滇池沉積物氮內(nèi)源負(fù)荷特征及影響因素

汪 淼，嚴(yán) 紅，焦立新，王圣瑞*，劉文斌，羅 潔，羅正乾（.大連大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，遼寧 大連 6622；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，北京 0002；3.中國環(huán)境科學(xué)研究院國家環(huán)境保護(hù)湖泊污染控制重點實驗室，湖泊生態(tài)環(huán)境創(chuàng)新基地，北京 0002；.云南民族大學(xué)化學(xué)與生物技術(shù)學(xué)院，云南 昆明 65003）

滇池沉積物氮內(nèi)源負(fù)荷特征及影響因素

汪 淼1，2，3，嚴(yán) 紅1，焦立新2，3，王圣瑞2，3*，劉文斌2，3，羅 潔4，羅正乾4（1.大連大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，遼寧 大連 116622；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室，北京 100012；3.中國環(huán)境科學(xué)研究院國家環(huán)境保護(hù)湖泊污染控制重點實驗室，湖泊生態(tài)環(huán)境創(chuàng)新基地，北京 100012；4.云南民族大學(xué)化學(xué)與生物技術(shù)學(xué)院，云南 昆明 650031）

研究了滇池沉積物間隙水氮濃度垂向分布特征，根據(jù)Fick擴(kuò)散定律定量估算了沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量，并探討了其影響因素.結(jié)果表明:滇池沉積物間隙水溶解性總氮（DTN）主要以氨態(tài)氮）形式存在，占其總量的72.30%，其濃度隨深度增加而升高；其次為溶解性有機(jī)氮（DON），占其總量的24.59%，其濃度隨深度的增加先升高后降低，最后趨于穩(wěn)定；硝態(tài)氮）所占比例較低，濃度隨深度的增加而降低.滇池沉積物-水界面擴(kuò)散通量分布范圍為12.73～59.74mg/（m2·d）［均值30.18mg/（m2·d）］，全湖年均氨氮釋放量為3305.04t，其中草海、外海北部、東北部及南部湖區(qū)擴(kuò)散通量較大，達(dá)35mg/（m2·d），全湖呈由北向南逐漸降低的空間分布特征；全湖年均DON釋放量為1147.55t，其全湖分布特征與氨氮一致；NO3--N擴(kuò)散通量分布范圍為-2.70～0.27mg/（m2·d）［均值-0.50mg/（m2·d）］，總體表現(xiàn)為由上覆水向沉積物擴(kuò)散.與我國其他湖泊相比，滇池具有較大沉積物氮內(nèi)負(fù)荷，其沉積物-水界面擴(kuò)散通量較高，對湖泊水體氨氮濃度貢獻(xiàn)較大，且其與沉積物總氮、有機(jī)質(zhì)、可交換態(tài)氮和可交換態(tài)氨氮含量呈顯著正相關(guān)，即滇池沉積物釋放主要受其可交換態(tài)氮，特別是可交換態(tài)中氨氮含量影響；同時，滇池沉積物DON潛在釋放風(fēng)險也較大，且與沉積物C/N有關(guān).

滇池；內(nèi)負(fù)荷；沉積物-水界面；擴(kuò)散通量

沉積物氮釋放是湖泊水體氮的重要來源之一，當(dāng)外源污染得以控制后，沉積物內(nèi)源氮負(fù)荷對水環(huán)境的影響將逐漸顯現(xiàn).在一定環(huán)境條件下，湖泊沉積物-水界面營養(yǎng)鹽交換可對上覆水營養(yǎng)水平產(chǎn)生一定影響［1］.研究沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量及其特征可為評價淺水湖泊富營養(yǎng)化提供依據(jù).

