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    (Sm1- x Erx)2 Zr2 O7粉體的制備及表征

    2015-12-23 08:20:17陳曉鴿,楊樹森,張紅松
    關(guān)鍵詞:納米粉體

    (Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的制備及表征

    陳曉鴿1,楊樹森2,張紅松3

    (1.河南工程學(xué)院 土木工程學(xué)院,河南 鄭州 451191; 2.鐵道警察學(xué)院 鐵路基礎(chǔ)與公共安全系,

    河南 鄭州 450002; 3.河南工程學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院,河南 鄭州 451191)

    摘要:采用溶膠凝膠法制備了(Sm1-xErx)2Zr2O7納米粉體,采用XRD和FT-IR技術(shù)分析了粉體的相組成,用SEM和EDS分析了粉體的顯微形貌和元素組成.結(jié)果表明,采用溶膠凝膠法成功地制備了純凈的具有焦綠石結(jié)構(gòu)的(Sm1-xErx)2Zr2O7納米粉體,其顆粒尺寸為30~200 nm,各元素摩爾比與化學(xué)式一致.

    關(guān)鍵詞:稀土鋯酸鹽;溶膠凝膠;納米粉體

    中圖分類號:TG174.442 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    收稿日期:2015-05-20

    基金項(xiàng)目:河南省青年骨干教師資助計劃項(xiàng)目(2010GGJS-184)

    作者簡介:陳曉鴿(1983-),女,河南濮陽人,講師,主要從事功能無機(jī)材料的研究.

    通信作者:張紅松(1976-),男,河南睢縣人,副教授,博士,主要從事新型熱障涂層陶瓷材料與無機(jī)光催化劑方面的研究.

    自從Honda和Fujishima在1972年發(fā)現(xiàn)TiO2能夠分解水以來,半導(dǎo)體光催化劑的研究已經(jīng)受到了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注[1],新型無機(jī)光催化劑的研究也成為現(xiàn)在材料界的研究焦點(diǎn)之一.近十年,新型無機(jī)光催化劑,如鈣鈦礦結(jié)構(gòu)化合物、鎢錳鐵礦氧化物、焦綠石或二氧銻基-鉭鐵礦氧化物(鈦酸鹽、釩酸鹽、鈮酸鹽和)的合成及其光催化活性的研究已經(jīng)有文獻(xiàn)報道[2-4].在眾多的催化劑中,化學(xué)式為A2B2O7的復(fù)合氧化物倍受關(guān)注.已經(jīng)報道的A2B2O7型化合物根據(jù)B位元素可分為銻酸鹽、錫酸鹽、鉭酸鹽、鈦酸鹽、鈮酸鹽、鋯酸鹽、鈰酸鹽.文獻(xiàn)[5]采用固相反應(yīng)法制備了Ca2Sb2O7和Sr2Sb2O7兩種催化劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)Sr2Sb2O7的光學(xué)催化降解甲基橙的能力比Ca2Sb2O7強(qiáng),這主要與其晶體結(jié)構(gòu)的開放程度有關(guān).文獻(xiàn)[6]指出,在焦綠石結(jié)構(gòu)的錫酸鹽中(Sm2Sn2O7,La2Sn2O7和Gd2Sn2O7),Sn—O鍵對于稀土錫酸鹽中晶格中氧空位的釋放起決定作用,氧空位越容易釋放,甲烷的催化燃燒越容易.Mn2+離子的引入可使晶格中氧空位的數(shù)量增加,從而使得稀土錫酸鹽的催化燃燒性能顯著提高.文獻(xiàn)[7]發(fā)現(xiàn)Sm2InTaO7中部分填滿的4f軌道不僅對光催化反應(yīng)發(fā)揮著主要作用,同時還能降低該氧化物的禁帶寬度且其結(jié)晶程度越好、光催化性能越高.文獻(xiàn)[8]采用溶膠凝膠法制備了La2Ti2O7納米粉體,發(fā)現(xiàn)所得產(chǎn)物沒有很好結(jié)晶之前,影響催化劑光催化活性的主要因素是晶格缺陷.晶格缺陷往往是光激發(fā)的電子和空穴再結(jié)合的中心,會使光催化活性顯著降低,礦物劑的加入沒有改變La2Ti2O7的帶隙.文獻(xiàn)[9]采用固相反應(yīng)法制備了單斜相焦綠石Pb2Nb2O7,研究發(fā)現(xiàn)在較高的pH值下,被降解的有機(jī)物燃料容易在催化劑表面吸附,加快光催化過程.較高的pH值能提供較多的氫氧根,可以與電子空穴反應(yīng),增強(qiáng)催化效率.文獻(xiàn)[10]發(fā)現(xiàn),納米稀土鋯酸鹽粉體在紫外光照射下降解甲基橙的光催化反應(yīng)屬一級反應(yīng),所制備的稀土鋯酸鹽的光催化活性的由高至低依次是Dy2Zr2O7>Nd2Zr2O7>Er2Zr2O7>Sm2Zr2O7>La2Zr2O7,其光催化活性與稀土陽離子的磁矩直接相關(guān).文獻(xiàn)[11]采用檸檬酸溶膠凝膠法制備了La2Zr2O7, Sm2Zr2O7, Nd2Zr2O7和Ce2Zr2O7型催化劑,發(fā)現(xiàn)Sm2Zr2O7和Nd2Zr2O7具有較窄的帶隙值和較負(fù)的扁平帶位,在可見光照射下能有效地催化水產(chǎn)生H2和O2,表現(xiàn)出良好的光催化性能.文獻(xiàn)[12]研究發(fā)現(xiàn),La2Ce2O7和Gd2Ce2O7在紫外光照射下,在5 h內(nèi)對甲基橙的降解量分別為76.6%和69.7%.

