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    木糖制備技術(shù)研究進(jìn)展

    2016-03-09 07:26:47梁朝昱黃耘滕德榮豐丙政雷光鴻
    廣西糖業(yè) 2016年6期
    關(guān)鍵詞:木糖聚糖活性炭

    梁朝昱,黃耘,滕德榮,豐丙政,雷光鴻

    (廣西糖業(yè)研發(fā)中心良圻基地,廣西南寧530317)

    木糖制備技術(shù)研究進(jìn)展

    梁朝昱,黃耘,滕德榮,豐丙政,雷光鴻

    (廣西糖業(yè)研發(fā)中心良圻基地,廣西南寧530317)

    農(nóng)作物廢棄物是世界上最豐富的可再生資源,利用農(nóng)作物廢棄物作為原料制備木糖,有著廣泛的應(yīng)用前景。本文綜述了木糖制備工藝的研究進(jìn)展,對(duì)國內(nèi)外的預(yù)處理方法、催化水解技術(shù)和分離提純技術(shù)進(jìn)行簡(jiǎn)要介紹,并提出了展望。

    木糖;制備技術(shù)

    0 緒言

    木糖是一種重要的單糖類物質(zhì),具有熱量低、甜度高、不被人體消化吸收的優(yōu)點(diǎn)[1],同時(shí),它還具有活化人體腸道內(nèi)有益菌的生長(zhǎng)和增殖[2],改善人體內(nèi)的微生物環(huán)境,提高機(jī)體免疫能力,有益人體健康的特點(diǎn);木糖與鈣同時(shí)攝入,可以促進(jìn)人體對(duì)鈣的吸收,還利于排便[3,4]。木糖是制備木糖醇的重要原料,在化工、食品、醫(yī)藥等重要行業(yè)中被廣泛應(yīng)用。近年來,木糖產(chǎn)品由于具有不被人體代謝,也不產(chǎn)生能量的特點(diǎn)[5],能滿足群眾吃甜品的需求,受到糖尿病和愛美人士的青睞,需求量日益增大。我國的木糖生產(chǎn)工藝主要是通過硫酸催化水解玉米芯、甘蔗渣、樺木片、棉籽殼等富含多縮戊糖的物質(zhì),經(jīng)過純化,結(jié)晶分離后得到木糖,從而使農(nóng)林廢棄物得到有效利用,實(shí)現(xiàn)廢物利用的目的,同時(shí)起到保護(hù)環(huán)境的作用。

    1 植物纖維預(yù)處理方式的研究現(xiàn)狀

    目前的木糖原料預(yù)處理方法主要包括物理法、化學(xué)法和生物法。

    物理法包括:機(jī)械粉碎處理、微波處理和超聲波處理等,現(xiàn)在已經(jīng)被廣泛的應(yīng)用。林增祥等[6]人通過球磨法對(duì)玉米秸稈進(jìn)行預(yù)處理,研究發(fā)現(xiàn),玉米秸稈經(jīng)過球磨預(yù)處理后,其酶解的效率得到顯著提高。

    化學(xué)處理法,即在纖維原料預(yù)處理時(shí),往纖維原料中加入特定的化學(xué)試劑,以加快植物纖維的水解速率,整個(gè)過程中,化學(xué)試劑只起到催化降解的作用?;瘜W(xué)處理法包括熱水預(yù)處理法、酸處理法、堿處理法、酶解法、離子液體法和有機(jī)溶劑法等。Merali等[7]用熱水對(duì)小麥秸稈進(jìn)行預(yù)處理,結(jié)果表明,經(jīng)過預(yù)處理的小麥秸稈殘?jiān)脑Y(jié)構(gòu)被破壞,半纖維素和纖維素分解為小分子的糖。生物處理法的研究比較晚,徐春燕等[8]用白腐菌對(duì)竹粉中的木質(zhì)纖維素進(jìn)行處理,結(jié)果發(fā)現(xiàn)竹子中3種主要成分的降解速率依次為半纖維素>木質(zhì)素>纖維素。

