北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率空間分布**基金項目：國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃973項目(2007CB407302)“重點區(qū)域水體和土壤環(huán)境的復(fù)合污染特征”*通訊作者：zhaoye@bnu.edu.cn

張 慶　姚帥墨　 趙 燁　 張 京

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北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率空間分布**基金項目：國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃973項目(2007CB407302)“重點區(qū)域水體和土壤環(huán)境的復(fù)合污染特征”*通訊作者：zhaoye@bnu.edu.cn

張 慶①中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所 輻射防護(hù)與核應(yīng)急中國疾病預(yù)防控制中心重點實驗室 北京 100088姚帥墨①趙 燁②*北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院 北京 100875張 京①

[摘要]目的：通過調(diào)查北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素226Ra、232Th和40K的放射性活度濃度，估算其所致γ射線外照射劑量率，繪制北京周邊地區(qū)γ射線外照射劑量率空間分布圖。方法：用HPGeγ能譜儀測量土壤樣品中226Ra、232Th和40K的活度濃度，借助ArcGIS軟件繪制土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率空間分布圖。結(jié)果：共采集和測量416份土壤樣品，得到的γ射線外照射劑量率為26.9～94.2 nGy/h，平均值為62.0 nGy/h，北京周邊大部分地區(qū)γ射線空氣吸收劑量率水平在50.0～70.0 nGy/h之間。結(jié)論：繪制直觀簡單的北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率分布圖，對于評價和研究該區(qū)域環(huán)境放射性水平的變化具有重要意義。

[關(guān)鍵詞]外照射劑量率；空間分布；HPGeγ能譜儀；GIS軟件；放射性核素

[First-author’s address] National Institute for Radiological Protection, China CDC, Key Laboratory of Radiological Protection and Nuclear Emergency, China CDC, Beijing 100088, China.

自地球形成時在地殼中已存在放射性核素，這些天然放射性核素隸屬于釷系、鈾系和錒系3個放射性系[1]。而土壤中的天然放射性核素主要指226Ra、232Th 和40K，這3種核素半衰期很長，在人類環(huán)境中一直存在并通過發(fā)射一定強(qiáng)度的γ射線影響著人類[2]。因此，本研究利用ArcGIS軟件，將調(diào)查的劑量率結(jié)果繪制成劑量率空間分布精細(xì)圖，對于開展該區(qū)域放射環(huán)境質(zhì)量評價、調(diào)研輻射對人類的影響以及研究放射性污染物遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律等均具有重要意義。

1　資料與方法

1.1 樣品采集

采集區(qū)域以北京和天津連線向外輻射，北至張家口和承德，南至保定，從北緯38o34'13''至40o44'24''，東經(jīng)115o37'21''至117o28'16''，采集0～20 cm土壤表層樣品。采集的土壤要有代表性，并應(yīng)考慮以下原則：①地形地貌；②采樣點附近無人為污染源；③不在水土流失嚴(yán)重和表土被破壞處采樣，且遠(yuǎn)離主干公路和鐵道兩側(cè)＞100～300 m處。以10 km×10 km網(wǎng)格法進(jìn)行樣品采集，事先在采樣區(qū)域利用Surfer軟件等距插入采樣點初步確定采樣點，然后比對實際地圖，借助GPS定位系統(tǒng)精確定位并考慮上述原則進(jìn)行采樣點校正，最后確定采樣點。在實際采樣時，需要剔除那些位于城區(qū)、水域或大面積裸露巖石的無土壤的采樣點，共獲得416個樣點的有效土壤樣品。將所有樣品按照規(guī)范化處理后，封裝于Φ75 mm×50 mm聚乙烯樣品盒中待測[3]。為使土壤樣品中鈾鐳系列的放射性氣體核素氡與其子體核素達(dá)到放射性衰變平衡，需要將樣品密封放置≥3周[4-6]。

