中國3個(gè)AERONET站點(diǎn)氣溶膠大小的識別及特征分析

王宏斌，張志薇，張 鐳，吳 泓，周林義，祖 繁（.江蘇省氣象科學(xué)研究所，江蘇 南京 20009；2.南京信息工程大學(xué)，中國氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 20044；.江蘇省氣象服務(wù)中心，江蘇南京 20008；4.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，甘肅 蘭州 70000）

中國3個(gè)AERONET站點(diǎn)氣溶膠大小的識別及特征分析

王宏斌1，2，張志薇3，張 鐳4*，吳 泓1，周林義1，祖 繁1（1.江蘇省氣象科學(xué)研究所，江蘇 南京 210009；2.南京信息工程大學(xué)，中國氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210044；3.江蘇省氣象服務(wù)中心，江蘇南京 210008；4.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，甘肅 蘭州 730000）

?ngstr?m波長指數(shù)α是判斷氣溶膠粒子大小的重要參數(shù)，但當(dāng)氣溶膠尺度分布不滿足Junge分布時(shí)，僅用α不能很好的反映氣溶膠粒子的尺度信息.利用Mie散射理論和AERONET站點(diǎn)實(shí)測資料分析說明在0.75＜α＜1.7區(qū)間內(nèi)，結(jié)合AOD譜曲率a2可以得到更詳細(xì)的粒子尺度信息.對SACOL、香河和太湖站，當(dāng)a2＜-0.4時(shí)，氣溶膠以細(xì)粒子占主導(dǎo)地位，Vfine/Vtotal＞0.6；當(dāng)a2＞0.3時(shí)，多以粗粒子為主，Vfine/Vtotal＜0.4.利用Gobbi氣溶膠圖解法分析顯示SACOL站AOD的大值主要是由于沙塵氣溶膠的影響造成的；香河站沙塵和細(xì)粒子氣溶膠都會產(chǎn)生大值A(chǔ)OD，并且圖解法可以很好的區(qū)分這兩種情況；太湖站受沙塵的影響較小，大值A(chǔ)OD絕大多數(shù)是由于細(xì)粒子氣溶膠造成的.

氣溶膠光學(xué)厚度；?ngstr?m波長指數(shù)；尺度分布；Mie散射

大氣氣溶膠是指懸浮在大氣中直徑為0.001～100μm的各種固體和液體微粒.氣溶膠作為大氣的重要組成成分，通過其直接效應(yīng)［1］、間接效應(yīng)［2-3］和半直接效應(yīng)［4-5］影響區(qū)域和全球地氣系統(tǒng)輻射收支平衡.除此，氣溶膠對環(huán)境和人體健康有重要影響，如降低能見度［6-7］、對人體肺功能造成損傷等［8］.氣溶膠粒子尺度分布是重要的氣溶膠參數(shù)，如細(xì)粒子氣溶膠（PM2.5）可以直接進(jìn)入人體支氣管以及肺泡，甚至血液循環(huán)，引發(fā)全身各系統(tǒng)疾?。?］.氣溶膠的光學(xué)特性與其尺度分布有很強(qiáng)的依賴性，任何可能影響其尺度分布的因素都有可能影響其光學(xué)特性的變化，如相對濕度的變化會引起吸濕性氣溶膠單次散射反照率和不對稱因子的變化［10-11］.

?ngstr?m波長指數(shù)α是判斷氣溶膠粒子大小的重要參數(shù)［12］，且利用地面太陽光度計(jì)或衛(wèi)星觀測資料反演易于得到，因此被廣泛應(yīng)用；而利用α判斷氣溶膠粒子大小的前提條件是氣溶膠尺度分布滿足Junge分布［13］，實(shí)際大氣氣溶膠來源和形成機(jī)理非常復(fù)雜，往往不滿足這一點(diǎn).研究表明，用多模態(tài)對數(shù)正態(tài)尺度分布來表示大氣氣溶膠粒子尺度分布更準(zhǔn)確［14-16］，

式中:Ci表示粒子體積濃度，Ri表示中值或幾何平均半徑，σi表示模態(tài)半徑標(biāo)準(zhǔn)差，n表示對數(shù)正態(tài)分布的模態(tài)數(shù)，在實(shí)際應(yīng)用中，雙對數(shù)正態(tài)分布應(yīng)用最廣，即取n=2.而此時(shí)仍用α來識別粒子大小顯然不夠準(zhǔn)確，不同的氣溶膠粒子尺度分布可能產(chǎn)生相同的α值［17］.

ECK［2］指出氣溶膠光學(xué)厚度（AOD，τ）的自然對數(shù)與波長（λ）的自然對數(shù)之間存在很好的二次多項(xiàng)式擬合關(guān)系，即增加α的一階導(dǎo)數(shù)項(xiàng)（即'α）可以更好的描述lnτ與lnλ的關(guān)系，如（2）式，

式中:a0、a1和a2是二次多項(xiàng)式的擬合參數(shù)，代表AOD光譜特征，其中a2為曲線曲率.當(dāng)a2=0時(shí)，曲率為0，lnτ與lnλ為線性關(guān)系，（2）式即為?ngstr?m波長指數(shù)公式τ（ λ）=τ1λ-α，a0=τ1，a1= -α.

