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    不同預(yù)處理方法強(qiáng)化抗生素廢水剩余污泥厭氧消化實(shí)驗(yàn)研究

    2017-07-01 20:07:43路雪婷劉吉寶張俊亞張玉秀魏源送郭盼盼
    中國(guó)沼氣 2017年3期
    關(guān)鍵詞:產(chǎn)甲烷溶解性堿度

    路雪婷, 徐 享, 劉吉寶, 張俊亞, 左 壯, 張玉秀, 佟 娟, 魏源送, 郭盼盼

    (1.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京), 北京 100083; 2.中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心, 北京 100085; 3.北京建筑大學(xué), 北京 100040; 4.北京城市排水集團(tuán)有限責(zé)任公司, 北京 100083)

    不同預(yù)處理方法強(qiáng)化抗生素廢水剩余污泥厭氧消化實(shí)驗(yàn)研究

    路雪婷1,2, 徐 享3, 劉吉寶2, 張俊亞2, 左 壯4, 張玉秀1, 佟 娟2, 魏源送2, 郭盼盼1

    (1.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京), 北京 100083; 2.中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心, 北京 100085; 3.北京建筑大學(xué), 北京 100040; 4.北京城市排水集團(tuán)有限責(zé)任公司, 北京 100083)

    文章研究了微波組合工藝、熱水解、臭氧3種預(yù)處理工藝對(duì)污泥厭氧消化強(qiáng)化效果。結(jié)果表明:微波組合工藝、熱水解、臭氧3種預(yù)處理方法均可促使剩余污泥釋放大量的SCOD,分別為原污泥的13.99倍,24.50倍和6.45倍,其中溶解性蛋白質(zhì)分別比原污泥增加了31.21倍,38.83倍和8.17倍,多糖分別增長(zhǎng)了28.60,28.18,6.45倍,污泥的SCOD/TCOD由原污泥的0.01分別提高到0.20, 0.36, 0.11。經(jīng)過(guò)30天BMP實(shí)驗(yàn),相對(duì)于對(duì)照組(原污泥),微波、熱水解、臭氧預(yù)處理污泥的產(chǎn)氣量分別為原污泥的2.11倍,2.86倍、1.64倍,有機(jī)物分解率分別為26.38%,39.28%和25.01%,高于原污泥的19.25%。污泥預(yù)處理工藝對(duì)于污泥溶胞效果及厭氧消化有良好的促進(jìn)作用。

    污泥預(yù)處理; 微波; 熱水解; 臭氧; 厭氧消化

    污泥厭氧消化過(guò)程分為3個(gè)階段:水解酸化、產(chǎn)氫產(chǎn)乙酸和產(chǎn)甲烷[1],其中水解過(guò)程速度緩慢是限制污泥消化的主要原因,而污泥微生物細(xì)胞有機(jī)物釋放困難則是水解緩慢的主要原因之一[2]。污泥預(yù)處理可以破壞剩余污泥細(xì)胞的結(jié)構(gòu),釋放細(xì)胞內(nèi)有機(jī)物質(zhì),提高厭氧消化過(guò)程中污泥的水解速率及溶解性COD的含量,有效改善污泥的消化性能,提高產(chǎn)甲烷速率和產(chǎn)量。

