• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    近紅外光譜分析技術(shù)在散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分檢測中的應(yīng)用*

    2016-03-13 03:58:36張廣仁孫仙玲畢宇安王振中
    關(guān)鍵詞:波段校正預(yù)處理

    張廣仁,吳 云,孫仙玲,吳 莎,畢宇安,王振中,蕭 偉, 3 **

    (1.南京中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院 南京 210000;2.中藥制藥過程新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 連云港 222001;3.江蘇康緣藥業(yè)股份有限公司 連云港 222001)

    近紅外光譜分析技術(shù)在散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分檢測中的應(yīng)用*

    張廣仁1, 2,吳 云2, 3,孫仙玲1,2,吳 莎2,畢宇安2, 3,王振中2, 3,蕭 偉1, 2, 3 **

    (1.南京中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院 南京 210000;2.中藥制藥過程新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 連云港 222001;3.江蘇康緣藥業(yè)股份有限公司 連云港 222001)

    目的:本實(shí)驗(yàn)對(duì)近紅外光譜(Near Infrared,NIR)分析技術(shù)在散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程中水分含量檢測的可行性進(jìn)行分析研究。方法:收集67批散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程不同水分含量的樣品,掃描NIR光譜,分別考察比較不同波段和不同預(yù)處理方式所建立的模型的性能,最終選 擇1 350-2 030 nm波段,Mean Center預(yù)處理方式,運(yùn)用偏最小二乘法(PLS)建立NIRS與水分含量值之間的多元校正模型,并用此模型進(jìn)行預(yù)測。結(jié)果:結(jié)果發(fā)現(xiàn),選取1 350-2 030 nm波段,Mean Center處理方式校正后建立的水分含量模型RC=0.995 0,RV=0.994 1,RMSEC=0.009 6,RMSEV=0.016 7,PC=4(軟件根據(jù)PRESS值最小提供的主因子數(shù)),所建立的模型較其他條件建立的模型性能更穩(wěn)定,模型預(yù)測性能較 優(yōu),表明樣品光譜與其 中水分質(zhì)量分?jǐn)?shù)之間存在良好的相關(guān)性。該模型對(duì)9批散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊樣本水分含量進(jìn)行預(yù)測,RP=0.991 6, 表明預(yù)測效果良好,能夠滿足中藥生產(chǎn)過程中質(zhì)量控制要求。結(jié)論:建立的近紅外水分定量模型可以準(zhǔn)確預(yù)測散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分含量,證實(shí)了NIR技術(shù)在散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分含量檢測的可行性。

    近紅外光譜 散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊 干燥過程 水分含量 偏最小二乘法

    水分含量是表征中藥質(zhì)量的一個(gè)重要指標(biāo),含水量高低影響藥效成分的含量[1],其中,含水量過高還會(huì)引起霉變。2010年版《中國藥典》中水分測定方法為烘干法、甲苯法、減壓干燥法和氣相色譜法。然而,傳統(tǒng)的水分測定方法一般測定過程時(shí)間長,測定條件要求高,而且水分含量在測定過程也有可能發(fā)生變化[2]。因此,尋找一種有更為快捷、方便的水分含量分析方法在中藥生產(chǎn)過程中顯得尤為重要。NIR技術(shù)具有無損、快速、無破壞性的特點(diǎn)[3,4],廣泛用于農(nóng)業(yè)、石油化工、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域。Li Y.等[3,5-7]報(bào)道了近紅外技術(shù)檢測藥物水分的含量,Togersen G.等[8-10]報(bào)道了近紅外技術(shù)用于食品中水分含量的檢測研究。以上研究為散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分含量的測定提供了借鑒。本文采用近紅外漫反射光譜方法測定散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程中水分含量,所建立的水分含量定量模型準(zhǔn)確可靠,適用于生產(chǎn)實(shí)踐。

    1 材料與方法

    1.1 儀器與材料

    Luminar 5030型AOTF近紅外光譜分析儀(美國Brimrose公司),配有InGaAs檢測器,SNAP光譜信號(hào)采集軟件、Unscra-mbler 7.8數(shù)據(jù)處理軟件(挪威CAMO軟件公司);散結(jié)鎮(zhèn)痛干燥過程中不同水分含量的樣品,共67批(江蘇康緣藥業(yè)股份有限公 司提供),水分含量參考值利用干燥失重法測得。