研究發(fā)現(xiàn)［19-25］，利用a2和α結(jié)合可以提供更好的氣溶膠粒子尺度分布信息.Schuster等［25］提出利用系數(shù)a1、a2結(jié)合α可以得到粗細(xì)模態(tài)粒子的相對多少.基于Mie散射理論利用Schuster等提出的方法對蘭州大學(xué)半干旱氣候與環(huán)境觀測站（SACOL）、香河和太湖3個(gè)AERONET站點(diǎn)氣溶膠粒子大小信息進(jìn)行了分析比較，并利用Gobbi氣溶膠分類圖解法［26］分析了各站點(diǎn)細(xì)粒子對總AOD的貢獻(xiàn).

1 站點(diǎn)和數(shù)據(jù)

AERONET是美國國家宇航局（NASA）和法國國家科學(xué)研究中心（CNRS）共同組建的全球數(shù)百個(gè)太陽光度計(jì)組成的氣溶膠監(jiān)測網(wǎng)，其觀測數(shù)據(jù)精度較高，AOD觀測誤差為0.01～0.02.其對全球和區(qū)域氣溶膠光學(xué)特性、環(huán)境和輻射效應(yīng)、衛(wèi)星遙感和數(shù)值模式產(chǎn)品的驗(yàn)證和評估等方面的研究發(fā)揮了重要作用.

AERONET反演算法［27-28］根據(jù)太陽光度計(jì)測量得到的太陽直接輻射和天空散射輻射可以提供大氣柱中的氣溶膠光學(xué)特性.利用太陽光度計(jì)測得的直接輻射數(shù)據(jù)可以計(jì)算各波段的AOD 和α.利用440，675，870，1020nm波長的等高度角天空掃描輻射數(shù)據(jù)結(jié)合相應(yīng)波段的AOD數(shù)據(jù)，可以得到氣溶膠粒子尺度分布、復(fù)折射指數(shù)、體積濃度、細(xì)粒子體積比、有效半徑、單次散射反照率、相函數(shù)等參數(shù).由于觀測方式的不同，太陽光度計(jì)的直接輻射數(shù)據(jù)的精度和樣本數(shù)都大于天空輻射數(shù)據(jù).

選取的站點(diǎn)是中國地區(qū)區(qū)域代表性較強(qiáng)且觀測時(shí)間序列較長的SACOL、香河和太湖3個(gè)AERONET站點(diǎn)，站點(diǎn)信息見表1.SACOL位于甘肅中部的榆中縣，距蘭州市48km，地處西北黃土高原半干旱區(qū)，下墊面屬典型的黃土高原地貌，源面梁峁基本為原生植被；香河站位于華北平原，距北京市70km，屬城市遠(yuǎn)郊站點(diǎn)，站點(diǎn)周圍為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)，地表植被覆蓋較好；太湖站位于太湖北側(cè)湖岸，屬長江三角洲地區(qū)，距無錫市12km，距蘇州市40km，被上海、杭州、南京、蘇州和無錫等大城市包圍，是中國經(jīng)濟(jì)發(fā)展最快的地區(qū)之一.

表1 AERONET站點(diǎn)信息及AOD數(shù)據(jù)樣本數(shù)Table 1 Introduction of AERONET sites and the number of AOD data samples

2 理論模擬

2.1 Mie散射理論模擬AOD的光譜依賴性

利用Mie散射理論［29］可以得到氣溶膠粒子的消光效率因子Qext（m， r，λ），結(jié)合氣溶膠粒子尺度分布（1）式和復(fù)折射指數(shù)，利用（5）式可以得到高為Z的大氣柱中AOD，即

圖1 兩種具有相同α值的尺度分布對應(yīng)的AOD的光譜變化Fig.1 Spectral change of AOD for two different size distributions with the same Angstrom exponent

選取了兩種具有相同α值（α=2）氣溶膠粒子尺度分布進(jìn)行計(jì)算:（1）單峰對數(shù)正態(tài)尺度分布，其Cfine/Ctotal=1.0，即只有細(xì)模態(tài)粒子，對應(yīng)的中值半徑Rfine=0.21μm，標(biāo)準(zhǔn)差σfine=0.38μm；（2）雙對數(shù)正態(tài)尺度分布，其Cfine/Ctotal=0.6，對應(yīng)的細(xì)模態(tài)粒子Rfine=0.12μm， σfine=0.38μm，粗模態(tài)粒子Rcoarse= 3.2μm，σcoarse=0.75μm.兩種尺度分布下復(fù)折射指數(shù)取3個(gè)站點(diǎn)觀測平均值，為m=1.49-0.007i［17］.兩種情況下計(jì)算的AOD利用其440nm的AOD進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，如圖1.由圖1可見，對給定的兩種尺度分布，單峰對數(shù)正態(tài)尺度分布AOD隨波長的變化為負(fù)曲率，而雙對數(shù)正態(tài)尺度分布下AOD隨波長的變化為正曲率.

