食物中典型持久性有機(jī)污染物(POPs)的生物可給性研究綜述

于艷新，李奇，王慧，徐潔

北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院，北京 100875

食物中典型持久性有機(jī)污染物(POPs)的生物可給性研究綜述

于艷新，李奇*，王慧，徐潔

北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院，北京 100875

持久性有機(jī)污染物（POPs）因其對(duì)人體的潛在危害而成為暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)關(guān)注的焦點(diǎn)。但是，以往的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)通常僅關(guān)注人體的外暴露水平，忽視了污染物從體外向體內(nèi)輸移過(guò)程中生物可給性對(duì)暴露水平的影響，因而可能造成暴露風(fēng)險(xiǎn)的高估或低估，以及主要暴露源的誤判。在人體的3大暴露途徑（飲食暴露、呼吸暴露和皮膚接觸暴露）中，飲食暴露被證明為最主要的暴露途徑。食物中POPs的生物可給性（bioaccessibility）指食物中能夠被人體消化系統(tǒng)消化進(jìn)入液相且可能被腸道吸收利用的那部分POPs占總POPs含量的比例，生物可給性的引入使內(nèi)暴露取代外暴露成為飲食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的基礎(chǔ)，其結(jié)果將更加接近人體暴露的真實(shí)情況。本文在查閱大量文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，以4種典型POPs——多氯聯(lián)苯（PCBs）、多溴聯(lián)苯醚（PBDEs）、多環(huán)芳烴（PAHs）及有機(jī)氯農(nóng)藥（OCPs）為主線，系統(tǒng)總結(jié)了食物中POPs生物可給性的研究現(xiàn)狀，包括各研究所采用的消化模擬方法和POPs自身理化性質(zhì)、食物基質(zhì)性質(zhì)、消化模擬參數(shù)等因素對(duì)生物可給性的影響，進(jìn)而說(shuō)明不同污染物生物可給性的差異。我們發(fā)現(xiàn)，動(dòng)物源性食物 POPs生物可給性在 3.0%～84.5%之間，而植物源性食物 POPs生物可給性則為2.6%～59.9%，可見(jiàn)生物可給性在POPs膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中是極其重要的。此外，文章還闡述了現(xiàn)有研究在食物基質(zhì)的選擇和預(yù)處理、消化環(huán)境的設(shè)置以及消化液的配置等諸多方面存在的問(wèn)題，并針對(duì)這些不足之處對(duì)今后的研究方向進(jìn)行了展望，呼吁建立和發(fā)展更加科學(xué)有效的研究體系。文章對(duì)完善和發(fā)展健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)理論、技術(shù)和方法，具有一定的積極意義。

持久性有機(jī)污染物；食物；生物可給性；綜述

持久性有機(jī)污染物（persistent organic pollutants，POPs）是指難于降解、在環(huán)境中具有長(zhǎng)期殘留性、可長(zhǎng)距離輸送、憎水親脂和具有生物放大作用（余剛等，2001）的一類(lèi)污染物，如多氯聯(lián)苯（polychlorinated biphenyls，PCBs），多溴聯(lián)苯醚（polybrominated diphenyl ethers，PBDEs），多環(huán)芳烴（polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）和有機(jī)氯農(nóng)藥（organochlorine pesticide，OCPs）。流行病學(xué)研究已證實(shí)了POPs具有致癌性、內(nèi)分泌干擾作用、再生系統(tǒng)損害、致帕金森病和中樞神經(jīng)系統(tǒng)損害等特性（Capuano et al.，2005；Gilbert，2004；Helberg et al.，2005；Muir et al.，2003；劉征濤，2001；劉征濤，2005）。人體暴露POPs有呼吸暴露、皮膚接觸暴露和飲食暴露3大途徑，其中飲食暴露是主要的暴露途徑（Mussalo et al.， 1988；Kostyniak et al.，1999；呂艷，2009），因而成為公共健康領(lǐng)域研究的焦點(diǎn)。

但是，以往的飲食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要依托體外暴露，沒(méi)有考慮人體內(nèi)消化系統(tǒng)（口腔-胃-腸道組成）的消化作用，即忽略了食物中POPs在消化道內(nèi)的可消化率，據(jù)此進(jìn)行的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)難以準(zhǔn)確地反映人體通過(guò)飲食途徑獲取的暴露水平，造成暴露風(fēng)險(xiǎn)的高估或低估，并可能造成主要暴露源的誤判。為了更加真實(shí)的表征人體對(duì)污染物的暴露情況，生物可給性（bioaccessibility）的概念被學(xué)者們引入到風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中來(lái)，食物中 POPs的生物可給性（bioaccessibility）是指食物中能夠被人體消化系統(tǒng)消化進(jìn)入液相且有可能被腸道吸收利用的那部分POPs占總POPs的比例（Ruby et al.，1992；Ruby et al.，1993；Ruby et al.，1999）。生物可給性的引入使建立在外暴露基礎(chǔ)上的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估進(jìn)階到以?xún)?nèi)暴露為基礎(chǔ)，其結(jié)果將進(jìn)一步接近人體暴露的真實(shí)情況。

