• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    (Sm1- x Erx)2 Zr2 O7粉體的制備及表征

    2015-12-23 08:20:17陳曉鴿,楊樹森,張紅松
    關(guān)鍵詞:納米粉體

    (Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的制備及表征

    陳曉鴿1,楊樹森2,張紅松3

    (1.河南工程學(xué)院 土木工程學(xué)院,河南 鄭州 451191; 2.鐵道警察學(xué)院 鐵路基礎(chǔ)與公共安全系,

    河南 鄭州 450002; 3.河南工程學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院,河南 鄭州 451191)

    摘要:采用溶膠凝膠法制備了(Sm1-xErx)2Zr2O7納米粉體,采用XRD和FT-IR技術(shù)分析了粉體的相組成,用SEM和EDS分析了粉體的顯微形貌和元素組成.結(jié)果表明,采用溶膠凝膠法成功地制備了純凈的具有焦綠石結(jié)構(gòu)的(Sm1-xErx)2Zr2O7納米粉體,其顆粒尺寸為30~200 nm,各元素摩爾比與化學(xué)式一致.

    關(guān)鍵詞:稀土鋯酸鹽;溶膠凝膠;納米粉體

    中圖分類號:TG174.442 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    收稿日期:2015-05-20

    基金項(xiàng)目:河南省青年骨干教師資助計劃項(xiàng)目(2010GGJS-184)

    作者簡介:陳曉鴿(1983-),女,河南濮陽人,講師,主要從事功能無機(jī)材料的研究.

    通信作者:張紅松(1976-),男,河南睢縣人,副教授,博士,主要從事新型熱障涂層陶瓷材料與無機(jī)光催化劑方面的研究.

    自從Honda和Fujishima在1972年發(fā)現(xiàn)TiO2能夠分解水以來,半導(dǎo)體光催化劑的研究已經(jīng)受到了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注[1],新型無機(jī)光催化劑的研究也成為現(xiàn)在材料界的研究焦點(diǎn)之一.近十年,新型無機(jī)光催化劑,如鈣鈦礦結(jié)構(gòu)化合物、鎢錳鐵礦氧化物、焦綠石或二氧銻基-鉭鐵礦氧化物(鈦酸鹽、釩酸鹽、鈮酸鹽和)的合成及其光催化活性的研究已經(jīng)有文獻(xiàn)報道[2-4].在眾多的催化劑中,化學(xué)式為A2B2O7的復(fù)合氧化物倍受關(guān)注.已經(jīng)報道的A2B2O7型化合物根據(jù)B位元素可分為銻酸鹽、錫酸鹽、鉭酸鹽、鈦酸鹽、鈮酸鹽、鋯酸鹽、鈰酸鹽.文獻(xiàn)[5]采用固相反應(yīng)法制備了Ca2Sb2O7和Sr2Sb2O7兩種催化劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)Sr2Sb2O7的光學(xué)催化降解甲基橙的能力比Ca2Sb2O7強(qiáng),這主要與其晶體結(jié)構(gòu)的開放程度有關(guān).文獻(xiàn)[6]指出,在焦綠石結(jié)構(gòu)的錫酸鹽中(Sm2Sn2O7,La2Sn2O7和Gd2Sn2O7),Sn—O鍵對于稀土錫酸鹽中晶格中氧空位的釋放起決定作用,氧空位越容易釋放,甲烷的催化燃燒越容易.Mn2+離子的引入可使晶格中氧空位的數(shù)量增加,從而使得稀土錫酸鹽的催化燃燒性能顯著提高.文獻(xiàn)[7]發(fā)現(xiàn)Sm2InTaO7中部分填滿的4f軌道不僅對光催化反應(yīng)發(fā)揮著主要作用,同時還能降低該氧化物的禁帶寬度且其結(jié)晶程度越好、光催化性能越高.文獻(xiàn)[8]采用溶膠凝膠法制備了La2Ti2O7納米粉體,發(fā)現(xiàn)所得產(chǎn)物沒有很好結(jié)晶之前,影響催化劑光催化活性的主要因素是晶格缺陷.晶格缺陷往往是光激發(fā)的電子和空穴再結(jié)合的中心,會使光催化活性顯著降低,礦物劑的加入沒有改變La2Ti2O7的帶隙.文獻(xiàn)[9]采用固相反應(yīng)法制備了單斜相焦綠石Pb2Nb2O7,研究發(fā)現(xiàn)在較高的pH值下,被降解的有機(jī)物燃料容易在催化劑表面吸附,加快光催化過程.較高的pH值能提供較多的氫氧根,可以與電子空穴反應(yīng),增強(qiáng)催化效率.文獻(xiàn)[10]發(fā)現(xiàn),納米稀土鋯酸鹽粉體在紫外光照射下降解甲基橙的光催化反應(yīng)屬一級反應(yīng),所制備的稀土鋯酸鹽的光催化活性的由高至低依次是Dy2Zr2O7>Nd2Zr2O7>Er2Zr2O7>Sm2Zr2O7>La2Zr2O7,其光催化活性與稀土陽離子的磁矩直接相關(guān).文獻(xiàn)[11]采用檸檬酸溶膠凝膠法制備了La2Zr2O7, Sm2Zr2O7, Nd2Zr2O7和Ce2Zr2O7型催化劑,發(fā)現(xiàn)Sm2Zr2O7和Nd2Zr2O7具有較窄的帶隙值和較負(fù)的扁平帶位,在可見光照射下能有效地催化水產(chǎn)生H2和O2,表現(xiàn)出良好的光催化性能.文獻(xiàn)[12]研究發(fā)現(xiàn),La2Ce2O7和Gd2Ce2O7在紫外光照射下,在5 h內(nèi)對甲基橙的降解量分別為76.6%和69.7%.

