杭州經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)河渠沿岸土壤中重金屬積累特征及其風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

王雅玉，周溶冰*，陳天力，吳衛(wèi)紅，謝正苗

(1．杭州電子科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程研究所，浙江杭州 310018;2．杭州市環(huán)境信息中心，浙江杭州 310003)

隨著我國改革開放的推進(jìn)和深化，國家經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)在全國的建設(shè)快速發(fā)展，工業(yè)企業(yè)生產(chǎn)規(guī)模不斷擴(kuò)大。土壤是開發(fā)區(qū)賴以發(fā)展的物質(zhì)基礎(chǔ)，然而開發(fā)區(qū)一般具有工業(yè)集群、資源利用程度高、污染物排放種類多等特點(diǎn)，土壤遭受到不同程度的污染和破壞［1］。在一系列的土壤污染問題中，土壤重金屬污染是最突出的。土壤重金屬污染由于其巨大的危害性及其難治理的特點(diǎn)而越來越受到人們的關(guān)注。有關(guān)土壤重金屬污染的研究也越來越多［1-5］。大部分開發(fā)區(qū)原屬于城郊農(nóng)業(yè)區(qū)，仍會保留一部分農(nóng)用區(qū)。這些土壤中的重金屬可以通過作物根部吸收進(jìn)入可食部分，導(dǎo)致食物鏈污染，通過食物鏈富集傳遞而影響人體健康［2］。除食物鏈外，地表灰塵和土壤粉塵所含的重金屬污染物可在外動力作用下經(jīng)口、呼吸和皮膚接觸等暴露方式進(jìn)入人體，危害人類健康［6-10］。杭州經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)原屬城郊農(nóng)業(yè)區(qū)，后隨著開發(fā)區(qū)的建設(shè)與發(fā)展，土壤環(huán)境受到嚴(yán)重的人為干擾，人們迫切需要了解該地區(qū)的土壤環(huán)境質(zhì)量狀況，以期為杭州開發(fā)區(qū)土壤重金屬污染的防治提供參考。

1 材料與方法

1．1 研究區(qū)概況 杭州經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)(Hangzhou economic＆technological development area(HEDA))是以工業(yè)制造、產(chǎn)品加工、高教科研、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)為一體的國家級開發(fā)區(qū)，位于杭州下沙。其四大主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)分別為電子信息、生物醫(yī)藥、機(jī)械制造、食品飲料。目前，行政管轄面積105 km2，轄區(qū)人口約40萬人。隨著城市化和工業(yè)化進(jìn)程的推進(jìn)，開發(fā)區(qū)的大氣、水質(zhì)和土壤等污染問題越來越突出。開發(fā)區(qū)的土壤類型以濱海鹽土為主，pH為8．3左右，偏堿性。根據(jù)下沙土地利用方式和人類活動特點(diǎn)，將其分為北部農(nóng)業(yè)保留區(qū)、東部高教工業(yè)區(qū)、西部城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)三大區(qū)。由于2008年前后開發(fā)區(qū)仍處于城市的郊區(qū)，居住用地主要沿路或河渠分散布置，且以農(nóng)居為主;開發(fā)區(qū)各大河渠附近主要為公路主干道、工業(yè)園或高教園。

1．2 采樣點(diǎn)布設(shè) 在2008年6、12月，沿著開發(fā)區(qū)21條主要河渠進(jìn)行采樣，共設(shè)置27個(gè)采樣點(diǎn)。利用GPS定位，采集0～15 cm表層土壤(一般不少于500 g)，裝入樣品袋，并且?guī)Щ貙?shí)驗(yàn)室。土壤采樣點(diǎn)分布如圖1所示［11］。