本文的目的為對(duì)食物中幾種典型的 POPs，多氯聯(lián)苯（polychlorinated biphenyls，PCBs），多溴聯(lián)苯醚（polybrominated diphenyl ethers，PBDEs），多環(huán)芳烴（polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）和有機(jī)氯農(nóng)藥（organochlorine pesticide，OCPs）的生物可給性研究現(xiàn)狀進(jìn)行綜述。

1 食物中POPs生物可給性

1.1 多氯聯(lián)苯（PCBs）

PCBs是一類(lèi)含氯的非極性碳?xì)浠衔?，具有良好的電絕緣性和耐熱性，作為工業(yè)產(chǎn)品的添加劑被廣泛應(yīng)用（韓姝媛等，2010），雖然早在 20世紀(jì)70年代，大部分國(guó)家就禁止了PCBs的生產(chǎn)和使用，但直到現(xiàn)在我們依然能在環(huán)境中檢測(cè)到 PCBs的存在（馮欽忠等，2014；韓德明等，2014；吳益春等，2014）。PCBs是一種典型的持久性有機(jī)污染物，人體暴露后可造成皮膚損傷、免疫紊亂及癌癥等疾?。∕aervoet et al.，2007；Meng et al.，2007；Weintraub et al.，2008）。

Xing et al.（2008）應(yīng)用體外模擬實(shí)驗(yàn)研究了兩種淡水魚(yú)（泥鰍和鳙魚(yú)）和兩種蔬菜（菠菜和卷心菜）中 PCBs的生物可給性，發(fā)現(xiàn)淡水魚(yú)中 PCBs的生物可給性均值僅為3%，低于蔬菜中PCBs的生物可給性（均值為25%），并指出魚(yú)肉和蔬菜中PCBs生物可給性之間的不同主要?dú)w因于動(dòng)物和植物源性食物脂含量的顯著差異。PCBs具有較強(qiáng)的脂溶性，易蓄積在脂質(zhì)中，但脂肪在消化道中不易消化，因此食物脂含量越高，食物中的PCBs越難釋放出來(lái)，生物可給性越低。這與Hack et al.（1996）和Oomen et al.（2000）的研究結(jié)論正好相反，Hank et al.（1996）發(fā)現(xiàn)在對(duì)土壤顆粒的體外模擬消化過(guò)程中加入全脂奶粉可有效提升PCBs生物可給性，可能的解釋是，土壤基質(zhì)不同于食物，有機(jī)質(zhì)含量較低，加入少量有機(jī)質(zhì)有利于PCBs在土壤顆粒和有機(jī)質(zhì)之間轉(zhuǎn)移，致使土壤基質(zhì)中PCBs的生物可給性升高，具體原因有待進(jìn)一步證實(shí)。Xing et al.（2008）還發(fā)現(xiàn)PCBs的生物可給性與其氯原子數(shù)、辛醇-氣分配系數(shù)（KOA）、辛醇-水分配系數(shù)（KOW）、分子量（MW）及水溶性（WS）等因素具有相關(guān)性，其中 PCB分子中氯原子數(shù)越少，其生物可給性越高；卷心菜PCBs生物可給性與KOA、KOW、MW呈顯著負(fù)相關(guān)，鳙魚(yú)PCBs生物可給性與WS呈顯著正相關(guān)，其余因素與生物可給性之間的相關(guān)關(guān)系則不顯著。

