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    結(jié)合第一性原理和熱力學(xué)計算對HfO2晶體本征點缺陷的預(yù)測

    2015-12-29 11:18:26劉鳳明劉廷禹李海心
    物理化學(xué)學(xué)報 2015年3期
    關(guān)鍵詞:點缺陷本征費米

    劉鳳明 劉廷禹 劉 檢 李海心

    (上海理工大學(xué)理學(xué)院,上海200093)

    結(jié)合第一性原理和熱力學(xué)計算對HfO2晶體本征點缺陷的預(yù)測

    劉鳳明 劉廷禹*劉 檢 李海心

    (上海理工大學(xué)理學(xué)院,上海200093)

    基于第一性原理和熱動力學(xué)方法模擬計算得到了不同溫度和氧分壓下HfO2晶體本征點缺陷的形成能,并討論了各種點缺陷的形成能隨費米能級變化的規(guī)律.結(jié)果表明:當(dāng)費米能級在價帶頂附近時,隨著溫度和氧分壓的變化,出現(xiàn)了不同的最穩(wěn)定點缺陷(O0i、V2+O3和Hfi4+).當(dāng)費米能級大于3.40 eV時,主要點缺陷是帶-4價的Hf空位.該晶體除Hf空位在價帶頂附近出現(xiàn)了奇數(shù)價態(tài),其它的點缺陷都只顯現(xiàn)偶數(shù)價態(tài),這表明該晶體的點缺陷具有典型的negative-U特性.本文還計算得到了該晶體可能存在的最穩(wěn)定點缺陷在溫度、氧分壓和費米能級三維空間的分布,這為分析該晶體在不同條件下可能出現(xiàn)的點缺陷類型提供清晰的圖像,為調(diào)控晶體點缺陷的形成提供參考.

    密度泛函理論;點缺陷;熱力學(xué);二氧化鉿晶體

    1 引言

    二氧化鉿(HfO2)是一種重要的寬禁帶過渡金屬氧化物,因為它具有高硬度、高熔點、高化學(xué)穩(wěn)定性、高中子吸收橫截面、完美的介電性能和在可見光及紫外區(qū)具有良好的透明特性等優(yōu)良物理化學(xué)性能,HfO2作為絕緣體在光學(xué)涂層及電子和光學(xué)設(shè)備等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用.1,2因此該晶體受到廣泛的關(guān)注.

    ?Editorial office ofActa Physico-Chimica Sinica

    當(dāng)二氧化硅(SiO2)作為柵極絕緣層材料時,隨著其物理厚度的減小,柵極漏電可能性急劇增加.研究者正在努力尋找可以替代SiO2的材料,高介電常數(shù)的金屬氧化物介質(zhì)進入大家的視野,并且最近成為熱點.3-16在所有的金屬氧化物半導(dǎo)體中,HfO2不管從氧化物的高介電特性及較寬的帶隙,還是從生產(chǎn)工藝上的優(yōu)勢(在Si上具有優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性,以保證其在金屬氧化物半導(dǎo)體場效應(yīng)管的生產(chǎn)工藝過程中不與Si發(fā)生反應(yīng),且相互擴散要小,可以防止形成厚的SiOx界面層和硅化物層),是最有可能成為晶體管柵極絕緣層材料,而成為替代SiO2首選材料.17然而,二氧化鉿薄膜作為柵極絕緣層受到各類晶體缺陷的影響.比如,退火過程產(chǎn)生的填隙氧等帶電缺陷會產(chǎn)生很強的電場而引起能帶彎曲,它們對介電損耗的貢獻及在電場中的擴散影響了其作為柵極絕緣層的性能.17-23因此,對HfO2本征缺陷的研究對改善其電學(xué)性能十分重要.

