乙烯(St)與丙烯酸正丁酯(BA)為單體，在甲苯溶劑中對(duì)其進(jìn)行接枝改性，然后使用密煉機(jī)將改性木纖維(MWF)與聚己內(nèi)酯(PCL)復(fù)合制備復(fù)合材料，改性后的木纖維與PCL基體相容性好，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度最大增加了22%，斷裂延伸率提高了718%，并且改性的木纖維對(duì)PCL相的粒尺寸、結(jié)晶度和熱穩(wěn)定性皆有提高。

由于疏水性的PCL與親水性的淀粉之間的界面結(jié)合力弱，導(dǎo)致淀粉很難均勻分散在PCL基體當(dāng)中，容易形成團(tuán)聚而導(dǎo)致復(fù)合材料性能不佳；通過(guò)適當(dāng)?shù)母男栽黾覲CL與淀粉之間界面相容性，能夠有效改善PCL/淀粉復(fù)合材料的綜合性能，主要的改性研究集中于一下幾個(gè)方面：(1)淀粉增塑改性；(2)淀粉增容改性；(3)相組分接枝改性；(4)界面增容等[14]。例如李守海等[15]采用改性后的淀粉與PCL制備復(fù)合材料，所制備的復(fù)合材料具有優(yōu)異的力學(xué)性能、熔融流動(dòng)性能和降解性能。

1.2PCL與無(wú)機(jī)填料復(fù)合材料

研究人員利用納米二氧化硅、蒙脫土、碳納米管和碳酸鈣等多種材料與PCL進(jìn)行復(fù)合制備了性能優(yōu)異的環(huán)境友好型復(fù)合材料，取得了顯著成果。

李丹等[16]采用原位聚合法以表面修飾的甲基納米SiO2(DNS-3)為起始劑，制備了PCL/DNS-3復(fù)合材料，DNS-3和PCL基體之間具有較強(qiáng)的化學(xué)鍵合作用，并且該復(fù)合材料較PCL基體具有更高的熱穩(wěn)定性和結(jié)晶速率。謝長(zhǎng)瓊[17]等首先利用以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)和鈉基蒙脫土(Na-MMT)制備了有機(jī)改性蒙脫土(CTAB-MMT)，再通過(guò)熔融共混法制備了PCL/CTAB-MMT納米復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)CTAB-MMT能夠均勻分散在PCL基體中，并且與純PCL相比，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度分別提高了10.2%和19.5%。謝劍宏等[18]利用超聲波將羥基化多壁碳納米管均勻分散于己內(nèi)酯單體中，通過(guò)原位微波輔助開(kāi)環(huán)聚合的方法制備了PCL/羥基化多壁碳納米管復(fù)合材料，研究發(fā)現(xiàn)引入羥基化多壁碳納米管能夠顯著提高聚PCL的強(qiáng)度和模量，但是斷裂伸長(zhǎng)率降低。宋斐等[19]采用不同粒度的碳酸鈣與PCL熔融共混制備復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)粒徑越小，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度越高，并且當(dāng)硅烷偶聯(lián)劑JH-0187的含量為2%時(shí)，復(fù)合材料的綜合性能得到進(jìn)一步提高。

2　聚丁二酸丁二醇酯(PBS)復(fù)合材料

2.1PBS與天然高分子復(fù)合材料

淀粉與PBS共混可有效降低成本并提高某些性能，并且淀粉使一種可降解的天然高分子材料，其來(lái)源廣泛，綠色環(huán)保，安全無(wú)毒。最為常見(jiàn)的制備PBS/淀粉復(fù)合材料方法是直接將PBS和淀粉加入擠出機(jī)等加工設(shè)備熔融共混。但由于淀粉分子內(nèi)及分子間存在大量的氫鍵，容易發(fā)生團(tuán)聚，在與PBS混合時(shí)可能會(huì)以顆粒狀分布在PBS連續(xù)相中，這將降低復(fù)合體系的性能。因此必須對(duì)PBS或淀粉進(jìn)行改性，使淀粉更為均勻的分散在PBS基體中，并使淀粉與PBS基體之間形成較強(qiáng)的粘結(jié)力，最終制備的PBS/淀粉復(fù)合材料才能具有優(yōu)異的綜合性能從而應(yīng)用于實(shí)際生活當(dāng)中。常用的方法主要有利用增塑劑使淀粉糊化，或利用原位反應(yīng)增容、接枝共聚物增容和偶聯(lián)劑增容等處理方法增強(qiáng)PBS與淀粉的相互作用，改善復(fù)合材料力學(xué)性能[20-21]。