    為了提高催化劑的光催化活性,常用的方法有元素?fù)诫s、價帶控制、材料復(fù)合、改進(jìn)制備方法獲得較大比表面積等[13-16].在A2Zr2O7型稀土鋯酸鹽催化劑的研究方面,雖然已有部分學(xué)者對一元該類氧化物的光催化活性進(jìn)行了報道,但對元素?fù)诫s稀土鋯酸鹽的制備及表征較少.因此,本研究以具有良好光催化活性的Sm2Zr2O7為基礎(chǔ),采用溶膠凝膠法制備了(Sm1-xErx)2Zr2O7納米粉體,探討Er元素?fù)诫s對其光學(xué)性能的影響.

    1實(shí)驗(yàn)材料及方法

    本實(shí)驗(yàn)采用常用的溶膠凝膠法制備(Sm1-xErx)2Zr2O7(x=0,0.1,0.3和0.5)納米粉體.所用原材料為廣東惠州瑞爾化學(xué)科技有限公司生產(chǎn)的Sm2O3和Er2O3,純度為99.9%,硝酸氧鋯(分析純).首先,將Sm2O3和Er2O3在800 ℃煅燒2 h以除去吸附的水分.根據(jù)(Sm1-xErx)2Zr2O7化學(xué)式計算所需的Sm2O3和Er2O3,并將稱取的Sm2O3和Er2O3分別溶于稀硝酸得到硝酸釤和硝酸鉺的溶液,同時將硝酸氧鋯溶于去離子水得到對應(yīng)的水溶液.隨后,將Sm2O3和Er2O3溶液依次倒入硝酸氧鋯的水溶液中充分?jǐn)嚢?攪拌一段時間后向混合溶液中加入檸檬酸,檸檬酸與溶液中金屬陽離子的摩爾比按照2∶1計算.打開水浴鍋并將溫度調(diào)整至70 ℃,持續(xù)攪拌混合溶液的同時水浴蒸發(fā).持續(xù)加熱攪拌2 h后,用氨水將溶液的pH值調(diào)整至6~7,隨后加入乙二醇,乙二醇與溶液中金屬陽離子的摩爾比為1.8∶1.調(diào)整水浴鍋溫度至90 ℃,持續(xù)攪拌加熱直至溶液變成黏稠的溶膠,將得到的凝膠置于電熱鼓風(fēng)干燥箱中,在180 ℃下充分干燥得到黑色干凝膠.得到的黑色干凝膠在瑪瑙研缽中充分研磨,最后在馬弗爐中于不同的溫度下煅燒2 h,得到白色固體粉末.

    利用荷蘭PANalytical公司生產(chǎn)的X’Pert PRO MPD型X射線衍射儀對合成粉體進(jìn)行物相分析,實(shí)驗(yàn)條件:Cu靶,Ka,Ni濾波片,管電壓40 kV,管電流40 mA,狹縫尺寸DS=0.957°,PSD=2.12,掃描速度為4°/min.根據(jù)公式(1)計算合成粉體的平均晶粒尺寸:

    (1)

    式中,D代表粉體的平均晶粒尺寸,常數(shù)k=0.89, β為半峰寬,λ=0.154 18 nm.用美國nicolet 380傅里葉紅外光譜儀記錄合成粉體的FT-IR圖譜,采用KBr壓片技術(shù),掃描范圍為400~4 000 cm-1.利用日本高新技術(shù)株式會社S-4800型冷場發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察合成粉體的顯微形貌,同時用電鏡帶的EDS 電子能譜分析合成樣品的元素構(gòu)成.