    隨著計算機技術(shù)和計算理論的發(fā)展,計算機模擬技術(shù)在各研究領(lǐng)域已經(jīng)得到廣泛的應(yīng)用.24國內(nèi)外對利用計算機模擬技術(shù)對HfO2本征缺陷開展了大量研究.Robertson等25,26的研究結(jié)果表明在HfO2晶體中氧空位是主要的電子陷阱.Foster等27對HfO2的本征點缺陷形成能和能級進行了大量的研究表明氧填隙和帶正電的氧空位都是主要的電子陷阱.Shen等28的研究證明了在HfO2中氧空位和氧填隙具有negative-U特性.Kang等29的研究提出經(jīng)過淬火后出現(xiàn)帶正電的缺陷是由于在復(fù)雜環(huán)境條件下氧空位和氫填隙結(jié)合為“Vo-H”缺陷簇.Zheng等30研究了富氧和缺氧條件下的本征缺陷的基本性質(zhì).

    然而,所有以上這些對該材料本征缺陷的研究都只局限于富氧和缺氧兩種極端條件下的討論,而沒有考慮一般的條件下(不同的環(huán)境溫度和氧偏壓)對缺陷形成能(DFE)的影響,從而影響了對該晶體中本征點缺陷一般規(guī)律的認識.因此,本文將通過研究該晶體本征點缺陷的形成能與環(huán)境溫度、氧分壓和費米能級的具體關(guān)系,得到外部條件對缺陷穩(wěn)定性的影響,為調(diào)控該晶體點缺陷提供理論指導(dǎo).

    2 計算方法

    2.1 電子結(jié)構(gòu)計算

    本文使用VASP軟件包對HfO2晶體進行模擬計算.交換關(guān)聯(lián)泛函使用廣義梯度近似(GGA-PBE),31-34Hf的價電子為5p65d26s2,O的價電子為2s22p4,平面波截斷動能為500 eV,本文采用Monkhorst-Pack k點取樣方法對布里淵區(qū)進行積分,k網(wǎng)格點為6×6× 6.以上參數(shù)都經(jīng)過收斂測試確定.HfO2在室溫下主要以單斜結(jié)構(gòu)相存在,所以本文將對該晶體的單斜結(jié)構(gòu)進行研究,在單斜結(jié)構(gòu)HfO2晶體中存在兩種不同的氧位置,分別記為O3和O4,O3代表氧最近鄰有3個金屬離子,O4代表氧最近鄰有4個金屬離子,而Hf離子最近鄰有7個氧原子.本文以12個原子的原胞為基礎(chǔ)建立2×2×2超晶胞(含96個原子)作為計算模型.單斜相HfO2(m-HfO2)晶體原胞如圖1所示.

    2.2 缺陷形成能的計算

    點缺陷的吉布斯自由能是關(guān)于缺陷種類α,帶電態(tài)q,氧分壓p和溫度T的函數(shù),具體表達式如下:

    上式中,Etotal(α,q)代表帶電量為q的α缺陷的超晶胞經(jīng)弛豫后的總能,Etotal(perfect)則是完整晶體的超晶胞經(jīng)弛豫后的總能,它們利用VASP計算獲得.nα值是指從超晶胞中移除或者添加α原子的數(shù)量.比如nα=nO=-1意味著超晶胞增加了一個氧填隙,nα=nHf=1則是超晶胞中有一個Hf空位.μα(T,p)是對應(yīng)原子隨溫度和氧分壓變化的化學(xué)勢,它通過VASP和熱力學(xué)計算獲得,后面有詳細的描述.EVBM是價帶頂?shù)哪芗?EF是指電子相對價帶頂?shù)馁M米能級,費米能級隨缺陷濃度和樣品中雜質(zhì)的濃度以及環(huán)境條件而變化.ΔV為含缺陷的超晶胞與完整的超晶胞間的平均靜電勢之差,35振動熵對缺陷形成能影響較小,因此本文未予考慮.