除食物基質(zhì)性質(zhì)和污染物理化性質(zhì)外，體外消化參數(shù)也是PCBs生物可給性的影響因素，比如液固比（消化液體積與食物基質(zhì)質(zhì)量之比）、pH（消化體系酸堿度）及老化時(shí)間（食物基質(zhì)被污染物暴露的時(shí)間）等。Yu et al.（2009a）關(guān)于草魚(yú)中PCBs生物可給性影響因素的研究表明，液固比與草魚(yú)中PCBs生物可給性之間呈正相關(guān)趨勢(shì)，當(dāng)液固比小于120時(shí)，PCBs生物可給性隨液固比升高從1.9%迅速增至30.3%，隨后，PCBs生物可給性基本趨于穩(wěn)定，相似結(jié)論在土壤PAHs生物可給性研究中亦有發(fā)現(xiàn)（de Wiele et al.，2004）。消化液的pH在消化系統(tǒng)中具有重要的地位，Yu et al.（2009a）研究發(fā)現(xiàn)，小腸消化階段草魚(yú)PCBs的生物可給性在pH=6～7.5時(shí)與pH呈正相關(guān)，在pH=7.3時(shí)達(dá)到最大值。由于食物基質(zhì)的稀釋作用，胃液pH在人體攝食前后會(huì)發(fā)生較大的變化，禁食狀態(tài)時(shí)其pH=1.3，進(jìn)食后迅速增至 4.9，食糜從胃部進(jìn)入小腸致使小腸pH降低，刺激胰腺分泌重碳酸鹽，而后pH重新趨于穩(wěn)定（H?rter et al.，2001）。Tyssandier et al.（2001）的研究也表明pH是類(lèi)胡蘿卜素由乳濁脂質(zhì)顆粒向混合膠團(tuán)轉(zhuǎn)移最重要的影響因素之一。由于環(huán)境樣品中POPs含量較低，故在生物可給性研究中，為使檢測(cè)儀器能夠檢測(cè)到 POPs，實(shí)驗(yàn)者一般會(huì)對(duì)食物基質(zhì)進(jìn)行老化以提高基質(zhì)中污染物的濃度，Yu et al.（2009a）采用的方法為將PCBs標(biāo)準(zhǔn)品加入到冷干的魚(yú)肉粉末中充分接觸，一段時(shí)間后污染物即可附著在基質(zhì)中。研究表明，老化的時(shí)間越長(zhǎng)，PCBs生物可給性越小，這是因?yàn)槎虝r(shí)間的老化只能使PCBs附著在基質(zhì)顆粒表面，在胃腸消化系統(tǒng)中易于溶解釋放，隨著老化時(shí)間的增長(zhǎng)，PCBs可進(jìn)入到細(xì)胞間縫隙與食物基質(zhì)緊密結(jié)合，此時(shí)的PCBs將更更難被消化釋放出來(lái)。

綜上，食物中PCBs生物可給性主要受食物基質(zhì)脂含量，各PCB理化性質(zhì)（KOA、KOW、MW、WS等），以及消化環(huán)境（液固比、pH、老化時(shí)間）的影響。

1.2 多溴聯(lián)苯醚（PBDEs）

PBDEs是一類(lèi)含溴原子的芳香族化合物，其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)與PCBs相似，共有209種同系物，市場(chǎng)上的 PBDEs主要由五溴、八溴和十溴聯(lián)苯醚的混合物組成。作為一類(lèi)阻燃劑，PBDEs廣泛應(yīng)用于家具、塑料、紡織品等生活用品的生產(chǎn)（Voorspoels et al.，2007）。PBDEs親脂性強(qiáng)，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，可在食物鏈中生物富集和放大，進(jìn)入人體可導(dǎo)致內(nèi)分泌系統(tǒng)及肝臟功能損傷、影響人群的繁殖發(fā)育且具有致癌性，甚至可通過(guò)母嬰傳播轉(zhuǎn)移至下一代（Dingemans et al.，2008；Doucet et al.，2009；He et al.，2008；Ren et al.，2012）。鑒于PBDEs可對(duì)環(huán)境和人群造成極大的威脅和傷害，2004年，歐盟全面禁止五溴和八溴聯(lián)苯醚的生產(chǎn)，我國(guó)也在2006年出臺(tái)相關(guān)規(guī)定限制 PBDEs的生產(chǎn)使用（萬(wàn)斌等，2011）。

Yu等人在2009─2011年期間開(kāi)展系列研究，評(píng)估了魚(yú)和蔬菜 PBDEs的生物可給性，并闡明生物可給性與消化環(huán)境及食物基質(zhì)性質(zhì)之間的相關(guān)關(guān)系（Yu et al.，2009b；Yu et al.，2010；Yu et al.，2011）。研究表明，草魚(yú) PBDEs在小腸消化階段的生物可給性顯著大于胃部消化階段，源于小腸消化階段的消化時(shí)間（6 h）長(zhǎng)于胃部消化階段（2 h），且小腸液中含有膽汁鹽和胰液素（Yu et al.，2009b）。在小腸消化階段，PBDEs生物可給性與消化時(shí)間成正比，當(dāng)消化時(shí)間大于6 h以后，PBDEs的生物可給性將不再隨消化時(shí)間增長(zhǎng)（Yu et al.，2009b）。該變化規(guī)律反映了食物污染物在消化過(guò)程中的遷移機(jī)制，在消化系統(tǒng)中，污染物不斷從基質(zhì)中釋放進(jìn)入液相，同時(shí)液相中的污染物亦不斷附著到基質(zhì)表面，污染物的吸附和釋放機(jī)制共存，消化的初始階段，污染物釋放速率大于附著速率，生物可給性與消化時(shí)間呈正相關(guān)，隨著消化液中污染物濃度升高，附著速率增大，最終與釋放速率相等，此時(shí)釋放和附著達(dá)到平衡，生物可給性趨于穩(wěn)定。膽汁鹽是小腸液重要成分，具有類(lèi)似表面活性劑的作用，當(dāng)其濃度高于0.15 g·L-1的臨界膠束濃度時(shí)，能夠降低小腸液的表面張力，同時(shí)與疏水性污染物結(jié)合成膠團(tuán)，產(chǎn)生非極性環(huán)境，有助于疏水性污染物溶解（Oomen et al.，2004）。