圖2 不同波長AOD隨粒子有效半徑的變化Fig.2 Relative AOD for variable effective radii at two wavelengths

利用Mie散射代碼計(jì)算了不同波長AOD隨粒子有效半徑的變化，如圖2.計(jì)算中取波長λ分別為0.5μm和1.0μm， Cfine/Ctotal=1.0， σfine= 0.38μm，中值半徑Rfine在0.01～10μm之間變化，有效半徑根據(jù)文獻(xiàn)［17］中的（2）式計(jì)算.由圖2可見，隨有效半徑的增加，不同波長光學(xué)厚度均先增大后減小，且波長越長，AOD最大值對應(yīng)的有效半徑也越大.這一現(xiàn)象可以根據(jù)Mie散射理論解釋，以水滴（m=1.3）的散射效率因子隨尺度數(shù)（2πr/λ）的變化為例.隨著尺度數(shù)的增加，粒子的散射效率因子先增大，在尺度數(shù)為6附近達(dá)到最大值，約為4，然后隨著尺度數(shù)繼續(xù)增大，散射效率因子以波動的方式變化，并趨于2［8］.對應(yīng)圖2，當(dāng)波長不變時(shí)，隨著有效半徑的增加，尺度數(shù)也增加，AOD先增大后減小.當(dāng)波長變化時(shí)，AOD要達(dá)到最大值，則波長越長對應(yīng)的半徑也越長.

從圖2還可看出，對于粗模態(tài)粒子，兩個(gè)波長對應(yīng)的AOD基本相等，而細(xì)模態(tài)粒子，可見光波段（0.5μm）的AOD遠(yuǎn)大于近紅外波段（1.0μm）的AOD.這是因?yàn)榱Ｗ影霃焦潭〞r(shí)，尺度數(shù)的增大對應(yīng)著波長的減小，散射效率因子隨尺度數(shù)的增長表明了粒子對藍(lán)光的散射比近紅外強(qiáng).但當(dāng)粒子的相對尺度數(shù)很大時(shí)，散射效率因子隨波長基本不變，表明各種波長具有幾乎相同強(qiáng)度的散射，從而使不同波長的AOD差別減小.

綜上可見，圖1中雙對數(shù)正態(tài)尺度分布對應(yīng)的AOD隨波長的正曲率是由于其中的粗模態(tài)粒子近紅外波段的AOD與其可見光波段的AOD之比要大于細(xì)模態(tài)粒子對應(yīng)波段的AOD之比造成的.

2.2 單峰和雙峰對數(shù)正態(tài)尺度分布的α特征

2.2.1 單對數(shù)正態(tài)尺度分布 根據(jù)Dubovik等［9］的研究，對不同半徑范圍，選擇不同的標(biāo)準(zhǔn)差σ:中值半徑≤0.6μm時(shí)，σ=0.38；中值半徑＞0.6μm時(shí)，σ=0.75.選取7個(gè)不同的波長（0.34，0.38，0.44，0.5，0.67，0.87，1.02μm），計(jì)算各波長的AOD.利用

?ngstr?m波長指數(shù)公式對各波長AOD進(jìn)行線性擬合得到α，利用（2）式對各波長AOD進(jìn)行二次多項(xiàng)式擬合可以得到3個(gè)擬合系數(shù)a0、a1和a2.

圖3 單峰對數(shù)正態(tài)尺度分布α和系數(shù)a2隨有效半徑的變化Fig.3 ?ngstr?m exponent α and a2for monomodal lognormal aerosol size distributions with varying effective radii.

圖3a為單峰對數(shù)正態(tài)尺度分布?xì)馊苣z粒子對應(yīng)的α隨有效半徑的變化.可見，α對細(xì)模態(tài)粒子有效半徑的變化非常敏感；而對粗模態(tài)粒子的有效半徑的變化不敏感.這是因?yàn)槿鐖D2所示，對粗模態(tài)粒子不同波長的AOD變化較小.

圖3b為單峰對數(shù)正態(tài)尺度分布?xì)馊苣z粒子對應(yīng)系數(shù)a2隨有效半徑的變化.可見，對細(xì)模態(tài)粒子，AOD的光譜曲率a2多為負(fù)值，而隨著尺度分布過渡到粗模態(tài)粒子，曲率a2變?yōu)樾〉恼?

2.2.2 雙峰對數(shù)正態(tài)尺度分布 根據(jù)觀測，雙模態(tài)對數(shù)正態(tài)尺度分布用來表示氣溶膠粒子尺度分布更準(zhǔn)確，利用Mie散射代碼對氣溶膠粒子滿足雙對數(shù)正態(tài)尺度分布的情況進(jìn)行了計(jì)算.α對細(xì)模態(tài)有效半徑敏感，而對粗模態(tài)有效半徑不敏感，所以計(jì)算時(shí)取細(xì)模態(tài)中值半徑Rfine從0.06到0.3μm，間隔0.03取值，σfine=0.38μm；粗模態(tài)中值半徑取定值Rcoarse=3.2μm，σcoarse= 0.75μm；細(xì)模態(tài)的體積濃度比Cfine/Ctotal取從0.1到1.