PBS與木質(zhì)素、秸稈、竹纖維以及各種棉麻纖維和木纖維等的共混不僅可以提高其降解性能，還可提高力學(xué)性能和加工性能等，還可以拓寬PBS的應(yīng)用領(lǐng)域，并使自然界的各種天然可降解高分子材料得到充分的利用[22]。研究人員對(duì)天然纖維增強(qiáng)PBS進(jìn)行了廣泛研究，主要取得以下進(jìn)展：許建穩(wěn)[23]利用通過(guò)制備了竹纖維/PBS復(fù)合材料發(fā)現(xiàn)，當(dāng)竹纖維在復(fù)合體系中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 35% 時(shí)，所制備的復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度、拉伸強(qiáng)度、熱變形溫度、沖擊強(qiáng)度均得到提高。曲微微等[24]對(duì)黃麻增強(qiáng)PBS復(fù)合材料進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度隨著體系中纖維含量呈先升高后下降的趨勢(shì)，這是因?yàn)榧尤脒^(guò)多的纖維容易造成團(tuán)聚以及分散不均勻，當(dāng)纖維含量為10%時(shí)，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度比純PBS提高了30.1%。李展洪等[25]通過(guò)模壓成型將經(jīng)蒸汽爆破預(yù)處理劍麻纖維(SESF)與PBS復(fù)合制備了PBS/SESF復(fù)合材料，并且發(fā)現(xiàn)當(dāng)SESF質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí)復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度較純PBS提高了15.5%。曾義等[26]利用楊木粉與PBS共混制備了一種新型全降解復(fù)合材料，當(dāng)利用增溶劑馬來(lái)酸酐接枝PBS作為增溶劑時(shí)，復(fù)合材料的力學(xué)性能大幅提升，并且加工性能得到很大改善。

2.2PBS與無(wú)機(jī)填料復(fù)合材料

除了利用天然高分子作為復(fù)合材料增強(qiáng)體以外，研究人員還廣泛研究了利用無(wú)機(jī)材料對(duì)PBS進(jìn)行改性制備環(huán)境友好型可降解復(fù)合材料，例如將PBS和納米級(jí)無(wú)機(jī)材料復(fù)合以提高PBS的力學(xué)性能和耐熱性能；或?qū)BS與非納米級(jí)無(wú)機(jī)材料復(fù)合，降低可降解聚合物的成本，擴(kuò)大其應(yīng)用范圍等[27]。溫乾等[28]采用熔融共混法制備了PBS/SiO2納米復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)PBS/SiO2納米復(fù)合材料的耐熱性能和拉伸強(qiáng)度均有較大幅度提高，并且添加納米SiO2后還能促進(jìn)PBS的降解。戰(zhàn)美秋等[29]采用雙螺桿擠出機(jī)制備了PBS/水滑石納米復(fù)合材料，結(jié)果表明層狀水滑石納米粒子較好地分散在PBS基體中，加入水滑石具有明顯的異相成核能力，顯著地提高了PBS的結(jié)晶溫度；當(dāng)水滑石添加量為1%時(shí)，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度增大。石瑞等[30]對(duì)蒙脫土改性后制備了PBS/蒙脫土納米復(fù)合材料，結(jié)果表明，PBS 被成功地插入蒙脫石片層間，并且蒙脫土的加入顯著提高了復(fù)合材料的耐熱性能。楊海等[31]采用熔融共混法制備了PBS/硫酸鈣晶須復(fù)合材料，結(jié)果表明：該復(fù)合材料的平衡熔點(diǎn)隨著硫酸鈣晶須含量的增加而降低，有利于PBS的結(jié)晶。

3　聚乳酸(PLA)復(fù)合材料

3.1PLA與天然高分子復(fù)合材料

與PCL和PBS類似，用于改性PLA的天然高分子材料也主要包括淀粉和天然纖維素等。例如蔡杰等[32]首先使用甘油對(duì)淀粉進(jìn)行塑化改性，然后通過(guò)熔融共混制備了淀粉/PLA復(fù)合材料，經(jīng)塑化改性的淀粉使復(fù)合材料的球晶增長(zhǎng)率、整體結(jié)晶率和活化能顯著提高；這是因?yàn)樗芑男院蟮牡矸勰軌蜃鳛槌珊藙瑥亩龠M(jìn)PLA的結(jié)晶。蔡思琦等[33]在引入振動(dòng)力場(chǎng)的條件下制備了PLA/淀粉復(fù)合材料，使用該方法能夠使PLA與淀粉具有良好的相容性。

目前，常用于與聚乳酸復(fù)合的植物纖維主要有木粉、麻纖維、竹纖維等，最近也有學(xué)者利用回收舊報(bào)紙、紙箱等廢紙纖維材料對(duì) PLA 進(jìn)行填充改性，更加拓寬了天然植物纖維原料的來(lái)源[34]。主要研究成果包括：尹曉琛等[35]通過(guò)在木纖維的表面和表面縫隙處培養(yǎng)木醋桿菌的方法，使木粉和PLA界面結(jié)合緊密，并且復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度、彎曲強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度均大幅提高。徐曉倩等[36]采用注塑成型法制備了生物降解黃麻短纖維增強(qiáng)PLA復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)KH550能夠改善黃麻短纖維與PLA樹(shù)脂之間的界面黏結(jié)性能，提高黃麻/PLA復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度。李向麗等[37]發(fā)現(xiàn)在真空干燥能夠改變劍麻的結(jié)構(gòu)，如使半纖維素降解，是纖維素的含量提高，從而是界面結(jié)合力得到改善，體系力學(xué)性能得到提高。