    以上提到的這些預(yù)處理技術(shù)都較常見,通過整理發(fā)現(xiàn),預(yù)處理后的植物纖維原料結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,原料的降解速度和降解的程度得到提高,目標(biāo)產(chǎn)物的得率升高,但是,依然存在一些問題,例如酶解法水解能力低、成本高;超聲波法則是能耗高;酸處理法則是后續(xù)污染物難處理,水解率低。所以,能耗低,無污染,效率高的預(yù)處理方法就成為目前研究的重點(diǎn)。蒸汽爆破預(yù)處理技術(shù)是近年來發(fā)展較快,低成本、環(huán)保、節(jié)能的一項(xiàng)新技術(shù)[9]。在爆破過程中,可以不添加任何化學(xué)試劑而達(dá)到分離纖維原料三大組分的目的。目前,蒸汽爆破技術(shù)應(yīng)用的領(lǐng)域主要包括廢紙回收業(yè)、木質(zhì)纖維原料預(yù)處理、纖維板制造業(yè)、制漿造紙工業(yè)、生物活性物質(zhì)的提取和飼料制備等。劉東波等[10]利用蒸汽爆破技術(shù)來提高玉米秸稈飼料的動(dòng)物適口性,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:蒸汽爆破處理過的玉米秸稈制成動(dòng)物飼料后,其適口性良好,飼料產(chǎn)品安全無毒,可以作為牛羊等反芻動(dòng)物的飼料。周再魁[11]等研究發(fā)現(xiàn),通過纖維素酶處理蒸汽爆破處理后的楊木,用koll-大腸埃希氏菌和釀酒酵母混合發(fā)酵生產(chǎn)乙醇,每100g木質(zhì)纖維,最高產(chǎn)乙醇量可達(dá)34.32g。除此之外,蒸汽爆破技術(shù)還廣泛應(yīng)用于其他行業(yè)中,如醫(yī)藥、食品、輕工以及化工等。隨著社會(huì)的不斷發(fā)展,科技水平的不斷提高,蒸汽爆破技術(shù)的應(yīng)用范圍將變得更加廣泛。

    2 木糖分離制備過程研究現(xiàn)狀

    木糖是由低聚木糖水解而得的,而低聚木糖和其它低聚糖如異麥芽酮糖、低聚果糖、乳果糖一樣,是一種功能性低聚糖,它的聚合度很低,通過酸、堿、酶等物質(zhì)作用,就可以將低聚木糖水解成木糖。低聚木糖是由木糖分子通過糖苷鍵縮聚而成,其產(chǎn)品的主要成分為木糖、木二糖、木三糖及少量木三糖以上的木聚糖,其降解的方法有:酸水解法、堿水解法、酶解法、蒸煮法等。

    2.1 酸水解法

    植物纖維原料中的纖維素和半纖維素相比,纖維素穩(wěn)定,不溶于水和稀堿,在稀酸中加熱到100℃仍不水解,當(dāng)溫度達(dá)到160℃或者更高的溫度時(shí),纖維素才開始水解。半纖維素易溶于稀堿,且在稀酸中加熱到100℃就開始水解成為單糖[12]。利用半纖維素來制備木糖,傳統(tǒng)方式一般采取酸催化方式水解半纖維素。目前使用的酸一般是H2SO4、H3PO4、HCl等無機(jī)酸[13]。李士雨[14]用稀硫酸對(duì)棉籽殼進(jìn)行催化水解并對(duì)水解過程進(jìn)行優(yōu)化,得到的最佳工藝參數(shù)是,固液比1∶15,硫酸質(zhì)量濃度2%,反應(yīng)時(shí)間2 h,在此條件下木糖收率高達(dá)22.82%(按棉籽殼原料質(zhì)量計(jì))。

    2.2 堿水解法

    堿催化水解方式在國內(nèi)半纖維素降解時(shí)應(yīng)用比較少,大多用于原料預(yù)處理,目前主要應(yīng)用于纖維素降解。在酸催化水解纖維素前,用堿性H2O2對(duì)纖維原料進(jìn)行預(yù)浸處理,在整個(gè)過程中,過氧化氫的作用是降解木質(zhì)素和大部分半纖維素以使纖維素暴露,使纖維素更容易水解。王海紅等[15]采用堿性H2O2法研究了半纖維素的分離和提取工藝,并對(duì)提取的半纖維素分別進(jìn)行化學(xué)水解和酶水解比較,得到最佳工藝條件為,2%過氧化氫,2%氫氧化鈉,加入時(shí)間4h。反應(yīng)溫度75℃。使用CF3COOH水解半纖維素所得木糖濃度為67%~73%,水解率為76%~84%,稀鹽酸水解所得木糖濃度高達(dá)88%,水解率上升至約90%。

