長株潭區(qū)域生物質(zhì)開放燃燒的大氣污染物排放清單及不確定性分析*

劉 湛 李貝睿， 尤翔宇 黃 妍(.湖南省環(huán)境保護科學(xué)研究院，湖南 長沙 40004；.湘潭大學(xué)化工學(xué)院，湖南 湘潭 405)

早在1976年，CRUTZEN等[1]最早提出生物質(zhì)燃燒會對大氣環(huán)境產(chǎn)生影響，近年來，由于生物質(zhì)燃燒引起的區(qū)域大氣污染事件時有發(fā)生，再次引起社會和學(xué)者的廣泛關(guān)注。尹聰?shù)萚2]利用遙感火點信息，結(jié)合氣象及空氣質(zhì)量監(jiān)測資料，通過后向軌跡模擬，發(fā)現(xiàn)秸稈焚燒排放的污染物的區(qū)域尺度輸送與局地污染結(jié)合會造成城市嚴(yán)重空氣污染事件。朱佳雷等[3]通過區(qū)域大氣環(huán)境模式系統(tǒng)(RegAEMS)模式模擬長三角地區(qū)秸稈焚燒污染物排放情況，發(fā)現(xiàn)秸稈焚燒污染物排放導(dǎo)致大氣中PM10、CO濃度升高30%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))以上，黑炭、有機物所占消光比例有所增加。DUAN等[4]通過研究大氣顆粒物中有機碳(OC)/水溶性K+，提出生物質(zhì)燃燒對北京地區(qū)灰霾污染有明顯影響。

目前我國有關(guān)生物質(zhì)開放燃燒大氣污染物排放的研究仍然較少。唐喜斌等[5]利用自己設(shè)計開發(fā)的開放式燃燒源排放測試系統(tǒng)，測試了各類秸稈的排放因子與顆粒物的成分譜。YAN等[6]利用統(tǒng)計、調(diào)查、衛(wèi)星火點等數(shù)據(jù)，估算了全國生物質(zhì)燃燒量。對于生物質(zhì)燃燒排放清單的研究，目前主要集中于宏觀層面，如洲際間相互影響[7]、亞洲區(qū)域[8]、全國區(qū)域[9-11]等，微觀的城市或城市群生物質(zhì)開放燃燒排放清單研究多集中在北京[12]、長三角[13]、廣州[14-15]地區(qū)，對中部地區(qū)研究仍處于空白。清單不確定性研究多停留在定性識別、半定量評估階段，鮮有定量評估的研究。環(huán)境保護部于2014年底發(fā)布了《生物質(zhì)燃燒源大氣污染物排放清單編制技術(shù)指南(試行)》(以下簡稱《指南》)等一系列規(guī)范，給出了生物質(zhì)燃燒大氣污染物排放清單的編制方法。

長株潭(長沙市、株洲市、湘潭市)區(qū)域是我國典型的中部城市群，農(nóng)業(yè)、工業(yè)、旅游業(yè)發(fā)達，作為國家“兩型”社會示范區(qū)域，隨著經(jīng)濟持續(xù)高速發(fā)展，長株潭區(qū)域在國家“中部崛起”戰(zhàn)略中有著舉足輕重的地位。筆者以該區(qū)域為研究對象，廣泛收集區(qū)域內(nèi)秸稈產(chǎn)量、森林火災(zāi)消耗生物量、露天焚燒比例、燃燒效率等信息，建立了2012年長株潭區(qū)域生物質(zhì)開放燃燒的大氣污染物排放清單，對清單做了時間分配和空間分布，并對結(jié)果做了定量化的不確定性分析，以期對長株潭區(qū)域空氣質(zhì)量持續(xù)改善提供決策依據(jù)，為完善全國精細(xì)化排放清單提供區(qū)域數(shù)據(jù)參考，并為后續(xù)區(qū)域大氣排放清單的完善提供基礎(chǔ)。