    為了提高催化劑的光催化活性,常用的方法有元素?fù)诫s、價帶控制、材料復(fù)合、改進(jìn)制備方法獲得較大比表面積等[13-16].在A2Zr2O7型稀土鋯酸鹽催化劑的研究方面,雖然已有部分學(xué)者對一元該類氧化物的光催化活性進(jìn)行了報道,但對元素?fù)诫s稀土鋯酸鹽的制備及表征較少.因此,本研究以具有良好光催化活性的Sm2Zr2O7為基礎(chǔ),采用溶膠凝膠法制備了(Sm1-xErx)2Zr2O7納米粉體,探討Er元素?fù)诫s對其光學(xué)性能的影響.

    1實(shí)驗(yàn)材料及方法

    本實(shí)驗(yàn)采用常用的溶膠凝膠法制備(Sm1-xErx)2Zr2O7(x=0,0.1,0.3和0.5)納米粉體.所用原材料為廣東惠州瑞爾化學(xué)科技有限公司生產(chǎn)的Sm2O3和Er2O3,純度為99.9%,硝酸氧鋯(分析純).首先,將Sm2O3和Er2O3在800 ℃煅燒2 h以除去吸附的水分.根據(jù)(Sm1-xErx)2Zr2O7化學(xué)式計算所需的Sm2O3和Er2O3,并將稱取的Sm2O3和Er2O3分別溶于稀硝酸得到硝酸釤和硝酸鉺的溶液,同時將硝酸氧鋯溶于去離子水得到對應(yīng)的水溶液.隨后,將Sm2O3和Er2O3溶液依次倒入硝酸氧鋯的水溶液中充分?jǐn)嚢?攪拌一段時間后向混合溶液中加入檸檬酸,檸檬酸與溶液中金屬陽離子的摩爾比按照2∶1計算.打開水浴鍋并將溫度調(diào)整至70 ℃,持續(xù)攪拌混合溶液的同時水浴蒸發(fā).持續(xù)加熱攪拌2 h后,用氨水將溶液的pH值調(diào)整至6~7,隨后加入乙二醇,乙二醇與溶液中金屬陽離子的摩爾比為1.8∶1.調(diào)整水浴鍋溫度至90 ℃,持續(xù)攪拌加熱直至溶液變成黏稠的溶膠,將得到的凝膠置于電熱鼓風(fēng)干燥箱中,在180 ℃下充分干燥得到黑色干凝膠.得到的黑色干凝膠在瑪瑙研缽中充分研磨,最后在馬弗爐中于不同的溫度下煅燒2 h,得到白色固體粉末.