    常用的污泥預(yù)處理方法有熱水解、微波、臭氧預(yù)處理等技術(shù)。微波預(yù)處理具有加熱速度快、加熱均勻、過(guò)程易于控制等優(yōu)點(diǎn),能夠促進(jìn)污泥EPS、微生物胞內(nèi)蛋白質(zhì)、多糖等溶解性有機(jī)物的釋放。在污泥預(yù)處理中微波能與酸,堿,H2O2發(fā)揮協(xié)同作用[3],強(qiáng)化微波對(duì)污泥的溶胞效果,課題組前期研究?jī)?yōu)化了微波組合工藝[4],發(fā)現(xiàn)微波-過(guò)氧化氫-堿組合工藝對(duì)于提高污泥厭氧消化性能效果最為顯著。熱水解預(yù)處理技術(shù)是利用高溫、高壓熱水解及卸壓時(shí)產(chǎn)生的閃蒸爆破條件,使得污泥中微生物細(xì)胞破壁,致其膠體結(jié)構(gòu)溶解、有機(jī)質(zhì)充分釋放,經(jīng)熱水解預(yù)處理的污泥能極大改善厭氧消化性能,提高能源回收效果[5]。研究發(fā)現(xiàn)經(jīng)熱水解預(yù)處理后的污泥與對(duì)照組相比,SCOD溶出提高5.2倍,污泥厭氧消化性得到明顯改善,熱水解污泥累積產(chǎn)氣量提高2.1倍[6]。近日在高碑店污泥廠已經(jīng)成功將高溫?zé)崴鈁7]強(qiáng)化污泥厭氧消化技術(shù)投入工程化應(yīng)用,在160℃,30 min的條件下,其產(chǎn)甲烷量可以提高55%。臭氧預(yù)處理技術(shù)是最為有效的降解處理技術(shù)之一,其作用原理是臭氧能夠分解成自由基,并且和有機(jī)底物反應(yīng),從而有效地破壞微生物細(xì)胞壁,使細(xì)胞內(nèi)蛋白質(zhì)、糖類、核酸等大分子物質(zhì)釋放出來(lái),然后進(jìn)一步被臭氧氧化成容易被厭氧微生物利用的溶解性小分子物質(zhì)。已有研究表明0.088~0.1 gO3·g-1SS的投加量可以取得最大的污泥破解效率[8-11]。

    我國(guó)是世界上最大的抗生素生產(chǎn)國(guó)和消費(fèi)國(guó),2013年我國(guó)共使用抗生素16.2萬(wàn)噸[12],每年抗生素廢水排放量達(dá)5000多萬(wàn)噸[13]??股貜U水處理過(guò)程中產(chǎn)生的剩余污泥在廢水處理過(guò)程中吸附了大量的抗生素并含有大量的耐藥菌,具有比城市污泥更高的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)[14],目前對(duì)于抗生素廢水剩余污泥的處理以外運(yùn)填埋為主,缺乏合理處置。污泥強(qiáng)化厭氧消化過(guò)程不但可以產(chǎn)生大量甲烷,還能增強(qiáng)對(duì)污泥中耐藥菌的滅活效果[15]。如果能對(duì)抗生素廢水剩余污泥進(jìn)行強(qiáng)化厭氧消化處理后再外運(yùn)處理,可以在減少環(huán)境污染的同時(shí)提高污泥資源化利用水平,是值得推廣的一種污泥處理方法。因此筆者研究考察了熱水解、微波、臭氧預(yù)處理方法對(duì)抗生素廢水剩余污泥釋放有機(jī)物的作用效果,并對(duì)比分析不同預(yù)處理方法對(duì)強(qiáng)化厭氧消化效果的影響,以及為抗生素廢水剩余污泥處理及資源化利用提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 污泥來(lái)源

    江蘇省無(wú)錫市某螺旋霉素制藥廠廢水處理站,該廠螺旋霉素廢水處理流程為:調(diào)節(jié)池—厭氧池—缺氧池—好氧池—二沉池。筆者研究分別于2015年7月(夏季),9月(秋季),12月(冬季)3次取該廠二沉池剩余污泥進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室研究。所取泥樣置于便攜式冰箱運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,經(jīng)4℃靜置48 h后去掉上清液冷藏備用。采用北京市小紅門(mén)污水處理廠卵形消化池出泥(TS 15.67~22.04 g·L-1)作為厭氧消化接種污泥。

