飲用水基礎(chǔ)設(shè)施中放射性物質(zhì)吸附與解吸研究進展

吳 迪

(天津城建設(shè)計院有限公司， 天津　300000)

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飲用水基礎(chǔ)設(shè)施中放射性物質(zhì)吸附與解吸研究進展

吳 迪

(天津城建設(shè)計院有限公司， 天津300000)

摘要：隨著核能的開發(fā)與利用，放射性污染對公眾健康、經(jīng)濟、社會產(chǎn)生了顯著影響。放射性物質(zhì)在飲用水基礎(chǔ)設(shè)施上的吸附引起人們的重視。本文總結(jié)了放射性物質(zhì)在飲用水基礎(chǔ)設(shè)施上吸附的持久性問題，并在相應(yīng)的放射性物質(zhì)去除技術(shù)基礎(chǔ)上，重點探索了三種代表性放射性元素(銫、鍶、鈷)在飲用水基礎(chǔ)設(shè)施上的吸附效應(yīng)及相應(yīng)地除污手段。在飲用水系統(tǒng)中，鈷通過與鐵氧化物和自由氯作用吸附在管壁鐵氧化物表面，通過酸化去污技術(shù)可以得到有效的清除。鍶與鐵氧化物的吸附作用不持久，但通過水泥砂漿，可以增強其吸附作用。同時考察了在停滯的飲用水系統(tǒng)中，無流動水體狀態(tài)下，銫對鐵氧化物吸附效應(yīng)。對飲用水基礎(chǔ)設(shè)施中放射性物質(zhì)吸附的發(fā)展方向進行了展望。擴大現(xiàn)有銫、鍶、鈷與其他常見飲用水基礎(chǔ)設(shè)施的吸附持久性研究，特別是針對吸附于水泥砂漿的研究，進一步探索低pH法及其他可能方法對放射性物質(zhì)的去除作用是未來的研究重點。

關(guān)鍵詞：銫；鍶；鈷；飲水基礎(chǔ)設(shè)施；吸附；凈化

淡水資源的稀缺性和日益突出的環(huán)境污染問題成為近年來社會關(guān)注的熱點。化學(xué)、生物、放射性污染事件，對公眾健康、經(jīng)濟、社會產(chǎn)生了顯著影響[1-5]。飲水中包含的天然放射性核素，主要是鈾和釷及其衰變產(chǎn)物，通常是由于儲層的放射性核素化合物溶解所致。青海省海西地區(qū)枯水期部分時段水源的α放射性水平高于國家生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)約1倍。發(fā)電等行為也可導(dǎo)致水的放射性污染，使天然放射性物質(zhì)或人工放射性核素釋放到外部環(huán)境中，日本福島核泄漏初期場地廢水輻射水平高于正常水平上千倍。有害污染物質(zhì)有多種途徑進入飲用水配水系統(tǒng)，多發(fā)生在管道和泵站向建筑物輸送水的過程中。一些污染物吸附在腐蝕的管道或管壁生物膜上，污染物質(zhì)可以通過解吸、浸出或其他方式從吸附表面分離進入水體，潛在地延長了水污染事件潛伏時間。污染事件威脅污水處理設(shè)施、雨水及市政管道系統(tǒng)的安全。放射性物質(zhì)的危害主要包括2個方面：一類是外照射，造成皮膚細胞損傷，誘發(fā)白血??；一類是內(nèi)照射，誘發(fā)癌癥或基因突變。2006 年，我國頒布了國家標(biāo)準(zhǔn)GB 5749-2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》 。此標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定，飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)總α放射性不能超過0.5Bq /L，總β放射性不能超過1Bq /L。當(dāng)飲用水基礎(chǔ)設(shè)施中出現(xiàn)放射性污染物，放射性物質(zhì)的吸附機理、吸附持續(xù)性和去除技術(shù)是研究的重點[6-8]。研究所使用的都是常見的飲用水基礎(chǔ)設(shè)施管材，包括球墨鑄鐵管、水泥砂漿內(nèi)襯鑄鐵管、PVC管等[9]。當(dāng)前飲用水中放射性物質(zhì)的研究主要集中探討飲用水管道中幾種放射性核素銫、鍶、鈷的吸附持久性，這是對飲用水基礎(chǔ)設(shè)施中傳統(tǒng)無機物污染物(如鉛和砷)研究的補充[10-13]，以及尋找有效的方法去除飲用水基礎(chǔ)設(shè)施中的放射性元素，使α、β放射低于國家規(guī)定的最低標(biāo)準(zhǔn)[14]，消除放射性物質(zhì)對人類健康造成的不利影響。