滇池位于云貴高原中部，是云南面積最大淡水湖泊（流域面積2920km2），兼具供水、漁業(yè)、航運(yùn)、景觀和氣候調(diào)節(jié)等諸多功能.自20世紀(jì)60年代到90年代以來，滇池水質(zhì)由原來的Ⅱ類下降至Ⅴ類甚至劣Ⅴ類，水質(zhì)逐步惡化，富營養(yǎng)化程度較高，水華藍(lán)藻頻繁爆發(fā)，嚴(yán)重影響了湖泊生態(tài)功能［2］.滇池由于受地域影響，屬于靜水性湖泊，自凈能力差，水交換速率低，導(dǎo)致大量污染物在湖底沉積，沉積物總氮含量較高［3］.在外源得到有效控制的情況下，沉積物氮內(nèi)負(fù)荷將在較長時間內(nèi)阻礙滇池治理效果.目前，國內(nèi)外關(guān)于湖泊沉積物營養(yǎng)鹽釋放及影響釋放環(huán)境因子、營養(yǎng)鹽賦存形態(tài)及季節(jié)性變化等均已有較多的研究［4-8］，但有關(guān)滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷量、內(nèi)負(fù)荷分布特征及影響因素等方面研究報道較少，基于此，本文研究了滇池沉積物間隙水氮濃度垂向分布特征，并定量估算了其沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量，試圖揭示滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷特征，為滇池水污染防治提供數(shù)據(jù)支撐.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

于2013年5月選擇了滇池全湖36個點位（通過GPS定位），采集了表層及柱狀沉積物樣.表層沉積物深度為0～10cm，柱狀樣沉積物深度在30～40cm，保持沉積物上30～40cm原位上覆水，同時現(xiàn)場測定各點位水樣pH值、DO、溫度、Eh等理化參數(shù)（采樣點位置如圖1所示）.

表層沉積物采用彼得森采泥器采集，柱狀沉積物采用重力采樣器（管徑為90mm硬質(zhì)有機(jī)玻璃管）采集.所采集表層沉積物樣品裝入塑封袋內(nèi)，置于恒濕箱帶回實驗室冷凍干燥，研磨過篩，備用.柱狀樣兩端封閉后保持避光垂直放置，及時帶回實驗室進(jìn)行切割，運(yùn)輸過程要求平穩(wěn)，避免沉積物-水界面受到劇烈擾動.

圖1 滇池采樣點位示意Fig.1 Locations of the sampling sites

1.2 分析方法

柱狀樣帶回實驗室后用虹吸管吸取柱狀樣中上覆水，立刻按0～2、2～5、5～8、8～12、12～16、16～20cm間隔進(jìn)行切割，測定沉積物含水率并計算其孔隙率，用高速離心機(jī)（5000r/min）離心獲取間隙水，間隙水測定指標(biāo)包括:DTN、、、，所有指標(biāo)需過0.45μm混合纖維膜后進(jìn)行測定，其中DTN用過硫酸鉀氧化-紫外分光光度法、用納氏試劑分光光度法、用紫外分光光度法、用重氮偶氮分光光度法，DON由差減法計算.上覆水與間隙水各指標(biāo)測定方法相同，具體方法參照第4版《水和廢水監(jiān)測分析方法》.

表層沉積物測定指標(biāo)包括:總氮、有機(jī)質(zhì)含量、可交換態(tài)氮含量及C、N等元素，其中總氮采用堿性過硫酸鉀-紫外分光光度法、有機(jī)質(zhì)含量采用經(jīng)典重鉻酸鉀法、可交換態(tài)氮采用K2SO4溶液提取法［9］，元素分析采用德國Elementar公司Vario Micro cube型號元素分析儀測定.

1.3 氮擴(kuò)散通量計算方法

沉積物氮擴(kuò)散通量按照Fick擴(kuò)散定律計算［10］，公式為:

其中:D0為無限稀釋溶液理想擴(kuò)散系數(shù)，是溫度的函數(shù)，采用現(xiàn)場溫度來進(jìn)行校正，通常在25℃，

孔隙率可用如下公式來計算［12］:

其中:Ww、Wd分別為沉積物的濕重與干重；2.5為沉積物濕密度與水濃度比值的平均值.