    1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    將上述制藥廠濃縮后剩余污泥作為原污泥,經(jīng)微波、熱水解、臭氧3種預(yù)處理后,原污泥、預(yù)處理污泥分別以VS比為1∶4混合后,再加入接種污泥進(jìn)行30 d中溫(38℃±1℃)厭氧消化,原污泥:預(yù)處理污泥:接種污泥(VS比)=16∶64∶20。此外,以原污泥:接種污泥(VS比)=80∶20混合后進(jìn)行厭氧消化作為對(duì)照組,考察未經(jīng)預(yù)處理污泥在厭氧消化過(guò)程中的產(chǎn)氣效果。分別取原污泥、預(yù)處理后污泥、厭氧消化前/后污泥樣品進(jìn)行各項(xiàng)指標(biāo)分析。

    1.3 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 微波裝置與預(yù)處理方法

    試驗(yàn)采用自主研制的微波反應(yīng)器JWFY-1T(巨龍微波能設(shè)備有限公司,上海),頻率為2450 MHz,磁控管最大輸出功率為1 kW。微波反應(yīng)器腔體最大容積25 L,反應(yīng)器具有可升降攪拌裝置和熱電偶溫度傳感器,可實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)溫度。選取課題組前期研究?jī)?yōu)化后的微波組合工藝(MW-H2O2-OH)[6]:加入5 mol·L-1NaOH 溶液,調(diào)節(jié)樣品pH值至10, 600W微波功率輻射樣品升溫至 80℃,按 H2O2/ TS= 0.2(w/w)的比例加入 30% 的過(guò)氧化氫溶液,繼續(xù)輻射升溫至 100℃結(jié)束。預(yù)處理后污泥的 pH值調(diào)節(jié)至7.0~7.5備用。

    1.3.2 熱水解裝置與預(yù)處理方法

    采用挪威康碧公司的Cambi工藝小試系統(tǒng)進(jìn)行熱水解預(yù)處理,裝置主要由預(yù)熱室,蒸汽發(fā)生器,閃蒸罐3部分構(gòu)成(見(jiàn)圖1)。熱水解工藝主要由3段構(gòu)成:漿化,反應(yīng),閃蒸;額定工藝溫度分別為97℃,170℃,102℃。閃蒸罐出來(lái)的閃蒸汽約102℃入漿化罐,一次性加入污泥800 mL,此時(shí)閃蒸汽可將污泥加熱至平均97℃。從漿化罐出來(lái)的污泥進(jìn)入反應(yīng)器后,注入壓力為0.6 MPa的飽和蒸汽,使之達(dá)到

    圖1 Cambi熱水解預(yù)處理工藝示意圖[7]

    平均溫度165℃~175℃保持30 min。其后反應(yīng)罐中出來(lái)的污泥進(jìn)入閃蒸罐,閃蒸后物料溫度102℃。

    1.3.3 臭氧裝置與預(yù)處理方法

    臭氧預(yù)處理裝置為青島國(guó)林公司生產(chǎn)的臭氧發(fā)生器(型號(hào)CF-G-3-010g4)。實(shí)驗(yàn)條件為:臭氧進(jìn)氣流量控制在300 mL·min-1,臭氧濃度為50 mg·L-1,反應(yīng)時(shí)間2 h。臭氧理論投加量為0.11 gO3·g-1SS。

    臭氧理論投加量的計(jì)算見(jiàn)公式(1):

    MO3=C×Q×T-MS

    (1)

    式中:MO3為臭氧理論投加量,gO3·g-1SS;C為進(jìn)氣濃度, mg·L-1;Q為進(jìn)氣流量,mL·min-1;T為反應(yīng)時(shí)間,min;MS為臭氧剩余量,gO3·g-1SS。

    1.3.4 厭氧消化裝置與實(shí)驗(yàn)方法

    污泥中溫厭氧試驗(yàn)采用產(chǎn)甲烷活性測(cè)試系統(tǒng)AMPTSⅡ(Automatic Methane Potential Test System,Bioprocess Control,瑞典),采用容積為0.65 L的血清瓶進(jìn)行厭氧發(fā)酵,有效容積0.4 L,反應(yīng)器采用水浴加熱并配有攪拌裝置,攪拌速度為80 r·min-1,水浴溫度38℃±1℃。以小紅門(mén)污水廠卵形消化池出泥(接種泥)∶樣品污泥(基質(zhì))=1∶4的VS比混合,實(shí)驗(yàn)分成微波組合工藝組、熱水解組、臭氧組、對(duì)照組(原污泥組)4個(gè)組進(jìn)行30 d厭氧消化,共重復(fù)3次實(shí)驗(yàn),每次實(shí)驗(yàn)對(duì)照組和試驗(yàn)組分別做3個(gè)平行。