    利用荷蘭PANalytical公司生產(chǎn)的X’Pert PRO MPD型X射線衍射儀對合成粉體進(jìn)行物相分析,實(shí)驗(yàn)條件:Cu靶,Ka,Ni濾波片,管電壓40 kV,管電流40 mA,狹縫尺寸DS=0.957°,PSD=2.12,掃描速度為4°/min.根據(jù)公式(1)計算合成粉體的平均晶粒尺寸:

    (1)

    式中,D代表粉體的平均晶粒尺寸,常數(shù)k=0.89, β為半峰寬,λ=0.154 18 nm.用美國nicolet 380傅里葉紅外光譜儀記錄合成粉體的FT-IR圖譜,采用KBr壓片技術(shù),掃描范圍為400~4 000 cm-1.利用日本高新技術(shù)株式會社S-4800型冷場發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察合成粉體的顯微形貌,同時用電鏡帶的EDS 電子能譜分析合成樣品的元素構(gòu)成.

    2結(jié)果及討論

    2.1XRD分析

    (2)

    Sm3+,Er3+和Zr4+的有效離子半徑分別是0.107 9 nm,0.100 4 nm和0.072 nm.計算表明,(Sm1-xErx)2Zr2O7的離子半徑比分別是1.488,1.467和1.447,即所合成的(Sm1-xErx)2Zr2O7為純凈的焦綠石結(jié)構(gòu)氧化物.

    圖1 (Sm 0.9Er 0.1) 2Zr 2O 7粉體在不同溫度下的XRD圖譜 Fig.1 XRD patterns of synthesized (Sm 0.9Er 0.1) 2Zr 2O 7 powders sintered at different temperatures

    圖2 (Sm 1-xEr x) 2Zr 2O 7粉體在900 ℃下的XRD圖譜 Fig.2 XRD patterns of (Sm 1-xEr x) 2Zr 2O 7 powders at 900 ℃

    2.2紅外光譜分析

    合成(Sm0.9Er0.1)2Zr2O7粉體在不同煅燒溫度下的FT-IR圖譜如圖3(a)所示.由圖3(a)可知,不同溫度下(Sm0.9Er0.1)2Zr2O7粉體的FT-IR十分相似,500 ℃時在500 cm-1,843 cm-1,1 070 cm-1,1 400 cm-1和1 500 cm-1處均存在明顯的振動峰.隨著煅燒溫度的升高,843 cm-1及1 070 cm-1處的振動峰在900 ℃時已經(jīng)完全消失,而且1 400 cm-1和1 500 cm-1處振動峰的透光度逐漸降低.圖3(b)是合成粉體(Sm1-xErx)2Zr2O7在900 ℃煅燒后的FT-IR圖譜,由圖3(b)可知,不同Er摻雜量下的粉體的FT-IR圖譜十分相似,整個圖譜中只剩下1 400 cm-1和1 500 cm-1兩處振動峰,這兩個振動峰對應(yīng)羧基基團(tuán),而510 cm-1對應(yīng)ZrO6的振動[17-18],這說明在900 ℃下合成(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的相組成已經(jīng)十分純凈,這與圖2中XRD圖譜分析的結(jié)果一致.

    圖3 合成粉體的FT-IR圖譜 Fig.3 FT-IR patters of synthesized powders

    2.3顯微形貌及元素組成

    900 ℃時煅燒2 h后的合成(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的顯微形貌如圖4所示.

    圖4 合成粉體的顯微形貌 Fig.4 Micro-morphology of synthesized powders

    由圖4可知,所合成的粉體形貌比較相似,均是由許多細(xì)小的納米顆粒組成,只是合成粉體存在明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象.這些納米顆粒的大小為30~200 nm,這與用公式(1)計算的結(jié)果基本一致.圖5是合成(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體的EDS能譜.

    圖5 合成粉體的EDS能譜 Fig.5 EDS patters of synthesized powders

    由圖5可知,所合成粉體主要由Sm,Er,Zr和O這4種元素構(gòu)成,無其他雜質(zhì)元素存在.表1是合成粉體各元素的EDS分析結(jié)果.

    表1 (Sm 1-xEr x) 2Zr 2O 7粉體元素的摩爾比

    由表1可知,合成粉體各元素的摩爾比與其化學(xué)式基本一致,這說明在高溫?zé)Y(jié)過程中不存在元素?fù)p失.

    3結(jié)論

    采用溶膠凝膠法成功制備了純凈的具有焦綠石結(jié)構(gòu)的(Sm1-xErx)2Zr2O7粉體.粉體的結(jié)晶程度隨著煅燒溫度的升高而逐漸增強(qiáng),顆粒度尺寸隨著溫度的增加而增大.顯微形貌分析表明,粉體的大小為30~200 nm,粉體存在明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象,粉體中各元素的摩爾比與化學(xué)式一致.