    2.3 熱力學(xué)部分

    氧的化學(xué)勢關(guān)于溫度與氧分壓的函數(shù),具體關(guān)系如下36,37

    圖1 m-HfO2的晶胞結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of m-HfO2crystal cell

    3 結(jié)果與討論

    3.1 熱力學(xué)躍遷能級

    熱力學(xué)躍遷能級指同一種點缺陷不同帶電態(tài)q1和q2具有相同的缺陷形成能時,兩者相對應(yīng)的費米能級,即E(defect q1/q2),通過方程(1)計算得到,各種點缺陷的熱力學(xué)躍遷能級在禁帶中的分布如圖2所示.圖中VO3,VO4和VHf代表O3,O4和Hf的空位,Oi和Hfi分別代表O和Hf的填隙.從圖2中可以發(fā)現(xiàn),所有的施主缺陷(VO3,VO4和Hfi的各種價態(tài))都有深的熱力學(xué)躍遷能級,而受主缺陷(Oi和VHf的各種價態(tài))中除了E(Oi,-1/0)外都為淺的熱力學(xué)躍遷能級,這些淺的熱力學(xué)躍遷能級意味著缺陷的價態(tài)轉(zhuǎn)換比較容易發(fā)生.分析氧空位的熱力學(xué)躍遷能級發(fā)現(xiàn),它的轉(zhuǎn)換不是正常的順序,而是0/+1的躍遷能級在+1/+2之下,即費米能級在禁帶區(qū)域內(nèi)的變化,+1的氧空位缺陷形成能比0或者+2價的氧空位的缺陷形成能都高,因此沒有一個費米能級的位置使得帶+1價的氧空位是熱力學(xué)穩(wěn)定的,這就是典型的negative-U特性,跟Shen等28的研究一致.從圖2中可以看出,除了Hf空位熱力學(xué)躍遷能級是正常排序,其他所有的本征點缺陷都表現(xiàn)類似的特性,即negative-U特性.25-28

    圖2 主要缺陷的熱力學(xué)躍遷能級E(defect q1/q2)的計算結(jié)果Fig.2 Calculated thermodynamics defect transition levels E(defect q1/q2)for the major defects

    3.2 缺陷形成能和結(jié)果討論

    結(jié)合方程(1)和方程(2),可以知道各類缺陷形成能是關(guān)于溫度、氧分壓和費米能級的三元函數(shù).為了全面研究缺陷形成能與它們的關(guān)系,本文在整個三維空間計算了缺陷形成能隨溫度、氧分壓和費米能級變化的分布,圖3中的曲面是兩種最穩(wěn)定的點缺陷轉(zhuǎn)化的分界面(即在這個分界面上兩種點缺陷的形成能相等).該圖很好地表達了晶體中主要點缺陷在溫度、氧分壓和費米能級三維空間的分布,清晰地展現(xiàn)了不同條件下的主要點缺陷的類型.

    從圖3區(qū)域1發(fā)現(xiàn):當(dāng)費米能級處于1.18-3.40 eV之間,在曲面3下方是最穩(wěn)定的缺陷;而從費米能級處于3.40-5.90 eV之間時,在任何溫度和氧分壓下都是最穩(wěn)定的點缺陷類型.在區(qū)域2(在曲面2與曲面3之間)中發(fā)現(xiàn),當(dāng)費米能級處于0.41到3.40 eV之間時,最穩(wěn)定的點缺陷為帶負二價的氧填隙和零價的氧填隙區(qū)域3中(在曲面1與曲面2之間),費米能級從0到2.95 eV變化時,是最穩(wěn)定的點缺陷.在圖中區(qū)域4,即高溫、低氧分壓和較小費米能級環(huán)境下,是主要的點缺陷.

    圖3 隨溫度、費米能級和氧分壓變化的最穩(wěn)定點缺陷分布的三維圖Fig.3 Three-dimensional scheme of the most stable defects distribution as functions of temperature, Fermi energy,and oxygen partial pressure