圖4給出了雙對數(shù)正態(tài)尺度分布?xì)馊苣z粒子α隨著細(xì)模態(tài)粒子有效半徑和細(xì)模態(tài)體積濃度比的變化.可見，隨著粗模態(tài)濃度的增加，即Cfine/Ctotal減小時(shí)，α減小.同時(shí)根據(jù)不同Cfine/Ctotal時(shí)，α隨細(xì)模態(tài)有效半徑的變化趨勢可以看出，α對細(xì)模態(tài)有效半徑的敏感性減弱，這是因?yàn)榇帜B(tài)粒子對α不敏感，粗模態(tài)粒子的加入導(dǎo)致總的情況的變化.

由圖4還可以看出，α的增加不一定需要細(xì)模態(tài)有效半徑的減小.比如，當(dāng)Cfine/Ctotal=0.8時(shí)，Rfine=0.07μm對應(yīng)的α=2.1，而Rfine=0.09μm對應(yīng)的α=2.4.這與α的典型特征（大粒子對應(yīng)小的α，而小粒子對應(yīng)大的α值）相反.

圖4 雙對數(shù)正態(tài)尺度分布α隨細(xì)模態(tài)粒子有效半徑和細(xì)模態(tài)體積濃度比的變化Fig.4 Calculated α for bimodal aerosol size distributions with varying fine mode fractions and fine mode effective radii

2.3 AOD譜曲率對氣溶膠參數(shù)變化的響應(yīng)

為了得到方程（2）中參數(shù)a1和a2在不同雙對數(shù)正態(tài)尺度分布下的特征，對雙對數(shù)正態(tài)尺度分布中的參數(shù)分別取表2中的值，則對模態(tài)尺度、寬度、濃度和復(fù)折射指數(shù)的所有組合共有13860種雙對數(shù)正態(tài)尺度分布.同樣利用Mie散射理論代碼，結(jié)合（5）式可以得到7個(gè)波長的AOD，對各波段AOD進(jìn)行二次多項(xiàng)式擬合，得到3個(gè)擬合系數(shù)a0、a1和a2，計(jì)算結(jié)果如圖5.表2中加粗的參數(shù)為計(jì)算圖4中格點(diǎn)上的值用到的參數(shù)，這些參數(shù)的計(jì)算結(jié)果在圖5中以不同大小不同顏色的圓圈表示.因?yàn)檎鎸?shí)大氣并不一定受（1）式的限制，并且R=0.6μm是AERONET推薦的分割粗細(xì)粒子的半徑值，因此選用R=0.6μm作為粗細(xì)粒子的分界.定義Vfine/Vtotal為雙對數(shù)正態(tài)尺度分布中粒子半徑小于0.6μm的氣溶膠的體積濃度占總粒子體積濃度的比例.需要澄清，Vfine/Vtotal與Cfine/Ctotal是不同的，Cfine/Ctotal代表的是細(xì)模態(tài)粒子的體積濃度占總體積濃度的比，Cfine與Ccoarse是根據(jù)（1）式定義的；而Vfine/Vtotal是氣溶膠粒子尺度分布中半徑小于0.6μm的粒子的體積濃度與總體積濃度之比.根據(jù)（1）式的定義，粗、細(xì)模態(tài)包含的氣溶膠粒子半徑可能有重疊；根據(jù)Vfine/Vtotal的定義，Vfine與Vcoarse包含的氣溶膠粒子半徑不可能有重疊，而是在0.6μm處將二者分開.圖5中黑色線是Cfine/Ctotal的等值線.

表2 計(jì)算圖5中的點(diǎn)用到的雙對數(shù)正態(tài)尺度分布的參數(shù)Table 2 Bimodal lognormal size distribution parameters used to calculate the points in figure 5

圖5 雙對數(shù)正態(tài)尺度分布不同參數(shù)下系數(shù)a1和a2隨細(xì)模態(tài)體積濃度比的變化Fig.5 Volume fraction of fine mode aerosols as a function of the coefficients a1and a2for bimodal aerosol sizedistributions

圖5中對應(yīng)Cfine/Ctotal=1的紅色圓圈，代表了單模態(tài)尺度分布的情況.這時(shí)，曲率為負(fù)（a2＜0），并且隨粒子尺度增加，a2減小.正曲率要求足夠多的粗模態(tài)氣溶膠存在，以削弱波長較長時(shí)氣溶膠消光的波長依賴性（圖1）.然而，也看出即使粗模態(tài)比例較高時(shí)，也會有負(fù)曲率出現(xiàn)，如圖5中a2=0以下的藍(lán)色點(diǎn).

