預(yù)制體直接氧化法制備高體積分數(shù)SiCP/Al復(fù)合材料研究

曹 琪，包建勛

中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機械與物理研究所，吉林長春 130033

預(yù)制體直接氧化法制備高體積分數(shù)SiCP/Al復(fù)合材料研究

曹 琪，包建勛

中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機械與物理研究所，吉林長春 130033

本文通過向凝膠注模工藝制備的碳化硅預(yù)制體添加硅溶膠作為粘結(jié)劑，利用直接氧化燒結(jié)的方式來制備碳化硅體積分數(shù)約為55%的多孔預(yù)制體，坯體強度滿足后續(xù)處理要求；利用通過上述方法制備的Al-8Mg-4Si合金進行無壓浸滲實驗。實驗得到復(fù)合材料平均抗彎強度為296.6MPa，平均模量為157.6GPa，碳化硅顆粒與基體結(jié)合良好且在基體內(nèi)分布均勻。相較于真空脫脂燒結(jié)然后氧化處理工藝具有制備周期短的特點。

無壓浸滲；凝膠注；SiCp/Al；硅溶膠

高體積分數(shù)SiCP/Al復(fù)合材料自提出至今一直受到人們的廣泛關(guān)注。中等體積分數(shù)的SiCP/Al復(fù)合材料由于其比剛度高、較低的線膨脹系數(shù)以及較好的尺寸穩(wěn)定性已廣泛用于光學(xué)、儀器儀表等精密儀器構(gòu)件領(lǐng)域；而高體積分數(shù)SiCP/Al復(fù)合材料則由于其較高的導(dǎo)熱系數(shù)、膨脹系數(shù)與芯片相接近，且密度較傳統(tǒng)的W-Cu、Mo等電子封裝材料顯著降低，現(xiàn)已作為第三代電子封裝材料廣泛應(yīng)用于大功率電子器件，尤其是對電子芯片可靠性、重量要求比較苛刻的國防領(lǐng)域[1-2]。無壓浸滲工藝（Pressless infiltration Technology）是美國Lanxide公司于20世紀80年代末在熔融金屬直接氧化技術(shù)（Directed Metal Oxidation）基礎(chǔ)上改進用于制備中高體積分數(shù)SiCP/Al復(fù)合材料的方法，其相較于傳統(tǒng)的壓力浸滲、粉末冶金等工藝具有無需專用設(shè)備、投入成本較低等優(yōu)點[3-5]。

通常采用凝膠注模工藝制備碳化硅預(yù)制體過程需要對凝膠注模制備的坯體進行真空脫脂以去凝膠注過程所加入的有機物，制備周期較長，而本文嘗試將凝膠注模工藝制備的坯體添加硅溶膠作為粘結(jié)劑直接進行氧化燒結(jié)制備多孔碳化硅預(yù)制體，利用無壓浸滲工藝制備碳化硅顆粒體積分數(shù)約為55%的SiCP/Al復(fù)合材料。

1 實驗方法

采用丙烯酰胺——N，N’-亞甲基雙丙烯酰胺凝膠體系制備無壓浸滲預(yù)制體，其碳化硅含量約為55%。為保證直接氧化燒結(jié)處理后的坯體具有足夠的強度，在配置的碳化硅漿料中添加一定量（約為碳化硅質(zhì)量的3%）的硅溶膠作為粘結(jié)劑。將采用凝膠注模工藝制備厚度為25mm的碳化硅預(yù)制體脫水干燥后，脫模放置到馬弗爐內(nèi)在空氣下緩慢升溫至1200℃，為保證在脫脂過程中坯體不至于因為有機物分解過快而發(fā)生開裂，因此升溫至600℃時，保溫60min。將氧化后具有一定強度的多孔預(yù)制體表面加工出壁厚8mm，深10mm的槽用于放置表面經(jīng)過處理用于浸滲的Al-8Mg-4Si合金。坯體與合金放置在氣氛爐內(nèi)在流動高純氮氣的吹掃下以10℃/min升溫速率升溫至900℃，保溫4h后隨爐冷卻至室溫取出樣品。去除樣品表面殘余金屬后利用電火花線切割設(shè)備在距離樣品底部3mm處取40mm×60mm×3.5mm樣片用于力學(xué)性能測試。將樣片研磨拋光后利用金剛石外圓切割機制取用于抗彎強度測試和彈性模量測試試樣。