2 結(jié)果分析

2.1 滇池沉積物間隙水氮濃度及垂向分布特征

滇池柱狀沉積物間隙水不同形態(tài)氮含量差異顯著.各層間隙水DTN、、DON、均值分別為16.59，12.16，4.08，0.34mg/L.各層間隙水DTN均以為主，占其72.30%，其次為DON，占24.59%，含量較低，僅占2.05%含量甚微，不到1%，可忽略.

滇池柱狀沉積物各形態(tài)氮濃度垂向分布趨勢較一致，本研究選取了滇池全湖分布較為均勻的D1、D5、D10、D18、D24、D32等6個點位代表滇池全湖.不同采樣點柱狀沉積物間隙水DTN、、、DON濃度垂向分布結(jié)果見圖2（NO2--N被忽略）.

由圖2可見，滇池不同區(qū)域沉積物間隙水中，各形態(tài)氮濃度剖面分布特征存在差異.其中DTN和濃度隨沉積深度的增加，逐漸升高最后趨于穩(wěn)定濃度表層高于底層，DON濃度則隨沉積物深度增加，先升高后降低最后趨于穩(wěn)定.其中在0～7cm之間，間隙水DTN與濃度隨沉積深度增加而迅速升高， 7cm深度以下變化較小，最后趨于穩(wěn)定，這與洱海和瀘沽湖的相關(guān)研究一致［13］，反映了底部缺氧沉積物有機(jī)質(zhì)分解速度加快，形成大量，滇池沉積物擴(kuò)散主要發(fā)生在表層7cm范圍內(nèi).間隙水濃度在0～7cm范圍內(nèi)隨沉積深度的增加而迅速降低，7cm深度以下范圍，其濃度較低，可能說明了滇池沉積物硝化與反硝化作用主要發(fā)生在0～7cm深度范圍內(nèi).研究表明淺水湖泊表層沉積物存在較為強(qiáng)烈的硝化與反硝化作用［14］.間隙水DON濃度在沉積物-水界面以下2～3cm處達(dá)到最大值，表明滇池沉積物-水界面DON有較大釋放風(fēng)險.滇池沉積物間隙水氮濃度垂向分布特征表明和DON由間隙水向上覆水?dāng)U散，而則與之相反.

圖2 滇池柱狀沉積物間隙水不同形態(tài)氮濃度垂向分布Fig.2 The vertical distribution of different forms of nitrogen concentration in pore water of Dianchi Lake core sediments

圖3 2013年5月滇池沉積物-水界面氮擴(kuò)散量空間分布Fig.3 The spatial distribution of nitrogen diffusion flux in sediment-water interface of Dianchi lake in May of 2013

2.2 滇池沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量及空間分布

根據(jù)柱狀沉積物間隙水各形態(tài)氮濃度，通過Fick擴(kuò)散定律，估算了滇池沉積物-水界面、擴(kuò)散通量.由于DON屬于混合物，沒有固定分子量，因而不能利用擴(kuò)散模型計算其通量.在計算DON擴(kuò)散通量時，因濃度梯度是擴(kuò)散的主要驅(qū)動力［15］，本研究試圖通過間隙水與上覆水DON濃度差來間接反映其擴(kuò)散通量.

2.3 滇池沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量與沉積物理化性質(zhì)關(guān)系

湖泊沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量受多種因素的影響，其中與沉積物理化性質(zhì)關(guān)系密切.研究表明，沉積物礦物組成、粒度、總氮及有機(jī)質(zhì)含量、碳氮比（C/N）等均能影響其氮賦存形態(tài)，進(jìn)而影響氮在沉積物-水界面的擴(kuò)散通量［16］.