除消化環(huán)境，食物基質(zhì)性質(zhì)也是 PBDEs生物可給性重要的影響因素，Yu et al.（2010）研究包括魚(yú)、肉、米、面、蔬菜等13種食物PBDEs生物可給性，發(fā)現(xiàn)魚(yú)肉 PBDEs生物可給性最高（32.8%～41.3%），其次是米（均值為40.4%），肉和蔬菜 PBDEs生物可給性變異系數(shù)較大，最高值分別是最低值的7倍和11倍。食物基質(zhì)不同的營(yíng)養(yǎng)組成是造成各食物 PBDEs生物可給性差異的重要因素，對(duì)于動(dòng)物源性食物，脂含量是其生物可給性最主要的影響因素，當(dāng)脂含量大于9%時(shí)，PBDEs生物可給性與脂含量呈顯著的正相關(guān)，但是對(duì)于脂含量較低（小于5.5%）的食物，生物可給性與脂含量呈負(fù)相關(guān)，這是因?yàn)樵诘椭渴澄镏?，其他成分將成為生物可給性的主要影響因素，比如說(shuō)蛋白質(zhì)。氨基酸是蛋白質(zhì)的代謝產(chǎn)物，進(jìn)入到消化液中以鹽的形式存在，可增加液相中離子間作用力，氨基酸的鹽析作用可降低 PBDEs的溶解性，從而造成PBDEs的生物可給性降低。動(dòng)物源性食物PBDEs生物可給性與蛋白質(zhì)之間沒(méi)有觀察到顯著的相關(guān)性，但是植物源性食物 PBDEs生物可給性與蛋白質(zhì)含量之間存在顯著的負(fù)相關(guān)，這是因?yàn)榇蟛糠謩?dòng)物源性食物的脂含量較高，掩蓋了蛋白質(zhì)對(duì)生物可給性的影響，而植物源性食物中脂含量一般較小（豆類(lèi)、花生等食物除外），此時(shí)蛋白質(zhì)的影響即顯現(xiàn)出來(lái)。進(jìn)一步分析，將蛋白含量和脂含量的比值作為變量，發(fā)現(xiàn)動(dòng)物源性食物 PBDEs生物可給性與之呈負(fù)相關(guān)趨勢(shì)，進(jìn)一步證實(shí)了高脂含量對(duì)其他因素的掩蓋作用。植物源性食物 PBDEs生物可給性與碳水化合物含量呈正相關(guān)，因?yàn)樘妓衔锬軌蚺cPBDEs結(jié)合形成膠團(tuán)，有利于PBDEs在液相中的分配。另有研究表明，碳水化合物能夠自主組裝成膠團(tuán)簇，增強(qiáng)疏水性毒性分子的轉(zhuǎn)運(yùn)能力，致使食物POPs生物可給性升高（Qu et al.，2006）。膳食纖維是另一個(gè)影響植物源性食物 PBDEs生物可給性的重要因素，兩者之間呈顯著的負(fù)相關(guān)性，研究表明，膳食纖維在食物中以纖維素的形式存在，在消化系統(tǒng)中不被消化，還能吸附液相中的PBDEs，隨糞便排出體外。相似結(jié)論在食物中β-胡蘿卜素，番茄紅素及葉黃素等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的生物可給性研究中亦有發(fā)現(xiàn)（Riedl et al.，1999）。

綜上，食物中 PBDEs生物可給性主要受食物基質(zhì)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)（如脂肪、蛋白質(zhì)、膳食纖維等）含量，食物基質(zhì) PBDEs總濃度，以及消化環(huán)境（固液比、pH）的影響。