    1.4 檢測(cè)方法

    pH值用pH計(jì)滴定,TS和VS用重量法測(cè)定;TCOD和SCOD用重鉻酸鉀法測(cè)定,其中SCOD用離心機(jī)將污泥樣品在8000 rpm轉(zhuǎn)速離心10 min,取上清液再次離心后經(jīng)0.45 μm醋酸纖維濾膜過(guò)濾備用;堿度用電位滴定法測(cè)定;多糖用Dubois法測(cè)定;蛋白質(zhì)用Lowry法測(cè)定;日產(chǎn)甲烷量和產(chǎn)甲烷速率由產(chǎn)甲烷活性(specific methanogenic activity,SMA) 測(cè)試系統(tǒng)(AMPTSⅠ,bioprocess control,瑞典)自動(dòng)記錄。

    1.5 污泥破解度 DDCOD計(jì)算方法

    污泥破解度計(jì)算公式如公式(2)所示:

    DDCOD=(SCODe-SCODo)/(TCODo-SCODo)

    (2)

    式中:DDCOD為污泥破解度;SCODe為處理后污泥SCOD;SCODo為處理前污泥的SCOD;TCODo為處理前污泥的TCOD。

    1.6 能耗計(jì)算方法

    在不考慮反應(yīng)過(guò)程能量損失的前提下,能耗即為設(shè)備能耗,計(jì)算公式如公式(3)所示:

    q=(P×t)/mTS

    (3)

    式中:q為每噸干污泥能耗,kWh·t-1TS;mTS為設(shè)備一次處理干污泥量, tTS;P為設(shè)備額定功率,kw;T為設(shè)備運(yùn)行時(shí)間,h。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同預(yù)處理對(duì)污泥濃度的影響

    剩余污泥主要由細(xì)菌、有機(jī)顆粒與無(wú)機(jī)顆粒組成,在高溫、高壓、強(qiáng)氧化等預(yù)處理?xiàng)l件下,大量細(xì)菌溶胞破壁并伴隨部分有機(jī)顆粒溶解液化,因此污泥的TS,VS,TCOD在預(yù)處理后會(huì)有所變化。本研究預(yù)處理前后污泥濃度TS,VS,TCOD的變化見(jiàn)表1所示。由表1可知,原污泥TS為26.29±5.5 g·L-1,VS為18.92±4.2 g·L-1,經(jīng)過(guò)微波與臭氧預(yù)處理后,TS略有升高(分別增加4.87%和5.10%),而熱水解預(yù)處理后TS顯著下降29.21%。其原因除了細(xì)胞破壁和有機(jī)顆粒液化之外,還與本實(shí)驗(yàn)中微波和臭氧預(yù)處理均在常壓非密閉條件下進(jìn)行,預(yù)處理過(guò)程中有大量水蒸汽揮發(fā),而熱水解預(yù)處理是在密閉高壓條件下通入大量蒸汽加熱導(dǎo)致污泥濃度降低有關(guān)。雖然不同預(yù)處理之后污泥TS和VS有所變化,但VS/TS變化不大,保持在0.70~0.72之間。

    表1 預(yù)處理段污泥理化指標(biāo)

