Bi2WO6光催化劑的改性及其應(yīng)用研究進(jìn)展

羅序燕，趙東方，黃瑞宇，祝婷，鄧金梅，謝小華（江西理工大學(xué)冶金與化學(xué)工程學(xué)院，江西贛州341000）

Bi2WO6光催化劑的改性及其應(yīng)用研究進(jìn)展

羅序燕，趙東方，黃瑞宇，祝婷，鄧金梅，謝小華
（江西理工大學(xué)冶金與化學(xué)工程學(xué)院，江西贛州341000）

摘要：Bi2WO6因其能吸收可見光、催化活性高，是一種非常有潛力的光催化劑.綜述了Bi2WO6催化劑的制備、修飾改性以及在處理有機(jī)污水方面的應(yīng)用，并對今后Bi2WO6光催化劑的研究方向進(jìn)行了展望.

關(guān)鍵詞：Bi2WO6；摻雜；復(fù)合；負(fù)載；污水處理

從20世紀(jì)70年代，光催化技術(shù)在能源和環(huán)境領(lǐng)域的應(yīng)用逐步發(fā)展起來.由于該技術(shù)能通過氧化反應(yīng)將水中的有機(jī)物最終分解為二氧化碳、水和無機(jī)離子等小分子物質(zhì)，因此被認(rèn)為是目前最具前景的污水處理方法[1-4].目前，人們已經(jīng)制備出多種光催化劑，其中研究最多的是TiO2[5-8]，另外還有ZnO[9]、SnO2[10]、CdS[11]等氧化物硫化物半導(dǎo)體以及Bi2O3[12]、Bi2WO6[13-15]、鹵氧化鉍[16]等鉍系半導(dǎo)體光催化劑.其中Bi2WO6屬于簡單的Aurivillius型氧化物，是鈣鈦礦層狀結(jié)構(gòu)，由Bi2O2層和WO6八面體結(jié)構(gòu)片層構(gòu)成. Bi2WO6半導(dǎo)體的帶隙較窄（禁帶寬度約為2.69 eV），最大吸收峰約為506 nm，還具有較強的氧化還原能力、較高的化學(xué)穩(wěn)定性以及無毒等優(yōu)點[17-18].因此，Bi2WO6光催化材料已經(jīng)引起了眾多學(xué)者關(guān)注，并取得了一定的研究成果.

1　Bi2WO6光催化劑的制備方法

目前，Bi2WO6的制備方法已有多種，如水熱法、微乳液法、溶膠-凝膠法等.制備方法不同，所制備出的Bi2WO6光催化劑的形貌、尺寸大小以及晶體結(jié)構(gòu)會有所不同，對其光催化活性也有影響.因此，在制備Bi2WO6的過程中，方法的選擇尤其重要.

1.1溶膠-凝膠法

溶膠-凝膠法是用高化學(xué)活性組分化合物，均勻混合于液相中，進(jìn)行水解、縮合反應(yīng)，形成穩(wěn)定的溶膠體系，溶膠經(jīng)過陳化，膠粒間會緩慢聚合，形成空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的凝膠.凝膠再經(jīng)過干燥、焙燒制備出微納米顆粒樣品.Zhang Gaoke等[19]用溶膠凝膠法制備出Bi2WO6光催化劑，比固相反應(yīng)制得的樣品出現(xiàn)了顯著的藍(lán)移，并且在可見光下降解4BS的性能更好.許雪棠等以檸檬酸為絡(luò)合劑，采用溶膠-凝膠法制備出斜方晶系Bi2WO6微納米材料.所得的Bi2WO6光催化劑具有良好的光催化活性，在可見光下，并加入H2O2作為助劑，對10 mg/L羅丹明B溶液的降解率可達(dá)82.0 %.