1.3 多環(huán)芳烴（PAHs）

PAHs是一類(lèi)稠環(huán)芳香族化合物，是有機(jī)物不完全燃燒的產(chǎn)物（Mcgrath et al.，2007；Mumtaz et al.，1996）。動(dòng)物實(shí)驗(yàn)表明，常見(jiàn)的 PAHs，如苯并芘（benzo[a]pyrene）、?（chrysene）及茚并[1, 2, 3-cd]芘（indeno [1, 2, 3-cd] pyrene）等具有致癌、致畸和致突變等效應(yīng)（Deutsch-Wenzel et al.，1983；Thyssen et al.，1981）。流行病學(xué)調(diào)查研究則表明，PAHs暴露與人群皮膚癌、肺癌、膀胱癌等疾病的發(fā)生具有相關(guān)性（Armstrong et al.，2004；Boffetta et al.，1997）。PAHs對(duì)人群和環(huán)境造成極大的威脅和傷害，已然成為環(huán)境污染與人體健康領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)（Boobis et al.，2005；Kang et al.，2015；Liu et al.，2014；Martorell et al.，2010；Pufulete et al.，2004；Ramesh et al.，2004）。

現(xiàn)有關(guān)于PAHs生物可給性的研究主要針對(duì)土壤基質(zhì)，食物基質(zhì)中PAHs生物可給性的相關(guān)調(diào)查還很欠缺，僅對(duì)魚(yú)和肉進(jìn)行了研究（Wang et al.，2010；Yu et al.，2012a）。Wang et al.（2010）應(yīng)用體外模擬消化模型測(cè)定了 20種魚(yú)肉（包括淡水魚(yú)和咸水魚(yú)）中PAHs的生物可給性，發(fā)現(xiàn)咸水魚(yú)的PAHs殘留濃度顯著高于淡水魚(yú)，但兩者生物可給性并無(wú)顯著差別，Yu et al.（2012a）測(cè)定了18種共175個(gè)動(dòng)物源性食物樣品，其PAHs生物可給性為29.0%～61.2%，與Wang et al.（2010）研究結(jié)論相似。魚(yú)肉PAHs在小腸消化階段的生物可給性顯著高于其在胃部消化階段（分別為31.1%和24.3%），草魚(yú)中的PBDEs亦是如此（Yu et al.，2009b），Tang et al.（2006）關(guān)于土壤中PAHs生物可給性的研究也發(fā)現(xiàn)這一規(guī)律。與PCBs一樣（Xing et al.，2008），魚(yú)肉中PAHs的生物可給性也受各PAH自身理化性質(zhì)的影響，與KOA、KOW和MW呈負(fù)相關(guān)，與WS呈正相關(guān)，說(shuō)明水溶性強(qiáng)的PAH易于從食物基質(zhì)中釋放出來(lái)進(jìn)入消化液，該規(guī)律在土壤PAHs生物可給性研究中也存在（Tang et al.，2006）。相對(duì)累計(jì)率是指消化過(guò)程中某一PAH在液相中占總PAHs的百分含量與該P(yáng)AH在樣本中占總PAHs百分含量之間的比值，是評(píng)價(jià)PAHs在消化過(guò)程相對(duì)稀釋或相對(duì)富集的指標(biāo)。Wang et al.（2010）的研究表明低分子量 PAHs的相對(duì)累計(jì)率顯著低于高分子量PAHs。Qin et al.（2010）對(duì)香港居民皮下組織PAHs殘留量和各PAH相對(duì)累計(jì)率做回歸分析得到顯著的正相關(guān)，說(shuō)明相對(duì)累計(jì)率越高的 PAHs具有較高的生物可給性，更容易被人體消化吸收和富集。

綜上，食物中PAHs生物可給性主要受PAH理化性質(zhì)（KOA、KOW、MW、WS等）的影響。

1.4 有機(jī)氯農(nóng)藥（OCPs）

OCPs是有一類(lèi)具有殺蟲(chóng)活性的氯代烴的總稱(chēng)，主要品種滴滴涕（dichlorodiphenyltrichloroethane，DDTs）和六六六（hexachlorocyclohexane，HCHs）分別于1825年和1874年問(wèn)世，被廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)植保和公共衛(wèi)生領(lǐng)域，一度是世界各國(guó)首選的殺蟲(chóng)劑（黃衛(wèi)平，2001）。但由于其本身具有高毒性，難降解性以及高富集性，對(duì)環(huán)境系統(tǒng)和人體健康造成嚴(yán)重的威脅和傷害，1980s以來(lái)世界上大多數(shù)國(guó)家已經(jīng)禁止OCPs的生產(chǎn)和使用（呂艷，2009）。即便如此，由于其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，揮發(fā)性小且半衰期長(zhǎng)，環(huán)境各介質(zhì)中依然能檢測(cè)到DDTs和HCHs的存在，包括大氣（Bidleman et al.，2004；Leone et al.，2000）、水體（Ilyina et al.，2006；Kolankaya，2006）、土壤（Vega et al.，2007）及動(dòng)植物（Hinck et al.，2008；Srivastava et al.，2006；Verreault et al.，2005）等?？梢?jiàn)，OCPs的人群暴露估算及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究已刻不容緩。