1 研究方法

1.1 研究范圍

以2012年為基準(zhǔn)年，分別計算長株潭區(qū)域23個縣區(qū)生物質(zhì)開放燃燒排放的大氣污染物SO2、NOX、PM10、PM2.5、揮發(fā)性有機物(VOCs)、CO、元素碳(EC)、OC量。生物質(zhì)開放燃燒源分為秸稈露天焚燒、森林火災(zāi)、草原火災(zāi)3類。長株潭區(qū)域地處長江流域，以丘陵和山地為主要地形，地表草原面積比例很小，因此本研究忽略該區(qū)域草原火災(zāi)，分別以秸稈露天焚燒和森林火災(zāi)的大氣污染物為對象建立排放清單。

1.2 計算方法

生物質(zhì)開放燃燒源難以獲取固定排放位置和活動水平，統(tǒng)一按照面源處理。采用“自下而上”的方法，根據(jù)區(qū)域內(nèi)生物質(zhì)開放燃燒活動水平與排放因子數(shù)據(jù)計算，某種大氣污染物的排放量(Ei，t)的計算模型見式(1)。

(1)

式中：M為排放源活動水平，t；EF為排放因子，g/kg；i為某種大氣污染物；j為地區(qū)(市、縣)；k為生物質(zhì)開放燃燒類型；m為植被帶/秸稈類型。

1.3 活動水平

農(nóng)作物產(chǎn)量數(shù)據(jù)來自湖南省農(nóng)村年鑒(2013)，長株潭區(qū)域秸稈以水稻、玉米為主，具體秸稈產(chǎn)量及露天焚燒量見表1。秸稈露天焚燒量計算見式(2)。

M秸稈=P×N×R×η

(2)

式中：M秸稈為秸稈露天焚燒量，t/a；P為農(nóng)作物產(chǎn)量，t/a；N為草谷比；R為秸稈露天焚燒比例；η為燃燒效率。

秸稈的燃燒效率、草谷比及露天焚燒比例參考現(xiàn)有的相關(guān)研究成果[16-18]。其中，燃燒效率取值0.9，各類農(nóng)作物平均草谷比取值見表2。不同研究給出的各省秸稈露天焚燒比例差異很大，本研究通過抽樣調(diào)查、統(tǒng)計分析，并結(jié)合前人在類似自然、氣候條件區(qū)域的研究成果，秸稈露天焚燒比例取值為0.2。

長沙市、株洲市、湘潭市2012年森林火災(zāi)消耗生物量計算見式(3)。

M森林=A×D×η

(3)

式中：M森林為森林火災(zāi)消耗的生物量，t；A為火災(zāi)受害面積，hm2；D為森林干生物量，t/hm2。

2012年長株潭區(qū)域森林火災(zāi)受害面積來源于國家林業(yè)局的年度森林火災(zāi)統(tǒng)計資料，其數(shù)值見表3。由于該資料是按省級區(qū)域進行統(tǒng)計，根據(jù)湖南省所處的植被氣候帶，選取相應(yīng)的生物量，再按照長沙市、株洲市、湘潭市的森林植被面積進行分配，因此森林火災(zāi)排放清單以市一級行政單位建立。植被帶平均生物量及平均燃燒效率引用中國林業(yè)科學(xué)院的研究成果。

1.4 排放因子

排放因子的獲取方式為文獻調(diào)研法，由于缺乏可靠的本地實測資料，本研究匯總了國內(nèi)外現(xiàn)有研究所選取的排放因子[19-23]及《指南》中排放因子數(shù)據(jù)。按照長株潭區(qū)域?qū)嶋H的地理、氣候情況，選取了相應(yīng)的適宜本地的排放因子，見表4。

表1 2012年長株潭區(qū)域秸稈產(chǎn)量及露天焚燒量Table 1 Output of crop residue and biomass consumption of open-burning in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012 t/a

表2 各類農(nóng)作物平均草谷比Table 2 Average grass valley ratio of different kinds of crops