1.2水熱法

水熱法是在高壓反應(yīng)釜中，把通常難溶解或不溶的物質(zhì)分散于水溶液中，然后對反應(yīng)釜加熱，產(chǎn)生高壓反應(yīng)環(huán)境，以使反應(yīng)物質(zhì)溶解并重結(jié)晶，得到微納米顆粒，是進(jìn)行無機(jī)合成和材料制備的一種有效方法.刑光建等[21]采用簡單水熱法，通過調(diào)節(jié)溶液pH值和表面活性劑CTAB濃度制備了不同結(jié)構(gòu)和形貌的Bi2WO6光催化劑納米粉體.并比較所制得的片狀Bi2WO6相樣品和Bi3.84W0.16O6.24相八面體顆粒的光催化活性，可見光下降解甲基橙溶液，結(jié)果表明前者效率高于后者.盛珈怡等[22]也利用水熱法合成出花朵狀Bi2WO6光催化劑，并比較了焙燒溫度對其光催化性能的影響.通過降解苯酚發(fā)現(xiàn)，Bi2WO6的光催化活性隨著煅燒溫度的升高，先上升后下降，最佳煅燒溫度為350℃，并且不受樣品比表面積的影響.

1.3微乳液法

微乳液法是在表面活性劑的作用下使2種互不相溶的溶劑形成乳液，然后在微泡中經(jīng)過成核、聚結(jié)、團(tuán)聚、熱處理后得到微納米粒子.此方法的關(guān)鍵之一是連續(xù)的油相包圍著含有前驅(qū)體的水溶液滴，且前驅(qū)體不溶于油相中，從而形成油包水（W/O）型乳液.戈磊等[23]采用微乳液法制備出Bi2WO6光催化劑，在可見光下降解甲基橙，3 h內(nèi)降解率可達(dá)到98.9 %.

1.4其他制備方法

Zhang Zhijie等[24]采用低溫燃燒合成法，以甘氨酸為原料，制備了Bi2WO6光催化劑.在可見光下降解苯酚，結(jié)果表明其具有良好的催化效果，4 h后苯酚的降解率可達(dá)94.2 %.當(dāng)燃料與氧化劑的比為1時，樣品的光催化活性最好.

桂明生等[25]采用混合溶劑熱法制備出空心狀3D-Bi2WO6分等級微球.經(jīng)分析，制備的空心狀3DBi2WO6微球具有較大的比表面積，且具有較好的可見光響應(yīng).在可見光下對羅丹明-B的降解率可達(dá)98 %.

2　Bi2WO6光催化劑的改性

由于純Bi2WO6催化劑的載流子復(fù)合速率高而導(dǎo)致其光催化效率降低，而對純Bi2WO6進(jìn)行改性有助于提高其光催化活性.Bi2WO6光催化劑的改性主要有非金屬、金屬摻雜以及半導(dǎo)體復(fù)合.

2.1非金屬改性

非金屬改性主要包括N、C、F以及石墨烯復(fù)合等，都會引起B(yǎng)i2WO6光催化性能的提高，但不同元素的引入所引起催化劑催化性能提高的機(jī)理有所不同.

2.1.1氮摻雜

目前，N元素?fù)诫s是非金屬摻雜中所取得效果最好的，主要原因是N元素可以置換晶格氧，進(jìn)而可以有效地傳遞載流子，提高催化劑的光催化活性.

宋麗花等[26]采用微波水熱法，以CO（NH）2為N源，制備了N摻雜的Bi2WO6納米粉體.以N離子對Bi2WO6進(jìn)行O位摻雜，通過XRD檢測分析知N離子的摻雜未引起新物相的形成和擇優(yōu)取向的改變，但Bi2WO6衍射峰的2θ值有所變小，且隨摻雜量的增加，峰發(fā)生的偏移量隨之增大.根據(jù)Bragg公式，d（hkl）=nλ/（2sinθ），由于N的離子半徑（0.171 nm）比O的離子半徑（0.140 nm）大，所以晶胞參數(shù)d（hkl）值應(yīng)變大，2θ值相應(yīng)變小.說明N原子部分取代O原子進(jìn)入晶格.光催化實驗表明N與Bi原子比最佳值為0.5，可見光下30 min內(nèi)羅丹明-B的降解率為90%，紫外光照20 min降解率為80%.Bi2WO6催化活性的提高可能是由于N離子的引入導(dǎo)致電子-空穴復(fù)合損耗的減少以及光電子向表面遷移率的增加.