    2.3 酶水解法

    酶解法具有專一性好,反應(yīng)條件溫和、副產(chǎn)物少等優(yōu)點(diǎn),成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。木聚糖酶使半纖維素主鏈的β-1-4糖苷鍵斷裂,以降解半纖維素來制備木糖。由于甘蔗渣原料中纖維素、半纖維素和木質(zhì)素結(jié)合在一起,酶解困難,因此,常常結(jié)合物理、化學(xué)、生物等預(yù)處理手段來提高酶的敏感性。目前所知產(chǎn)木聚糖酶的菌株有細(xì)菌,真菌,黑曲霉等,研究的重點(diǎn)也主要集中在尋找新的產(chǎn)酶菌株和復(fù)合酶的應(yīng)用,還有酶解的影響因素如酶底物比、酶活性等。岳鹍等[16]用三種不同的酶分別作用于小麥麩皮,以各個(gè)酶的用量為考察因素,以木聚糖酶酶解的產(chǎn)物作為考察指標(biāo),并通過最優(yōu)混料設(shè)計(jì)方法優(yōu)化小麥麩皮酶解制備低聚木糖工藝。由選用的最佳數(shù)學(xué)模型得出制備低聚木糖最佳工藝條件是:麩皮濃度60g/L,阿魏酸酯酶用量0.200%,木聚糖酶用量0.637%,漆酶用量0.163%,酶解pH 5.6,酶解溫度55℃,酶解時(shí)間6h,低聚木糖產(chǎn)率達(dá)到67.2%。

    2.4 蒸煮法

    蒸煮法作為一種簡(jiǎn)單的提取方法,主要是通過水合作用,使木聚糖自身含有的乙?;谝欢囟群蛪毫ο旅撀涑梢宜?,乙酸電離出來的H+可以進(jìn)一步催化半纖維素和木聚糖水解,從而使得半纖維素的降解得以自發(fā)進(jìn)行下去,最終得到木聚糖或木糖產(chǎn)品。目前,發(fā)達(dá)國家中的丹麥、芬蘭、俄羅斯等,都是通過利用農(nóng)林業(yè)的廢棄原材料,先通過水蒸汽蒸煮處理樺木片得到粗糖液,工藝上再進(jìn)一步處理粗糖液,最后制得結(jié)晶木糖醇產(chǎn)品。這種處理方法由于木材耗用量大,木糖醇得率低,沒有被廣泛應(yīng)用。李慧靜等[17]用蒸煮法從玉米芯中提取木聚糖,結(jié)果表明:玉米芯用0.1%的H2SO4在60℃條件下12h,濾去浸泡液,然后加水至固液比為1∶15,水解溫度82.5℃,水解時(shí)間120min,溶出的總糖量為20.10%,且提取液的還原糖與總糖的比小于25.6%,木聚糖提取率可達(dá)31.21%。

    3 分離提純

    水解液的分離提純是生產(chǎn)木糖產(chǎn)品的重要步驟,目的是為了獲得高質(zhì)量的木糖產(chǎn)品。生產(chǎn)過程主要包括:中和脫酸或電滲析脫酸、活性炭脫色、離子交換脫鹽或者膜過濾除鹽等,通過這些處理可以達(dá)到凈化木糖水解液的目的。

    脫酸工藝主要有中和脫酸和電滲析。中和脫酸是利用水解液中的過量氫離子,與中和試劑反應(yīng)生成水,從而達(dá)到中和的目的。目前,中和試劑主要有氧化鈣、氫氧化鈣和輕質(zhì)碳酸鈣。曹玉華等[18]采用生產(chǎn)出的中間品木糖水解液為原料,輕質(zhì)碳酸鈣為中和劑,得到水解液的最佳中和工藝條件是:溫度80℃,輕質(zhì)CaCO3按0.005g/mL~0.0055g/mL的濃度慢慢加入,水浴鍋中保溫1.0h~2.5h后,再過濾,得到純度高、易脫色木糖水解液。傳統(tǒng)的脫酸為石灰水中和法,存在能耗高、設(shè)備積垢多、離子樹脂交換損耗快、污染大等缺點(diǎn)。汪耀明等[19]采用自組裝的電滲析裝置對(duì)木糖水解液進(jìn)行脫酸處理,主要考察了操作電流對(duì)殘酸去除及木糖得率的影響。結(jié)果表明,當(dāng)操作電流為30mA·cm-2時(shí),電滲析過程對(duì)殘酸的去除率大于99%,其木糖的得率為84.9%。但是,由于電滲析工藝還不成熟,仍處于試驗(yàn)階段,且成本高,這些因素限制了其實(shí)際應(yīng)用。

