TbFeCo薄膜激光誘導超快自旋動力學的成分比研究

陸一帆，姜建偉，張曉磊，樓柿濤，金慶原

（華東師范大學 精密光譜科學與技術(shù)國家重點實驗室，上海 200062）

當今社會已進入信息技術(shù)時代，數(shù)字存儲領(lǐng)域作為信息技術(shù)的重要組成部分，受到了國內(nèi)外研究者們的廣泛關(guān)注.磁存儲技術(shù)作為現(xiàn)代信息存儲的基本方式，從出現(xiàn)到現(xiàn)在不斷提高記錄密度與速度以適應(yīng)信息技術(shù)的快速發(fā)展.隨著激光技術(shù)的不斷進步，激光輔助磁存儲技術(shù)成為實現(xiàn)大容量和高速度存儲器的新技術(shù)［1］.磁性材料的超快自旋動力學研究是當前人們研制高速磁存儲器的必要條件.目前研究磁性材料超快自旋動力學的手段主要是時間分辨的磁光克爾效應(yīng)與鐵磁共振等方法.

20世紀80年代，國外各研究小組利用時間分辨的磁光克爾效應(yīng)測量方法相繼發(fā)現(xiàn)簡單鐵磁材料的超快退磁現(xiàn)象［2－3］.1996年，Beaurepaire等研究者采用60fs脈寬的激光脈沖，對鎳薄膜進行了時間分辨磁光克爾譜的測量，觀察到260fs左右的超快退磁現(xiàn)象，并建立三溫度模型，采用電子、自旋和晶格系統(tǒng)的能量轉(zhuǎn)換過程來解釋此現(xiàn)象［4］.近年來，三溫度模型解釋超快退磁現(xiàn)象被廣泛認同，并用于解釋各種新型磁性材料的超快自旋動力學過程［5－6］.

Kimel的小組做過稀土－過渡金屬（RE－TM）材料GdCoFe的變泵浦功率實驗［7］，觀測到GdFeCo中存在類似兩步退磁，并提出四溫度模型［8］解釋此現(xiàn)象.然而在RE－TM 材料中，稀土原子和過渡金屬原子具有相反的磁矩方向，當稀土元素與過渡金屬元素的成分比在某一特定值或材料在某一特定溫度下時，兩者的磁矩大小相等方向相反，互相抵消，整體不體現(xiàn)磁性.這種特性被稱為磁性補償點特性，是適用于激光輔助磁存儲技術(shù)的重要前提［9］.磁性補償點對于RE－TM 材料中電子、自旋和晶格相互作用的影響是該材料超快動力學的重要方面.到目前為止，關(guān)于不同成分比的RE－TM 材料對其超快自旋動力學過程的影響還不明確.本文選擇不同成分比的RE－TM 材料TbFeCo磁性薄膜進行時間分辨磁光克爾效應(yīng)測量，觀察成分比對于材料中磁矩的退磁－弛豫現(xiàn)象的影響，推測材料中電子、自旋和晶格的超快動力學過程.

1 實 驗

1.1 實驗裝置

本實驗采用基于磁光克爾效應(yīng)的泵浦－探測技術(shù)來觀測TbFeCo磁性薄膜的時間分辨磁光克爾譜，從而研究其激光誘導超快自旋動力學過程.磁光克爾效應(yīng)簡單理解即為具有線偏振特性的激光入射到具有磁矩（包括感應(yīng)磁矩）的介質(zhì)表面上，其反射光的偏振方向發(fā)生旋轉(zhuǎn)，其旋轉(zhuǎn)角度大小與樣品磁性成正比［10］.

圖1 實驗裝置圖Fig.1 Schematic diagram of the experiment setup

本實驗采用的激光束中心波長為800nm，脈寬約為100fs，重復(fù)頻率為1kHz.實驗光路及裝置如圖1所示.飛秒脈沖激光束經(jīng)過分束鏡分成泵浦和探測兩束光.泵浦光經(jīng)高精度步進電機組成的延遲線、斬波器、聚焦透鏡等入射到樣品表面，探測光經(jīng)起偏器、聚焦透鏡等入射到樣品表面同一位置.為確保泵浦光與探測光的重合度，泵浦光光斑略大于探測光.探測光反射光通過整形光闌、聚焦透鏡、檢偏器等，由光電探測器收集，經(jīng)由鎖相放大器及數(shù)據(jù)采集卡傳輸?shù)诫娔X端的控制程序中.時間分辨通過控制步進電機實現(xiàn)，最小時間分辨率為6.6fs.

1.2 實驗樣品

本實驗的TbFeCo磁性薄膜采用美國Kurt J.Lesker公司生產(chǎn)的高真空磁控濺射儀制備，生長于康寧玻璃襯底之上.實驗中Tb與FeCo的不同成分比是通過保持FeCo的制備條件不變，改變Tb 的濺射功率來實現(xiàn).樣品結(jié)構(gòu)為glass／Ta（1.5）／Tbx（Fe34Co66）1－x（12.0）／Ta（3.0），單位為nm，其中x＝11%，14%，17%，20%，23%.本實驗制備的TbFeCo磁性薄膜屬于非晶薄膜，具有較高的垂直磁各向異性和良好的垂直磁記錄應(yīng)用前景［11］.另外該系列樣品具有較大的磁光克爾角度，易于實驗測量.