1．3 樣品分析 將采集的土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干后，除去樣品中石子和動植物殘?bào)w等異物，研磨至全部通過100目(孔徑0．149 mm)尼龍篩，混合。然后，用HNO3-HF法消解樣品，采用原子吸收火焰法測定樣品中Cu、Zn、Pb和Cr，采用原子吸收石墨爐法測定Cd［12］;在元素分析中，樣品的質(zhì)量控制用國家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品(GBW07046)進(jìn)行操作。每種樣品平行測定3次，測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于10%。

1．4 數(shù)據(jù)處理方法 用SPSS13．0和Excel2003軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析和處理。

1．5 評價(jià)方法

1．5．1 污染評價(jià)方法。土壤重金屬的積累狀況采用杭嘉湖平原土壤背景值參照標(biāo)準(zhǔn)［13］，并且將其作為當(dāng)?shù)乇尘爸?土壤重金屬污染評價(jià)采用我國在1995年發(fā)布的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)中的國家二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)。單項(xiàng)污染指數(shù)(Pi)公式為:

式中，Pi為各種重金屬的單因子指數(shù);Ci為土壤重金屬i的實(shí)測值;Si為上述國家二級標(biāo)準(zhǔn)。

內(nèi)梅羅綜合評價(jià)指數(shù)(P綜合)公式為:

式中，P綜合為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù);Piaverage為各種重金屬單因子指數(shù)的平均值;Pimax為最大的重金屬單因子指數(shù)。土壤中重金屬梅羅綜合污染指數(shù)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)［14］見表1。

表1 土壤中重金屬梅羅綜合污染指數(shù)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

1．5．2 Hacanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)。在20世紀(jì)80年代，瑞典科學(xué)家Hakanson提出相對快速、簡便和標(biāo)準(zhǔn)的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法。該方法綜合考慮多元素的協(xié)同作用、毒性水平、污染濃度以及生態(tài)對重金屬的敏感性等方面的因素［15-17］。其計(jì)算公式如下:

式中，RI為多元素綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);m為重金屬種類;為單項(xiàng)元素的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)為單項(xiàng)元素的污染系數(shù);為單項(xiàng)元素的毒性響應(yīng)系數(shù)，反映重金屬毒性水平和生物對其污染的敏感程度［17］。Zn、Cr、Cu、Pb、Cd 元素毒性系數(shù)分別為1、2、5、5、30［15］。Ci、分別為土壤中重金屬i的實(shí)測濃度值、參比值。文中采用杭嘉湖平原土壤背景值。

2 結(jié)果與分析

2．1 土壤重金屬含量的統(tǒng)計(jì)分析 由表2可知，杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)土壤中Cu、Zn、Pb、Cd和Cr 5種重金屬平均值分別為74．28、142．8、93．15、8．75、177．80 mg/kg。除 Pb 和 Cd 平均值超出國家二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)外，其余重金屬平均含量均超標(biāo)。變異系數(shù)是反映統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)波動特征的參數(shù)。對某元素分布特征的描述可在一定程度上反映研究區(qū)土壤中該元素的分布與均一狀況［18］。5種重金屬的變異系數(shù)在13% ～20%范圍內(nèi)，屬于較弱變異程度。Cu、Zn和Pb變異系數(shù)在19%左右，Cd和Cr的變異系數(shù)在14%左右，說明Cd和Cr空間變異相對不顯著，受外界因素影響較一致［19］。

由偏度可知，除Cu元素外，其他重金屬表現(xiàn)出不同程度的正偏，Zn元素的偏度最大，其次為Cr。在自然背景下，環(huán)境地球化學(xué)變量的概率分布通常為正態(tài)分布或?qū)?shù)分布，但在人為活動干擾下會引起元素富集，導(dǎo)致分布正偏［20-22］。研究區(qū)Cu的偏度為負(fù)值，表明該元素貧化。這可能與其他人為活動或局部地區(qū)的淋濾有關(guān)［19］。峰度是比較兩側(cè)極端數(shù)據(jù)分布情況的指標(biāo)。若兩側(cè)極端數(shù)據(jù)較多，則峰度為正，反之為負(fù)。正態(tài)分布的峰度為0。除Zn和Pb兩種重金屬為負(fù)值外，其他均為正，故Zn和Pb幾乎無異常極端值，其他重金屬均有一定的異常極端值。