    注:括號(hào)內(nèi)為標(biāo)準(zhǔn)差。

    2.2 預(yù)處理對(duì)溶解性有機(jī)物釋放的影響

    圖2 預(yù)處理對(duì)污泥SCOD的影響

    2.3 預(yù)處理對(duì)釋放的溶解性有機(jī)物組分的影響

    蛋白質(zhì)是剩余污泥中的主要有機(jī)組分,約占污泥干重的32%~41%[18],污泥中蛋白質(zhì)含量越高,厭氧消化產(chǎn)生氣體中的甲烷含量越高[7]。溶解性蛋白質(zhì)和多糖是污泥中溶解性有機(jī)物的主要組分。不同預(yù)處理對(duì)抗生素剩余污泥釋放的溶解性蛋白質(zhì)、多糖的影響如圖3所示。原污泥中蛋白質(zhì)濃度為71 mg·L-1,溶解性多糖為40 mg·L-1,經(jīng)過(guò)微波組合工藝、熱水解、臭氧預(yù)處理后,蛋白質(zhì)含量分別提高了31.21倍,38.83倍和8.17倍;溶解性多糖分別增長(zhǎng)了28.60,28.18,6.45倍。雖然微波和熱水解預(yù)處理污泥的SCOD濃度相似,但熱水解預(yù)處理污泥中的溶解性蛋白質(zhì)含量高于微波預(yù)處理污泥,說(shuō)明熱水解比微波工藝更有利于促進(jìn)溶解性蛋白質(zhì)的釋放。

    圖3 不同預(yù)處理對(duì)多糖和蛋白質(zhì)的影響

    2.4 預(yù)處理對(duì)污泥pH值和堿度的影響

    預(yù)處理對(duì)污泥pH值和堿度的影響如圖4所示,污泥在微波預(yù)處理后pH值從10下降到7.91,高于原污泥的7.56,堿度(1210 mg CaCO3·L-1)也高于原污泥的833 mg CaCO3·L-1,這與微波組合工藝是在堿性條件下進(jìn)行(pH值為10)有關(guān),而污泥在堿性條件下經(jīng)微波預(yù)處理后,pH值有趨于降低的特點(diǎn)[3]。熱水解與臭氧預(yù)處理后污泥pH值均略有下降。汪啟光[19]也發(fā)現(xiàn)臭氧氧化過(guò)程中污泥pH值有從中性趨向于弱酸性的規(guī)律。污泥經(jīng)熱水解預(yù)處理堿度降低30.54%,這是可能是由于高溫?zé)崴夂笪勰嗌锨逡褐泻懈邼舛鹊膿]發(fā)性脂肪酸(VFA)中和了部分堿度而造成的[20]。

    圖4 預(yù)處理對(duì)污泥pH值和堿度的影響

    2.5 預(yù)處理污泥的厭氧消化效果

    不同預(yù)處理污泥在BMP實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,污泥理化指標(biāo)的變化見(jiàn)表2。原污泥在消化前后有機(jī)物分解率(即VS降解率)僅為19.25%,而微波、熱水解、臭氧預(yù)處理污泥的有機(jī)物分解率均有提高,分別為26.38%,39.28%和25.01%。預(yù)處理污泥產(chǎn)甲烷效果見(jiàn)圖5所示。原污泥產(chǎn)氣量?jī)H為50.84 mL·g-1VS進(jìn)泥;而微波組、熱水解組、臭氧組依次為107.34,145.62,83.35 mL·g-1VS進(jìn)泥,產(chǎn)氣量分別為原污泥的2.11倍,2.86倍,1.64倍,其中熱水解預(yù)處理污泥產(chǎn)甲烷效果最佳。已有研究表明[21]在熱水解預(yù)處理?xiàng)l件165℃,30min下產(chǎn)甲烷量提升110%;通過(guò)添加堿加H2O2的微波組合工藝產(chǎn)甲烷量比對(duì)照組增加了13%[4];Weemaes[22]研究發(fā)現(xiàn),污泥經(jīng)過(guò) 0.1 gO3·g-1COD 劑量臭氧預(yù)處理,污泥產(chǎn)沼氣量相比對(duì)照組可以增加1.8倍。而本研究中預(yù)處理污泥的產(chǎn)甲烷量增長(zhǎng)均高于上述文獻(xiàn),分析其原因主要是:(1)來(lái)自螺旋霉素廢水處理站的剩余污泥比城市污泥含有更多難降解、有毒有害物質(zhì),導(dǎo)致原污泥產(chǎn)氣差,預(yù)處理過(guò)程對(duì)難降解、有毒害物質(zhì)有破壞作用,提高了有機(jī)物的可利用率;(2)主要是由于預(yù)處理過(guò)程中污泥釋放了大量溶解性有機(jī)物,有利于產(chǎn)酸菌、產(chǎn)甲烷菌的利用,所以產(chǎn)氣效果得到顯著提高。