    材料的實際費米能級會隨著雜質(zhì)或者摻雜濃度的不同而改變,另外還受溫度與氧分壓的影響,因此本文有必要討論費米能級在整個禁帶里變化對缺陷形成能的影響.為了更詳細的描述溫度、氧分壓和費米能級三者與缺陷形成能的關(guān)系,本文作了進一步的分類討論.首先,本文分別選取了不同溫度壓強下,各種缺陷形成能與費米能級變化的關(guān)系,如圖4所示.從圖中可以看出點缺陷的形成能與溫度和費米能級的改變有很大的關(guān)系.圖4(a3,b3,c3)為在還原條件(lg(pO2)=-10)下,沒有摻雜的HfO2中VHf、Hfi、VO、Oi、HfO(Hf替換O)和OHf的缺陷形成能隨費米能級變化的關(guān)系.在常溫和低氧分壓下,費米能級從0 eV上升到5.90 eV的過程中(圖4a3),最穩(wěn)定的點缺陷依次是和而當(dāng)費米能級在1 eV附近時,和的缺陷形成能比較接近,說明在這種條件下,這些缺陷都有可能同時存在.隨著費米能級的增加,Hf填隙電子態(tài)轉(zhuǎn)換是從+4到+2再到0,而不會出現(xiàn)奇數(shù)價態(tài),偶數(shù)的電子態(tài)缺陷是最容易形成而最穩(wěn)定.在T=300 K和pO2=10-10Pa條件下,費米能級從1.14到5.90 eV的變化區(qū)間受主型點缺陷一直是最穩(wěn)定.然而,在相同的溫度與氧分壓條件下,當(dāng)EF=0-0.53 eV和EF= 0.53-1.14 eV時,最穩(wěn)定點缺陷分別為和在HfO2中,當(dāng)費米能級靠近導(dǎo)帶底時,的缺陷形成能是最低的,表明在該條件下是HfO2中最穩(wěn)定的本征點缺陷.

    從圖4中還可以看出,不管溫度、氧分壓和費米能級如何變化,的缺陷形成能總比的缺陷形成能低0.63 eV(跟Foster等27的研究接近).而的缺陷形成能總比的缺陷形成能高0.13 eV.本文中,氧空位一直是偶數(shù)價態(tài),即與圖2結(jié)論和實驗中證實HfO2中氧空位具有negative-U特性一致.28

    圖4 缺陷形成能(DFE)在不同氧分壓、溫度條件下關(guān)于費米能級的函數(shù)Fig.4 Calculated defect formation energy(DFE)of point defects as function of Fermi level at different oxygen partial pressures and temperatures

    在10-5Pa氧分壓下,當(dāng)費米能級從0到5.90 eV逐漸變化時,在溫度分別為300、900和1800 K時,對應(yīng)的最穩(wěn)定點缺陷分別為(圖4a2),(圖4b2)(與Zheng中提出的一般情況下的最穩(wěn)定缺陷形成能吻合)和(圖4c2).然而,當(dāng)溫度固定為900 K,費米能級從0到5.90 eV逐漸變化時,在不同的氧分壓103、10-5和10-10Pa下,對應(yīng)最穩(wěn)定點缺陷排序卻分別為(圖4b1),(圖4b2),(圖4b3).當(dāng)氧分壓和溫度都不同時,最穩(wěn)定點缺陷隨費米能級的變化所對應(yīng)的點缺陷又變?yōu)?圖4a1,300 K和103Pa),(圖4b2,900 K和10-5Pa),(圖4c3, 1800 K和10-10Pa).在富氧條件下(圖4a1),本文研究結(jié)果與Zheng等30在極限條件下的研究結(jié)論基本一致.在圖4c3低氧分壓下,當(dāng)費米能級在接近價帶時,為最穩(wěn)定缺陷(Zheng等30的研究結(jié)論是為最穩(wěn)定點缺陷,和形成能相差極小),隨著費米能級的增加,替代成為最主要點缺陷,跟Zheng等的研究結(jié)果基本一致.本文中當(dāng)費米能級繼續(xù)增加時,最穩(wěn)定點缺陷為而Zheng等的研究結(jié)果為(隨著費米能級的增加最穩(wěn)定缺陷依次為由于Zheng等的結(jié)論是在缺氧極限條件下得到的,比本文給出的化學(xué)勢更低,所以得到比更加穩(wěn)定的結(jié)論,與的缺陷形成能幾乎相等,說明了氧分壓對缺陷形成能有非常重要的作用.