    1.2 光譜采集方法

    將中藥提取物裝入樣品杯中,利用NIR儀器配備的采樣裝置采集光譜。光譜采集條件:以儀器內(nèi)置背景為參比,波數(shù)范圍1 100-2 300 nm,波長增量為2 nm,平均掃描次數(shù)為600;每個(gè)樣品做3次平行實(shí)驗(yàn),取平均光譜。67批樣品的光譜如圖1所示。樣品的裝樣厚度、裝填的緊密性和顆粒均勻性在實(shí)驗(yàn)中需力求一致,以避免對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果造成影響。

    1.3 模型性能評(píng)價(jià)指標(biāo)

    選擇合適的波段,在適宜的光譜預(yù)處理方式基礎(chǔ)上,建立NIRS與標(biāo)準(zhǔn)方法分析值之間的多元校正模型。CAMO化學(xué)計(jì)量學(xué)軟件以預(yù)測殘差平方和PRESS最小值確定最佳主成分?jǐn)?shù)(PC),以模型校正集和驗(yàn)證集相關(guān)系數(shù)(RC、RV)、模型的校正集和驗(yàn)證集預(yù)測誤差均方根(RMSEC、RMSEV)考察模型預(yù)測性能。

    圖1 不同水分含量的散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊的近紅外光譜圖

    表1 不同波段建立的模型性能比較

    2 結(jié)果與討論

    2.1 建模波段的選擇

    所有樣品按水分含量大小均勻選取樣品組成校正集和預(yù)測集(其中校正集樣本量為58,預(yù)測集樣本量為9),確保校正集樣品的水分含量覆蓋待測樣品含量范圍。從分子近紅外光譜特性看,純水分子O-H基伸縮振動(dòng)的一級(jí)倍頻近紅外區(qū)約為1 450 nm,合頻吸收帶位于1 930 nm附近,該處為水分子的強(qiáng)特征吸收峰,光譜波動(dòng)較大,包含信息豐富[11]。本文計(jì)算校正樣品集不同波長點(diǎn)處光譜偏差值作為參考指標(biāo)[12],分別選取包含水分子光譜吸收的波段和不包含水分子特征吸收的波段建模(結(jié)果見表1),結(jié)果發(fā)現(xiàn),以包含水分特征峰(1 450或1 930 nm)的波段建立的水分定量模型較不包括特征峰波段模型預(yù)測效果更優(yōu)。其中,包含2個(gè)水分特征峰的波段(1 350-2 030 nm)所建的 近紅外模型預(yù)測性能最優(yōu),這可能是因?yàn)樵搩?yōu)選波段可以過濾掉冗雜峰,提高信噪比。水分定量模型所選擇的波段優(yōu)劣順序如下:2個(gè)特征峰(1 350-2 030 nm)>1個(gè)水分特征峰(1 830-2 030 nm)>全波段(1 100-2 300 nm)>不包括特征峰波段(1 600-1 800 nm)。

    2.2 光譜預(yù)處理方法

    通常認(rèn)為,平滑處理可以濾去光譜噪聲[13];一階微分和 二階微分處理可以對(duì)光譜的漂移進(jìn)行基線校正[14],同時(shí)降低信噪比;多元散射校正(Multiplicative Scatter Correction,MSC)和標(biāo)準(zhǔn)歸一化處理(Standard Normal Variate,SNV)都可以有效消除粉體顆粒不均勻產(chǎn)生的散射影響[15]。本文比較研究了軟件中的光譜預(yù)處理方法,包括未處理、MSC、SNV、一階微分、二階微分、標(biāo)準(zhǔn)化、中心化處理(Mean Center)等不同預(yù)處理方式對(duì)模型效果的影響見表2。

    結(jié)果發(fā)現(xiàn),選取1 350-2 030 nm波段,Mean Center處理方式校正后建立的水分含量模型較其他條件建立的模型性能更穩(wěn)定,模型預(yù)測性能更優(yōu)。