樣品的靜態(tài)磁性由振動磁強計（VSM）測量，可進行磁滯回線的研究.由于TbFeCo是一種亞鐵磁性非晶態(tài)合金，具有磁性補償點，如圖2 所示的垂直于膜面方向的M－H 曲線，當x＝23%時，樣品凈磁矩接近于零，M－H 曲線表現(xiàn)出無明顯的磁滯翻轉(zhuǎn)，x＜23%時，F(xiàn)eCo的磁矩占主導，各成分下的樣品均表現(xiàn)出垂直磁各向異性，磁滯回線表現(xiàn)出良好的矩形度.需要指出的是，x＝23%時，M－H 曲線無明顯的磁滯翻轉(zhuǎn)還可能是因為所加外磁場小于其矯頑場，而在磁性補償點附近的樣品通常都擁有相對很大的矯頑場，因此，可以判定此系列樣品的磁性補償點在x＝23%附近.本文中我們主要集中研究Tb含量較?。ㄘ歍b）情況下TbFeCo磁性薄膜的自旋動力學特性.

圖2 Tbx（Fe34Co66）1－x的極向磁滯回線（x＝14%，23%）Fig.2 Polar magnetic hysteresis loop of Tbx（Fe34Co66）1－x（x＝14%，23%）

2 結(jié)果與討論

圖3為Tb含量較小（貧Tb）時的短程時間分辨磁光克爾譜.各樣品均存在450fs左右的超快退磁現(xiàn)象，此過程與其他材料類似［12－14］.如圖所示，隨著Tb含量增加，超快退磁幅度減小，該現(xiàn)象主要由于不同成分樣品的凈磁矩隨著Tb含量逐漸增多而降低，故磁光信號呈現(xiàn)出逐漸減弱趨勢.與其他實驗結(jié)果相比不同之處在延遲時間1.5ps后，由圖3可以發(fā)現(xiàn)Tb功率為11%、14%和17%的樣品出現(xiàn)了第二步退磁.

為了觀察第二步退磁的全過程，我們測量了延遲時間達到200ps的長程時間分辨磁光克爾譜，如圖4所示.其中，第一步退磁由于是亞皮秒級別，故看起來只有一個向下的峰.從圖4中可以清晰地看出，第二步退磁時間約在30ps左右，而且隨著Tb含量增加，第二步退磁幅度減小.

圖3 Tbx（Fe34Co66）1－x的短程時間分辨磁光克爾譜（x＝11%，14%，17%，20%）Fig.3 The short－term time dependence magnetooptical Kerr spectra of Tbx（Fe34Co66）1－x（x＝11%，14%，17%，20%）

圖4 Tbx（Fe34Co66）1－x的長程時間分辨磁光克爾譜（x＝11%，14%，17%，20%）Fig.4 The long－term time dependence magnetooptical Kerr spectra of Tbx（Fe34Co66）1－x（x＝11%，14%，17%，20%）

常用的三溫度模型已不能解釋兩步退磁現(xiàn)象，我們嘗試利用相關(guān)文獻中的四溫度模型來解釋［8］.在TbFeCo這類RE－TM 合金材料中，溫度系統(tǒng)有4個，分別為RE 原子Tb自旋系統(tǒng)、TM 原子FeCo自旋系統(tǒng)（Fe和Co特性相近，故可以把Fe和Co看成一個自旋體系）、電子系統(tǒng)與晶格系統(tǒng).各系統(tǒng)之間的相互作用可以用以下公式計算［8］：

其中C 為比熱，G 為耦合常數(shù)，小標中e，l，s分別代表電子、晶格、自旋.表示Tb自旋系統(tǒng)與FeCo自旋系統(tǒng)之間的耦合.