1　鈷

已有文獻對鈷的研究較少。鈷溶解在消毒后的飲用水中，形成可溶性鹽吸附在磁鐵礦上，也可以吸附在針鐵礦、赤鐵礦上，是鐵質(zhì)飲用水管道中的常見腐蝕性副產(chǎn)物[15]。當(dāng)水的pH低于3時，鈷能完全從磁鐵礦中解吸出來。研究者觀察到磁鐵礦-鈷吸附現(xiàn)象，同時發(fā)現(xiàn)赤鐵礦-鈷吸附行為，鈷可能形成由Co-Fe基團沉淀在赤鐵礦的表面。已經(jīng)檢測到，鈷可以吸附到粘土上，也可以吸附到水泥砂漿上[16-18]。Staff等[19]觀察到鈷吸附在連接空調(diào)系統(tǒng)與飲用水分配系統(tǒng)的銹蝕鐵管上，由于水溶性鈷為正二價，與游離氯反應(yīng)被氧化為三價態(tài)鈷(Ⅲ)，而鈷(Ⅲ)由于不溶于水沉淀在鐵表面上。鈷(Ⅲ)溶于酸，用0.36 M的硫酸可去除90%以上的沉淀鈷。但是這種處理方法同時去除了一些腐蝕層，能否真正應(yīng)用于飲用水配送系統(tǒng)的除污還需進一步探究。

2　鍶

之前研究側(cè)重于鍶吸附于飲用水基礎(chǔ)設(shè)施，現(xiàn)在研究者開始關(guān)注溶液態(tài)鍶在各種鐵氧化物、粘土、硅化合物等上的吸附。Yang等[20]應(yīng)用模型方法檢測飲用水中吸附在鐵氧化物上的鍶。鐵氧化物吸附鍶是自來水系統(tǒng)中鍶研究的重點。將100 mg/L的鍶溶于自來水中，一小時后檢測出鍶的吸附量增加了6倍，24h之后，水中鍶的濃度恢復(fù)之前的指標(biāo)。這表明即使水中鍶達到相當(dāng)濃度，短暫接觸時，鍶吸附在鐵氧化物上是不牢固的，過程是可逆的。研究表明，只有鍶長期與鐵氧化物接觸，才可能發(fā)生鍶結(jié)合鐵氧化物形成復(fù)合結(jié)構(gòu)的不可逆過程。許多研究考察了鍶吸附到鐵氧化物上的過程，有文獻探討了鍶的解吸現(xiàn)象。Beinum等[21]將鍶與水合氧化鐵接觸數(shù)分鐘，成功的實現(xiàn)道南擴散模型模擬吸附過程。另一項研究中，鍶與水合氧化鐵接觸4小時后，結(jié)果顯示鍶在氧化鐵上的吸附是一種物理過程，所以會有解吸現(xiàn)象的發(fā)生[22]。之后的研究表明，當(dāng)有細菌存在時，鍶吸附到水和氧化鐵上的作用明顯增強。鐵氧化物表面的生物膜能促進鍶的粘附作用。后續(xù)研究證明，鍶吸附水合氧化鐵機制屬于內(nèi)在球型絡(luò)合[23]，這意味著鍶可以長久的與水合氧化鐵結(jié)合。

針對鍶吸附鐵氧化物的研究不限于水合氧化鐵，飲用水中常見的鐵的腐蝕性副產(chǎn)物還包括：Fe3O4(磁鐵礦)、α-FeO(OH)(針鐵礦)、γ-FeO(OH)(纖鐵礦)等。已有研究表明鍶可以吸附在針鐵礦[24]和磁鐵礦[15]上。當(dāng)水中不含碳酸根時，鍶以SrOH+的形態(tài)吸附到針鐵礦表面，當(dāng)水中含碳酸根時，鍶與碳酸根復(fù)合吸附到針鐵礦上[25]。自來水中含有碳酸根離子，根據(jù)水質(zhì)的不同，碳酸鈣也可吸附在鐵化合物表面。鍶和鈣都是元素周期表中的堿土金屬，性質(zhì)相似。鍶與碳酸鈣化合物置換反應(yīng)后可增強鍶吸附到針鐵礦及其他鐵化合物表面的能力[26]。鍶與碳酸鹽絡(luò)合置換鈣后可以吸附到水泥和混凝土砂漿上。飲用水設(shè)施上常含有水泥和沙子等物質(zhì)，水泥主要成分是鈣氧化物，砂的主要成分為二氧化硅，水泥砂漿也含有碳酸鈣沉淀。已有研究數(shù)據(jù)表明，鍶與碳酸根結(jié)合吸附在水泥、二氧化硅、黏土的表面上，且此過程是可逆的[27]。碳酸鍶沉淀的主導(dǎo)pH應(yīng)高于8.6，而鍶與二氧化硅、黏土復(fù)合的pH應(yīng)低于8.6。當(dāng)鍶濃度高于0.3 mmol/L時，鍶會在黏土的表面析出，當(dāng)鍶濃度低于0.3 mmol/L時，鍶可以置換方解石(CaCO3)中的鈣。盡管鍶的存在會改變方解石的結(jié)構(gòu)，但方解石中的鍶可以被去除。鍶與水泥中的方解石接觸2天，當(dāng)含鍶的水被清潔的水替換時，鍶可以從方解石中解吸出來。解吸過程包括6個連續(xù)獨立的解吸步驟。另有研究顯示，鍶與高嶺石接觸，吸附在黏土結(jié)構(gòu)上，達到數(shù)月之久，鍶與飲用水設(shè)施的接觸時間也會影響鍶的吸附強度[28]。