    2.3 模型建立

    根據(jù)波段和預(yù)處理方式的優(yōu)選結(jié)果,確定最終優(yōu)化的預(yù)處理方式為:選取波長1 350-2 030 nm,經(jīng)過異常點(diǎn)剔除,Mean Center處理方式校正,采用偏最小二乘法PLS[15]建立散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分的定量校正模型,結(jié)果見圖2。

    2.3.1 精密度試驗(yàn)

    參照“1.2” 操作方法,取預(yù)測樣品,重復(fù)掃描10次近紅外光譜,將所得光譜代入建立的水分定量分析模型計(jì)算,以考察方法的精密度,水分質(zhì)量分?jǐn)?shù)的RSD值為0.31%。

    表2 不同處理方式建立的模型性能比較

    圖2 水分含量預(yù)測值與測量值的相關(guān)圖

    圖3 NIR預(yù)測集中水分含量預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)測定值的比較

    2.3.2 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    參照“1.2” 操作方法,相同操作環(huán)境,l 天內(nèi)對(duì)樣品掃描近紅外光譜6次,用所建校正模型進(jìn)行計(jì)算,水分質(zhì)量分?jǐn)?shù)的RSD為1.32%。

    3 結(jié)果

    本文以散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分值為對(duì)照,掃描NIR光譜,選擇1 350-2 030 nm波段,Mean Center預(yù)處理方式,采用PLS建立NIRS與水分值之間的多元校正模型。結(jié)果發(fā)現(xiàn),選取1 350-2 030 nm波段,Mean Center處理方式校正后建立的水分含量模 型RC=0.995 0,RV =0.994 1,RMSEC=0.009 6,RMSEV=0.016 7,PC=4(軟件根據(jù)PRESS值最小提供的主因子數(shù)),主成分得分為99.98%。用所建模型對(duì)驗(yàn)證集樣品進(jìn)行預(yù)測,預(yù)測相關(guān)系數(shù)RP=0.991 6,具體結(jié)果見圖3。

    從預(yù)測結(jié)果可以看出,預(yù)測值相對(duì)偏差基本控制在10%以內(nèi),表明模型預(yù)測性能較優(yōu),維持在較高水平。在此基礎(chǔ)上,繼續(xù)擴(kuò)充建模樣本量,提高樣本的代表性,模型預(yù)測能力可以進(jìn)一步優(yōu)化,穩(wěn)健性進(jìn)一步增強(qiáng),能夠滿足生產(chǎn)需要。

    4 結(jié)論

    本文建立了近紅外漫反射光譜測定散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊中水分含量方法,分別比較了不同波段和不同預(yù)處理方法所建立模型的預(yù)測性能,結(jié)果顯示:①選用包含盡可能多的水分特征峰波段(1 350-2 030 nm)可以過濾冗雜信息,建立的水分模型預(yù)測性能較好;②選用Mean Center方法對(duì)近紅外光譜進(jìn)行預(yù)處理,最后利用PLS方法建立的水分含量定量校正模型預(yù)測性能較優(yōu)。建立的近紅外水分定量模型可以準(zhǔn)確預(yù)測散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分含量,證實(shí)了NIR技術(shù)在散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊干燥過程水分含量檢測的可行性。

    1 童巧珍,周日寶,劉湘丹,等.中藥材白扁豆質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的研究.世界科學(xué)技術(shù)-中醫(yī)藥現(xiàn)代化, 2007, 9(1)∶ 46-48.

    2 周禮仕,周林,岳清洪,等.藏藥打箭菊的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究.世界科學(xué)技術(shù)-中醫(yī)藥現(xiàn)代化, 2014, 16(1)∶ 136-140.

    3 Hartung A, Knoell M, Schmidt U, et al. R ole of continuous moisture profile monitoring by inline Nir spectroscopy during fluid bed granulation of an enalapril formulation. Drug Dev Ind Pharm, 2011, 37(3)∶ 274-280.

    4 吳功煌,史新元,喬延江,等.近紅外模式識(shí)別技術(shù)在中藥質(zhì)量控制中的應(yīng)用研究進(jìn)展.世界科學(xué)技術(shù)-中醫(yī)藥現(xiàn)代化, 2010, 12(2)∶265-270.

    5 Li Y, Fan Q, Liu S, et al. Simultaneous analysis of moisture, active component and cake structure of lyophilized powder for injection with diffuse reflectance Ft-Nir chemometrics. J Pharm Biomed Anal, 2011, 55(1)∶ 216-219.

