SCR 蜂窩狀脫硝催化劑磨損數值模擬研究

徐秀林，吳衛(wèi)紅，柳東海，鄭成航，施正倫，高翔

(浙江大學 能源清潔利用國家重點實驗室，浙江杭州 310027)

選擇性催化還原(SCR)煙氣脫硝工藝作為目前脫硝的主流技術，市場占有率約為95%［1］，其中催化劑是SCR 脫硝技術的核心，但是受到工藝布置位置和煤質的影響，容易造成催化劑的過度磨損，嚴重時引起催化劑坍塌，造成SCR 脫硝活性下降，使用壽命縮短。因此，研究蜂窩狀SCR 脫硝催化劑的磨損問題，對延長催化劑的使用壽命，減少環(huán)境問題具有一定的指導意義。

隨著計算流體力學的發(fā)展，數值模擬研究成為材料磨損研究的有用工具，國內外許多學者對氣固兩相流中顆粒與壁面的碰撞和磨損問題進行了研究［2-6］。何文深等［7-9］通過實驗的方法對催化劑的磨損行為進行了研究，取得了一定進展，但不能完全反應催化劑磨損情況。因此，數值模擬方法作為催化劑磨損研究的一種重要工具，對揭示催化劑的磨損特性、磨損規(guī)律、磨損機理具有十分重要的意義。

本文采用Ansys Workbench 軟件，將數值模擬方法應用到催化劑磨損分析上。筆者前期已對煙氣流速、粉塵濃度、粉塵粒徑等因素進行了研究，本文將重點圍繞催化劑孔徑大小、多層布置方式、催化劑孔道堵塞等實際問題展開討論，揭示催化劑磨損規(guī)律，為工程實踐提供指導性作用。

1 數值模擬方法

1.1 計算區(qū)域

采用3 ×3 孔道催化劑作為模擬對象，催化劑長度方向取值為200 mm，同時為了分析催化劑端部和尾部的磨損情況，在模型前部各增加10 mm，圖1 分別是不同孔徑、不同布置間距和孔道堵塞研究模型。

圖1 催化劑幾何模型Fig.1 Geometry model catalyst

1.2 氣體運動模型

流場采用SIMPLE 法求解雷諾平均法NS 方程，湍流模型采用標準k-ε 模型，壁面函數采用標準壁面函數，整個流場區(qū)域的無量綱不可壓縮流體控制方程為:

式中，ρ 為流體密度，ui、uj為流體速度，xi、xj是流場長度，p 為壓力，μ 為流體粘度，δij為應力系數，ρ為未知雷諾應力分量;其中i，j=1，2，3。

1.3 顆粒運動模型

本文中粉塵顆粒作為稀疏相來考慮，采用拉格朗日軌道模型計算顆粒的運動軌跡，并考慮了顆粒與流體之間的雙向耦合。由于粉塵是稀疏相，本文忽略了顆粒之間的相互碰撞以及顆粒自身的旋轉。顆粒的運動方程為:

其中，up顆粒的運動速度，u 流體的運動速度，CD曳引系數，ρ 流體密度，ρp顆粒密度，dp顆粒直徑，g 重力加速度，F 顆粒單位質量受到的其他外力。

本文中顆粒與壁面的碰撞模型和FAN 等［2］研究中一致，顆粒與催化劑壁面碰撞時的法向和切向恢復系數如下:

式中，Vn1、Vn2和Vt1、Vt2分別為碰撞前后法向和切向的速度，β1為顆粒與催化劑壁面碰撞時顆粒入射角度。

1.4 磨損模型

催化劑端面和孔道壁面受煙氣中粉顆粒的撞擊、沖刷，造成表面材料流失，磨損機理分別屬于高角度和低角度沖蝕，本文結合Finnie I［10］的微切屑理論和Levy A［11］的薄片剝落磨損理論，分析催化劑磨損，其中催化劑磨損率定義為:

式中，Re為磨損率，Nparticle為顆粒數，為顆粒的質量流率，C(dp)為顆粒直徑的函數，f(a)為入射角的函數，b(vp)為與顆粒碰撞速度相關的函數，Aface壁面計算單元面積。