典型的 OCPs中，o, p’-DDT、o, p’-DDD和α-HCH等都是手性化合物，其中α-HCH是以右旋化合物（+）-α-HCH和左旋化合物（-）-α-HCH兩種對(duì)映體 1∶1比例存在的外消旋混合物（Tao et al.，2009）。Tao et al.（2009）對(duì)土壤顆粒 OCPs的生物可給性研究表明，在胃腸模擬過(guò)程中，（+）-α-HCH的釋放速度較（-）-α-HCH更快，導(dǎo)致（+）-α-HCH在胃消化液中富集；但進(jìn)入腸道后，（-）-α-HCH能比（+）-α-HCH更快進(jìn)入液相，使得（-）-α-HCH被優(yōu)先排出體外，可能的原因是酶類(lèi)的立體化學(xué)選擇性。與α-HCH相似的是，o, p’-DDT和o, p’-DDD經(jīng)胃的消化后，右旋對(duì)映體高于左旋對(duì)映體；但經(jīng)小腸消化，右旋對(duì)映體減少。

Wang et al.（2011）應(yīng)用體外消化模擬實(shí)驗(yàn)測(cè)定了20種共279個(gè)魚(yú)肉樣品DDTs和HCHs生物可給性，表明胃部消化階段中DDTs和HCHs的生物可給性（0.37%～12.8%）顯著低于腸道消化階段（0.73%～33.1%），其原因是小腸液中含有膽汁鹽，這與食物基質(zhì)中PBDEs（Yu et al.，2009b）、PAHs（Wang et al.，2010）及土壤中OCPs（Tao et al.，2009）的生物可給性在胃、腸階段呈現(xiàn)的差異是一致的。Yu et al.（2012b）對(duì)11種魚(yú)類(lèi)、3種貝類(lèi)、2種家禽、2種家畜共175個(gè)樣品進(jìn)行了DDTs和HCHs的體外模擬生物可給性測(cè)定，結(jié)果表明總DDTs和總 HCHs的生物可給性分別是 31.5%～84.5%和31.1%～59.6%，比Wang et al.（2011）的研究結(jié)論更高，可能是不同動(dòng)物源性食物的脂肪量差異對(duì)生物可給性的影響。

Wang et al.（2011）研究還指出魚(yú)肉中 OCPs的生物可給性與KOW呈顯著的正相關(guān)，但Xing et al.（2008）的研究卻指出魚(yú)肉中PCBs的生物可給性與KOW之間的相關(guān)性并不顯著，造成結(jié)論不一致的原因很可能是兩個(gè)研究所采集的魚(yú)種不一樣，脂含量等因素掩蓋了KOW對(duì)生物可給性的影響，具體原因需進(jìn)一步研究。

除了動(dòng)物源性食物魚(yú)，也有人對(duì)植物源性食物胡蘿卜中DDTs的生物可給性進(jìn)行了研究（陸敏等，2009a；陸敏等，2009b）。靜態(tài)胃腸消化模擬實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)胡蘿卜中DDTs的生物可給性顯著高于魚(yú)肉中DDTs的生物可給性。胡蘿卜中的DDTs在小腸消化階段的生物可給性（41.2%～47.1%）顯著大于胃部消化階段（12.0%～12.7%），該結(jié)論與魚(yú)肉的情況相類(lèi)似（Wang et al.，2011）。陸敏等人（2009a）還研究了基質(zhì)質(zhì)量和胡蘿卜中 DDTs的殘留濃度對(duì)DDTs生物有效性的影響，結(jié)果表明DDTs的生物可給性與基質(zhì)質(zhì)量呈對(duì)數(shù)相關(guān)關(guān)系，隨著胡蘿卜質(zhì)量增加，DDTs的生物可給性下降。在胡蘿卜質(zhì)量恒定的條件下，DDTs的生物可給性不隨胡蘿卜中 DDTs殘留濃度的變化而變化，該結(jié)果與魚(yú)肉中 PBDEs生物可給性研究一致（Yu et al.，2009b）。