表3 2012年長株潭區(qū)域森林火災(zāi)消耗生物量Table 3 Biomass consumption of forest fire in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012

2 結(jié)果與討論

2.1 計算結(jié)果

根據(jù)生物質(zhì)開放燃燒源排放因子的計算方法，估算得到2012年長株潭區(qū)域生物質(zhì)開放燃燒大氣污染物排放清單，見表5。由表5可知，2012年生物質(zhì)開放燃燒大氣污染物SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC排放量分別為783.48、4 248.00、10 325.94、10 117.29、6 882.92、76 002.99、816.09、3 478.28 t，其中秸稈露天焚燒排放量所占比例分別為96.76%、98.33%、96.00%、96.00%、94.77%、93.92%、96.40%、93.35%，為最主要排放源。

2.2 時間分配

根據(jù)實際調(diào)查及文獻調(diào)研，得到長株潭區(qū)域生物質(zhì)開放燃燒的月度時間分配曲線，如圖1所示。從圖1可以看出，秸稈露天焚燒量在7、10月出現(xiàn)2個峰值，原因是長株潭區(qū)域水稻種植一般為一年2季，收獲時間分別為7、10月，而秋季，尤其是10月，也是大部分農(nóng)作物的收獲季節(jié)，因此秸稈產(chǎn)量和露天焚燒量在10月達到最高值。森林火災(zāi)消耗生物量呈季節(jié)性階梯變化，夏、秋季氣溫高，降水頻率小，極易發(fā)生火災(zāi)，加上人類生活生產(chǎn)周期的影響，森林火災(zāi)集中出現(xiàn)在夏、秋季，冬季氣溫低，春季降水多，都不易發(fā)生森林火災(zāi)，因此分配占比低。由此，秸稈露天焚燒管理工作重點應(yīng)放在7—10月，森林火災(zāi)的防治工作應(yīng)集中在夏、秋季開展。

表4 生物質(zhì)開放燃燒源排放因子Table 4 Emission factors of biomass open-burning g/kg

表5 2012年長株潭區(qū)域生物質(zhì)開放燃燒大氣污染物排放清單Table 5 Emission inventory of air pollutant from biomass open-burning in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012 t

2.3 空間分布

以PM2.5為代表污染物，長株潭區(qū)域秸稈露天焚燒污染物排放量按縣區(qū)空間分布如圖2所示，其他污染物空間分布與其類似。結(jié)合表5、圖2可以明顯看出，長株潭區(qū)域污染物排放量最小的3個地區(qū)為長沙市雨花區(qū)、芙蓉區(qū)、天心區(qū)，其他較小的區(qū)域包括長沙市開福區(qū)，湘潭市岳塘區(qū)，株洲市石峰區(qū)、荷塘區(qū)和蘆淞區(qū)，全部為城市區(qū)域，且相互接壤。另外，韶山市秸稈露天焚燒PM2.5排放量較小，其為我國典型的紅色旅游區(qū)，以第三產(chǎn)業(yè)為經(jīng)濟支柱，農(nóng)業(yè)發(fā)展相對落后，加上風(fēng)景旅游區(qū)為環(huán)境敏感區(qū)，污染物排放標(biāo)準(zhǔn)高、地區(qū)控制嚴(yán)格，所以秸稈露天焚燒量小。長沙市寧鄉(xiāng)縣和湘潭市湘潭縣耕地面積廣、農(nóng)作物產(chǎn)量高、秸稈產(chǎn)量大，因此PM2.5排放量大?？偠灾?，生物質(zhì)開放燃燒污染物排放量最大的縣區(qū)為長沙市寧鄉(xiāng)縣，其次為湘潭市湘潭縣和長沙市瀏陽市，此3縣區(qū)特點為地域面積大、耕地面積廣、秸稈產(chǎn)量大，秸稈露天焚燒污染物排放量大。森林火災(zāi)大氣污染物排放量最大的為株洲市，株洲市中部和南部森林覆蓋面積廣，人口密度小，森林火災(zāi)頻率較大。而在長株潭中心區(qū)域(長沙市開福區(qū)、湘潭市岳塘區(qū)、株洲市石峰區(qū)、荷塘區(qū)和蘆淞區(qū)等城市區(qū)域)形成一片污染物排放量較小的區(qū)域。