    參考文獻(xiàn):

    [1]Luan J F,Cai H L,Zhang S R,Hao X P,et al.Structural and photocatalytic properties of novel Bi2GaVO7[J].Materials Chemistry and Physics,2007(104):119-124.

    [2]Vega J L R,Barrera K L R,Avll J A P,et al.Photophysical and photocatalytic properties of Bi2MnbO7(M=Al,In,Ca,Fe) thin films prepared by dip coating[J].Materials Science and Engineering(B),2010(174):196-199.

    [3]Xun L,Xin Y,Hui H J,et al.Controllable Fabricaion,Growth mechanism, and photocatalytic properties of hematite hollow spindles[J].Journal of Physics and Chemistry C,2009(113):2837-2845.

    [4]He Y,Zhu Y F,Wu N Z.Synthesis of nanosized NaTaO3in low temperature and its photocatalytic performance[J].Journal of Solid State Chemistry,2004(177):3868-3872.

    [5]Ping L X,Qiang H F,Deng W W,et al.Photocatalytic activities of M2Sb2O7(M=Ca,Sr) for degrading methyl orange[J].Applied Catalysis A:General,2006(313):218-223.

    [6]Park S,Hwang H J,Moon J.Catalytic combustion of methane over rare earth stannate pyrochlore[J].Catalysis Letters,2003,87(3/4):219-223.

    [7]De T X,Qi Y H,Hui L,et al.Photocatalytic splitting of water under visible-light irradiation over the NiOx-loaded Sm2InTaO7with 4f-d10-d0configuration[J].Journal of Solid State Chemistry,2010(183):192-197.

    [8]Hua L Z,Gang C,Jun T X,et al.Photocatalytic property of La2Ti2O7synthesized by the mineralization polymerizable complex method[J].Materials Research Bulletin,2008(43):1781-1788.

    [9]Qi X,Tao Z Q,Jiang Z,et al.Photocatalytic decolorization of methylene blue over monoclinic pyrochlore-type Pb2Nb2O7under visible light irradiation[J].Journal of Alloys and Compounds,2009(468):9-12.

    [10]Ping T Y,De L L,Jie Y X,et al.Characterization and their photocatalytic properties of Ln2Zr2O7(Ln=La,Nd,Sm,Dy,Er) nanocrystals by stearic acid method[J].Solid State Sciences,2008(10):1379-1383.

    [11]Uno M,Kosuga A,Okui M,et al.Photoelectrochemical study of lanthanide zirconium oxides,Ln2Zr2O7(Ln=La,Ce,Nd and Sm)[J].Journal of Alloys and Compounds,2006(420):291-297.

    [12]Song Z H,Ying W Z,De Z Y,et al.Preparation,characterization of A2Ce2O7(A=La and Gd) and their photo-catalytic properties [J].Energy and Environment Focus,2015(4):1-6.

    [13]Wijiewardane S,Goswami D Y.A review on surface control of thermal raddiation by pains and coatings for new energy applications[J].Renewable and Sustainable Energy Reviews,2012(16):1863-1873.

    [14]Kitano M,Matsuoka M,Ueshima M,et al. Recent developments in titanium oxide-based photocatalysts[J].Applied Catalysis A:Gereral,2007(325):1-14.

    [15]Subramania M A,Aravamudan G,Subba R.Oxide pyrochlores——a review[J].Progress in Solid State Chemistry,1983(15):55-143.

    [16]Song Z H,Jun L Z,Qian X,et al.Preparation and thermophysical of Sm2(Ce0.3Zr0.7)2O7ceramic[J].Advanced Engineering Materials,2008,10(1/2):139-142.

    [17]Nair J,Nair P,Doesburg E B M,et al.Preparation and characterization of lanthanum[J].Journal of Materials Science,1998(33):4517-4523.

    [18]Tong Y P,Wang Y P,Yu Z X,et al.Preparation and characterization of pyrochlore La2Zr2O7nanocrystals by stearic acid method [J].Materials Letters,2008(62):889-891.