圖5可見，當(dāng)Cfine/Ctotal=1時(shí)，隨細(xì)模態(tài)粒子尺度的增加，系數(shù)a1絕對值減小，與對應(yīng)的α的變化特征非常像（圖4中Cfine/Ctotal=1的線）；而當(dāng)有大量粗粒子存在，曲率a2為正時(shí)，Cfine/Ctotal等值線隨細(xì)模態(tài)粒子尺度的變化，a1的變化有所不同.

2.4 氣溶膠分類圖解法

Kaufman［32］指出，?ngstr?m波長指數(shù)α隨波長的變化δα=α（440、675）-α（440、1003）為負(fù)時(shí)，說明以細(xì)模態(tài)氣溶膠為主，而正值反映了兩種模態(tài)共同影響.在此基礎(chǔ)上，利用Mie散射理論，Gobbi等［26］提出了氣溶膠分類圖解法，此方法可以得到細(xì)模態(tài)氣溶膠對總AOD的貢獻(xiàn)和細(xì)模態(tài)粒子的尺度，同時(shí)還可以分離出AOD的增加是由于細(xì)模態(tài)粒子的吸濕性增長引起還是由于云污染使得粗模態(tài)粒子增加引起的，示意圖見文獻(xiàn)26中圖1.具體運(yùn)用氣溶膠分類圖解法時(shí)，根據(jù)太陽光度計(jì)測得的440～870之間3個(gè)波段的AOD，計(jì)算得到α（440、675）、α（440、870）和α（675、870），進(jìn)而得到δα=α（440、675）-α（675、870），將其描繪在氣溶膠分類圖上，從而得到細(xì)模態(tài)氣溶膠對總AOD675的貢獻(xiàn)η和細(xì)模態(tài)粒子的尺度Rf.

3 觀測資料的應(yīng)用及比較

利用觀測資料進(jìn)一步證實(shí)?ngstr?m波長指數(shù)α、曲率a2、細(xì)模態(tài)體積比Vfine/Vtotal、細(xì)模態(tài)有效半徑Rfine之間的關(guān)系，選取區(qū)域代表性較強(qiáng)且觀測時(shí)間序列較長的SACOL、香河和太湖3 個(gè)AERONET站點(diǎn)的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析.

3.1 氣溶膠粗細(xì)模態(tài)的識別

圖6給出了SACOL、香河和太湖站系數(shù)a2和a1與細(xì)粒子體積比之間的關(guān)系.圖6與圖5類似，但圖中的點(diǎn)是根據(jù)AEONET站點(diǎn)的觀測數(shù)據(jù)得到的.由圖6可見，3個(gè)站點(diǎn)都表現(xiàn)出隨著細(xì)粒子體積比的增加，a2和a1趨于減小，這與理論模擬的結(jié)果一致.當(dāng)氣溶膠以細(xì)粒子為主時(shí)（暖色點(diǎn)），a2多為負(fù)值；氣溶膠以粗粒子為主時(shí)（藍(lán)色點(diǎn)），a2多為正值.但也注意到，當(dāng)以粗粒子為主時(shí)，也可能出現(xiàn)a2＜0，即圖中直線a2=0下方的藍(lán)色點(diǎn)；當(dāng)以細(xì)粒子為主時(shí)，也可能出現(xiàn)a2＞0，對應(yīng)于圖中直線a2=0上方的暖色點(diǎn).考慮到這一點(diǎn)，同時(shí)給出a1的取值來識別粗細(xì)粒子的相對多少.由圖6可見，當(dāng)取a2＜-0.2，a1＜-1.3時(shí)，對應(yīng)多是Vfine/ Vtotal＞0.6的氣溶膠，以細(xì)粒子為主；取a2＞0.0，a1＞-1.0時(shí)，對應(yīng)是Vfine/Vtotal＜0.4的氣溶膠，以粗粒子為主.可見，根據(jù)系數(shù)a2，a1可以得到較好的氣溶膠粒子大小的信息.

Schuster提出的a2-a1≥2對應(yīng)細(xì)模態(tài)粒子占主導(dǎo)地位的尺度分布在分析的3個(gè)站點(diǎn)均不適用，3個(gè)站點(diǎn)很少出現(xiàn)a2-a1≥2的情況；而a2-a1≤1對應(yīng)粗模態(tài)粒子占主導(dǎo)地位的尺度分布，在3個(gè)站點(diǎn)較適用，但此時(shí)也有少量細(xì)粒子為主的情況存在.