其中函數C(dp)、f(a)、b(vp)，根據文獻［12-16］分別選取為:

f( )a = X cos2αsin(wα)+Y sin2α，X 取0，Y 為常數;

b(vp)= n，n 為常數。

2 結果與討論

2.1 不同孔徑對催化劑磨損的影響

圖2 和圖3 是不同孔徑下催化劑端面、孔壁磨損率的趨勢圖和孔壁磨損的對比圖。

由圖2 可知，催化劑孔徑大小對催化劑端面磨損率影響不大，孔徑從5 ～13 mm，催化劑磨損率基本維持在3.54 ×10－4～3.69 ×10－4kg/(m2·s);催化劑孔徑大小對催化劑孔壁磨損率影響較大，磨損率隨孔徑的增大而減小，孔徑為5 mm 時的磨損率最大Re= 4.46 ×10－6kg/(m2·s)，當孔徑增大到13 mm 時，磨損率減小到1.23×10－6kg/(m2·s)，孔徑5 ～9 mm 的催化劑磨損率下降趨勢較快;當孔徑大于9 mm 以后，磨損率下降趨勢放緩。

圖2 孔徑尺寸對催化劑磨損的影響Fig.2 Influence of pore size on catalyst erosion

圖3 不同催化劑孔徑下孔壁磨損對比圖Fig.3 Comparing pore wall erosion rate at different pore size

由圖3 可知，不論孔徑如何變化，催化劑孔壁的磨損分布和磨損率增長趨勢基本相同:催化劑孔壁的磨損主要發(fā)生在催化劑的中后部，在催化劑入口附近的區(qū)域，壁面磨損率幾乎為零;在L =25 mm處，磨損率開始增加，到100 mm 以后，增長趨勢放緩，越往后磨損率幾乎維持不變。同時沿孔道流速方向(除入口附近)任何一點的壁面磨損率隨孔徑的增大而減小，Re(D=7)＞Re(D=9)＞Re(D=13)。

根據文獻［7-8］，催化劑的磨損主要受空速和局部粉塵濃度的影響。由圖4(催化劑孔道內的速度分布圖)和圖5(催化劑孔道內顆粒濃度的分布圖)可知，在相同邊界條件下(d = 15. 96 μm、η =50 g/m3、u=15 m/s)，無論催化劑孔徑大小，催化劑端面的顆粒濃度和對壁面的沖蝕速度幾乎相同，因此孔徑的大小對催化劑端面磨損率影響較小;在催化劑孔道內(圖5)，不同孔徑條件下顆粒濃度分布情況大致相同，但由圖4 可知，隨著孔徑的增大，孔道截面處的速度梯度增加，孔徑越大，孔道近壁處的流速相對越小，因此催化劑孔壁磨損率隨催化劑孔徑的增加而減少。

圖4 催化劑孔道內的速度云圖Fig.4 Velocity contours in catalyst pore

圖5 催化劑孔道內的顆粒分布圖Fig.5 Particle distribution in catalyst pore

2.2 多層布置的間距對催化劑磨損的影響

催化劑多層布置時，布置間距對第2 層催化劑磨損的影響見圖6。

圖6 多層布置間距對第2 層催化劑磨損的影響Fig.6 Influence of layer space on second catalyst erosion

由圖6 可知，第2 層催化劑端面的磨損率隨布置間距的增加而增加，但增長率隨布置間距的增加逐漸變小，當布置間距S 超過150 mm 時，端面磨損率幾乎保持不變，維持在3.50 ×10－4kg/(m2·s)左右，與第1 層催化劑的端面磨損率相當;第2 層催化劑孔壁的磨損率與布置間距成反比，間距越小，孔壁磨損率越大，但當布置間距S 超過150 mm 時，孔壁磨損率幾乎保持不變，維持在2.62 ×10－6kg/(m2·s)左右，與第1 層催化劑的孔壁磨損率2. 46 ×10－6kg/(m2·s)幾乎相等。

不同布置間距催化劑孔壁磨損率的對比見圖7。

圖7 布置間距對第2 層催化劑孔壁磨損的影響Fig.7 Influence of layer space on second catalyst pore erosion