    Preparation and characterization of (Sm1-xErx)2Zr2O7powders

    CHEN Xiaoge1, YANG Shusen2, ZHANG Hongsong3

    (1.SchoolofCivilEngineering,HenanInstituteofEngineering,Zhengzhou451191,China;

    2.DepartmentofBaseofRailwayandPublicSecurity,RailwayPoliceCollege,Zhengzhou450002,China;

    3.SchoolofMechanicalEngineering,HenanInstituteofEngineering,Zhengzhou451191,China)

    Abstract:The (Sm1-xErx)2Zr2O7 powders were prepared by sol-gel method in this paper. The phase structure was analyzed by XRD and FT-IR methods, the mico-morphology and element composition were investigated by SEM and EDS. Results show that pure powders with pyrochlore structure are synthesized successfully, the particle size lies in the range of 30~200 nm and the atomic ratio of elements is consistent to their chemical expression.

    Key words:rare earth zirconates; sol-gel; nanoscale powders

    猜你喜歡
    納米粉體
    Tb摻雜DyBaCo4O7+δ納米粉體的制備及其氧吸附/脫附性能的研究*
    功能材料(2023年1期)2023-02-09 09:58:58
    溶液燃燒法制備Mo–La2O3納米粉體及燒結(jié)性能的研究
    Y2O3-MgO Composite Nano-ceramics Prepared from Core-shell Nano-powders
    不同納米粉體改性生物基聚酰胺56的非等溫結(jié)晶動力學(xué)
    濕化學(xué)法合成Ba(Mg(1-x)/3ZrxTa2(1-x)/3)O3納米粉體及半透明陶瓷的制備
    陶瓷可飽和吸收體用Co:MgAl2O4納米粉體的制備
    混合堿法制備Zn 摻雜NiO 納米粉體及其甲醛氣敏性能的研究
    納米粉體改性瀝青的流變性能分析
    石油瀝青(2018年4期)2018-08-31 02:29:40
    Y2O3:Er3+和Y2O3:Er3+,Yb3+納米粉體的制備及上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的研究
    基于化學(xué)沉淀法合成的納米氧化鋯SEM表征研究
    女警被强在线播放| 精品国产美女av久久久久小说| 欧美中文综合在线视频| √禁漫天堂资源中文www| 精品人妻1区二区| 又紧又爽又黄一区二区| 搡老熟女国产l中国老女人| 免费av中文字幕在线| 精品久久久久久电影网| 一级,二级,三级黄色视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久精品影院6| 在线永久观看黄色视频| 国产精品影院久久| 一二三四在线观看免费中文在| 黄色怎么调成土黄色| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 夜夜爽天天搞| 亚洲精华国产精华精| 男人操女人黄网站| 久久精品国产清高在天天线| 不卡av一区二区三区| 日韩大尺度精品在线看网址 | 在线永久观看黄色视频| 视频区欧美日本亚洲| 国产免费av片在线观看野外av| av在线播放免费不卡| 日韩成人在线观看一区二区三区| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲精品美女久久av网站| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 中文欧美无线码| 国产区一区二久久| 99精品在免费线老司机午夜| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 神马国产精品三级电影在线观看 | 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 最近最新免费中文字幕在线| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 高清在线国产一区| 亚洲 欧美一区二区三区| 日日爽夜夜爽网站| 中文字幕高清在线视频| 色老头精品视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 搡老岳熟女国产| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 乱人伦中国视频| 看黄色毛片网站| 久久精品国产综合久久久| 国产精品野战在线观看 | 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产av在哪里看| 波多野结衣av一区二区av| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 91成年电影在线观看| 叶爱在线成人免费视频播放| 一区在线观看完整版| 成人亚洲精品av一区二区 | 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美激情高清一区二区三区| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产精品久久电影中文字幕| 在线观看免费高清a一片| 欧美日韩精品网址| 国产三级在线视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 91精品三级在线观看| 涩涩av久久男人的天堂| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产成人欧美| 12—13女人毛片做爰片一| 男人舔女人的私密视频| 亚洲成人国产一区在线观看| a级毛片在线看网站| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 97人妻天天添夜夜摸| 自线自在国产av| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 