1.2 測量儀器

使用高純鍺(HPGe)γ能譜儀(美國EG&GORTEC公司ADCOM100低本底HPGeγ譜儀)測量獲得土壤中226Ra、232Th和40K的活度濃度。相對于3''×3''NaI(Tl)晶體的探測效率為53%，對60Co 1332 keVγ射線的能量分辨率為1.71 keV，積分本底為180計數(shù)/min(20～2000 keV)。測量時探測器置于壁厚10 cm，內(nèi)腔為60 cm×60 cm×60 cm的復(fù)合屏蔽鉛室內(nèi)，HPGeγ能譜儀在測量樣品前需要完成能量刻度和效率刻度[7-8]。

1.3 放射性活度濃度計算

土壤中226Ra、232Th和40K的活度濃度(A)[9-10]是由其衰變系中子體核素得到，計算為公式1：式中Nnet為扣除本底后的該能峰γ射線全能峰面積凈計數(shù)率，s-1；ε為探測器對該能峰γ射線全能峰的探測效率；η為該能峰γ射線全能峰的發(fā)射概率；M為所測樣品的質(zhì)量，kg。選用的子體核素、相應(yīng)的γ射線能峰和發(fā)射概率及探測效率見表1。

表1　土壤中226Ra、232Th和40K的活度濃度計算用相關(guān)參數(shù)

測量結(jié)果的擴(kuò)展不確定度[3]包括：A類不確定度(μA)，由統(tǒng)計計數(shù)引起的不確定度μ貢獻(xiàn)；B類不確定度(μB)，主要由刻度源的不確定度貢獻(xiàn)。擴(kuò)展不確定度U計算為公式2：

式中k為包含因子，一般k=2，相應(yīng)置信度約為95%。由統(tǒng)計計數(shù)引起的不確定度計算為公式3：式中Ns為全能峰凈面積計數(shù)；Nb為相應(yīng)全能峰的本底凈面積計數(shù)；ts為樣品測量時間，s；tb為本底測量時間，s。

1.4 土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率計算

土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率D計算為公式4：式中0.462、0.604和0.0417分別是針對土壤中天然核素鐳、釷和鉀的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，單位為nGyh-1/Bqkg-1；ARa、ATh和AK分別為土壤中天然核素鐳、釷和鉀的活度濃度[12]。

1.5 質(zhì)量保證

所有土壤樣品均由中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所γ能譜實驗室測量，該實驗室為中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核應(yīng)急重點實驗室，已經(jīng)取得中國計量認(rèn)證(CMA)合格證書；多次參加IAEA、WHO組織的國際放射性測量比對，結(jié)果合格；并多次與日本化學(xué)分析中心(JCAC)進(jìn)行放射性測量雙邊比對，結(jié)果穩(wěn)定良好。

1.6 北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率空間分布圖

利用公式(4)得到的北京周邊地區(qū)土壤中鐳、釷和鉀所致γ射線外照射劑量率，借助美國環(huán)境系統(tǒng)研究所(ESRI)的ArcGIS 10.0版本軟件繪制土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率空間分布圖。

2　結(jié)果

2.1 γ射線外照射劑量率結(jié)果

測量結(jié)果表明，北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率為26.9～94.2 nGy/h，平均值為62.0 nGy/h，其標(biāo)準(zhǔn)差為9.7 nGy/h。所得到的區(qū)域中γ射線外照射劑量率＜50.0 nGy/h的占8.6%、50.0～70.0 nGy/h的區(qū)域占74.1%及＞70.0 nGy/h的區(qū)域占17.3%。

2.2 γ射線外照射劑量率水平空間分布圖

北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率水平空間分布如圖1所示。

圖1為小區(qū)域數(shù)據(jù)，將一定范圍的劑量率數(shù)據(jù)采用同一種顏色表示，不同的顏色區(qū)域代表不同的劑量率范圍。劑量率值最大的區(qū)域位于北京的北部和西南部，天津的北部、東部和南部，保定的南部，外照射劑量率＞80.0 nGy/h。大部分區(qū)域的劑量率值位于50.0～70.0 nGy/h之間，整個區(qū)域的東北部有少量區(qū)域劑量率值最小，為＜40.0 nGy/h。