Lai Kangrong等[27]對N摻雜對Bi2MO6（M=Mo，W）納米粉體光催化效率的影響進(jìn)行了深入研究，N摻雜可以扭曲晶體的局部結(jié)構(gòu)，從而促使光生電子-空穴的分離，并且發(fā)現(xiàn)Bi2WO6的帶隙值隨著N摻雜量的增加而減小，光吸收波長發(fā)生了紅移.Shang Meng等[28]通過簡單的水熱法合成了N摻雜Bi2WO6，結(jié)果表明摻雜使樣品的光催化活性提高了2~3倍，可能是由于N摻雜不僅拓寬了可見光的吸收范圍，同時也抑制了光生電子-空穴的復(fù)合并增加了傳輸速率.

2.1.2碳摻雜

Li Yuanyuan等[29]采用水熱法制備出C摻雜Bi2WO6納米級光催化劑.分析發(fā)現(xiàn)，C摻雜提高了Bi2WO6的光催化活性，但并沒有改變Bi2WO6催化劑的晶體結(jié)構(gòu)和帶隙值，并發(fā)現(xiàn)當(dāng)葡萄糖的量小于0.04 g時，隨著葡萄糖的質(zhì)量增加催化劑的光催化性能也增加.原因可能是C的存在促進(jìn)了光生電子-空穴的分離并增加了對染料的吸附作用，從而使Bi2WO6的光催化活性提高.Chen Yilin等[30]同樣用葡萄糖作為碳源，用水熱法制備了C摻雜Bi2WO6微球.在可見光下對氣相苯有較好的降解效果.Zhu Shengbao等[31]用富勒烯（C60）改性Bi2WO6，通過分析可以清楚地發(fā)現(xiàn)納米Bi2WO6的表面覆蓋了一層非結(jié)晶的C60保護(hù)層.這種特性可以看作是Bi2WO6與C60通過共軛π鍵的相互作用，從而提高了光生電子在Bi2WO6和C60界面的遷移速率，極大地提高了降解羅丹明B和亞甲基藍(lán)的效率.

2.1.3氟摻雜

Shi Rui等[32]通過兩步法合成出F摻雜Bi2WO6光催化劑.通過F-摻雜可以改變W和Bi原子的比例，通過573 K煅燒，Bi2WO6-xF2x的光催化效率是Bi2WO6的2倍.光催化性能的提升的可能原因是：①F摻雜提高了光生電子在價帶和導(dǎo)帶之間的遷移速率；②Bi2WO6-xF2x有更強的氧化能力，可以促使OH·參與光催化過程.Huang Hongwei等[33]通過水熱法合成出Ce-F-Bi2WO6納米光催化材料，通過XPS測試顯示Ce3+，Ce4+和F-在Bi2WO6中共存.在可見光下，Ce-FBi2WO6對降解RhB比Ce-Bi2WO6和F- Bi2WO6表現(xiàn)出更高的催化活性，可見F和Ce對提高Bi2WO6的光催化活性具有一定的協(xié)同作用.

2.1.4石墨烯復(fù)合

石墨烯屬于碳質(zhì)材料，但與普通碳材料不同，石墨烯是由單層碳原子SP2雜化堆積成的具有二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)，而且具有大的比表面積、突出的導(dǎo)熱性能和導(dǎo)電性能，是目前材料領(lǐng)域研究的熱點[34-35].將石墨烯和光催化劑復(fù)合，也會影響催化劑的催化性能.

Zhang Jiang等[36]通過水熱法合成G-Bi2WO6，分析發(fā)現(xiàn)石墨烯的存在會使Bi2WO6的結(jié)晶度降低，比表面積減小，表面形貌也發(fā)生變化，進(jìn)而改變Bi2WO6的光催化活性.同時還發(fā)現(xiàn)石墨烯與Bi2WO6之間形成了W-O-C鍵，可提高光生載流子的遷移速率.應(yīng)紅等[37]通過兩步水熱法合成了一種新型的還原氧化石墨烯（RGO）修飾的Bi2WO6，結(jié)果表明其在可見光下的光催化活性得到了顯著提高，RGO相對于Bi2WO6的最佳摻雜質(zhì)量比為1%.Bi2WO6光催化活性的提高，可能是由于石墨烯的存在加快了光生電子-空穴的分離，另外石墨烯提高了催化劑對染料的吸附作用，從而促進(jìn)了光催化活性的提高.

2.2金屬離子摻雜改性

目前，對Bi2WO6光催化劑的金屬摻雜的研究比較多，金屬離子摻雜的關(guān)鍵是控制好其摻雜量，過量或過少反而會降低Bi2WO6的光催化活性.金屬離子摻雜主要有過渡金屬摻雜和稀土金屬摻雜.