    6 Fonteyne M, Arruabarrena J, de Beer J, et al. NIR spectroscopic method for the in-line moisture assessment during drying in a six-segmented fluid bed dryer of a continuous tablet production line: Validation of quantifying abilities and uncertainty assessment. J Pharmaceut Biomed, 2014, 100C∶ 21-27.

    7 Zheng Y, Lai X, Bruun S W, et al. Determination of moisture content of lyophilized allergen vaccines by NIR spectroscopy. J Pharmaceut Biomed, 2008, 46∶ 592-596.

    8 Togersen G, Isaksson T, Nilsen B N, et al. On-line NIR analysis of fat, water and protein in industrial scale ground meat batches. Meat Sci, 1999, 51(1)∶ 97-102.

    9 Yavari A, Heshmati A, Hamedi M, et al. Retracted: VIS/NIR hyperspectroscopy technique for the measurement of moisture and fat contents of breaded-fried chicken nuggets. Food Chem, 2011, 127(2)∶645-650.

    10 Sierra V, Aldai N, Castro P, et al. Prediction of the fatty acid composition of beef by near infrared transmittance spectroscopy. Meat Sci, 2008, 78(3)∶ 248-255.

    11 宋海燕,程旭.水分對(duì)土壤近紅外光譜檢測影響的二維相關(guān)光譜解析.光譜學(xué)與光譜分析, 2014, 34(5)∶ 1240-1243.

    12 褚小立,袁洪福,陸婉珍.近紅外分析中光譜預(yù)處理及波長選擇方法進(jìn)展與應(yīng)用.化學(xué)進(jìn)展, 2004, 16(4)∶ 528-542.

    13 賈浩,付強(qiáng),韓嬋娟,等.小波分解重建算法提高近紅外煤質(zhì)水分檢測精度.光譜學(xué)與光譜分析, 2012, 32(11)∶ 3010-3013.

    14 張海云,彭彥昆,王偉,等.基于光譜技術(shù)和支持向量機(jī)的生鮮豬肉水分含量快速無損檢測.光譜學(xué)與光譜分析, 2012, 32(10)∶2794-2798.

    15 徐寧,魏萱,任冰,等.發(fā)酵冬蟲夏草茵粉水分腺苷的近紅外光譜定量分析及波段選擇.光譜學(xué)與光譜分析, 2012, 32(7)∶ 1762-1765.

    Measurement of Moisture Content of Sanjie Zhentong Capsules with Near Infrared Reflectance Spectroscopy Content Technology

    Zhang Guangren1,2, Wu Yun2,3, Sun Xianling1,2, Wu Sha2, Bi Yuan2 ,3, Wang Zhenzhong2,3, Xiao Wei1,2,3
    (1. College of Pharmacy, Nanjing University of Traditional Chinese Medicine, Nanjing 210000, China; 2. State Key Laboratory of New-tech for Chinese Medicine Pharmaceutical Process, Lianyungang 222001, China; 3. Jiangsu Kanion Pharmaceutical Co., Ltd., Lianyungang 222001, China)

    This study mainly evaluated the feasibility of moisture content of Sanjie Zhentong capsules (SJZTC) with near infrared (NIR) reflectance spectroscopy content. Different water content samples were collected from sixty-seven batches of SJZTC, and NIR off-line spectra was acquired. The property of the proposed model with different wavebands and pretreatments was compared. The 1 350-2 030 nm wavebands and Mean Centerpretreatments were selected. The calibration between NIR spectra and the reference values of moisture content was obtained by partial least squares (PLS) method and optimized through inner cross validation. As a result, the moisture content model correction and verification coefficient were 0.995 0 and 0.994 1, while RMSEC, RMSEV and PC values were 0.009 6, 0.016 7, and 4, respectively, which displayed a good performance, stability, prediction and good statue of relationship between spectrum and water content of the moisture quantitative model. This model was used in the prediction of moisture content from 9 batches of S JZTC samples, and the prediction correlation coefficient was 0.991 6, which met the requirements of quality control in production process of Chinese medicine. In conclusion, the m oisture quantitative model accurately predicted moisture content of drying process in SJZTC, which confirmed the feasibility of NIR technology in the detection of moisture content on the drying process.