    通過比較圖4中c1,c2和c3,當(dāng)溫度不變時,的缺陷形成能改變很明顯,而的缺陷形成能只改變1 eV,從中可以得出對氧分壓比敏感得多.這是由于隨著氧分壓的改變,O和Hf的化學(xué)勢都發(fā)生改變,而改變的大小趨勢是相反的.

    圖5描述的是在幾種典型的不同費米能級EF下,最穩(wěn)定的點缺陷在氧偏壓和溫度的二維空間的分布,結(jié)合4個圖可以看出最穩(wěn)定點缺陷隨著費米能級而改變.在費米能級為0.50 eV時,隨著溫度下降氧分壓上升,出現(xiàn)的最穩(wěn)定點缺陷分別是和(圖5a)(跟Zheng等30的研究結(jié)果即在缺氧、一般條件和富氧條件下價帶附近出現(xiàn)的最穩(wěn)定點缺陷吻合),與三維圖吻合.即在650到1800 K溫度區(qū)間,10-8.5到0 Pa氧分壓條件下,是最主要的穩(wěn)定點缺陷.當(dāng)費米能級為1.00 eV時,最穩(wěn)定點缺陷只有和(圖5b).費米能級增加到1.50 eV時,在氧化條件下開始出現(xiàn)(圖5c).在還原條件下,費米能級為0.50、1.50和3.40 eV時,對應(yīng)的最穩(wěn)定本征點缺陷為和從圖5d中可以看出當(dāng)費米能級超過3.40 eV時,是最主要的點缺陷.這個結(jié)果進一步說明了本征缺陷的分布對微小變化的雜質(zhì)和缺陷濃度引起的費米能級變化非常敏感.

    圖5 四種不同費米能級下計算的溫度與氧分壓的缺陷形成能二維圖Fig.5 Two-dimensional defect formation energies as functions of temperature and oxygen partial pressure calculated at four different Fermi levels

    前文討論了本征點缺陷隨環(huán)境條件和費米能級變化的基本規(guī)律.然而,根據(jù)晶體局部電中性的要求,帶電點缺陷一般不會孤立存在于晶體中,而是作為電中性缺陷族的一部分,其中最典型的就是弗倫克爾、反弗倫克爾和肖特基缺陷.本文采用如下方法計算弗倫克爾、反弗倫克爾和肖特基的缺陷形成能這里Etotal(α,q)和Etotal(perfect)跟方程(1)的意義相同,其中為弗倫克爾缺陷,為反弗倫克爾缺陷,為肖特基缺陷,-q為帶電荷數(shù),μHf與μO分別為Hf與O的化學(xué)勢.

    這里的缺陷族是考慮帶電缺陷或者電中性缺陷的結(jié)合,而缺陷族的總帶電量為零.因此,對三種不同的弗倫克爾缺陷進行考慮:和反弗倫克爾缺陷和肖特基缺陷組合方法類似,由于缺陷族的總帶電量為零,所以不需要再考慮費米能級的作用,缺陷簇形成能如圖6所示.

    圖6 計算的缺陷族形成能Fig.6 Calculated defect formation energies of defect complexes

    從圖6中可以發(fā)現(xiàn),對于弗倫克爾缺陷和肖特基缺陷,帶電缺陷結(jié)合的缺陷族形成能比中性缺陷結(jié)合的缺陷族的形成能低.例如,的形成能比的形成能低,而對于反弗倫克爾則有相反的規(guī)律,如圖6a,的形成能明顯比低.從圖中可以知道,反弗倫克爾缺陷總比弗倫克爾缺陷更易形成,并且和異常接近.而從圖6b中可以看到不同的肖特基缺陷族的形成能相差很大,從7.01到18.67 eV范圍變化.