圖1　北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率水平空間分布圖

3　結(jié)論

測量結(jié)果表明，北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率的平均值為62.0 nGy/ h。20世紀(jì)80年代衛(wèi)生系統(tǒng)調(diào)查的北京、天津和河北的劑量率均值分別為56.7 nGy/h、65.6 nGy/h和69.8 nGy/h，均值為64.0 nGy/h，與本研究中均值基本吻合。全國的均值為69.9 nGy/h，最大值位于廣東，達(dá)到1300 nGy/h[13]，文獻(xiàn)[12]附錄B表8中從土壤中天然放射性核素活度濃度導(dǎo)出的γ射線外照射劑量率的32個國家或地區(qū)中：最小的為埃及(32 nGy/h)，最大的為中國香港特區(qū)(107 nGy/h)。我國大陸地區(qū)的值為58 nGy/h，小于20世紀(jì)80年代衛(wèi)生系統(tǒng)調(diào)查的全國大陸地區(qū)均值(69.9 nGy/h)，略小于本調(diào)查結(jié)果。我國周邊的印度、日本、泰國和俄羅斯等國家的值分別為69 nGy/h、45 nGy/h、62 nGy/h和52 nGy/ h。印度和泰國的調(diào)查結(jié)果與本調(diào)查地區(qū)結(jié)果相符，從地形上觀察，這3個地區(qū)調(diào)查區(qū)域基本為平原，海拔高度大部分都＜200 m。

本研究中圖1顯示，北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率的分布，整個調(diào)查區(qū)域北京北部和西南部、天津的東部和南部地區(qū)以及保定的南部地區(qū)都是劑量率高值區(qū)(＞80.0 nGy/h)，這與該調(diào)查區(qū)域存在一些大型的金屬礦開發(fā)所引起的礦碴堆積有關(guān)，也與一些金屬冶煉工業(yè)的廢碴排放有關(guān)。

有研究表明，金屬礦的尾礦、礦碴以及冶煉爐渣會導(dǎo)致天然放射性核素的濃積，進(jìn)而導(dǎo)致放射性水平的提高[14]。在永定河和潮白河區(qū)域劑量率相對較低，多數(shù)＜50 nGy/h，這與該區(qū)域的土壤為黃土質(zhì)沉積物上發(fā)育的土壤有關(guān)[15-16]。

調(diào)查環(huán)境放射性會產(chǎn)生大量的數(shù)據(jù)，利用ArcGis軟件將這些數(shù)據(jù)以圖形直觀地顯示出來，極大提高了調(diào)查數(shù)據(jù)的可利用性[17]。本研究繪制和直觀地展示了北京周邊地區(qū)土壤中天然放射性核素所致γ射線外照射劑量率的空間分布，為該區(qū)域今后環(huán)境放射性水平變化研究提供了基礎(chǔ)性的科學(xué)依據(jù)。

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Research on spatial distribution of the gamma dose rate from natural radionuclides in soil in the surrounding areas of Beijing/ZHANG Qing, YAO Shuai-mo, ZHAO Ye, et al// China Medical Equipment,2016,13(1):67-69.

[Abstract]Objective: To survey the activity concentrations of226Ra,232Th and40K in soil around Beijing, and to estimate gamma dose rate, then to draw the spatial distribution of gamma dose rate. Methods: The activity concentrations of226Ra,232Th and40K in soil samples were measured by HPGe γ spectrometry. The distribution of the gamma dose rate was drawn by ArcGIS software. Results: Four hundred and sixteen soil samples were collected and measured. The value of gamma dose rate was from 26.9 nGy/h to 94.2 nGy/h, with a mean of 62.0 nGy/h. The gamma dose rate of most regions around Beijing was between 50.0~70.0 nGy/h. Conclusion: Using simple and intuitive map to show the spatial distribution of gamma dose rate around Beijing is very important to evaluate and study the change of the regional radioactivity level.

[Key words]Soil radioactivity; Spatial distribution; HPGe gamma ray spectrometry; GIS software; Radionuclide

收稿日期：2015-10-22

DOI:10.3969/J.ISSN.1672-8270.2016.01.021

[文章編號]1672-8270(2016)01-0067-03

[中圖分類號]R144

[文獻(xiàn)標(biāo)識碼]A

作者簡介
張慶,男,(1977- ),碩士，副研究員。中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所輻射防護(hù)與核應(yīng)急中國疾病預(yù)防控制中心重點實驗室，從事輻射檢測和核事故應(yīng)急監(jiān)測工作。