圖6 SACOL、香河和太湖a2、a1與細(xì)粒子體積比的關(guān)系Fig.6 Volume fraction of fine mode aerosols as a function of the coefficients a1and a2at AERONET sites located in SACOL， Xianghe and Taihu

圖7是?ngstr?m波長指數(shù)α和細(xì)粒子體積比隨a2變化的散點(diǎn)圖.如果忽略圖中顏色變化，即為文獻(xiàn)［17］中的圖8，當(dāng)0.75＜α＜1.7時(shí)，也是α出現(xiàn)概率最高的區(qū)間，3個(gè)站點(diǎn)Vfine/Vtotal均在0.1～0.8之間變化，此時(shí)僅根據(jù)α無法判斷是以粗模態(tài)還是細(xì)模態(tài)氣溶膠粒子占主導(dǎo).注意到顏色變化不難看出，在0.75＜α＜1.7區(qū)間內(nèi)，當(dāng)a2＜-0.4時(shí)，氣溶膠以細(xì)粒子占主導(dǎo)，Vfine/Vtotal＞0.6；當(dāng)a2＞0.3時(shí)，多以粗粒子為主，Vfine/Vtotal＜ 0.4.可見引進(jìn)a2后解決0.75＜α＜1.7僅用α不法判斷氣溶膠粒子大小的問題.

α440～870圖7 ?ngstr?m波長指數(shù)α和細(xì)粒子體積比隨a2的變化Fig.7 Volume fraction of fine mode aerosols as a function of the α and coefficients a2at AERONET sites located in SACOL， Xianghe and Taihu

3.2 粗細(xì)模態(tài)粒子對AOD的貢獻(xiàn)

前面的分析可以較好的識別出氣溶膠粒子的大小，但并沒有給出粗細(xì)模態(tài)粒子對總AOD的貢獻(xiàn).利用Gobbi氣溶膠圖解法，給出了SACOL、香河和太湖3個(gè)AERONET站點(diǎn)不同AOD時(shí)的α與δα的分布（圖8）.由圖可見， SACOL站落到細(xì)粒子對AOD的貢獻(xiàn)η小于30%的范圍內(nèi)點(diǎn)較多，即受粗粒子（沙塵）氣溶膠的影響嚴(yán)重；同時(shí)，看出AOD的大值（AOD＞1.0）也多落在這一區(qū)域，此時(shí)α＜0.3，δα在0附近變化，對應(yīng)純沙塵氣溶膠.當(dāng)α＞1，δα＜-0.3時(shí)，對應(yīng)以細(xì)粒子為主（η＞70%）的氣溶膠分布，可見SACOL氣溶膠以細(xì)粒子為主時(shí)，出現(xiàn)AOD大值的概率非常小.

圖8 SACOL、香河和太湖3個(gè)AERONET站點(diǎn)不同δα 隨AOD和α的變化Fig.8 δα as a function of the AOD and α at AERONET sites located in SACOL， Xianghe and Taihu圖中黑色實(shí)線為細(xì)模態(tài)半徑Rf，灰色虛線為細(xì)模態(tài)氣溶膠對675nm 總AOD的貢獻(xiàn)百分比

香河站與SACOL不同，AOD大值主要分布在兩個(gè)區(qū)域，一個(gè)是以粗粒子為主的區(qū)域，即α＜0.3的區(qū)域，與SACOL的分布相似；同時(shí)香河站有大量的點(diǎn)落在α＞1，δα＜-0.3的區(qū)域，可見香河站大量的AOD大值是由于細(xì)粒子為主的氣溶膠引起的.太湖站AOD的大值多數(shù)是由細(xì)粒子氣溶膠造成的.張志薇等［17］分析SACOL、香河和太湖站氣溶膠光學(xué)和微物理參數(shù)特征指出，SACOL春季受沙塵影響非常嚴(yán)重，導(dǎo)致AOD在春季達(dá)到最大；香河站春季受來自中國西部和蒙古戈壁沙漠沙塵的影響較嚴(yán)重，其他季節(jié)以工業(yè)燃燒和城市污染產(chǎn)生的細(xì)粒子為主，AOD在夏季最大；太湖站受沙塵的影響要小的多，夏季出現(xiàn)的主要由氣粒轉(zhuǎn)化過程生成的細(xì)模態(tài)氣溶膠粒子造成AOD在夏季最大，這與得到的各站點(diǎn)氣溶膠粒子大小特征一致.

4 結(jié)論

4.1 雙對數(shù)正態(tài)分布，隨細(xì)模態(tài)體積比Cfine/ Ctotal的減小，α對細(xì)模態(tài)有效半徑的敏感性減弱，但隨Cfine/Ctotal的減小α減小，即此時(shí)α對細(xì)模態(tài)體積比Cfine/Ctotal敏感.

4.2 根據(jù)系數(shù)a2、a1可以得到較好的氣溶膠粒子大小的信息.當(dāng)a2＜-0.2，a1＜-1.3時(shí)，以細(xì)粒子為主；當(dāng)a2＞0.0，a1＞-1.0時(shí)，以粗粒子為主.

4.3 在0.75＜α＜1.7區(qū)間內(nèi)，結(jié)合曲率a2可以得到更詳細(xì)的粒子尺度信息.對SACOL、香河和太湖3個(gè)AERONET站點(diǎn)，當(dāng)a2＜-0.4時(shí)，氣溶膠以細(xì)粒子占主導(dǎo)地位，Vfine/Vtotal＞0.6；當(dāng)a2＞0.3時(shí)，多以粗粒子為主，Vfine/Vtotal＜0.4.