    4 結(jié)論

    基于密度泛函理論,結(jié)合熱力學(xué)方法,在溫度、氧分壓和費米能級三者都連續(xù)變化時,對HfO2的本征點缺陷進行研究.通過作圖分析發(fā)現(xiàn):隨著溫度、氧分壓和費米能級的改變,最穩(wěn)定點缺陷也隨著改變,在同等條件下(富氧和缺氧),本文得到的結(jié)論與實驗及其它課題組的結(jié)論基本一致.而本文給出了一般條件下點缺陷的分布規(guī)律.該晶體中的主要點缺陷都是只有帶偶數(shù)電荷時是穩(wěn)定的,這體現(xiàn)為negative-U特性,與實驗結(jié)果一致.從三維圖中可知,和占據(jù)三維空間的大部分區(qū)域,即和是HfO2的主要本征點缺陷.在費米能級大于3.40 eV時,不管溫度和氧分壓如何變化,都是主要點缺陷.在缺陷族中,反弗倫克爾缺陷比弗倫克爾缺陷更加穩(wěn)定,而不同類型的肖特基缺陷形成能變化很大.在HfO2晶體所有本征點缺陷中,對于溫度、氧分壓和費米能級都非常敏感.

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    (28)Shen,C.;Li,M.F.;Wang,X.P.;Yu,H.Y.;Feng,Y.P.;Lim,A. T.L.;Yeo,Y.C.;Chan,Y.D.S.H.;Kwong,D.L.Tech.Dig. Int.Electron Devices Meet.2004,733.

    (29)Kang,J.;Lee,E.C.;Chang,K.J.;Jin,Y.G.Appl.Phys.Lett.2004,84,3894.doi:10.1063/1.1738946

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    (32)Kresse,G.;Furthmüller,J.Phys.Rev.B1996,54,11169.doi: 10.1103/PhysRevB.54.11169

    (33)Kresse,G.;Joubert,D.Phys.Rev.B1999,59,1758.

    (34)Bl?chl,P.E.Phys.Rev.B1994,50,17953.doi:10.1103/ PhysRevB.50.17953

    (35)Lee,J.;Han,S.Phys.Chem.Chem.Phys.2013,15,18906.

    (36)Batyrev,I.G.;Alavi,A.;Finnis,M.W.Phys.Rev.B2000,62, 4698.

    (37)Finnis,M.W.;Lozovoi,A.Y.;Alavi,A.Ann.Rev.Mat.Res.2005,35,167.doi:10.1146/annurev.matsci.35.101503.091652

    (38)Lide,D.R.CRC Handbook of Chemistry and Physics,Internet Version 2005(http://www.hbcpnetbase.com);CRC Press:Boca Raton,FL,2005.

    Prediction of Native Point Defects in HfO2Crystals Using First Principles and Thermodynamic Calculations

    LIU Feng-Ming LIU Ting-Yu*LIU Jian LI Hai-Xin
    (College of Science,University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai 200093,P.R.China)

    Based on first principles and thermodynamics the intrinsic point defect formation energy was calculated at different temperatures and oxygen partial pressures in HfO2crystals.The stability of all kinds of point defects as well as the formation of charged point defects and their sensitivity to the Fermi energy was analyzed.We also discuss rules that govern the formation of various point defects that vary with Fermi level. The results show that with a change in temperature and oxygen partial pressure the most stable point defects are obtained(O0i,V2+O3and Hfi4+)when the Fermi level is close to the valence band.The main point defect was the Hf vacancy at a-4 charge when the Fermi level was higher than 3.40 eV.Apart from the Hf vacancy almost no other point defect had an odd charge and they showed negative-U behavior.Using the most stable intrinsic defect as a function of the Fermi level,the oxygen partial pressure and the temperature were determined using three-dimensional defect formation enthalpy diagrams.This diagram provides information that allows for the control of point defects in the crystal.

    Density functional theory;Point defect;Thermodynamics;HfO2crystal

    The project was supported by the Foundation of Hujiang,China(B14004).

    滬江基金(B14004)資助項目

    O641

    10.3866/PKU.WHXB201412301www.whxb.pku.edu.cn

    Received:October 8,2014;Revised:December 30,2014;Published on Web:December 30,2014.?

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