2 結(jié)果分析與討論

通過觀察浸滲后的樣品，浸滲合金完全滲透出碳化硅預(yù)制體表面，在坯體表面形成一層鋁合金層，經(jīng)過打磨表面合金后觀察發(fā)現(xiàn)樣品滲透。樣品的平均抗彎強度為296.6MPa，平均模量為157.6GPa。通過金相組織觀察碳化硅顆粒分布均勻，無明顯的偏聚出現(xiàn)。硅溶膠在制備預(yù)制體過程中均勻分散在碳化硅預(yù)制體內(nèi)部，在高溫氧化過程中分解得到SiO2，同時SiC顆粒在高溫氧化過程中也會在表面生成一層SiO2層，在高溫下SiO2作為粘結(jié)劑將碳化硅顆粒連接起來[6]，使預(yù)制體擁有滿足后續(xù)加工處理所需的強度。通過對斷口觀察以穿晶斷裂為主，可以表明碳化硅顆粒與基體結(jié)合牢固。由于碳化硅預(yù)制體在1200℃下進行氧化在碳化硅顆粒表面形成一層SiO2層，在浸滲過程中通過反應(yīng)（1）—（2）可以促進合金與碳化硅的潤濕從而促進浸滲的進行，同時也可以避免碳化硅顆粒直接與合金液接觸發(fā)生有害界面反應(yīng)（4）生成有害界面產(chǎn)物Al4C3。由于Al4C3較脆，且易在潮濕條件下發(fā)生水解，影響復(fù)合材料的性能和可靠性。合金中加入4%的Si也會抑制反應(yīng)（4）的發(fā)生，SiCP/Al復(fù)合材料在潮濕空氣下放置一段時間后也沒有發(fā)現(xiàn)粉化的情況產(chǎn)生。

在本實驗里鋁合金基體含硅量僅為4%，因此在界面處會有少量共晶硅析出，在浸滲過程中既能降低鋁合金液的粘度又可以抑制有害界面反應(yīng)，也不會影響復(fù)合材料的韌性。

3 結(jié)論

通過向凝膠注模制備的碳化硅預(yù)制體內(nèi)添加硅溶膠作為粘結(jié)劑，利用硅溶膠在高溫分解生成氧化硅以及碳化硅表面的氧化硅將碳化硅顆粒連接起來，從而得到具有足夠強度能夠滿足機械加工需求的多孔預(yù)制體，相較于傳統(tǒng)真空脫脂然后氧化的方式可以大大縮短預(yù)制體制備周期。利用Al-8Mg-4Si合金進行浸滲制備出厚度為25mm的樣品，其平均抗彎強度為296.642MPa，平均模量為157.586GPa，通過微觀組織觀察：碳化硅顆粒在合金基體內(nèi)分布均勻、界面結(jié)合良好，沒有明顯的粉化現(xiàn)象出現(xiàn)，滿足實際工程需求。

[1]崔巖.碳化硅顆粒增強鋁基復(fù)合材料的航空航天應(yīng)用[J].材料工程，2002（6）：3-6.

[2]龍樂.電子封裝中的鋁碳化硅及其應(yīng)用[J].電子與封裝，2006，6（6）：16-20.

[3]趙敬忠，金志浩.Lanxide陶瓷基復(fù)合材料的研究進展[J].硅酸鹽通報，2002，6：46-52.

[4]Aghajanian M K， Nagelberg A S， Kennedy C R. Method for forming metal matrix composites having variable filler loadings and products produced thereby.

[5]Aghajanian M K， Rocazella M A， Burke J T，et al. The fabrication of metal matrix composites by a pressureless infiltration technique[J]. Journal of Materials Science， 1991，26（2）：447-454.

[6]黃思德，劉君武，李青鑫，等.硅溶膠粘結(jié)SiC預(yù)制件的燒結(jié)特性研究[J].粉末冶金工業(yè)， 2012（1）：32-36.

TB33

A

1674-6708（2015）145-0111-01

曹琪，碩士，研究實習(xí)員，研究方向：碳化硅顆粒增強鋁基復(fù)合材料制備方面包建勛，研究生，助理研究員，研究方向：金屬基復(fù)合材料