4.4 利用Gobbi氣溶膠圖解法，可以得到細(xì)模態(tài)氣溶膠對總AOD的貢獻(xiàn)和細(xì)模態(tài)粒子的尺度Rf.SACOL站AOD的大值主要是由于沙塵氣溶膠的影響造成的；香河站沙塵和細(xì)粒子氣溶膠都會產(chǎn)生AOD大值，并且圖解法可以很好的區(qū)分這兩種情況；太湖站受沙塵的影響較小，AOD大值絕大多數(shù)是由于細(xì)粒子氣溶膠造成的.

4.5 由于太陽光度計(jì)的直接輻射數(shù)據(jù)的精度和樣本數(shù)都大于天空輻射數(shù)據(jù)，引入該方法的好處是只根據(jù)太陽光度計(jì)觀測的直接輻射數(shù)據(jù)就可以判斷氣溶膠粒子的大小和相對貢獻(xiàn)，而不需要天空輻射信息.

［1］Charlson R J， Pilat M J. Climate: The influence of aerosols ［J］. Journal of Applied Meteorology， 1969，8（6）:1001-1002.

［2］Twomey S. Atmospheric aerosols ［M］. Elsevier Scientific Pub Co，New York， USA， 1977.

［3］Charlson R J， Lovelock J E， Andreae M O， et al. Oceanic phytoplankton， atmospheric sulphur， cloud albedo and climate ［J］. Nature， 1987，326（6114）:655-661.

［4］Ackerman A S， Toon O B， Stevens D E， et al. Reduction of tropical cloudiness by soot ［J］. Science， 2000，288（5468）:1042-1047.

［5］Koren I， Kaufman Y J， Remer L A， et al. Measurement of the effect of Amazon smoke on inhibition of cloud formation ［J］. Science， 2004，303（5662）:1342-1345.

［6］B?umer D， Vogel B， Versick S， et al. Relationship of visibility，aerosol optical thickness and aerosol size distribution in an ageing air mass over South-West Germany ［J］. Atmospheric Environment， 2008，42（5）:989-998.

［7］Wang K， Dickinson R E， Liang S. Clear sky visibility has decreased over land globally from 1973 to 2007 ［J］. Science，2009，323（5920）:1468-1470.

［8］Gauderman W J， Mcconnell R， Gilliland F， et al. Association between air pollution and lung function growth in southern California children ［J］. American journal of respiratory and critical care medicine， 2000，162（4）:1383-1390.

［9］連 悅，劉文清，張?zhí)焓妫?大氣懸浮顆粒物粒譜分析研究 ［J］.地球物理學(xué)報(bào)， 2006，49（1）:78-82.

［10］Redemann J， Russell P B， Hamill P. Dependence of aerosol light absorption and single-scattering albedo on ambient relative humidity for sulfate aerosols with black carbon cores ［J］. J. Geophys. Res.， 2001，106（D21）:27485-27495.

［11］錢 凌，銀 燕，童堯青，等.南京北郊大氣細(xì)顆粒物的粒徑分布特征 ［J］. 中國環(huán)境科學(xué)， 2008，28（1）:18-22.

［12］?ngstr?m A. On the atmospheric transmission of sun radiation and on dust in the air ［J］. Geografiska Annaler， 1929，11:156-166. ［13］Junge C. The size distribution and aging of natural aerosols as determined from electrical and optical data on the atmosphere ［J］. Journal of Meteorology， 1955，12（1）:13-25.

［14］Davies C N. Size distribution of atmospheric particles ［J］. Journal of Aerosol Science， 1974，5（3）:293-300.

［15］Whitby K T. The physical characteristics of sulfur aerosols ［J］. Atmospheric Environment， 1978，12（1）:135-159.

［16］Ott W R. A physical explanation of the lognormality of pollutant concentrations ［J］. Journal of the Air and Waste Management Association， 1990，40（10）:1378-1383.

［17］張志薇，王宏斌，張 鐳，等.中國3個(gè)AERONET站點(diǎn)氣溶膠微物理特征分析及比較 ［J］. 中國環(huán)境科學(xué)， 2014，34（8）:1927-1937.

［18］Eck T F， Holben B N， Reid J S， et al. Wavelength dependence of the optical depth of biomass burning， urban， and desert dust aerosols ［J］. J. Geophys. Res.， 1999，104（D24）:31333-31349.

［19］Eck T F， Holben B N， Ward D E， et al. Characterization of the optical properties of biomass burning aerosols in Zambia during the 1997ZIBBEE field campaign ［J］. J. Geophys. Res.， 2001，106（D4）:3425-3448.

［20］Eck T F， Holben B N， Ward D E， et al. Variability of biomass burning aerosol optical characteristics in southern Africa duringthe SAFARI 2000 dry season campaign and a comparison of single scattering albedo estimates from radiometric measurements ［J］. J. Geophys. Res.， 2003，108（D13）.