在泵浦光入射到樣品表面，激發(fā)樣品后，電子系統(tǒng)接收光子能量從而溫度迅速升高，隨后電子系統(tǒng)通過光電子將能量傳遞給Tb與FeCo自旋系統(tǒng)，造成FeCo自旋系統(tǒng)亞皮秒的自旋溫度上升，因為自旋系統(tǒng)溫度上升會導致磁矩排列的無序化，即與磁性成反比，故在磁光克爾信號上形成了0～500fs之間的急劇下降.而Tb原子由于磁性來源于4f電子，其波函數(shù)在原子核附近，很少與鄰近電子的波函數(shù)重疊，必須借助5d～6s傳導電子進行間接交換，其上升速度相較FeCo自旋系統(tǒng)慢很多，最大退磁時間在35ps左右（見圖4）.公式（3）中－）一項因此為負值，從而導致FeCo自旋系統(tǒng)向Tb自旋系統(tǒng)傳遞能量.作為結(jié)果，F(xiàn)eCo自旋系統(tǒng)溫度會在亞皮秒級別的迅速上升后開始下降，體現(xiàn)在磁光克爾信號上即為500fs左右的第一步退磁最低點.同時，晶格系統(tǒng)因為電子－晶格與自旋－晶格的相互作用，溫度也在上升.當FeCo自旋系統(tǒng)溫度由于FeCo自旋－Tb自旋作用下降至低于晶格系統(tǒng)溫度時，晶格系統(tǒng)開始向FeCo自旋系統(tǒng)傳遞能量，故而FeCo自旋系統(tǒng)在減小后再度上升，在磁光克爾信號上形成了2ps左右的一個拐點.隨后FeCo與Tb自旋系統(tǒng)溫度會一起慢慢上升直至四溫度系統(tǒng)均達到平衡狀態(tài)，在磁光克爾信號上即為2ps至35ps之間的第二步退磁.35ps后，處于平衡態(tài)的各系統(tǒng)一起弛豫恢復(fù)至初始狀態(tài)，即磁光克爾信號中35ps的第二步退磁最低點之后的過程.

圖5為Kimel小組在GdCoFe體系中運用四溫度模型得到的溫度時間關(guān)系圖［8］，從中可以看到，兩步退磁現(xiàn)象符合四溫度模型，因為Tb與Gd以及樣品成分比的不同，圖5中Gd系統(tǒng)達到平衡狀態(tài)的時間在200ps左右.

另一方面，第二步退磁的時間比鐵磁材料的超快退磁時間大兩個數(shù)量級以及第二步退磁幅度均隨著Tb含量增大而逐漸減小，這也可以用四溫度模型唯象解釋.在四溫度模型中，退磁時間決定于各溫度體系達到平衡狀態(tài)的快慢，根據(jù)前述原因，TbFeCo樣品中Tb自旋系統(tǒng)的溫度變化遠遠慢于鐵磁系統(tǒng)，故退磁時間比鐵磁材料大數(shù)個數(shù)量級.另外，在TbFeCo樣品中，Tb磁矩與FeCo磁矩方向相反，在貧Tb含量下，F(xiàn)eCo磁矩占主導，樣品宏觀凈磁矩方向跟隨FeCo磁矩，大小為FeCo磁矩與Tb磁矩的差值，而Tb含量逐漸增大意味著樣品逐漸接近磁性補償點，宏觀凈磁矩隨著Tb含量增大逐漸減小，因此探測到的磁光克爾信號幅度也逐漸減弱，這個原因與圖3中第一步退磁幅度的變化一樣.作為佐證，我們測量了Tbx（Fe34Co66）1－x，x＝23%的樣品，由于其Tb含量在磁性補償點附近，我們沒有看到任何退磁現(xiàn)象.

圖5 四溫度模型中GdCoFe各系統(tǒng)溫度和時間關(guān)系曲線［8］Fig.5 The temporal evolution of the heat－reservoir temperatures in GdCoFe within the 4T model

圖6 第二步退磁時間與Tb含量的關(guān)系曲線Fig.6 The second demagnetization time dependence on the composition ratio of Tb

進一步研究圖4，我們將第二步退磁達到最低點的時間定義為t2，并對各成分比樣品的t2進行整理統(tǒng)計，如圖6 所示.從圖中可以看出，第二步退磁時間隨Tb 含量增大而增大，從Tb 含量為11%時的32.67ps增大到Tb含量為17%時的40.67ps.根據(jù)四溫度模型，Tb含量增大，F(xiàn)eCo含量相對減小，Tb自旋系統(tǒng)中與FeCo自旋系統(tǒng)耦合的Tb原子數(shù)比例變小，其自旋系統(tǒng)溫度上升相對就變慢，第二步退磁時間變長.從圖4中還可以看出Tb含量為20%的樣品未出現(xiàn)第二步退磁，一方面這可能源于樣品含量靠近磁性補償點，宏觀磁性較弱，其第二步退磁幅度小于實驗裝置分辨率.另一方面，根據(jù)圖4的解釋，Tb含量可能存在臨界點，超過這一臨界點時，由于Tb原子數(shù)很多，其4f局域電子變得更不易通過5d～6s傳導電子與FeCo的3d巡游電子進行能量交換以及更難與電子系統(tǒng)進行能量交換，因此Tb自旋系統(tǒng)溫度不會發(fā)生劇烈變化或者說在百皮秒量級未體現(xiàn)出變化.

本文采用基于磁光克爾效應(yīng)的泵浦－探測技術(shù)，成功探測到不同成分比的TbFeCo磁性薄膜的激光誘導超快自旋動力學過程.在實驗中觀測到百飛秒級別的超快退磁現(xiàn)象以及幾十皮秒的第二步退磁現(xiàn)象.利用四溫度模型合理解釋兩步退磁的原因，并分析了電子－自旋作用引起的第一步超快退磁機制以及晶格－FeCo自旋－Tb自旋作用引起的第二步慢退磁機制.不同成分比樣品的實驗結(jié)果對比，進一步佐證了四溫度模型解釋的合理性.

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