箱線圖不僅可以呈現(xiàn)各重金屬元素濃度分布，而且可以直觀看出異常極端值點(diǎn)。由圖2可知，Zn濃度的變化范圍最大，Cd濃度的變化范圍最小。Zn和Pb均沒有異常值點(diǎn)，而Cu、Cd和Cr分別在24號、8號、18號采樣點(diǎn)出現(xiàn)異常極端值。Cu濃度在24號采樣點(diǎn)過低，Cd和Cr濃度分別在8號和18號采樣點(diǎn)過高。這一現(xiàn)象與上述峰度、偏度分析結(jié)論一致。

表2 各種重金屬元素含量的描述性統(tǒng)計(jì)分析

2．2 土壤重金屬的相關(guān)性分析和聚類分析 研究各重金屬之間的相關(guān)性，可推測出重金屬元素的來源。若它們之間具有顯著的相關(guān)關(guān)系，則說明它們可能污染程度相似或來源相同［3，23-24］。利用SPSS軟件，對杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)土壤中重金屬含量做Pearson相關(guān)分析。各重金屬之間的相關(guān)系數(shù)絕對值越大，說明相關(guān)性越顯著。由表3可知，Cu與Pb、Cd呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)，Pb與Zn呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)，其他重金屬之間均呈現(xiàn)正相關(guān)，且各個(gè)重金屬之間相關(guān)性不顯著。Cu與Zn的相關(guān)性最高，僅為 0．299，其次為 Cd與 Pb，達(dá) 0．213。根據(jù) KMO 值(0．492)和 Bartlett球體檢驗(yàn)值(0．716)，發(fā)現(xiàn) 5 種重金屬相關(guān)性不顯著，不適合進(jìn)行主成分因子分析［25］。

表3 土壤重金屬含量的相關(guān)系數(shù)

運(yùn)用Ward法，對5種重金屬進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析。根據(jù)聚類分析的性質(zhì)，可知聚類分析的親密程度由距離決定，距離越近越親密［1，3］。由圖3可知，聚類分析與相關(guān)分析結(jié)果一致。5種重金屬被分成三大類，即 Ⅰ 類 Cu和Zn，Ⅱ 類Cr單獨(dú)一類，Ⅲ類 Pb和Cd。在三大類中，Cu、Zn和Cr為一類，Pb和Cd為另一類，所以這兩類可能來自不同的來源與途徑。從表3還可以看出，同一類中各個(gè)重金屬相關(guān)性不顯著。這5種重金屬可能來自多種復(fù)合污染源。由于杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)為工業(yè)、農(nóng)業(yè)和高教科研等聚集地，污染來源相對較復(fù)雜。

2．3 各功能區(qū)土壤重金屬積累特征 由圖4～8可知，杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)不同功能區(qū)土壤重金屬含量存在差異。北部農(nóng)業(yè)區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)和高教工5種重金屬均超出背景值。北部農(nóng)業(yè)區(qū)土壤中 Cu、Zn、Pb、Cr和 Cd 含量分別為 71．0、140．6、101．1、162．5、9．12 mg/kg，分別超出背景值 1．30、0．52、2．33、1．09、58．98 倍，說明農(nóng)業(yè)區(qū)土壤重金屬積累較明顯，其中Cd積累狀況突出;城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)土壤中 Cu、Zn、Pb、Cr和 Cd 含量分別為 79．03、135．3、88．85、165．1、8．56 mg/kg，分別超出相應(yīng)背景值 1．56、0．46、1．93、1．13、55．32倍;而高教工業(yè)區(qū)土壤中Cu、Zn、Pb、Cr和Cd分別超出背景值1．35、0．57、1．95、1．38 和56．73 倍。所以，對于 Cd 和 Pb積累狀況，北部農(nóng)業(yè)區(qū)相對最突出，其次為高教工業(yè)區(qū);而對于Zn和Cr的積累狀況，高教工業(yè)區(qū)相對最突出，其次為農(nóng)業(yè)區(qū);對于Cu積累狀況，則為城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)相對最突出，其次為農(nóng)業(yè)區(qū)。