［21］O’Neill N T， Dubovik O， Eck T F. Modified ?ngstr?m exponent for the characterization of submicrometer aerosols ［J］. Applied Optics， 2001，40（15）:2368-2375.

［22］O'Neill N T， Eck T F， Holben B N， et al. Bimodal size distribution influences on the variation of Angstrom derivatives in spectral and optical depth space ［J］. J. Geophys. Res.， 2001，106（D9）:9787-9806.

［23］O'Neill N T， Eck T F， Smirnov A， et al. Spectral discrimination of coarse and fine mode optical depth ［J］. J. Geophys. Res.， 2003，108（D17）.

［24］Basart S， Pérez García-Pando C， Cuevas E， et al. Aerosol characterization in Northern Africa， Northeastern Atlantic，Mediterranean Basin and Middle East from direct-Sun AERONET observations ［J］. Atmos. Chem. Phys.， 2009，9，8265-8282.

［25］Schuster G L， Dubovik O， Holben B N. Angstrom exponent and bimodal aerosol size distributions ［J］. J. Geophys. Res.， 2006，111（D7）.

［26］Gobbi G P， Kaufman Y J， Koren I， et al. Classification of aerosol properties derived from AERONET direct sun data ［J］. Atmos. Chem. Phys， 2007，7（2）:453-458.

［27］Dubovik O， King M D. A flexible inversion algorithm for retrieval of aerosol optical properties from Sun and sky radiance measurements ［J］. J. Geophys. Res.， 2000，105（D16）:20673-20696.

［28］Dubovik O， Sinyuk A， Lapyonok T， et al. Application of spheroid models to account for aerosol particle nonsphericity in remote sensing of desert dust ［J］. J. Geophys. Res.， 2006，111（D11）.

［29］Wiscombe W J. Improved Mie scattering algorithms ［J］. Applied optics， 1980，19（9）:1505-1509.

［30］盛裴軒.大氣物理學(xué) ［M］. 北京:北京大學(xué)出版社， 2003.

［31］Dubovik O， Holben B， Eck T F， et al. Variability of absorption and optical properties of key aerosol types observed in worldwide locations ［J］. Journal of the Atmospheric Sciences， 2002，59（3）: 590-608.

［32］Kaufman Y J. Aerosol optical thickness and atmospheric path radiance ［J］. J. Geophys. Res.， 1993，98（D2）:2677-2692.

致謝：本文資料由全球氣溶膠監(jiān)測網(wǎng)（AERONET）和香河站、太湖站、蘭州大學(xué)半干旱氣候與環(huán)境觀測站（SACOL）提供，謹(jǐn)致謝忱！

Identify the size of aerosol particles and analyze its characteristic at three AERONET sites in China.

WANG Hong-bin1，2， ZHANG Zhi-wei3， ZHANG Lei4*， WU Hong1， ZHOU Lin-yi1， ZU Fan1（1.Jiangsu Institute of Meteorological Sciences， Nanjing 210009， China；2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China；3.Jiangsu Meteorological Service Centre， Nanjing 210008， China；4.Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change of the Ministry of Education， College of Atmospheric Sciences， Lanzhou University， Lanzhou 730000， China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：995～1003

?ngstr?m exponent α is an important indicator of the size of the aerosol particles. However， α alone does not provide unambiguous information on the relative weight of coarse and fine modes because the aerosol size distribution does not meet the Junge distribution in nature. We point out that the AOD spectral curvature can provide additional information about aerosol size distributions for 0.75＜α＜1.7using Mie theory calculations and AERONET sun photometer data. We improved estimate of the fine mode aerosol fractions by considering the AOD spectral curvature a2. The curvatures of a2＜-0.4indicate size distributions dominated by fine mode aerosols and a2＞0.3indicate size distributions dominated by coarse mode aerosols. We test and apply the graphical method of Gobbi， and discriminate different aerosol types and quantify the contribution of them. The results show that the large values of AOD mainly are caused by the dust aerosols at SACOL site. The large values of AOD are caused by the dust aerosols or the fine aerosol particles and the graphical method of Gobbi can discriminate them at Xianghe site. Data from Taihu site confirmed the site is affected by fine mode aerosols. At Taihu site， pollution hazes what generates the large aerosol loads rather than dust aerosol.

aerosol optical depth；?ngstr?m exponent；size distributions；Mie scattering

X513

A

1000-6923（2015）04-0995-09

王宏斌（1985-），男，陜西岐山人，博士，主要從事大氣氣溶膠光學(xué)特性及衛(wèi)星遙感研究.

2014-08-10

國家重大科學(xué)研究計(jì)劃（2012CB955302）；中國氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室開放課題（KDW1303）；公益性（氣象）行業(yè)專項(xiàng)（GYHY201306043、GYHY201406029）；江蘇省氣象局科研基金（KM201402）資助

* 責(zé)任作者， 教授， zhanglei@lzu.edu.cn