    活性炭因其具有巨大的表面積,能夠吸附鉀、鈣、銅等金屬離子,還有膠體、色素、酚類等雜質(zhì),被廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)脫色過程中。目前,對(duì)于影響活性炭脫色的因素研究有很多報(bào)道,主要集中在脫色時(shí)間、脫色溫度、活性炭用量、改性活性炭、活性等因素對(duì)脫色的影響。周建斌等[20]通過KOH溶液對(duì)磷酸法活性炭進(jìn)行改性處理,并對(duì)木糖液進(jìn)行脫色研究。研究表明,以質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.25%KOH溶液對(duì)活性炭進(jìn)行4h~6h的處理.可以提高活性炭對(duì)木糖液的脫色率,與未改性活性炭試樣相比,其透光率由44%提高到50%。并且對(duì)木糖液中的酚類化合物、氮類物質(zhì)、鐵及糠醛的去除率由46.37%,43.50%、6.40%、11.83%提高到56.87%、53.00%、16.31%、13.17%。改性活性炭與未改性活性炭比,改性活性炭堿性官能團(tuán)數(shù)量增加,吸附能力有一定程度的提高。

    離子交換樹脂可以去除水解液中無機(jī)鹽離子,水解液過離子交換樹脂的順序?yàn)殛枴帯?。周?qiáng)等[21]用離子交換法純化木糖母液,主要研究了操作溫度、進(jìn)料ψ(木糖母液)、洗脫速率、進(jìn)樣量等因素,通過單因素試驗(yàn)得到最佳分離條件為,ψ(木糖母液)=83%,操作溫度40.0℃,洗脫速率2mL/min,進(jìn)樣量15mL時(shí),優(yōu)化純化得到母液中的阿拉伯糖,其純度為83.5%,回收率達(dá)到59.6%。

    膜分為有機(jī)膜和無機(jī)膜,在脫鹽應(yīng)用中,主要應(yīng)用的是有機(jī)膜,有機(jī)膜的使用壽命短,耐酸堿性差、溶液濃度和溫度要求高,這些條件都限制了有機(jī)膜的應(yīng)用。李健等[22]通過雙膜法(CMF+RO)對(duì)天津開發(fā)區(qū)污水進(jìn)行脫鹽處理,最終的出水水質(zhì)優(yōu)于世界衛(wèi)生組織和美國環(huán)保署的飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。

    除了離子樹脂交換法和膜脫鹽,電滲析脫鹽和超濾也被應(yīng)用于鹽的脫除。朱秋華[23]用電滲析法對(duì)某工廠的循環(huán)用水進(jìn)行脫鹽處理,得出的最優(yōu)條件是,操作電壓25V,濃、淡室循環(huán)流量560 L/h~800L/h,極水室流量約為其的80%,系統(tǒng)回收率50%,運(yùn)行25分鐘,脫鹽率可達(dá)到90.0%,處理噸水的能耗為17.07kW·h,淡水可回用。薛艷芳[24]利用超濾技術(shù)對(duì)大豆乳清低聚糖進(jìn)行提取和純化,經(jīng)過單因素優(yōu)化和響應(yīng)面分析方法優(yōu)化得出,壓力>pH>稀酸倍數(shù);最佳條件為,壓力55kPa,pH 7.3,稀釋倍數(shù)1倍,此時(shí)的蛋白質(zhì)截留率、總糖透過率分別為95.87%和82.14%,蛋白含量減少93.54%,色值降低了62.42%,透光率由68.4%增加到90.1%。

    4 問題和展望

    甘蔗渣提取木糖還是一個(gè)正在開發(fā)的領(lǐng)域,在甘蔗渣制備木糖工業(yè)化的過程中,如甘蔗渣預(yù)處理手段,提取工藝、分離提純工藝、木糖渣綜合利用等仍存在一些問題,例如。

    第一,蒸汽爆破處理過程中,維壓時(shí)間和壓力對(duì)原料形態(tài)以及對(duì)水解液中木糖濃度的影響,預(yù)處理前處理方式的選擇,蔗渣制備木糖的放大式實(shí)驗(yàn)還沒有開展。

    第二,酸水解纖維組分過程中,酸的使用量過多,對(duì)設(shè)備腐蝕嚴(yán)重,且在降解過程中,纖維組分的降解機(jī)理缺少系統(tǒng)的闡述。

    第三,水解液中和脫酸過程中,會(huì)增加水解液中鈣離子含量,造成后續(xù)加熱蒸發(fā)管路的積垢的形成,導(dǎo)致傳熱效率低,設(shè)備輪洗頻繁,增加設(shè)備成本投入。

    第四,木糖渣作為動(dòng)物飼料時(shí),木質(zhì)素的含量影響著動(dòng)物的適口性,木糖水解渣作為飼料時(shí),其發(fā)酵配方以及發(fā)酵條件沒有被深入研究。

    第五,木糖得率較低,木糖母液含糖分高、能耗高。

    隨著科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展,各種新技術(shù)和新設(shè)備的出現(xiàn),木糖制備技術(shù)勢(shì)必得到不斷革新。經(jīng)濟(jì)、高效、環(huán)保的預(yù)處理技術(shù)及分離純化技術(shù),木糖生產(chǎn)工藝將有更新的發(fā)展和變化,木糖產(chǎn)品必將得到更廣泛的應(yīng)用。

    [1]蔣勁松.木糖生產(chǎn)工藝的改進(jìn)[J].應(yīng)用化工,2010(12):1942-1944.