經(jīng)方差分析，可知研究區(qū)5種重金屬積累狀況區(qū)域差異性較小，研究區(qū)土壤中5種重金屬積累程度由高到低依次為 Cd、Pb、Cu、Cr和 Zn。在整個(gè)研究區(qū)，Cd、Pb 和 Cu 積累狀況突出，尤其Cd嚴(yán)重超出當(dāng)?shù)乇尘爸?。這可能與開發(fā)區(qū)原屬于城郊農(nóng)業(yè)區(qū)有關(guān)。農(nóng)業(yè)的生產(chǎn)與發(fā)展離不開化肥、農(nóng)藥和地膜等重要的農(nóng)用物資，但長期不合理施用含有重金屬的肥料與農(nóng)藥會造成土壤重金屬污染［24］。磷肥、復(fù)合肥、鉀肥和氮肥均含有重金屬，而磷肥的重金屬含量最高，其次為復(fù)合肥。許多研究表明，大量的施用磷肥、復(fù)合肥會導(dǎo)致土壤中有效Cd含量不斷增加［24，26］。在地膜生產(chǎn)過程中會加入含Cd、Pb的熱穩(wěn)定劑［26］，故地膜的大面積推廣使用不僅造成土壤的白色污染，而且增加土壤重金屬污染。除上述農(nóng)用物資使用不當(dāng)外，污水灌溉和污泥施肥可能是整個(gè)研究區(qū)Cd、Pb和Cu重金屬污染的重要來源。城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)土壤中Cu積累狀況相對最明顯。這可能是由于開發(fā)區(qū)城市化發(fā)展，該功能區(qū)逐漸成為開發(fā)區(qū)的生活聚集地，為研究區(qū)人氣最旺的區(qū)域，故車流量和人流量隨之增加;而Cu常被作為交通污染源的標(biāo)識元素之一，它來源于機(jī)動車含Cu零件的磨損與腐蝕［27］，因此該區(qū)Cu元素可能為生活污染和交通污染組成的混合污染源。相對其他2個(gè)功能區(qū)，高教工業(yè)區(qū)土壤中Cr積累更突出，可能與后來的工業(yè)發(fā)展密切相關(guān)。染料、電鍍、制藥、皮革等制造企業(yè)均會排放出含Cr的污染物［28］。

2．4 與其他地區(qū)土壤重金屬含量的比較 為了更清晰地了解杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)土壤重金屬濃度，將研究區(qū)土壤中的重金屬含量與其他地區(qū)進(jìn)行比較。這些地區(qū)與杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)均屬于長江三角洲地區(qū)，土壤母質(zhì)較相近，多為淺海沉積物、海灣瀉湖沉積物、河流沖積物及湖沼沉積物，主要屬于潮土，灰潮土和濱海鹽土。由表4可知，開發(fā)區(qū)土壤中5種重金屬均明顯高于杭嘉湖平原背景值和中國土壤重金屬背景值。研究區(qū)土壤中Cu、Cd、Cr含量均高于這些地區(qū)，幾乎是它們的2倍多，其中Cd含量則達(dá)到這些地區(qū)和背景值的幾十倍;研究區(qū)Zn、Pb含量除低于杭州市城郊外，均高于其他地區(qū)，其中Zn含量與嘉興、上海城郊較相近，Pb含量是大部分地區(qū)的3倍左右。由此可知，Cu、Pb、Zn、Cr濃度較高，而 Cd濃度極高。