    在厭氧消化過(guò)程中,SCOD不斷被釋放,并被產(chǎn)酸菌、產(chǎn)甲烷菌等降解利用。厭氧消化過(guò)程中SCOD的變化見(jiàn)表2所示。原污泥SCOD增加了109 mg·L-1,微波預(yù)處理、熱水解預(yù)處理、臭氧預(yù)處理污泥SCOD分別減少2733 mg·L-1,2918 mg·L-1,395 mg·L-1,結(jié)合本研究污泥產(chǎn)甲烷效果(見(jiàn)圖5),表明預(yù)處理污泥在厭氧消化過(guò)程中對(duì)分解SCOD產(chǎn)甲烷的利用率優(yōu)于原污泥。厭氧消化階段原污泥組釋放了50.37%的蛋白質(zhì),而預(yù)處理組蛋白質(zhì)去除率熱水解組(80.34%)>微波組(74.07%)>臭氧(73.43%);同樣原污泥組多糖去除率為19.51%,預(yù)處理組則是微波組(80.31%)>熱水解組(64.07%)>臭氧組(76.75%);預(yù)處理提高了污泥厭氧消化對(duì)蛋白質(zhì)、多糖的去除效果。

    微波、熱水解、臭氧預(yù)處理過(guò)程都消耗大量電能,微波預(yù)處理過(guò)程還消化大量藥劑(堿和過(guò)氧化氫)。在實(shí)際污泥處理過(guò)程中,應(yīng)從工藝的投資成本、運(yùn)行成本、日常運(yùn)行管理與維護(hù)等多方面綜合考慮選擇最適宜的預(yù)處理工藝。例如,雖然本研究中熱水解預(yù)處理污泥產(chǎn)甲烷量最佳,但其每噸干污泥設(shè)備能耗為3.6×104kWh,是微波組合工藝的4倍,且熱水解工藝要求高溫高壓處理?xiàng)l件,工藝投資成本與運(yùn)行成本較高,且對(duì)運(yùn)行管理水平要求嚴(yán)格,因此在生產(chǎn)過(guò)程中應(yīng)綜合考評(píng)后選擇合適的預(yù)處理工藝。

    表2 厭氧消化段污泥理化指標(biāo)變化

    注:△指標(biāo)=BMP前-BMP后,括號(hào)內(nèi)為標(biāo)準(zhǔn)差。

    圖5 不同預(yù)處理強(qiáng)化厭氧消化產(chǎn)甲烷量效果

    2.6 厭氧消化前后污泥pH值和堿度變化

    厭氧消化前后污泥pH值和堿度變化如圖6所示。產(chǎn)甲烷菌適宜的pH值為6.5~7.8,這也是通常情況下厭氧處理所應(yīng)控制的pH值范圍[23]。由圖6可知,在厭氧消化進(jìn)泥中,pH值均在產(chǎn)甲烷菌7~8之間,厭氧消化之后原污泥組、熱水解組、臭氧組pH值都略有上升,而微波組下降到7.57但未出現(xiàn)酸化現(xiàn)象。在厭氧消化過(guò)程中,原污泥組、微波組、熱水解組、臭氧組的堿度釋放率分別為79%,126%,230%,110%。熱水解預(yù)處理污泥在厭氧消化過(guò)程中堿度釋放量最大,與其蛋白質(zhì)分解率最高(80.34%)有關(guān),這是因?yàn)閰捬跸^(guò)程中,隨著蛋白質(zhì)分解生成大量氨氮產(chǎn)生了堿度[24],從而造成堿度的升高。

