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    具有l(wèi)vt拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的三維乙酸鋅配位聚合物[Zn(CH3COO)2]的合成及晶體結(jié)構(gòu)

    2016-02-14 02:40:51
    當(dāng)代化工 2016年12期
    關(guān)鍵詞:晶體結(jié)構(gòu)單晶配位

    苑 蕾

    (營口理工學(xué)院, 遼寧 營口 115000)

    具有l(wèi)vt拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的三維乙酸鋅配位聚合物[Zn(CH3COO)2]的合成及晶體結(jié)構(gòu)

    苑 蕾

    (營口理工學(xué)院, 遼寧 營口 115000)

    利用溶劑熱脫水法合成了新型乙酸鋅配位聚合物[Zn(CH3COO)2],通過元素分析,紅外光譜,X-射線粉末衍射和 X-射線單晶衍射對配合物的結(jié)構(gòu)進行了表征。X-射線單晶衍射結(jié)果表明配合物中每個鋅與來自四個不同乙酸中的四個氧配位形成了ZnO4四面體結(jié)構(gòu)進而形成了具有l(wèi)vt拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的三維結(jié)構(gòu)。

    乙酸鋅;配位聚合物;晶體結(jié)構(gòu)

    有機羧酸作為配體構(gòu)筑配位聚合物引起了人們極大的研究興趣,這主要因為金屬羧酸配位聚合物可能存在的磁學(xué)、催化、多孔等性質(zhì)。近年來很多零維,一維,二維,三維結(jié)構(gòu)的小分子羧酸鹽相繼被報道[1-5]。但具有特定拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及預(yù)期功能特性的金屬乙酸鹽卻鮮有報道。過渡金屬鋅是生命體內(nèi)必不可少的重要微量元素,其在生命體內(nèi)可以超分子的形式參與脂類、糖類、蛋白質(zhì)及核酸的合成與降解[6]。此外鋅離子具有靈活多樣的配位方式,可與多種類型的配體發(fā)生配位,形成各種新穎空間結(jié)構(gòu)的配位聚合物[7,8]。本文選擇無水乙酸作為配體和脫水劑,在溶劑熱條件下合成了一種新穎的乙酸鋅配位聚合物Zn(CH3COO)2,并對其結(jié)構(gòu)進行了表征。

    1 實驗部分

    1.1 主要儀器和試劑

    儀器:Bruker AXS-SMART APEX II單晶衍射儀,Bruker AXS-D8 Advance X 射線粉末衍射儀,Perkin-Elmer 240 型元素分析儀,F(xiàn)T IR TENSOR 27紅外光譜儀(4 000~400 cm-1)。

    Zn(CH3COO)2·2H2O,冰醋酸均為來自于商業(yè)渠道的分析純試劑,使用前未經(jīng)過處理。

    1.2 [Zn(CH3COO)2]的合成

    將2 mmol(0.439 0 g)Zn(CH3COO)2·2H2O溶解于10 mL冰醋酸,然后將該溶液轉(zhuǎn)移至配有20 mL聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼反應(yīng)釜,擰緊,于120 ℃下反應(yīng)48h。當(dāng)反應(yīng)釜自然冷卻到室溫后,開啟反應(yīng)釜,純相的無色塊狀晶體[Zn(CH3COO)2]經(jīng)過濾分離、干燥后稱重為0.202 2 g(產(chǎn)率約55%,以Zn計算)。元素分析(括號內(nèi)為計算值,%):C:25.89 (26.18), H:2.92(3.30)。IR(KBr壓片,cm-1):3 435.47(m), 3 007.04(w),2 943.25(w), 1 551.22(vs),1 456.62(s),1 412.26(w), 1 034.88(m), 957.15(w), 695.90(m),610.53(m),523.08(m)。

    1.3 單晶結(jié)構(gòu)分析

    選取尺寸大小約為0.3 mm×0.2 mm×0.3 mm的單晶,采用Bruker SMART APEX II單晶衍射儀,石墨單色器Mo Kα射線(λ=0.071 013 nm),以φ-ω掃描方式收集衍射數(shù)據(jù)。應(yīng)用 Smart程序在 2.63≤θ≤28.89范圍內(nèi)共收集3 931個衍射數(shù)據(jù),其中835個獨立衍射點(Rint=0.050 4)。所有結(jié)構(gòu)計算工作均用 SHELX-97程序完成[9]。[Zn(CH3COO)2]的晶體學(xué)數(shù)據(jù)及結(jié)構(gòu)修正數(shù)據(jù)在表1中列出。