    Near-infrared spectroscopy, Sanjie Zhentong capsules, drying progress, moisture content, PLS

    10.11842/wst.2016.02.028

    R95

    A

    (責(zé)任編輯:朱黎婷 張志華,責(zé)任譯審:朱黎婷 王 晶)

    2014-09-28

    修回日期:2015-01-04

    * 科學(xué)技術(shù)部國家“重大新藥創(chuàng)制”科技重大專項(xiàng)(2011ZX09201-201-20):子宮內(nèi)膜異位癥首選用藥-散結(jié)鎮(zhèn)痛膠囊大品種技術(shù)改造,負(fù)責(zé)人:榮根新。

    ** 通訊作者:蕭偉,本刊編委,博士,研究員級(jí)高級(jí)工程師,主要研究方向:從事中藥新藥的研究與開發(fā)。

    猜你喜歡
    波段校正預(yù)處理
    春日暖陽
    劉光第《南旋記》校正
    國學(xué)(2020年1期)2020-06-29 15:15:30
    一類具有校正隔離率隨機(jī)SIQS模型的絕滅性與分布
    基于預(yù)處理MUSIC算法的分布式陣列DOA估計(jì)
    機(jī)內(nèi)校正
    M87的多波段輻射過程及其能譜擬合
    淺談PLC在預(yù)處理生產(chǎn)線自動(dòng)化改造中的應(yīng)用
    絡(luò)合萃取法預(yù)處理H酸廢水
    日常維護(hù)對(duì)L 波段雷達(dá)的重要性
    西藏科技(2015年4期)2015-09-26 12:12:58
    基于自適應(yīng)預(yù)處理的改進(jìn)CPF-GMRES算法
    搡老岳熟女国产| 午夜福利视频1000在线观看| 特大巨黑吊av在线直播 | 黄片小视频在线播放| 视频区欧美日本亚洲| www.www免费av| 午夜福利成人在线免费观看| 欧美性长视频在线观看| 成人三级黄色视频| 嫩草影院精品99| 欧美色视频一区免费| 在线播放国产精品三级| 精品福利观看| 国产主播在线观看一区二区| 母亲3免费完整高清在线观看| 午夜激情福利司机影院| 免费一级毛片在线播放高清视频| 亚洲精品国产区一区二| 欧美黑人欧美精品刺激| 日韩欧美免费精品| 91麻豆av在线| 一本综合久久免费| 亚洲美女黄片视频| 丝袜美腿诱惑在线| 久久这里只有精品19| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲av五月六月丁香网| 国产高清激情床上av| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 亚洲成国产人片在线观看| 成人欧美大片| 成人av一区二区三区在线看| 国产精品九九99| tocl精华| 丁香六月欧美| 国产三级在线视频| 亚洲无线在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 欧美日本视频| 亚洲国产精品sss在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 很黄的视频免费| 怎么达到女性高潮| 国产高清视频在线播放一区| 一二三四社区在线视频社区8| 一本久久中文字幕| 精品久久久久久久久久免费视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 欧美激情 高清一区二区三区| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲天堂国产精品一区在线| 免费在线观看影片大全网站| АⅤ资源中文在线天堂| 午夜精品久久久久久毛片777| 日本一本二区三区精品| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 在线观看午夜福利视频| 久久热在线av| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 一本一本综合久久| 国产成人av激情在线播放| 在线观看www视频免费| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 欧美成人性av电影在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| 日韩国内少妇激情av| 最好的美女福利视频网| 欧美日韩乱码在线| 99久久综合精品五月天人人| 久久久久免费精品人妻一区二区 | 亚洲五月婷婷丁香| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲三区欧美一区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 757午夜福利合集在线观看| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 成年人黄色毛片网站| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 悠悠久久av| 天堂动漫精品| 黄色片一级片一级黄色片| 一级毛片精品| 97碰自拍视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 特大巨黑吊av在线直播 | 啪啪无遮挡十八禁网站| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产精品1区2区在线观看.| 一区福利在线观看| 亚洲成av人片免费观看| 日日夜夜操网爽| 亚洲专区国产一区二区| 久久精品国产清高在天天线| a级毛片在线看网站| 黄色丝袜av网址大全| 国产精品一区二区精品视频观看| 一a级毛片在线观看| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产v大片淫在线免费观看| 91九色精品人成在线观看| 午夜免费成人在线视频| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美中文日本在线观看视频| 国产精品免费视频内射| 亚洲熟妇熟女久久| aaaaa片日本免费| 无限看片的www在线观看| 亚洲第一av免费看| 久久精品成人免费网站| 精品一区二区三区av网在线观看| 欧美又色又爽又黄视频| av视频在线观看入口| 国产v大片淫在线免费观看| 欧美激情久久久久久爽电影| 午夜a级毛片| 欧美黑人巨大hd| 成人18禁在线播放| 悠悠久久av| 国产三级黄色录像| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲最大成人中文| 亚洲第一青青草原| 欧美色视频一区免费| 看片在线看免费视频| 