    圖6 厭氧消化進(jìn)出泥中污泥的pH值和堿度變化

    3 結(jié)論

    (1)微波組合工藝、熱水解、臭氧預(yù)處理過(guò)程均可促使剩余污泥釋放大量的SCOD(分別為原污泥的13.99倍,24.50倍和6.45倍),其中溶解性蛋白質(zhì)分別比原污泥增加了31.21倍,38.83倍和8.17倍,多糖分別增長(zhǎng)了28.60,28.18,6.45倍。

    (2)微波組合工藝、熱水解、臭氧預(yù)處理均可促使污泥產(chǎn)甲烷量增加,其產(chǎn)氣量分別為原污泥的2.11倍,2.86倍,1.64倍。預(yù)處理污泥厭氧消化后堿度均明顯增加,未出現(xiàn)酸化現(xiàn)象。

    (3)預(yù)處理強(qiáng)化厭氧消化工藝可大大提高抗生素廢水剩余污泥的產(chǎn)甲烷效果,有利于污泥的資源化利用水平。在實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程中,應(yīng)從工藝的投資成本、運(yùn)行成本、日常運(yùn)行管理與維護(hù)等多方面綜合考慮選擇最適宜的預(yù)處理工藝。

    [1] Bryant M P. Microbial Methane Production—Theoretical Aspects[J]. Journal of Animal Science, 1979, 48(1): 193-201.

    [2] Eastman J A, Ferguson J. Solubilization of particulate organic carbon during the acid phase of anaerobic digestion[J]. Journal of the Water Pollution Control Federation, 1981, 53(3): 352-366.

    [3] 肖慶聰,魏源送,王亞煒,等. 微波及其組合工藝的污泥溶胞效果比較研究[J]. 中國(guó)給水排水, 2012, 28(11): 61-64.

    [4] 劉吉寶,倪曉棠,魏源送,等. 微波及其組合工藝強(qiáng)化污泥厭氧消化研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2014, 35(09): 3455-3461.

    [5] 王治軍,王 偉,夏 州,等. 熱水解污泥的厭氧消化試驗(yàn)研究[J]. 中國(guó)給水排水, 2003, 19(09): 1-4.

    [6] 稂時(shí)光,張 健,王雙飛,等. 剩余污泥熱水解厭氧消化中試研究[J]. 環(huán)境工程, 2015, 09(01): 0431-0436.

    [7] Norli M. The Cambi thermal hydrolysis process (THP) - Dramatically improving sludge digestion and dewatering[J]. In Gdansak Conference Gdansk, 2006, 10: 24-26 .

    [8] 史錦芳,金 輝,游思琴,等. 臭氧對(duì)剩余污泥的破解效果研究[J]. 中山大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2014, 02: 83-87.

    [9] Song K G, Choung Y K, Ahn K H, et al. Performance of membrane bioreactor system with sludge ozonation process for minimization of excess sludge production[J]. Desalination, 2003, 157: 353-359.

    [10] 張 俊. 臭氧預(yù)處理和兩相厭氧消化聯(lián)合處理啤酒工業(yè)污泥的研究[D]. 南寧:廣西大學(xué), 2013.

    [11] JinY, Li H, Mahar R B, et a1. Combined alkaline and ultrasonic pretreatment of sludge before aerobic digestion [J]. Joumal of Environmental Sciences, 2009, 21(03): 279-284.

    [12] Zhang Q Q, Ying G G. Comprehensive evaluation of antibiotics emission and fate in the river basins of China: source analysis, multimedia modeling, and linkage to bacterial resistance [J]. Environmental Science Technology, 2015, 49: 6772-6782.

    [13] 李 艷. 抗生素廢水的濕式氧化降解方法研究[D]. 上海:華東理工大學(xué), 2012.

    [14] Tong J, Liu J B, Zheng X, et al. Fate of antibiotic resistance bacteria and genes during enhanced anaerobic digestion of sewage sludge by microwave pretreatment[J]. Bioresource Technology, 2016,02:130.