表4 杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)與其他地區(qū)土壤中重金屬含量對比mg/kg

2．5 重金屬污染評價(jià)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) 根據(jù)中國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15168-1995)，可知 Cu、Pb、Zn、Cr這 4 種重金屬處于二級標(biāo)準(zhǔn)，Cd則超過二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)。為了進(jìn)一步分析重金屬污染情況，在國家二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)下做單項(xiàng)污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)分析。由表5可知，三類功能區(qū)土壤中重金屬的內(nèi)梅羅綜合指數(shù)差異性不明顯，均遠(yuǎn)大于3．0，說明研究區(qū)土壤處于重度污染水平(Ⅴ等級)。由單項(xiàng)污染指數(shù)可知，研究區(qū)土壤中各重金屬的單項(xiàng)污染指數(shù)均值大小順序?yàn)镃d＞Cu＞Cr＞Zn＞Pb，Cd平均單項(xiàng)污染指數(shù)為14．58，其他重金屬均小于1，說明研究區(qū)土壤Cd已達(dá)重度污染水平，而其他重金屬處于安全或警戒限范圍內(nèi)。經(jīng)過進(jìn)一步的分析，可知三類功能區(qū)土壤Cu污染指數(shù)在0．7～0．8范圍內(nèi)，處于尚清潔水平;高教工業(yè)區(qū)土壤Cr的單項(xiàng)污染指數(shù)污染指數(shù)在0．7～0．8范圍內(nèi)，處于尚清潔水平，其他兩個(gè)功能區(qū)小于0．7，處于清潔水平;三類功能區(qū)土壤Zn、Pb的單項(xiàng)污染指數(shù)均小于0．7，屬于清潔水平。所以，Cd導(dǎo)致整個(gè)開發(fā)區(qū)的綜合污染水平處于重度污染。

重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和土壤重金屬污染程度有著密切關(guān)系。由表6和表7可知，3個(gè)功能區(qū)土壤中Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)都處于極強(qiáng)生態(tài)危害，其均值為1 727，而其他4種重金屬風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)均屬于輕微生態(tài)危害;開發(fā)區(qū)土壤中重金屬的綜合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均值為1 761，屬于極強(qiáng)的生態(tài)危害。各重金屬對開發(fā)區(qū)土壤的綜合風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率從大到小依次為Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn，其中 Cd的貢獻(xiàn)率達(dá)98．1%，因此 Cd是整個(gè)杭州經(jīng)濟(jì)開發(fā)區(qū)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)水平的主要原因。

表7 潛在生態(tài)危險(xiǎn)評價(jià)指標(biāo)與分級關(guān)系［9］

3 結(jié)論與討論

杭州經(jīng)濟(jì)技術(shù)開發(fā)區(qū)土壤Cu、Pb、Zn、Cd和Cr的平均含量分別為74．28、142．8、93．15、8．75、177．8 mg/kg。5 種重金屬積累程度由高到低順序?yàn)镃d＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn，其中Cd積累量高出Zn 2個(gè)數(shù)量級，5種重金屬元素相關(guān)性不顯著。

土壤中重金屬的單項(xiàng)污染指數(shù)依次為Cd＞Cu＞Cr＞Zn＞Pb。Cd的單項(xiàng)污染值達(dá)14．58，屬于重度污染;其他重金屬處于安全或警戒限范圍內(nèi)。在整個(gè)研究區(qū)，土壤環(huán)境質(zhì)量內(nèi)梅羅污染指數(shù)為10．51，屬于重度污染。土壤中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)除Cd風(fēng)險(xiǎn)值處于極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)等級外，其他均處于輕微危害等級;各重金屬潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)依次為Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn。

研究區(qū)Cd污染程度遠(yuǎn)超過國家土壤二級標(biāo)準(zhǔn)的14倍，所以應(yīng)引起高度重視，亟待采取污染防治措施，改善開發(fā)區(qū)的土壤環(huán)境質(zhì)量。

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