2.2.1過渡金屬摻雜

陳穎等[38]采用簡單的水熱法制備了Co2+摻雜Bi2WO6納米粉體，結(jié)果表明Co2+的摻入增加了催化劑的比表面積，抑制了晶粒生長，并且拓寬了Bi2WO6催化劑的可見光區(qū)的吸收范圍.Co2+/Bi2WO6的光催化活性明顯高于未摻雜的Bi2WO6，可見光照射下，150 min內(nèi)，Co2+/Bi2WO6對羅丹明B的降解率可達(dá)98%.王丹軍等[39]利用水熱法合成了Fe3+摻雜的三維分級納米Bi2WO6，分析表明，通過Fe3+摻雜可得到新穎的Bi2WO6分級納米結(jié)構(gòu)，且Fe3+的引入能有效提高Bi2WO6的光催化活性，所得Fe3+摻雜Bi2WO6催化劑具有較好的穩(wěn)定性.張志杰等[40]采用水熱法制備了Zr4+摻雜Bi2WO6納米顆粒，發(fā)現(xiàn)Zr取代了W原子，從而引入了氧空位缺陷.通過降解羅丹明B和苯酚發(fā)現(xiàn)摻雜后的樣品比未摻雜樣品的降解效果得到顯著提升.作者通過深入研究，證實氧空位缺陷有助于提升Bi2WO6光催化劑的活性，氧空位缺陷不但可以捕獲光生電子，阻止了其余空位復(fù)合，且有利于吸附O2進(jìn)而促使活性氧化物種的產(chǎn)生.Zhang Liwu等[41]通過水熱法制備出Mo摻雜Bi2WO6光催化劑，發(fā)現(xiàn)Mo的引入導(dǎo)致Bi2WO6的吸收波長紅移，通過理論計算Mo的引入使Bi2WO6導(dǎo)帶寬度減小，所以帶隙能量降低，比Bi2MoO6和Bi2WO6有更好的催化效果.可能原因是由于Mo的4d和W的5d的電負(fù)性不同，使催化劑的導(dǎo)帶寬度隨著Mo的增加而減小，其中Bi2Mo0.25W0.75O6的催化效果最好.

2.2.2稀土金屬摻雜

Tian Na等[42]采用水熱法合成出Gd摻雜Bi2WO6光催化劑.結(jié)果表明，Gd摻雜對Bi2WO6在可見光下的催化活性及微觀結(jié)構(gòu)有很大影響，其中Gd最佳摻雜量為1%.可能原因是由于Gd3+有相對穩(wěn)定的半充滿的7f電子軌道.一方面，Gd半充滿的電子軌道捕獲電子時被破壞，從而降低了其穩(wěn)定性.另一方面，捕獲的電子可以很容易地轉(zhuǎn)移到分子氧而被吸附在Bi2WO6光催化劑的表面.這些都促進(jìn)了電荷轉(zhuǎn)移，使光生電子-空穴有效分離，從而提高了Bi2WO6光催化活性.Tian Yu等[43]采用水熱法合成出Eu摻雜Bi2WO6微球體，通過在可見光下降解羅丹明B發(fā)現(xiàn)Eu摻雜大大提高了Bi2WO6的光催化效率，可能原因是其提高了可見光的吸收范圍，并且抑制了光生空穴-電子的復(fù)合.