圖1 生物質(zhì)開放燃燒的月度時間分配曲線Fig.1 Time distribution of biomass open-burning

圖2 2012年長株潭區(qū)域秸稈露天焚燒PM2.5排放空間分布Fig.2 Spatial distribution of PM2.5 from field crop residue burning in Changsha-Zhuzhou-Xiangtan district in 2012

2.4 不確定性分析

2.4.1 輸入信息不確定性評價

科學(xué)評價一個數(shù)據(jù)的不確定性方法一般為：隨機抽取樣本庫中樣本，通過數(shù)學(xué)方法，獲得其概率密度函數(shù)，并包含分布形式、平均值、標(biāo)準(zhǔn)方差等信息，它的不確定性通過相對標(biāo)準(zhǔn)偏差的概念表達。我國排放清單建立過程中所選取的數(shù)據(jù)，如活動水平信息，大多來自各類統(tǒng)計公報，一般僅存在一個有效數(shù)值；排放因子數(shù)據(jù)多取自前人的測試或模式模擬結(jié)果，缺乏足夠數(shù)量的數(shù)據(jù)組成有效數(shù)據(jù)庫。

本研究假設(shè)輸入的農(nóng)作物產(chǎn)量、草谷比、秸稈露天焚燒比例、火災(zāi)受害面積、森林火災(zāi)消耗生物量、排放因子等輸入因子均呈正態(tài)分布形式。根據(jù)美國環(huán)境保護署(USEPA)提出的基于測試次數(shù)的不確定性等級分類，對于直接源于農(nóng)業(yè)年鑒、統(tǒng)計年鑒及國家林業(yè)局的年度森林火災(zāi)統(tǒng)計資料等官方統(tǒng)計部門資料的取值，其不確定度取±30%。通過其他可靠統(tǒng)計數(shù)據(jù)，或者根據(jù)官方統(tǒng)計部門資料數(shù)據(jù)得出的相應(yīng)轉(zhuǎn)化系數(shù)的取值，其不確定度取±50%。

本研究排放因子數(shù)據(jù)來自《指南》及國內(nèi)外學(xué)者的實測數(shù)據(jù)，盡管測試樣本及自然條件與本區(qū)域有所差異，但是秸稈燃燒行業(yè)差別不大，秸稈類型全國各地區(qū)都較相似，相對而言，排放因子具有較高的可信度。根據(jù)USEPA提出的基于測試次數(shù)的不確定性等級分類，本研究排放因子級別大致為B～A級。

2.4.2 不確定性結(jié)果輸出

使用蒙特卡羅法，使排放因子和活動水平等各參數(shù)的不確定性通過式(1)傳遞到模型的輸出，從而定量評估各污染物排放量的不確定性范圍。通過10 000次抽樣計算，取95%置信區(qū)間，其分析結(jié)果如表6所示。由表6可知，秸稈露天焚燒SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC抽樣計算平均值分別為765.43、4 202.83、9 961.56、9 748.81、6 524.77、71 753.28、790.46、3 282.81 t，與清單計算結(jié)果接近，不確定性總體在-84%～168%。森林火災(zāi)SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC抽樣計算平均值分別為25.38、70.93、413.84、403.93、359.77、4 623.36、29.39、231.34 t，與清單計算結(jié)果接近，不確定性總體在-83%～176%。