綜上，食物中OCPs生物可給性主要受脂含量，OCP理化性質(zhì)（KOW、MW等），以及消化液組成（特別是膽汁鹽含量）的影響。

2 存在的問(wèn)題及展望

食物基質(zhì)中POPs的生物可給性研究在人群暴露風(fēng)險(xiǎn)研究中具有極其重要的意義，是進(jìn)一步準(zhǔn)確評(píng)估人群POPs飲食暴露及健康風(fēng)險(xiǎn)至關(guān)重要的一環(huán)。現(xiàn)有研究建立了食物中POPs生物可給性測(cè)定的消化模擬實(shí)驗(yàn)體系并不斷完善，同時(shí)分析了各因素對(duì)POPs生物可給性的影響等，如表1所示。

表1 食物中POPs生物可給性體外測(cè)定實(shí)驗(yàn)體系及其影響因素Table 1 The bioaccessibility of POPs in food matrix, its measure methods and influence factors

即便現(xiàn)有關(guān)于食物中POPs生物可給性的研究已經(jīng)取得了一系列成果，但這些研究中存在的問(wèn)題依然有很多，亟待進(jìn)一步研究探索：

（1）現(xiàn)有研究用于消化實(shí)驗(yàn)的食物基質(zhì)均為未經(jīng)加工處理的食物原料，而我國(guó)普通人群攝入的食物均經(jīng)烹飪（如煎、烤、炒、蒸等）等處理，研究表明，烹飪處理后，食物中PAHs（Perelló et al.，2009；Purcaro et al.，2006；Reinik et al.，2007），PBDEs（Bayen et al.，2005；Schecter et al.，2006），PCBs（Hori et al.，2001；Hori et al.，2005）等POPs濃度將發(fā)生變化，但變化趨勢(shì)并不一致，即烹飪方式對(duì)食物POPs殘留濃度的影響方向和程度具有不確定性（Domingo，2011）。雖然草魚(yú)中PBDEs（Yu et al.，2009b）和胡蘿卜中DDTs（陸敏等，2009a）的殘留濃度不影響其生物可給性，但其他POPs污染物殘留濃度與生物可給性之間的相關(guān)性則有待進(jìn)一步研究。同時(shí)，烹飪過(guò)程食物基質(zhì)被加熱、食用油等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的加入是否影響基質(zhì)中污染物的釋放亦有待進(jìn)一步研究。

（2）現(xiàn)有研究在進(jìn)行消化之前均將食物做干燥處理、且研磨至能過(guò)100目篩，這與實(shí)際情況是不相符的，因?yàn)槿耸橙氲氖澄锒际呛?，且不可能將食物咀嚼到如此?xì)小。Zhang et al.（2014）的研究表明，用微波的方法提取魚(yú)肉中 OCPs，冷干魚(yú)肉組織中的OCPs對(duì)提取溶劑具有一定的抗性，導(dǎo)致OCPs的提取率較低，加入水后，提取率顯著升高，說(shuō)明對(duì)食物基質(zhì)進(jìn)行冷干處理會(huì)改變基質(zhì)中POPs的存在形態(tài)，可能導(dǎo)致生物可給性的低估或高估；Moelants et al.（2012）的研究表明隨著食物基質(zhì)（胡蘿卜和西紅柿）粒徑不斷增大，類(lèi)胡蘿卜素的生物可給性不斷減??；余應(yīng)新等人（2011）的研究也表明，空調(diào)濾網(wǎng)灰塵中 PBDEs的生物可給性與灰塵粒徑之間呈負(fù)相關(guān)。因此，我們可以做如下推理：食物基質(zhì)粒徑越小，與消化液的接觸面積越大，越有利于污染物的釋放?？梢?jiàn)，將食物基質(zhì)研磨至能過(guò)100目篩會(huì)導(dǎo)致食物中POPs生物可給性的高估。

（3）在人體胃腸消化系統(tǒng)中，部分從食物中釋放出來(lái)的污染物會(huì)被小腸上皮細(xì)胞吸收并進(jìn)入血液循環(huán)，即在消化系統(tǒng)中不僅存在污染物和基質(zhì)間的釋放-吸附平衡機(jī)制，同時(shí)還有釋放-吸收平衡機(jī)制，液相中的污染物被小腸上皮細(xì)胞吸收，其濃度降低，平衡向污染物釋放的方向移動(dòng)，利于污染物的進(jìn)一步釋放（張迪宇等，2009）。而現(xiàn)有研究所用體外模擬方法均為穩(wěn)態(tài)模型，未考慮細(xì)胞對(duì)污染物的吸收機(jī)制，將造成食物中POPs生物可給性的嚴(yán)重低估。