鍶的吸附也會受pH值影響。Davis等[29]研究了pH 為6～10條件下，鍶的吸附情況，結(jié)果表明，當(dāng)pH為6時，鍶無吸附現(xiàn)象，當(dāng)pH升至10，鍶全部被吸附。Ebner等[15]也得到了類似的結(jié)論，pH值為7.6時，95%的溶解鍶粘附到氧化鐵上，而pH小于4.5時，無粘附現(xiàn)象。鍶在較高pH值時，吸附性能增強是一項普遍結(jié)論。用pH為3的水溶液洗滌，氧化鐵上的鍶全部解吸出來，而提高pH增強鍶吸附水泥砂漿性能。這些研究同時表明，低pH條件下水沖洗是去除鍶是一個潛在的方法。

3　銫

也有很多針對銫吸附于飲用水基礎(chǔ)設(shè)施的研究。Szabo等[30]將100 mg/L的銫加入模擬飲用水系統(tǒng)，與鐵質(zhì)樣片接觸2小時。2個小時接觸后，含銫溶液被放空，通入流動的自來水，以1天為周期取樣，共計42天，樣片通過微波消解，通過耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)進行分析，評估銫吸附的持久性。42天的檢測，沒有發(fā)現(xiàn)銫從樣片上解吸出來，推測初始100 mg/L的銫溶液未發(fā)生吸附。但實驗存在的問題是，第一次檢測發(fā)生在通入潔凈自來水1天后，未考慮銫-飲用水鐵質(zhì)基礎(chǔ)設(shè)施短暫吸附的可能性。

Szabo等[31]將鐵(有、無生物膜)、鍍鋅鐵(新、舊)、PVC(有、無生物膜)、銅、水泥內(nèi)襯鐵、環(huán)氧樹脂等管材暴露于穩(wěn)定的靜態(tài)氯化銫溶液中。銫吸附到水泥內(nèi)襯球墨鑄鐵管、有生物膜鐵管、舊鍍鋅鐵管管內(nèi)表面的量分別達到12.4%、4.6%、1.3%。用25 mg/L游離氯溶液(接觸時間20 h)進行洗消。游離氯除去舊鍍鋅鐵管和水泥內(nèi)襯鐵管上的吸附銫分別達到23%和26%。這表明通用消毒劑可以去除管內(nèi)壁吸附的銫。

Ebner等[15]研究了恒溫狀態(tài)下，pH在6～9范圍變化對銫吸附磁鐵礦的影響。銫與磁鐵礦接觸時間為1 h。當(dāng)pH降低到6，銫迅速從磁鐵礦上解吸出來。Todorovic等[18]發(fā)現(xiàn)磁鐵礦和赤鐵礦與銫接觸2 h達到吸附平衡，雖然銫吸附到赤鐵礦上量很小。這些研究表明，銫趨于吸附鐵氧化物，但如果污染水流不是持續(xù)的，低pH水沖洗可以有效去除銫。

已有在核廢料混凝土儲存容器背景下，研究銫吸附于水泥及水泥砂漿的現(xiàn)象[32]。數(shù)據(jù)表明，氧化鈣和硅的混合物(水泥砂漿主成分)吸收銫的最佳吸附條件是在中性pH下。也有人指出，當(dāng)離子強度增大時，銫吸附的穩(wěn)定性較差，這表明其他離子可與銫爭奪吸附位點，銫的吸附是可逆的過程。實驗驗證了這種觀點，當(dāng)溶液中有Na+、Mg2+和Al3+共存時，銫吸附磁鐵礦性能減弱。盡管銫可大量吸附在水泥砂漿上，該過程也是可逆的。當(dāng)用清潔水沖洗時，90%的銫能解吸出來。這是由于鐵離子的離子強度高，能與銫爭奪吸附位點[33]，對水泥-銫吸附起到抑制作用。