2.4.3 單個污染物不確定性模擬

選取秸稈露天焚燒PM2.5排放量為代表，對生物質(zhì)露天焚燒源單個污染物做深入分析。通過10 000次重復(fù)計算，得到的秸稈露天焚燒PM2.5排放量的概率密度分布，突破了傳統(tǒng)的排放清單計算僅獲得一個計算數(shù)值的局限性，其詳細(xì)結(jié)果見圖3。由于假設(shè)各輸入數(shù)據(jù)為正態(tài)分布，PM2.5排放量概率密度函數(shù)呈對數(shù)正態(tài)分布。計算得到PM2.5排放量平均值為9 748.81 t，中位值比平均值略低，為平均值的84.85%。輸出結(jié)果顯示，PM2.590%置信區(qū)間的不確定性為-76.08%～125.76%，95%置信區(qū)間的不確定性為-83.07%～167.18%。

2.4.4 不確定性貢獻分析

在分析排放清單的不確定性時，研究對不確定性貢獻最大的一個來源具有較大的實際意義。因此，比較各不確定性來源對排放清單不確定性的貢獻率非常重要，常用敏感性分析方法實現(xiàn)。研究利用蒙特卡羅法計算秸稈露天焚燒PM2.5排放量過程中所產(chǎn)生的10 000組模擬數(shù)值，進一步分析輸入變量對輸出結(jié)果的敏感程度，結(jié)果見圖4。從圖4可知，露天焚燒比例是結(jié)果不確定性的最大來源，貢獻率為24.8%，其次，燃燒效率、水稻產(chǎn)量、水稻草谷比等也是不確定性的重要來源，貢獻率為23.7%、20.1%和20.0%，這4個因子均決定了活動水平的輸入，因此活動水平數(shù)據(jù)的精準(zhǔn)程度會大幅影響排放清單的可靠性。PM2.5排放因子對不確定性的貢獻率為11.0%，對結(jié)果也會產(chǎn)生較大影響。

表6 生物質(zhì)開放燃燒大氣污染物排放不確定性分析結(jié)果Table 6 The result of uncertainty analysis of pollutant emissions from biomass open-burning

圖3 2012年秸稈露天焚燒PM2.5排放量不確定性模擬結(jié)果Fig.3 Simulation results of uncertainty of PM2.5 emissions from field burning of crop residue for year 2012

圖4 各因子對PM2.5排放量不確定性貢獻率Fig.4 Contributions of various parameters to variability of estimated PM2.5 emission from field crop residue burning

3 結(jié) 論

(1) 2012年長株潭區(qū)域生物質(zhì)開放燃燒大氣污染物SO2、NOX、PM10、PM2.5、VOCs、CO、EC、OC排放量分別為783.48、4 248.00、10 325.94、10 117.29、6 882.92、76 002.99、816.09、3 478.28 t。

(2) 秸稈露天焚燒大氣污染物排放量在7、10月形成2個峰值，森林火災(zāi)集中出現(xiàn)在夏、秋季。

(3) 生物質(zhì)開放燃燒污染物排放量最大的縣區(qū)為長沙市寧鄉(xiāng)縣，其次為湘潭市湘潭縣和長沙市瀏陽縣。而在長株潭中心區(qū)域(長沙市開福區(qū)、湘潭市岳塘區(qū)、株洲市石峰區(qū)、荷塘區(qū)和蘆淞區(qū)等城市區(qū)域)形成一片污染物排放量較小的區(qū)域。

(4) 采用蒙特卡羅法，計算得到2012年長株潭區(qū)域秸稈露天焚燒源和森林火災(zāi)大氣污染物排放量95%置信區(qū)間的不確定性分別為-84%～168%、-83%～176%。通過定量模擬得到秸稈露天焚燒PM2.5排放量概率密度函數(shù)呈對數(shù)正態(tài)分布。

(5) 以PM2.5為代表污染物，對其排放量的不確定性貢獻率最大的是露天焚燒比例，其次，燃燒效率、水稻產(chǎn)量、水稻草谷比等也是不確定性的重要來源，活動水平數(shù)據(jù)的精準(zhǔn)程度會大幅影響排放清單的可靠性。

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