精品国产国语对白av| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 在线永久观看黄色视频| 亚洲av熟女| 亚洲欧美一区二区三区黑人| e午夜精品久久久久久久| 精品国产乱子伦一区二区三区| 老司机在亚洲福利影院| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 亚洲全国av大片| 亚洲av电影在线进入| 亚洲欧美激情综合另类| 国产乱人伦免费视频| 男人舔女人下体高潮全视频| 麻豆av在线久日| 伦理电影免费视频| 免费观看精品视频网站| 看黄色毛片网站| 天堂俺去俺来也www色官网| 在线视频色国产色| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产麻豆69| 久久久久久久久免费视频了| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 身体一侧抽搐| 欧美黑人精品巨大| 91成年电影在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 黄色怎么调成土黄色| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 午夜影院日韩av| www.999成人在线观看| 欧美在线一区亚洲| 免费搜索国产男女视频| 国产片内射在线| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 亚洲熟妇熟女久久| 国产区一区二久久| 久久香蕉精品热| 天堂√8在线中文| aaaaa片日本免费| 超碰成人久久| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 男人操女人黄网站| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 91精品三级在线观看| 精品一区二区三区四区五区乱码| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 久久精品国产清高在天天线| 精品久久久久久电影网| 激情在线观看视频在线高清| 久久香蕉国产精品| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品日韩av在线免费观看 | 欧美乱色亚洲激情| 国产精品久久久人人做人人爽| 国产色视频综合| 精品高清国产在线一区| 国产蜜桃级精品一区二区三区| tocl精华| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 两个人免费观看高清视频| 久久性视频一级片| 中文字幕精品免费在线观看视频| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲成国产人片在线观看| 99国产精品一区二区三区| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 丁香六月欧美| 精品一区二区三卡| 精品熟女少妇八av免费久了| 欧美日韩av久久| 深夜精品福利| 99精品久久久久人妻精品| 日韩免费高清中文字幕av| av视频免费观看在线观看| 成年人黄色毛片网站| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 久久久久亚洲av毛片大全| 91av网站免费观看| 正在播放国产对白刺激| 成人av一区二区三区在线看| 母亲3免费完整高清在线观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| 波多野结衣高清无吗| 满18在线观看网站| 啦啦啦在线免费观看视频4| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久久人妻熟女aⅴ| svipshipincom国产片| 12—13女人毛片做爰片一| av在线天堂中文字幕 | 日本五十路高清| 狠狠狠狠99中文字幕| 两个人看的免费小视频| 搡老岳熟女国产| 亚洲五月婷婷丁香| 欧美人与性动交α欧美软件| 一二三四社区在线视频社区8| 桃色一区二区三区在线观看| 老司机靠b影院| 亚洲熟妇熟女久久| 老司机福利观看| 妹子高潮喷水视频| 香蕉丝袜av| 国产高清国产精品国产三级| 国产在线观看jvid| 国产欧美日韩一区二区精品| 老司机深夜福利视频在线观看| 在线永久观看黄色视频| www国产在线视频色| 欧美不卡视频在线免费观看 | 香蕉久久夜色| 日韩欧美一区视频在线观看| 免费不卡黄色视频| 不卡一级毛片| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲中文日韩欧美视频| 丰满的人妻完整版| 久久久国产成人精品二区 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 午夜日韩欧美国产| 男女床上黄色一级片免费看| 欧美中文综合在线视频| 国产av在哪里看| 日韩高清综合在线| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 麻豆av在线久日| 久久久久久久久中文| 一区二区日韩欧美中文字幕| 精品久久久久久电影网| 老司机靠b影院| 男女下面插进去视频免费观看| 制服人妻中文乱码| av中文乱码字幕在线| 中亚洲国语对白在线视频| 国产1区2区3区精品| 精品一品国产午夜福利视频| 性少妇av在线| 午夜精品国产一区二区电影| 成人手机av| 中文字幕高清在线视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 狂野欧美激情性xxxx| 欧美黄色淫秽网站| 午夜视频精品福利| 超色免费av| 一级毛片高清免费大全| 久久久国产欧美日韩av| 国产精品偷伦视频观看了| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 99精品欧美一区二区三区四区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 99国产综合亚洲精品| 精品第一国产精品| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久久久久人人人人人| 一区二区三区精品91| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 长腿黑丝高跟| 欧美大码av| 色在线成人网| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 久久婷婷成人综合色麻豆| 久久精品国产亚洲av高清一级| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产精品久久久人人做人人爽| 两人在一起打扑克的视频| 午夜两性在线视频| 亚洲av第一区精品v没综合| 丁香六月欧美| 长腿黑丝高跟| 人人澡人人妻人| 国产又色又爽无遮挡免费看| 