由圖7 可知，布置間距為10 mm 時的孔壁點磨損率大于布置間距為100 mm 的孔壁點磨損率，并且催化劑前部磨損率的差距較大;同時布置間距越大，第2 層催化劑孔道內的磨損分布越趨近于第1層催化劑的孔壁磨損分布:入口附近區(qū)域的壁面磨損為零，隨后增加，到一定距離后增長趨勢放緩，越往后磨損率幾乎維持不變。由圖8 可知，不同布置間距條件下，催化劑端面和孔壁磨損率變化趨勢主要是由催化劑流域內粉塵顆粒的分布引起的。在催化劑端面，當催化劑布置間距較小時，由于前1 層催化劑的整流作用還沒消除，顆粒在慣性作用下繼續(xù)沿孔道方向移動，與第2層催化劑端面發(fā)生碰撞的粉塵顆粒數量較少，導致端面磨損較小;當催化劑布置間距逐漸增大，流體的湍流作用加強，粉塵顆粒向四周擴散，引起第2 層催化劑端面磨損率增加。相反，在催化劑孔道內，當催化劑布置間距較小時，間距內的粉塵顆粒運動軌跡變化較小，粉塵顆粒在第2 層催化劑孔道內的分布與第1 層催化劑后部孔道內分布相近，因此孔壁磨損率較大;當催化劑布置間距逐漸增大，第2 層催化劑入口前部的流場和顆粒分布逐漸趨向均勻，導致第2 層催化劑入口作用增強，引起在催化劑前部粉塵顆粒集中在孔中心線，直到后部才分布均勻，因此整個孔壁磨損率減小。

圖8 催化劑孔道內的顆粒分布圖Fig.8 Particle distribution in catalyst pore

2.3 孔道堵塞對催化劑磨損的影響

催化劑中間孔道堵塞與未堵塞時磨損率的對比見圖9。

圖9 孔道堵塞對催化劑磨損的影響Fig.9 Influence of pore blockage on catalyst erosion

由圖9 可知，催化劑堵塞對端面的磨損率影響較小，堵塞與未堵塞的端面磨損率分布為3.54 ×10－4kg/(m2·s)和3.15 ×10－4kg/(m2·s)，變化不大;孔道堵塞對孔道壁面的影響較大，堵塞與未堵塞時孔壁磨損率分布為2.44 ×10－6kg/(m2·s)和4.10 ×10－6kg/(m2·s)，變化較大。對于以上現象，主要是顆粒分布和速度變化引起的。

催化劑中間孔道堵塞后顆粒濃度的分布情況，見圖10。

圖10 催化劑中間孔道堵塞后顆粒濃度分布Fig.10 Particle distribution in catalyst pore when pore blockage

由圖10 可知，催化劑中間孔道的堵塞，對催化劑端面的顆粒分布影響較小，對孔道內顆粒運動軌跡影響較大:在催化劑外壁面的顆粒濃度明顯增加，入口附近粉塵濃度達到最大，同時內壁面顆粒濃度明顯減小。因此與未堵塞時的磨損相比，堵塞后的催化劑磨損部位發(fā)生明顯變化，磨損主要集中在四周孔的外壁面，四周孔內壁面次之，中間孔道隨著顆粒逐漸堆積磨損率減小為零，同時，由于四周孔道外壁的粉塵濃度、流速、局部沖蝕角度增加較大，引起的催化劑磨損超過了中間孔道和四周孔內壁減小程度，導致孔道整體平均磨損率增加。

3 結論

(1)催化劑孔壁磨損率隨孔徑的增大而減小，催化劑端面磨損率受孔徑影響較小，在模擬孔徑范圍內，端面磨損率幾乎相等。

(2)第2 層催化劑的端面磨損率隨催化劑布置間距的增加而增加，當間距增加到150 mm 以后，端面磨損率幾乎不變;相反，第2 層催化劑的孔壁磨損率隨間距的增加而減小，當間距增加到150 mm 以后，孔壁磨損率幾乎不變。

(3)當催化劑孔道堵塞時，催化劑的磨損主要集中在堵塞位置四周孔的外壁，同時磨損率較未堵塞時大。在工程實際運行中，應避免催化劑的堵塞，在條件允許時，應適當增大催化劑孔徑，增強催化的抗堵和抗磨性能。

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