    [15] 佟 娟,魏源送. 污水處理廠削減耐藥菌與抗性基因的研究進(jìn)[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2012, 32(11) : 2650-2659.

    [16] 焦明龍. 堿與臭氧預(yù)處理剩余污泥厭氧產(chǎn)氣的研究[D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2015.

    [17] 朱開(kāi)金, 馬忠亮. 污泥處理技術(shù)及資源化利用[M]. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2007:2.

    [18] 賀延齡. 廢水厭氧生物處理[M]. 北京: 中國(guó)輕工業(yè)出版社, 1998:48-52, 125.

    [19] 汪啟光. 污泥臭氧破解及其減量的機(jī)理與效能研究[D]. 杭州:浙江大學(xué), 2006.

    [20] 曹艷曉. 剩余污泥作為低碳氮比生活污水補(bǔ)充碳源的脫氮試驗(yàn)研究[D]. 重慶:重慶大學(xué), 2010.

    [21] 稂時(shí)光,張 健. 剩余污泥熱水解厭氧消化中試研究[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào), 2015, 09(01): 0431-0436.

    [22] M Weemaes, H Grootaerd, F S imoens, et al. Anaerobie digestion of ozonized biosolids[J].Water Research, 2000, 34 (08): 2330-2336.

    [23] Quitain A T, Faisal M, Kang K, et al. Low-molecular-weight carboxylic acids produced from hydrothermal treatment of organic wastes[J]. Journal of Hazardous Materials, 2002, 93(02): 209-220.

    [24] 董春娟,呂炳南,賈名準(zhǔn). 降低廢水厭氧處理所需堿度的有效途徑[J]. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備, 2003, 4(04): 88-91.

    Study on Different Sludge Pretreatment of Waste Sludge from Antibiotic Wastewater for Enhancing Anaerobic Digestion /

    LU Xue-ting1,2, XU Xiang3, LIU Ji-bao2, ZHANG Jun-ya2, ZUO Zhuang4, ZHANG Yu-xiu1, TONG Juan2, WEI Yuan-song2, GUO Pan-pan1/

    (1. China University of Mining and Technology (Beijing), Beijing10083, China; 2. Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; 3. University of Givil Engineering and Architecture, Beijing 100040, China; 4. Beijing City Drainage Refco Group Ltd, Beijing 10083, China)

    Three kinds of pretreatment technologies were adopted in this study, including microwave combination process, thermal hydrolysis and ozone pretreatment, to pretreat waste sludge from antibiotic wastewater for enhancing its anaerobic digestion. The results showed that all the three methods could make waste sludge release more SCOD, and were 13.99, 24.50 and 6.45 times of those without pretreatment soluble protein increased 31.21, 38.83 and 8.17 times, and soluble polysaccharide increased 28.60, 28.18 and 6.45 times, respectively. The SCOD/TCOD ratios of pretreated sludge were improved from original ratio of 0.01 to 0.20, 0.36 and 0.11 respectively. Through the 30d of BMP experiment, the methane production were respectively 2.11, 2.86 and 1.64 times of that for control group, with VS reduction rates of 26.38%, 39.28%, 25.01% respectively, which were higher than that of control (19.25%). The sludge pretreatment showed significant efficiency for soluble organic materials releasing and enhancing anaerobic digestion.

    sludge pre-treatment; thermal hydrolysis; microwave; ozone; anaerobic digestion

    2016-04-29

    2016-05-31

    項(xiàng)目來(lái)源: 國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21207147;51578535) ;中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金(2010YH05); 國(guó)家大學(xué)生創(chuàng)新訓(xùn)練項(xiàng)目(C201503043)

    路雪婷(1992-),女,漢族,河南安陽(yáng)人,碩士,研究方向?yàn)槲勰嗵幚砼c資源化,E-mail:lois1992@126.com 通信作者: 張玉秀,E-mail:yxzhang9@sina.com; 佟 娟,E-mail: hittj@163.com

    S216.4; X703

    A

    1000-1166(2017)03-0033-06

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