久久久久亚洲av毛片大全| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲色图av天堂| 丰满的人妻完整版| 亚洲成人久久爱视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 午夜影院日韩av| 亚洲av第一区精品v没综合| √禁漫天堂资源中文www| 久久国产精品影院| 日本精品一区二区三区蜜桃| 在线看三级毛片| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产精品亚洲美女久久久| 亚洲自拍偷在线| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产99久久九九免费精品| 人人妻,人人澡人人爽秒播| а√天堂www在线а√下载| 日本三级黄在线观看| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| av有码第一页| 免费在线观看亚洲国产| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产欧美日韩精品亚洲av| 女警被强在线播放| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 欧美黑人精品巨大| 午夜精品久久久久久毛片777| 99国产精品99久久久久| av在线播放免费不卡| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 色综合亚洲欧美另类图片| 成年人黄色毛片网站| 成人精品一区二区免费| 日韩欧美一区视频在线观看| 男人操女人黄网站| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| a级毛片在线看网站| 一级毛片女人18水好多| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 在线观看午夜福利视频| 亚洲午夜理论影院| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 亚洲成av人片免费观看| 美国免费a级毛片| av在线播放免费不卡| 亚洲五月婷婷丁香| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲激情在线av| 人人妻人人澡人人看| 99国产精品一区二区三区| 宅男免费午夜| 国产成人欧美在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 极品教师在线免费播放| 91老司机精品| 日本五十路高清| 国产精品久久视频播放| 韩国av一区二区三区四区| 丰满的人妻完整版| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产黄色小视频在线观看| 午夜久久久久精精品| 韩国精品一区二区三区| 亚洲五月婷婷丁香| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产精品九九99| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 欧美黑人巨大hd| 久久 成人 亚洲| av欧美777| 免费在线观看黄色视频的| 757午夜福利合集在线观看| 十八禁网站免费在线| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 欧美三级亚洲精品| 大型av网站在线播放| 欧美最黄视频在线播放免费| 欧美黑人精品巨大| 十分钟在线观看高清视频www| 国产视频一区二区在线看| 90打野战视频偷拍视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久国产乱子伦精品免费另类| 日韩高清综合在线| 欧美精品啪啪一区二区三区| 成人免费观看视频高清| www.熟女人妻精品国产| 波多野结衣av一区二区av| 在线观看免费日韩欧美大片| 曰老女人黄片| 久久久久久大精品| 人人澡人人妻人| 一区二区三区激情视频| 满18在线观看网站| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 亚洲国产精品sss在线观看| 香蕉国产在线看| 日本熟妇午夜| 91成年电影在线观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| 午夜影院日韩av| 久久九九热精品免费| 亚洲专区字幕在线| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲avbb在线观看| 97碰自拍视频| 国产av又大| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产一区二区在线av高清观看| 亚洲男人的天堂狠狠| 自线自在国产av| 在线观看午夜福利视频| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 美女高潮到喷水免费观看| 成人18禁在线播放| 美女免费视频网站| 久久这里只有精品19| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 黄频高清免费视频| 亚洲av成人一区二区三| 国产精品九九99| 国产av一区在线观看免费| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 一区二区三区精品91| 日韩国内少妇激情av| 亚洲中文av在线| 日韩欧美国产在线观看| 美女大奶头视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 此物有八面人人有两片| 久久香蕉激情| 国产午夜福利久久久久久| 满18在线观看网站| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| a级毛片a级免费在线| 日韩欧美在线二视频| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 国产成人系列免费观看| 国产视频内射| 国产爱豆传媒在线观看 | 两个人看的免费小视频| 国产av一区二区精品久久| aaaaa片日本免费| 久久婷婷成人综合色麻豆| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产黄片美女视频| cao死你这个sao货| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 久久中文字幕一级| 韩国av一区二区三区四区| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲国产精品久久男人天堂| 午夜a级毛片| 欧美丝袜亚洲另类 | 香蕉丝袜av| 