（4）關(guān)于食物基質(zhì)的老化，現(xiàn)有研究均用標(biāo)準(zhǔn)品溶液對(duì)基質(zhì)粉末進(jìn)行處理，旨在將目標(biāo)化合物附著在食物基質(zhì)上。雖然對(duì)部分蔬菜而言，殘留的有機(jī)污染物主要附著在其可食用部分表面，但對(duì)大部分食物而言，有機(jī)污染物是殘留在食物細(xì)胞間，或與食物中營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)相結(jié)合存在的，并非附著在基質(zhì)顆粒表面。現(xiàn)有老化方法處理后獲得的生物可給性更多的反映了POPs在一定時(shí)間內(nèi)與食物基質(zhì)相互結(jié)合的效率，而非污染物從食物基質(zhì)中消化釋放的效率。Yu et al.（2010）的研究已經(jīng)表明，用此方法進(jìn)行老化處理后會(huì)造成生物可給性的高估，雖然結(jié)果并不顯著，但探索更好的實(shí)驗(yàn)方法仍然是我們努力的方向。

（5）體外消化實(shí)驗(yàn)中酶的種類(lèi)、營(yíng)養(yǎng)液的配比、溫度變化等都會(huì)影響模擬的準(zhǔn)確性（Dean et al.，2007）。例如小腸中含有腸激酶、能夠激活蛋白質(zhì)的消化酶、胰蛋白酶等，胰液中含有水、碳酸氫鈉、淀粉酶，胰蛋白酶和脂肪酶，模擬實(shí)驗(yàn)所用消化液中采用不同種類(lèi)的酶，對(duì)物質(zhì)的吸收選擇性存在差異；此外，酶的活性、污染物的釋放受到溫度、營(yíng)養(yǎng)液配比等影響，因此未來(lái)應(yīng)該對(duì)以上因素進(jìn)行具體研究。

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The Bioaccessibility of Typical Persistent Organic Pollutants (POPs) in Food Matrix: A Review

YU Yanxin, LI Qi*, WANG Hui, XU Jie
College of Water Science, Beijing Normal University, Beijing 100875, China

Persistent organic pollutants (POPs) were the focus of attention in the field of exposure and risk assessment because of their potential adverse effects on human health. However, most previous studies of health risk assessment merely focused on the level of external exposure, neglecting the influence of bioaccessibility, which explained the digestion ratio of contaminants in food. As a result, mistakes like overestimation or underestimation of exposure risk as well as the misjudgment of the main exposure sources will be made possibly. Among the three routes of human exposure, diet was proved to be the main source compared with inhalation and dermal contact. The bioaccessibility of POPs in food matrix refers to the proportion of POPs that can be digested and possibly be absorbed in the total POPs in food. The introduction of bioaccessibility, whose data can better reflect the real situation of human exposure, makes the replacement of external exposure by internal exposure to be the basis of diet exposure risk assessment.In this paper, four typical POPs including polychlorinated biphenyls (PCBs), polybrominated diphenyl ethers (PBDEs), polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and organochlorine pesticide (OCPs) were focused, and the current state of studies about the bioaccessibility of POPs in food was systematically summarized, including the digestion methods used in each researches, the influences of matrix properties, and experimental environment on bioaccessibility, and the difference of bioaccessibilities of various contaminants. The bioaccessibility of POPs were 3.0%～84.5% and 2.6%～59.9% for animal-based and plant-based food, respectively, it means that the bioaccessibility was extremely important in exposure risk assessment of POPs through digestion pathway. Besides, this paper stated the insufficiency of present studies in the selection and pretreatment of food matrix, the design of experimental environment and the preparation of digestive juices, and raised a prospect of further studies according to those deficiency, appealing for the establishment of a more scientific and effective research system. This paper has practical significance in developing the theory, techniques, and methods of health risk assessment research.

persistent organic pollutants; foodstuffs; bioaccessibility; review

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.08.023

X56

A

1674-5906（2015）08-1406-09

于艷新，李奇，王慧，徐潔. 食物中典型持久性有機(jī)污染物(POPs)的生物可給性研究綜述[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2015, 24(8): 1406-1414.

YU Yanxin, LI Qi, WANG Hui, XU Jie. The Bioaccessibility of Typical Persistent Organic Pollutants (POPs) in Food Matrix: A Review [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(8): 1406-1414.

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41371466）；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金資助（2013NT45）

于艷新（1972年生），女，講師，碩士生導(dǎo)師，博士，主要從事環(huán)境污染與人體健康、河流污染防治與治理研究。E-mail: yuhe_f@sina.com *通信作者：李奇（1991年生），男，碩士，主要從事環(huán)境污染與人體健康研究。E-mail: liqibnu@foxmail.com

2015-05-09