    表1 [Zn(CH3COO)2]的晶體學(xué)數(shù)據(jù)和結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 1 Crystallographic data of [Zn(CH3COO)2)]

    2 結(jié)果與討論

    2.1 [Zn(CH3COO)2] 的晶體結(jié)構(gòu):

    [Zn(CH3COO)2]晶體屬四方晶系,I-42d空間群。晶體結(jié)構(gòu)中,每個Zn(II)與來自4個syn-anti配位模式的醋酸配體的4個氧原子配位,形成ZnO4四面體幾何構(gòu)型(圖1)。Zn(II)原子與O原子的配位鍵長在 1.93~1.97?之間,Zn-O-Zn 原子間的鍵角在102o~107o范圍內(nèi)。這樣,每個Zn原子與最鄰近的四個Zn原子以4.853 ?的鍵長相連形成了單節(jié)點四連接的lvt拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)(圖2)。lvt拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)首先被發(fā)現(xiàn)在氫鍵結(jié)構(gòu)中[10,11],隨 后出現(xiàn)在無機[12]、無機-有機雜化[13]及金屬-有機框架結(jié)構(gòu)[14,15],其節(jié)點符號為4·4·84·84·88·88。

    圖1 Zn原子的配位環(huán)境及醋酸配體的配位模式及Zn原子的四連接模式Fig.1 The coordination environment of zinc,acetate ligand and four connection mode of zinc

    2.2 IR和XRD分析

    2.2.1 IR分析

    [Zn(CH3COO)2]的紅外光譜如圖3所示,化合物在3 435 cm-1處的吸收峰為游離醋酸分子中的-OH振動峰,2 943 cm-1處出現(xiàn)的為-CH3的伸縮振動峰,C=O的非對稱伸縮振動峰和對稱伸縮振動峰分別出現(xiàn)在1551cm-1和1 456~1 412 cm-1范圍內(nèi),在1 034 cm-1處出現(xiàn)C-C振動吸收峰。

    圖2 Zn(CH3COO)2]的三維球棍圖及多面體結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Ball-stick diagram of 3D and polyhedral diagram of [Zn(CH3COO)2]

    圖3 [Zn(CH3COO)2]的紅外光譜圖Fig.3 The infrared spectroscopy of [Zn(CH3COO)2]

    2.2.2 X-射線粉末衍射分析

    為了證實所合成的大宗樣品的純度,我們對其進行了X-射線粉末衍射分析。如圖4所示,化合物1的實測X-射線粉末衍射譜圖與單晶數(shù)據(jù)模擬的譜圖相一致,說明它們都具有較高的純度。

    圖4 [Zn(CH3COO)2]的X射線粉末衍射Fig.4 XRD diffraction of [Zn(CH3COO)2]

    3 結(jié) 論

    通過溶劑熱方法合成了具有新穎結(jié)構(gòu)的三維[Zn(CH3COO)2]配位聚合物,并對其進行了結(jié)構(gòu)分析和性質(zhì)表征。它所形成的三維lvt拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)在配位聚合物是較少出現(xiàn)的,為今后合成具有特定拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及預(yù)期功能性配位聚合物提供了依據(jù)。X-射線粉末衍射證明其具有較高的純度,為其大規(guī)模的工業(yè)生產(chǎn)提供了簡單可行的方法,是獲得無水Zn(CH3COO)2晶體材料的良好途徑。

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    Synthesis and Crystal Structure of a Three-dimensional(3D) Zinc(Ⅱ) Acetate Complex [Zn(CH3COO)2] With lvt Topology

    YUAN Lei

    (Yingkou Institute of Technology, Liaoning Yingkou 115000, China)

    A novel zinc coordination polymer Zn(CH3COO)2was prepared under temperature-controlled solvo-thermal dehydration.The structure was characterized by elemental analysis,IR,XRD and single crystal X-ray diffraction.X-ray single-crystal diffractions revealed that the compound is three-dimensional(3D) frameworks.Each Zn(Ⅱ) is coordinated with four oxygen atoms from four separate acetato anions to show a ZnO4tetrahedron that exhibits the net topology of lvt.

    zinc(Ⅱ) acetate;coordination polymer;crystal structure

    TQ 325

    A

    1671-0460(2016)12-2754-03

    2016-06-03

    苑蕾(1983-),女,遼寧省營口市人,中級實驗師,碩士研究生,2009年畢業(yè)于遼寧師范大學(xué)無機化學(xué)專業(yè),研究方向:從事配合物的合成工作。E-mail:183533606@qq.com。

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