2.3半導(dǎo)體復(fù)合改性

通過半導(dǎo)體復(fù)合也可以提高催化劑的催化活性，此方法可以擴(kuò)大催化劑的光譜響應(yīng)范圍，增強系統(tǒng)的電荷分離效率[44].Zhang Zhijie等[45]制備了Bi2S3/ Bi2WO6復(fù)合催化劑，由于半導(dǎo)體Bi2S3的帶隙較窄，具有耦合作用，可以拓寬光波響應(yīng)范圍，并抑制了光生電子-空穴的復(fù)合，從而提高了Bi2WO6的光催化性能.He Dongqing等[46]采用水熱法制備出Bi2WO6/ZnWO4復(fù)合材料，催化效果較純ZnWO4效果好，當(dāng)Bi2WO6/ZnWO4的摩爾比為0.1時，其催化效果最佳.催化活性提高的原因可能是由于復(fù)合材料的界面可以相互作用，從而使光生電子-空穴的分離效率得到提高，并且抑制了其復(fù)合幾率.余長林等[47]采用水熱法制備了異質(zhì)結(jié)型Bi2WO6/ZnO復(fù)合光催化劑.研究發(fā)現(xiàn)，Bi2WO6/ZnO復(fù)合催化劑比單一的ZnO和Bi2WO6的光催化活性高.可能原因是由于在ZnO和Bi2WO6半導(dǎo)體界面間形成了“異質(zhì)結(jié)”，結(jié)的兩側(cè)能級不同從而形成了空間電勢差，這樣可以提高催化劑光生電子-空穴的分離效率.崔玉民等[48]采用簡單的沉積方法制備了不同碘化氧鉍的BiOI/Bi2WO6光催化劑，結(jié)果表明，比純Bi2WO6具有更高的光催化活性.主要原因是光生電子和空穴在Bi2WO6和BiOI界面上的轉(zhuǎn)移得到了提高，并且降低了電子-空穴對的復(fù)合.

還有一些半導(dǎo)體復(fù)合光催化劑，如TiO2/Bi2WO6[49-50]、C3N4-Bi2WO6[51-52]等，同樣通過提高光生電子-空穴的分離效率，并抑制其再結(jié)合，來提高復(fù)合催化劑的光催化活性.

3　Bi2WO6光催化劑的負(fù)載研究

由于在廢水處理過程中Bi2WO6粉末的比表面積小，且存在易失活、易凝聚、分離回收困難、利用效率低等難題.因此，對Bi2WO6光催化劑進(jìn)行負(fù)載研究，以解決其難回收再利用等問題.目前，人們對Bi2WO6的負(fù)載研究報道還很少.

Guo Yadan等[53]采用溶膠-凝膠法制備了Bi2WO6/累托石負(fù)載型催化劑，在可見光下，通過降解染料4BS發(fā)現(xiàn)，復(fù)合Bi2WO6/累托石催化劑比純Bi2WO6具有更好的催化活性和吸附性能.這要歸因于累托石與Bi2WO6催化劑之間的協(xié)同作用.孫劍輝等[54]采用水熱法合成了新型負(fù)載型催化劑Bi2WO6/AC，研究發(fā)現(xiàn)其具有易回收、分散性好，且在可見光下具有較高的光催化活性，降解鄰硝基苯酚1 h可達(dá)99.81%.王國菲等[55]也采用水熱法合成了Bi2WO6/硅藻土負(fù)載型催化劑，同樣提高了其光催化活性.

張進(jìn)等[56]以工業(yè)廢棄物粉煤灰漂珠為載體，采用水熱法制備了新穎的漂珠負(fù)載Bi2WO6復(fù)合材料.分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)引入粉煤灰漂珠之后Bi2WO6對可見光的吸收增強.在可見光照射下，粉煤灰漂珠負(fù)載Bi2WO6復(fù)合材料的光催化活性優(yōu)于純Bi2WO6的，其一級反應(yīng)速率常數(shù)為后者的2.4倍.另外由于漂珠質(zhì)輕中空的特性，Bi2WO6/FACS復(fù)合光催化劑可以漂浮于水面，這樣既能充分吸收光能，又便于催化劑的回收可重復(fù)利用.

4　Bi2WO6光催化劑在環(huán)境凈化方面的研究進(jìn)展

光催化技術(shù)作為目前最有前景的污水處理方法，現(xiàn)在已經(jīng)有大量的催化劑降解染料、化工、農(nóng)藥、含油等廢水的研究報道.由于Bi2WO6光催化劑的研究較晚，其屬于Aurivillius型氧化物，為鈣鈦礦層狀結(jié)構(gòu)，與典型光催化劑TiO2有所不同.目前，Bi2WO6光催化劑主要還是集中在降解染料、化工等一些簡單的有機(jī)物.