日韩欧美在线二视频| 国产99白浆流出| 听说在线观看完整版免费高清| 国产亚洲欧美在线一区二区| av天堂在线播放| 最近最新免费中文字幕在线| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲欧美日韩无卡精品| 久久性视频一级片| 欧美性长视频在线观看| 男女床上黄色一级片免费看| 国产v大片淫在线免费观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 天堂动漫精品| www国产在线视频色| 亚洲成人久久性| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 99在线人妻在线中文字幕| 中出人妻视频一区二区| 午夜影院日韩av| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 亚洲精品国产区一区二| 欧美成狂野欧美在线观看| av免费在线观看网站| 一夜夜www| 色播在线永久视频| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久热在线av| 一进一出好大好爽视频| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 男女下面进入的视频免费午夜 | 日韩大尺度精品在线看网址| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 久久久久久久久免费视频了| 日本精品一区二区三区蜜桃| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产精品久久久久久精品电影 | 88av欧美| 欧美久久黑人一区二区| 久久中文看片网| 精品久久久久久久末码| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 无限看片的www在线观看| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 人人妻人人看人人澡| 99在线人妻在线中文字幕| 黄色a级毛片大全视频| 亚洲成人国产一区在线观看| 男女那种视频在线观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 黄色a级毛片大全视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 99精品欧美一区二区三区四区| 高清在线国产一区| 国产欧美日韩一区二区三| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产精品久久久久久精品电影 | 变态另类丝袜制服| 看片在线看免费视频| 日韩三级视频一区二区三区| 成人一区二区视频在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区| 一级毛片高清免费大全| 成人免费观看视频高清| 久久精品国产综合久久久| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 亚洲成人国产一区在线观看| 男女那种视频在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲在线自拍视频| 国产av不卡久久| 精品久久久久久久久久免费视频| АⅤ资源中文在线天堂| 一级毛片高清免费大全| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产亚洲精品久久久久5区| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 男人舔女人下体高潮全视频| 成人18禁在线播放| 免费在线观看完整版高清| 两个人看的免费小视频| АⅤ资源中文在线天堂| 久久久久久久久中文| a级毛片a级免费在线| 黑人操中国人逼视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 又黄又粗又硬又大视频| cao死你这个sao货| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲精华国产精华精| 曰老女人黄片| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产精品亚洲一级av第二区| 久久午夜亚洲精品久久| 一区二区三区高清视频在线| 国产麻豆成人av免费视频| 日韩免费av在线播放| 国产成人av教育| 国产av在哪里看| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久人人精品亚洲av| 久久草成人影院| 亚洲国产看品久久| 久久久久精品国产欧美久久久| 18禁国产床啪视频网站| 久久青草综合色| 国产三级黄色录像| 搡老熟女国产l中国老女人| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 美女国产高潮福利片在线看| 久久久久国内视频| 国产一区二区三区视频了| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| av天堂在线播放| 国产精品亚洲av一区麻豆| www日本黄色视频网| √禁漫天堂资源中文www| 久久天堂一区二区三区四区| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 天堂√8在线中文| 亚洲中文日韩欧美视频| 51午夜福利影视在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 又黄又爽又免费观看的视频| 久久精品成人免费网站| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 美女大奶头视频| 午夜福利成人在线免费观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 九色国产91popny在线| 亚洲av成人av| 人人妻人人看人人澡| 精品国产乱码久久久久久男人| 又黄又爽又免费观看的视频| 午夜免费激情av| 免费在线观看影片大全网站| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 看免费av毛片| 亚洲精品美女久久av网站| 欧美最黄视频在线播放免费| 极品教师在线免费播放| 少妇熟女aⅴ在线视频| 久久久久久久精品吃奶| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产野战对白在线观看| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 久久精品国产清高在天天线| 一级毛片精品| 黄频高清免费视频| 在线观看免费视频日本深夜| 