性欧美人与动物交配| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲国产欧美一区二区综合| 欧美激情久久久久久爽电影 | 真人一进一出gif抽搐免费| 又黄又爽又免费观看的视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲第一青青草原| 在线播放国产精品三级| 亚洲欧美日韩无卡精品| av片东京热男人的天堂| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 一级片免费观看大全| 91在线观看av| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 丝袜美腿诱惑在线| 麻豆一二三区av精品| 国产又色又爽无遮挡免费看| 精品欧美一区二区三区在线| 日本五十路高清| 久久精品国产亚洲av高清一级| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲少妇的诱惑av| 国产精华一区二区三区| 曰老女人黄片| 亚洲七黄色美女视频| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲精品美女久久av网站| 正在播放国产对白刺激| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 欧美色视频一区免费| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲中文av在线| 亚洲精品国产色婷婷电影| 自线自在国产av| 一个人免费在线观看的高清视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 午夜免费观看网址| 伦理电影免费视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 日本vs欧美在线观看视频| 色哟哟哟哟哟哟| 电影成人av| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 在线观看午夜福利视频| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲专区字幕在线| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 宅男免费午夜| 欧美大码av| 国产av一区二区精品久久| 91麻豆av在线| 精品久久久久久,| 国产麻豆69| 午夜精品国产一区二区电影| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 精品电影一区二区在线| 人人妻人人澡人人看| a级毛片黄视频| 国产伦人伦偷精品视频| 热99国产精品久久久久久7| 99精国产麻豆久久婷婷| 咕卡用的链子| 亚洲九九香蕉| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久 成人 亚洲| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产av一区在线观看免费| 国产男靠女视频免费网站| 无人区码免费观看不卡| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产麻豆69| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 99香蕉大伊视频| 国产99白浆流出| 国产成人影院久久av| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产精品日韩av在线免费观看 | 精品电影一区二区在线| 午夜老司机福利片| 嫩草影视91久久| 国产欧美日韩一区二区精品| 欧美一区二区精品小视频在线| 成人手机av| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久九九热精品免费| 在线观看免费视频日本深夜| 99riav亚洲国产免费| 久久国产精品影院| 大香蕉久久成人网| 一级黄色大片毛片| 十八禁人妻一区二区| 精品福利观看| www.www免费av| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲欧美激情在线| 欧美精品一区二区免费开放| 欧美日韩亚洲高清精品| 操出白浆在线播放| 日韩精品青青久久久久久| 无人区码免费观看不卡| 国产三级在线视频| 亚洲欧美精品综合久久99| 少妇粗大呻吟视频| 99久久国产精品久久久| 亚洲专区中文字幕在线| 极品人妻少妇av视频| 神马国产精品三级电影在线观看 | 村上凉子中文字幕在线| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产在线观看jvid| 99久久综合精品五月天人人| 免费看a级黄色片| 精品一区二区三区四区五区乱码| 色在线成人网| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 久久狼人影院| 免费av中文字幕在线| 精品国产美女av久久久久小说| 搡老乐熟女国产| 黄片小视频在线播放| 久久热在线av| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 一级毛片精品| 成人亚洲精品一区在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 老司机亚洲免费影院| 日本a在线网址| 中文字幕精品免费在线观看视频| 人成视频在线观看免费观看| 9热在线视频观看99| a级毛片在线看网站| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产av又大| 国产成人欧美| 很黄的视频免费| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久精品国产清高在天天线| 看免费av毛片| 天天添夜夜摸| 欧美激情久久久久久爽电影 | 黄色丝袜av网址大全| a级片在线免费高清观看视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美黄色片欧美黄色片| 久久国产亚洲av麻豆专区| 免费高清视频大片| 看黄色毛片网站| 亚洲九九香蕉| 精品福利观看| 久久精品91无色码中文字幕| 国产一区二区三区视频了| 日韩有码中文字幕| 韩国精品一区二区三区| www国产在线视频色| 日韩精品免费视频一区二区三区| 最新美女视频免费是黄的| 免费高清视频大片| 久久精品国产综合久久久| 男女之事视频高清在线观看| 水蜜桃什么品种好| 国产精品偷伦视频观看了| 午夜视频精品福利| 女人被狂操c到高潮| 在线观看一区二区三区| xxx96com| 国产精品爽爽va在线观看网站 | av网站在线播放免费| 国产av一区二区精品久久| 久久久久久久久免费视频了| 深夜精品福利| 