陳冉等[57]制備了顆粒均一的Bi2WO6微球，在紫外光和可見光照射下，通過降解羅丹明B來考察其光催化活性.結(jié)果表明，隨著羅丹明B的初始濃度的增加，染料的降解率降低；光源不同催化效果也有明顯差異，羅丹明B在紫外光下的降解效果比在可見光下的降解效果好，說明光強越強，光催化降解效果就越好.楊芬等[58]制備了Ag摻雜Bi2WO6光催化劑，以亞甲基藍(lán)溶液為目標(biāo)降解物，氙燈為光源，20 mg Ag/Bi2WO6光催化劑對濃度為15 mg/L的亞甲基藍(lán)溶液光催化降解3.5 h降解效率可達(dá)97 %.陳淵等[59]制備了Bi2WO6納米片，在可見光下15 min對甲基橙的降解率可達(dá)100 %，循環(huán)使用5次后，仍有較高的降解效率.唐郁生等[60]采用水熱法制備了Bi2WO6光催化劑，以氙燈為光源，照射2 h后，對亮綠SF淡黃的降解率可達(dá)90.2 %，并研究了其降解過程，符合一級反應(yīng)速率動力學(xué)方程.

目前，Bi2WO6光催化劑對染料的降解的研究較多，在可見光下都可以達(dá)到很高的降解率.對降解一些簡單的化工醫(yī)藥用的研究也有報道.吳亞帆等[61]采用超聲復(fù)合方法制備了磺化酞菁鈷/鎢酸鉍納米復(fù)合材料，在可見光下降解四環(huán)素，反應(yīng)60 min后，降解率可達(dá)80 %.王靜等[62]制備了Cu摻雜Bi2WO6光催化劑，以苯酚水溶液為目標(biāo)降解物，在可見光照射下，降解率可達(dá)92.42 %.Ding Xing等[63]制備了鉍自摻雜Bi2WO6光催化劑，在可見光下，對五氯酚鈉有較好的降解效果.對其降解過程進(jìn)行氣相色譜-質(zhì)譜以及總有機(jī)碳分析，發(fā)現(xiàn)在光催化降解過程中，鉍自摻雜Bi2WO6光催化劑產(chǎn)生的超氧離子有很好的脫氯作用，在催化降解過程中五氯酚鈉轉(zhuǎn)化為更易降解的醌中間體，研究為降解氯酚類污染物提供了很好地理論依據(jù).

5　結(jié)束語

目前，雖然研究者們已經(jīng)對Bi2WO6進(jìn)行了大量的研究，并取得了一定的成果，但依然有許多問題亟待解決.作者認(rèn)為還需要做好以下幾個方面的深入研究：

1）目前Bi2WO6催化劑的改性主要為單元素?fù)诫s或二元半導(dǎo)體復(fù)合，因此可以采用多元素?fù)诫s、三元或以上半導(dǎo)體復(fù)合，來提高催化劑的光催化效率.

2）加深對Bi2WO6光催化劑光催化氧化和摻雜改性機(jī)理的深入研究，且需要對其反應(yīng)動力學(xué)進(jìn)行探討以達(dá)到更為廣泛應(yīng)用的目的.

3）光催化劑的固定技術(shù)，可以選用活性炭、分子篩等作為催化劑載體，以有利于催化劑的循環(huán)利用.

4）尋找更加合理的制備技術(shù)，以實現(xiàn)催化劑的工業(yè)化應(yīng)用.

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Research progress of modification and application of bismuth tungstate photocatalyst

LUO Xuyan, ZHAO Dongfang, HUANG Ruiyu, ZHU Ting, DENG Jinmei, XIE Xiaohua
（School of Metallurgical and Chemical Engineering, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou 341000,China）

Abstract:Bismuth tungstate is a promising photocatalyst because of narrow band gap and ability of absorbing visible light. In this paper, the preparation ,modification and application of sewage treatment of bismuth tungstate photocatalyst were reviewed. Finally, the direction of future development of bismuth tungstate photocatalyst was prospected.

Key words:bismuth tungstate; doping ; composite; load ; sewage treatment

作者簡介：羅序燕（1963-），女，教授，主要從事功能材料的制備及應(yīng)用等方面的研究，E-mail：lxycyx@163.com.

基金項目：國家自然科學(xué)基金資助項目（51364014）；2013年江西省大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項目（201310407037，201310407057）

收稿日期：2015-03-23

DOI：10.13264/j.cnki.ysjskx.2015.04.005

文章編號：1674-9669（2015）04-0021-06

中圖分類號：O643.36；TF111.3

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A