    2結(jié)果及討論

    2.1XRD分析

    (2)

    Sm3+,Er3+和Zr4+的有效離子半徑分別是0.107 9 nm,0.100 4 nm和0.072 nm.計算表明,(Sm1-xErx)2Zr2O7的離子半徑比分別是1.488,1.467和1.447,即所合成的(Sm1-xErx)2Zr2O7為純凈的焦綠石結(jié)構(gòu)氧化物.

    圖1 (Sm 0.9Er 0.1) 2Zr 2O 7粉體在不同溫度下的XRD圖譜 Fig.1 XRD patterns of synthesized (Sm 0.9Er 0.1) 2Zr 2O 7 powders sintered at different temperatures

    圖2 (Sm 1-xEr x) 2Zr 2O 7粉體在900 ℃下的XRD圖譜 Fig.2 XRD patterns of (Sm 1-xEr x) 2Zr 2O 7 powders at 900 ℃

    2.2紅外光譜分析

    合成(Sm0.9Er0.1)2Zr2O7粉體在不同煅燒溫度下的FT-IR圖譜如圖3(a)所示.由圖3(a)可知,不同溫度下(Sm0.9Er0.1)2Zr2O7粉體的FT-IR十分相似,500 ℃時在500 cm-1,843 cm-1,1 070 cm-1,1 400 cm-1和1 500 cm-1處均存在明顯的振動峰.隨著煅燒溫度的升高,843 cm-1及1 070 cm-1處的振動峰在900 ℃時已經(jīng)完全消失,而且1 400 cm-1和1 500 cm-1處振動峰的透光度逐漸降低.圖3(b)是合成粉體(Sm1-xErx)2Zr2O7在900 ℃煅燒后的FT-IR圖譜,由圖3(b)可知,不同Er摻雜量下的粉體的FT-IR圖譜十分相似,整個圖譜中只剩下1 400 cm-1和1 500 cm-1兩處振動峰,這兩個振動峰對應(yīng)羧基基團(tuán),而510 cm-1對應(yīng)ZrO6的振動[17-18],這說明在900 ℃下合成(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的相組成已經(jīng)十分純凈,這與圖2中XRD圖譜分析的結(jié)果一致.

    圖3 合成粉體的FT-IR圖譜 Fig.3 FT-IR patters of synthesized powders

    2.3顯微形貌及元素組成

    900 ℃時煅燒2 h后的合成(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的顯微形貌如圖4所示.

    圖4 合成粉體的顯微形貌 Fig.4 Micro-morphology of synthesized powders

    由圖4可知,所合成的粉體形貌比較相似,均是由許多細(xì)小的納米顆粒組成,只是合成粉體存在明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象.這些納米顆粒的大小為30~200 nm,這與用公式(1)計算的結(jié)果基本一致.圖5是合成(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的EDS能譜.

    圖5 合成粉體的EDS能譜 Fig.5 EDS patters of synthesized powders

    由圖5可知,所合成粉體主要由Sm,Er,Zr和O這4種元素構(gòu)成,無其他雜質(zhì)元素存在.表1是合成粉體各元素的EDS分析結(jié)果.

    表1 (Sm 1-xEr x) 2Zr 2O 7粉體元素的摩爾比

    由表1可知,合成粉體各元素的摩爾比與其化學(xué)式基本一致,這說明在高溫?zé)Y(jié)過程中不存在元素?fù)p失.

    3結(jié)論

    采用溶膠凝膠法成功制備了純凈的具有焦綠石結(jié)構(gòu)的(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體.粉體的結(jié)晶程度隨著煅燒溫度的升高而逐漸增強(qiáng),顆粒度尺寸隨著溫度的增加而增大.顯微形貌分析表明,粉體的大小為30~200 nm,粉體存在明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象,粉體中各元素的摩爾比與化學(xué)式一致.

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    Preparation and characterization of (Sm1-xErx)2Zr2O7powders

    CHEN Xiaoge1, YANG Shusen2, ZHANG Hongsong3

    (1.SchoolofCivilEngineering,HenanInstituteofEngineering,Zhengzhou451191,China;

    2.DepartmentofBaseofRailwayandPublicSecurity,RailwayPoliceCollege,Zhengzhou450002,China;

    3.SchoolofMechanicalEngineering,HenanInstituteofEngineering,Zhengzhou451191,China)

    Abstract:The (Sm1-xErx)2Zr2O7 powders were prepared by sol-gel method in this paper. The phase structure was analyzed by XRD and FT-IR methods, the mico-morphology and element composition were investigated by SEM and EDS. Results show that pure powders with pyrochlore structure are synthesized successfully, the particle size lies in the range of 30~200 nm and the atomic ratio of elements is consistent to their chemical expression.

    Key words:rare earth zirconates; sol-gel; nanoscale powders

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