美女福利国产在线| 亚洲七黄色美女视频| 9热在线视频观看99| 这个男人来自地球电影免费观看| 天堂俺去俺来也www色官网| 在线观看日韩欧美| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产高清videossex| 岛国视频午夜一区免费看| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 欧美精品一区二区免费开放| 波多野结衣高清无吗| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 深夜精品福利| 咕卡用的链子| 亚洲五月天丁香| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久这里只有精品19| 日本欧美视频一区| 搡老乐熟女国产| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产熟女xx| av网站免费在线观看视频| 亚洲精品在线美女| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产不卡一卡二| 成人影院久久| 国产免费现黄频在线看| 激情在线观看视频在线高清| tocl精华| 久久人人精品亚洲av| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 午夜福利,免费看| 日韩大尺度精品在线看网址 | 亚洲免费av在线视频| 久久狼人影院| xxxhd国产人妻xxx| 91av网站免费观看| 中文亚洲av片在线观看爽| 黄色片一级片一级黄色片| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 男男h啪啪无遮挡| 大陆偷拍与自拍| 色老头精品视频在线观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 99香蕉大伊视频| 国产男靠女视频免费网站| 国产精品久久电影中文字幕| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲av熟女| 一区二区三区激情视频| 亚洲人成伊人成综合网2020| 男人舔女人下体高潮全视频| 黄色a级毛片大全视频| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 亚洲欧美一区二区三区久久| 中亚洲国语对白在线视频| 身体一侧抽搐| 午夜老司机福利片| 丁香欧美五月| 久久影院123| 国产成人精品在线电影| 高清欧美精品videossex| 这个男人来自地球电影免费观看| 亚洲 国产 在线| av网站在线播放免费| 99国产精品免费福利视频| 午夜福利影视在线免费观看| 午夜免费激情av| 婷婷精品国产亚洲av在线| 成人18禁在线播放| 90打野战视频偷拍视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 麻豆国产av国片精品| 天天影视国产精品| 精品久久久久久久久久免费视频 | bbb黄色大片| avwww免费| 国产人伦9x9x在线观看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 热99re8久久精品国产| 欧美日本亚洲视频在线播放| 丰满迷人的少妇在线观看| 99精国产麻豆久久婷婷| 午夜两性在线视频| 欧美黄色淫秽网站| 深夜精品福利| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久性视频一级片| 成人三级黄色视频| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 婷婷丁香在线五月| 黄色视频不卡| 欧美日韩av久久| bbb黄色大片| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产黄色免费在线视频| 欧美日本亚洲视频在线播放| 美女扒开内裤让男人捅视频| www.999成人在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产精品久久视频播放| 精品人妻1区二区| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 久久欧美精品欧美久久欧美| www国产在线视频色| 国产精品久久久人人做人人爽| 国产成人av激情在线播放| 亚洲专区国产一区二区| 嫩草影视91久久| 午夜精品久久久久久毛片777| 18禁观看日本| 69精品国产乱码久久久| 老熟妇仑乱视频hdxx| 久99久视频精品免费| 亚洲全国av大片| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产av在哪里看| 成人三级做爰电影| 久久精品国产清高在天天线| 脱女人内裤的视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 成人亚洲精品一区在线观看| 中文字幕高清在线视频| 免费高清视频大片| 一区二区三区精品91| 免费在线观看影片大全网站| 又大又爽又粗| 在线观看www视频免费| 欧美乱妇无乱码| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 老熟妇仑乱视频hdxx| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲第一av免费看| av天堂久久9| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 岛国在线观看网站| 超色免费av| 久久人人97超碰香蕉20202| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 黄片大片在线免费观看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 午夜两性在线视频| 免费在线观看亚洲国产| av在线播放免费不卡| 久久影院123| 美女高潮到喷水免费观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲成人久久性| 国产97色在线日韩免费| 婷婷六月久久综合丁香| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 90打野战视频偷拍视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 一区二区三区精品91| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 午夜老司机福利片| 国产又色又爽无遮挡免费看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久香蕉国产精品| 脱女人内裤的视频| 国产精品一区二区三区四区久久 | 一区二区三区激情视频|