    [2]魏承厚,崔素芬,李堅(jiān)斌.木糖制備技術(shù)研究進(jìn)展[J].廣西輕工業(yè),2011,11(11):21-23.

    [3]周開法.利用甘蔗葉生產(chǎn)木糖初探[J].應(yīng)用技術(shù),2014(21):27-29.

    [4]王國新.棉籽殼制備木糖的水解過程研究[D].天津大學(xué),2009,6.

    [5]顧林林.酶法生產(chǎn)木糖[D].濟(jì)南大學(xué),2012,5.

    [6]林增祥,黃和,張紅漫等.球磨處理玉米秸稈纖維素原料的工藝參數(shù)優(yōu)化[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2009(3):202-204.

    [7]Merali Zara,Marjamaa Kaisa,Kasper Andres,et al. Chemical characterization of hydrthermally pretreated and enzyme-digested wheat straw:An evaluation of recalcitrance[J].Food Chemistry,2016,198:p132-140.

    [8]徐春燕,王宏勛,張曉昱等.白腐菌選擇性降解竹基質(zhì)中木質(zhì)纖維素的研究[J].微生物學(xué)雜志2006(2):14-18.

    [9]陳洪章,彭小偉.汽爆技術(shù)促進(jìn)中藥資源高值化利用[J].化學(xué)進(jìn)展,2012,9,(9):1857-1864.

    [10]劉東波,王秀然,陳珊等.蒸汽爆破處理的玉米秸稈飼料飼用安全性的研究[J].吉林農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2003,25(6):657-660.

    [11]周再魁,易琳琳,王璀璨,等.楊木酶解及多菌種共發(fā)酵生產(chǎn)燃料乙醇的研究[J].林業(yè)實(shí)用技術(shù),2010(3):53-55.

    [12]崔素芬.甘蔗葉資源化制備木糖的關(guān)鍵技術(shù)研究[D].廣西大學(xué),2009,6.

    [13]尤新,李明杰.木糖與木糖醇的生產(chǎn)技術(shù)及其應(yīng)用[M].天津,中國輕工業(yè)出版社,2006:20-25.

    [14]李士雨,李響,齊向娟等乙醇溶析結(jié)晶法由棉籽殼制備木糖[J]化工學(xué)報(bào),2010(6):1482-1485.

    [15]王海洪,孫曉鋒,張廣成,等.玉米秸稈半纖維素制備木糖醇的研究[J].應(yīng)用化工,2010(2):161-166.

    [16]岳鹍,王芃,孫勇民.混料設(shè)計(jì)優(yōu)化復(fù)合酶酶解制備低聚木糖工藝[J].應(yīng)用化工,2006(12):988-989.

    [17]李慧靜,林楊,楊雪芹等.玉米芯蒸煮法提取木聚糖的優(yōu)化工藝研究[J].食品研究與開發(fā),2007(05):80-83.

    [18]曹玉華,王成福,李俊平.木糖水解液的中和脫酸工藝研究[J].應(yīng)用化工,2006(12):988-989.

    [19]汪耀明,潘升東,徐銅文.電滲析技術(shù)在木糖醇酸水解法制備中的應(yīng)用[J].化工學(xué)報(bào),2015(9):3529-3534.

    [20]周建斌,張合玲,張齊生.KOH改性活性炭對(duì)木糖液脫色性能的研究[J].生產(chǎn)與科研經(jīng)驗(yàn),2009(3):95-99.

    [21]周強(qiáng).離子交換法分離純化木糖母液[D].河北工業(yè)大學(xué),2010.5.

    [22]李健,李富元.關(guān)代宇天津開發(fā)區(qū)“雙膜法”污水再生回用工程[J].中國給水排水,2003(19):96-97.

    [23]朱秋華.電滲析法脫鹽試驗(yàn)研究[J].化學(xué)工程與裝備2011(1):45-50.

    [24]薛艷芳.大豆乳清低聚糖的超濾提取及純化研究[D].東北農(nóng)業(yè)大學(xué),2014,6.

    TS245.8

    B

    2095-820X(2016)06-04

    2016-11-27

    梁朝昱,男,1987年11月出生,籍貫廣西三江縣,碩士研究生,研究方向是制糖副產(chǎn)品綜合利用。

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