3.2PLA與無(wú)機(jī)填料復(fù)合材料

周海鷗[38]采用溶膠-凝膠法制備了PLA/SiO2復(fù)合材料，研究發(fā)現(xiàn)SiO2的引入能夠使聚乳酸的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度得到提高，當(dāng)SiO2含量為45.3%時(shí)，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度提高到105.9℃。劉立柱等[39]通過(guò)原位開(kāi)環(huán)聚合制備了PLA/SiO2納米復(fù)合材料，該方法能夠使SiO2很好的分散在PLA基體中，從而使PLA的熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能得到提高。車晶等[40]通過(guò)原位熔融直接縮聚法獲得了PLA/MMT納米復(fù)合材料，該復(fù)合材料具有較高相對(duì)分子質(zhì)量，并且復(fù)合體系中剝離結(jié)構(gòu)與插層結(jié)構(gòu)并存，復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度較純PLA有明顯提高。

4　β-羥基丁酸與β-羥基戊酸酯共聚物(PHBV)復(fù)合材料

潘明珠等[41]采用聚乙二醇為界面相容劑制備了稻秸纖維/PHBV復(fù)合材料，相容劑能夠與秸稈纖維和PHBV之間形成較強(qiáng)的氫鍵，從而提高界面相容性，使復(fù)合材料的性能得到改善。王淑芳[42]等制備了PHBV/OMMT納米復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)OMMT能夠在復(fù)合體系中均勻分散，從而使復(fù)合材料形成了小尺寸的結(jié)晶，提高結(jié)晶速率并且復(fù)合材料的力學(xué)性能、加工性能和生物降解性等綜合性能得到大幅提高。魏廣葉[43]等結(jié)合超聲分散技術(shù)制備了多壁碳納米管/PHBV納米復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)處理后的碳納米管可以比較均勻地分散在PHBV中，碳納米管在PHBV結(jié)晶過(guò)程中起異相成核作用，從而導(dǎo)致復(fù)合材料結(jié)晶速率和熱穩(wěn)定性提高。

5　聚碳酸亞丙酯(PPC)復(fù)合材料

王貴林等[44]制備了一種可生物降解、生物相容性好的PPC/HA復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)該復(fù)合體系經(jīng)KH 570改性后力學(xué)強(qiáng)度介于塑料和橡膠之間，具備良好的力學(xué)回復(fù)特性和一定的形狀記憶效應(yīng)，當(dāng)HA為20%時(shí)，復(fù)合材料的斷裂伸長(zhǎng)率可以達(dá)到315%，彈性回復(fù)率可達(dá)98%。崔玲玲等[45]制備了PPC/OMMT納米復(fù)合材料，復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度較純PPC有明顯的提高，并且復(fù)合材料的力學(xué)性能和熱穩(wěn)定性大幅提高。

6　總結(jié)和展望

生物可降解聚合物與廉價(jià)的天然高分子或無(wú)機(jī)填料復(fù)合，有利于降低生物降解材料的成本，促進(jìn)其通用化，這類環(huán)境友好的生物降解復(fù)合材料應(yīng)是今后的研發(fā)重點(diǎn)。隨著石油資源的逐漸枯竭和人們環(huán)保意識(shí)的日益提高，人們對(duì)環(huán)境友好型聚合物基可降解復(fù)合材料的研發(fā)力度會(huì)進(jìn)一步加大，其應(yīng)用范圍也會(huì)日益拓寬。

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Research Progress on Environmental Friendly Polymer Matrix Composites

HE Xiao-ye

(The First Middle School of Miluo City,Hunan Miluo 414499,China)

Biodegradable polymer attracts people’s attention as an environmentally and friendly material.In recent years,it has carried out extensive research at home and abroad,but its practical application exists some limitations.Using natural macromolecule such as starch and natural fiber or inorganic filler such as silicon dioxide,clay,grapheme,carbon nanotubes,hydrotalcite and calcium sulfate,etc,to produce environmentally and friendly biodegradable polymeric composite can enhance and improve the performance of biodegradable polymer effectively,which expands its scope of application.The research progress on the preparation of environmentally friendly polymer matrix composites by compound from PCL,PBS,PLA,PHBV,PPC and other biodegradable polymers with natural polymer or inorganic filler were discussed.

composites;biodegradable polymer;natural macromolecule;inorganic filler

TQ324.8

A

1001-9677(2016)04-0018-04