多項研究表明，相對其他放射性元素，銫吸附水泥和高嶺石的速度緩慢。水泥-銫的吸附平衡需要147天，高嶺石-銫的吸附平衡需要1年，同樣條件下鍶只需要1天。另一個現(xiàn)象是，高嶺石-銫吸附隨著時間增長的同時，吸附強度逐漸增強，這是由于銫擴散到水泥的毛細孔中增強了吸附性[34-35]。

4　總結(jié)

鈷與飲用水基礎(chǔ)設(shè)施的聯(lián)系較為簡單。水溶性的2價鈷進入飲用水中，與消毒劑反應(yīng)得到3價鈷，立即形成沉淀?？芍膬H有酸性溶液能夠溶解3價鈷沉淀。現(xiàn)有的技術(shù)都是將余氯作為飲用水消毒劑，以鐵質(zhì)材料作為飲用水基礎(chǔ)設(shè)施主要材料，以酸性溶液作為清洗劑。因此探究鈷與其他消毒劑及其他材質(zhì)的飲用水基礎(chǔ)設(shè)施之間的關(guān)系是十分必要的，有助于尋找替代現(xiàn)有余氯消毒劑及鐵質(zhì)飲用水基礎(chǔ)設(shè)施的可能。此外，螯合劑(如EDTA)在飲用水條件下封存鈷技術(shù)是未來研究的熱點。

鍶可以吸附于鐵和水泥砂漿基建材料上，接觸時間和pH值影響其吸附的持久性。短暫暴露于鐵質(zhì)材料吸附作用持久性較弱，隨著接觸時間越長，吸附持久性隨之增強。鍶能置換鈣碳酸酯中的鈣，所以碳酸酯的存在極大地影響了鍶的吸附持久性。堿性條件能增強鍶吸附的持久性，酸性條件可除去鐵和水泥材料上吸附的鍶。酸性溶液沖洗是去除吸附鍶的潛在方法，但此方法還未經(jīng)過真實飲水條件下的測試，有待進一步研究。

銫與鐵的吸附研究表明，水流流動的狀態(tài)下，銫的吸附作用不持久。只有水流完全停滯條件下吸附才有持久性。銫吸附鐵氧化物時，在有競爭離子共存的情況下，對吸附也有抑制作用。銫可以附著在水泥、水泥砂漿、粘土上，但吸附速度很慢，通常長達數(shù)月或一年。實驗數(shù)據(jù)表明，銫與水泥接觸時間較長時，會導(dǎo)致其更強結(jié)合，增大去污難度。在飲用水環(huán)境下，很少發(fā)現(xiàn)銫吸附到水泥砂漿數(shù)據(jù)，這應(yīng)作為進一步的研究方向。凈化銫的最佳方案是用含競爭離子的低pH溶液沖洗，優(yōu)化去除放射性污染物方案是今后的發(fā)展方向。

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收稿日期：2015-10-19；2016-03-18修回

作者簡介：吳迪，男，1991年生，碩士。研究方向：飲用水處理技術(shù)。E-mail:hhuxxx@126.com

中圖分類號：X591

文獻標(biāo)志碼：A

A review on adsorption and decontamination of radiological agents from drinking water infrastructure

Wu Di

(Tianjin Urban Construction Design Institute Co.,Ltd, Tianjin 300122 )

Abstract:With the development and utilization of nuclear energy, radioactive contamination has imposed great impacts on public health and on socio-economy. The adsorption of radiological agents to drinking water infrastructures is obtaining more and more attention. This paper summarizes the current understanding on the persistence of adsorption of radioactive agents to drinking water infrastructure and explores decontamination options for three important radiological agents (cesium, strontium and cobalt), based on know-how on adsorption effects and relevant decontamination methods for radiological agents. In drinking water system, the adsorption of Cobalt is persistent due to its precipitation on iron pipe wall as the result of its reaction with iron oxidants and free chlorine. In that case, acidification is an effective decontamination method. The adsorption of Strontium in tap water is less persistent, but its adsorption is enhanced in cement-mortar system. Adsorption of Cesium is persistent in iron water infrastructure as the water flow is in static state. Future research should focus on expanding know-how on persistent adsorption of Cesium, Strontium and Cobalt to other common infrastructure materials, in particular the cement-mortar. And Low pH treatment is a prospective method for future decontamination studies.

Keywords:cesium; strontium; cobalt; drinking water infrastructure; adsorption; decontamination