欧美日韩福利视频一区二区| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 伦理电影免费视频| 国产午夜精品久久久久久| 中文资源天堂在线| 一级片免费观看大全| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲成人久久爱视频| 91成人精品电影| 特大巨黑吊av在线直播 | 亚洲在线自拍视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产熟女xx| 大型av网站在线播放| 亚洲中文字幕日韩| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲国产精品999在线| 人妻久久中文字幕网| 亚洲第一青青草原| 亚洲av片天天在线观看| 亚洲黑人精品在线| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 在线永久观看黄色视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 香蕉丝袜av| 黄色成人免费大全| 91国产中文字幕| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 校园春色视频在线观看| 岛国视频午夜一区免费看| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 黄频高清免费视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 三级毛片av免费| 亚洲国产看品久久| 国内精品久久久久精免费| 99国产综合亚洲精品| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 一本一本综合久久| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲一区二区三区不卡视频| 日韩大码丰满熟妇| 男人舔奶头视频| 99热这里只有精品一区 | 99久久久亚洲精品蜜臀av| 欧美丝袜亚洲另类 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲五月婷婷丁香| 99国产极品粉嫩在线观看| 成人三级做爰电影| 99精品欧美一区二区三区四区| 亚洲中文日韩欧美视频| 男女视频在线观看网站免费 | 国产91精品成人一区二区三区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 最近最新中文字幕大全免费视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 很黄的视频免费| 婷婷六月久久综合丁香| 国产激情欧美一区二区| 满18在线观看网站| 老司机靠b影院| 黑丝袜美女国产一区| 精品福利观看| 日本一区二区免费在线视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲人成网站高清观看| 日韩欧美免费精品| 精品国产亚洲在线| 成人国语在线视频| 国产成年人精品一区二区| 一本综合久久免费| 久久性视频一级片| 无遮挡黄片免费观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 香蕉丝袜av| 一区二区三区激情视频| 性欧美人与动物交配| 欧美激情 高清一区二区三区| 韩国av一区二区三区四区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲第一电影网av| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 亚洲av第一区精品v没综合| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 首页视频小说图片口味搜索| 国产精品二区激情视频| 天天一区二区日本电影三级| 好男人在线观看高清免费视频 | 亚洲在线自拍视频| 一夜夜www| 久久婷婷成人综合色麻豆| 精品欧美一区二区三区在线| 亚洲精品美女久久av网站| 欧美激情久久久久久爽电影| 久99久视频精品免费| 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产激情偷乱视频一区二区| 人成视频在线观看免费观看| 好男人电影高清在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 久久久久久大精品| 国产精品亚洲一级av第二区| 十分钟在线观看高清视频www| 精品乱码久久久久久99久播| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 1024手机看黄色片| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产激情欧美一区二区| 老鸭窝网址在线观看| 此物有八面人人有两片| 午夜久久久久精精品| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 动漫黄色视频在线观看| 精品欧美一区二区三区在线| 国产一区二区激情短视频| av免费在线观看网站| 国产日本99.免费观看| 亚洲av美国av| 日韩国内少妇激情av| 在线观看日韩欧美| 久热这里只有精品99| 91在线观看av| 成人手机av| 美女大奶头视频| 日日爽夜夜爽网站| 中国美女看黄片| 久久人人精品亚洲av| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 久久久久久久精品吃奶| 韩国精品一区二区三区| 九色国产91popny在线| 久久精品国产亚洲av高清一级| 日韩免费av在线播放| 级片在线观看| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 午夜两性在线视频| 亚洲欧美精品综合久久99| 成人免费观看视频高清| 久久香蕉精品热| 99久久综合精品五月天人人| 国产精品日韩av在线免费观看| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 性欧美人与动物交配| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国语自产精品视频在线第100页| 国产日本99.免费观看| 亚洲久久久国产精品| 精品福利观看| 亚洲免费av在线视频| 在线天堂中文资源库| 午夜激情av网站| 国产97色在线日韩免费| 亚洲熟妇熟女久久| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 少妇的丰满在线观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产精品亚洲一级av第二区|