表1 滇池沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量與沉積物理化性質(zhì)之間的相關(guān)關(guān)系（n=36）Table 1 The relationship between nitrogen diffusion flux in sediment-water interface of Dianchi lake and sediment physical and chemical properties （n=36）

3 討論

3.1 滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷特征

滇池沉積物間隙水DON在界面以下2～3cm處達(dá)到最大值（圖2），主要是由于滇池沉積物0cm～3cm處微生物量較大［21］，且活動較為劇烈，導(dǎo)致有機(jī)物被微生物降解釋放大量DON，滇池沉積物-水界面層DON有較大釋放風(fēng)險.沉積物3cm深度以下由于其有機(jī)質(zhì)含量降低，加上微生物進(jìn)一步的吸收利用，導(dǎo)致間隙水DON的含量隨之降低.滇池沉積物間隙水DON/DTN值在界面3cm達(dá)到最大值，為36%，3cm以下隨沉積物深度增加其所占比例逐漸減?。▓D4）.可認(rèn)為滇池沉積物-水界面0～3cm范圍內(nèi)DON的釋放對內(nèi)源氮負(fù)荷的貢獻(xiàn)約為30%，3cm后貢獻(xiàn)率隨之減小，但仍達(dá)到20%左右.滇池沉積物DON的釋放不容小視，其擴(kuò)散通量是湖泊內(nèi)源氮負(fù)荷重要組成部分［18］，對滇池富營養(yǎng)化有較大的影響.

圖4 滇池柱狀沉積物間隙水不同形態(tài)氮濃度及所占比例垂向分布Fig.4 The vertical distribution of different nitrogen forms concentration and its ratio in pore water of Dianchi Lake core sediments

3.2 滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷影響因素

湖泊沉積物氮釋放影響因素較多［14］，其中有機(jī)質(zhì)含量對沉積物氮的遷移轉(zhuǎn)化過程的影響較為關(guān)鍵［24］，由圖3可見，草海沉積物中機(jī)質(zhì)含量相對較高（D2點位有機(jī)質(zhì)含量達(dá)到443.69mg/g），其擴(kuò)散通量也相應(yīng)較大.研究表明［18］，高有機(jī)質(zhì)含量沉積物在礦化分解過程中容易消耗界面環(huán)境中的溶解氧，造成界面缺氧從而加速了氮的釋放，表1滇池沉積物擴(kuò)散通量與有機(jī)質(zhì)含量顯著正相關(guān)（P＜0.05），也表明滇池沉積物有機(jī)質(zhì)是影響沉積物氮的釋放的主要因素之一.

由于在不同有機(jī)質(zhì)類型中氮的釋放與轉(zhuǎn)化穩(wěn)定性不同， C/N也常用來揭示有機(jī)質(zhì)的來源及類型，C/N也是沉積物氮內(nèi)負(fù)荷影響因素之一［25］.水生植物蛋白質(zhì)含量高于陸生植物，前者C/N值為5～12左右，一般小于10，后者C/N值通常為20～30，甚至高達(dá)45～50［26-27］.滇池沉積C/N值在3.87～12.08之間，表明滇池有機(jī)質(zhì)主要來源為水生植物.由表1可見，DON界面濃度差與沉積物C/N顯著正相關(guān)（P＜0.01），也表明滇池沉積物中富含陸生植物碎屑比富含水生植物碎屑DON的釋放風(fēng)險可能更大.

此外，氮釋放還受沉積物氮形態(tài)的影響，不同形態(tài)氮在沉積物中穩(wěn)定性有較大差異，沉積物中可交換態(tài)氮是不穩(wěn)定態(tài)氮，在一定條件下能釋放進(jìn)入水體，可交換態(tài)中氨氮是最易被交換的氮形態(tài)［9］.由表1可見，滇池沉積物擴(kuò)散通量與沉積物總氮（P＜0.05）、可交換態(tài)氮及可交換態(tài)中氨氮（P＜0.01）呈顯著正相關(guān)關(guān)系，表明滇池間隙水中氮主要來源于沉積物氮形態(tài)間的遷移轉(zhuǎn)化.滇池沉積物擴(kuò)散通量受可交換態(tài)氮和可交換態(tài)中氨氮含量的影響較大，驗證了滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷主要是通過釋放形式來實現(xiàn).已有研究表明，在一定條件下沉積物穩(wěn)定性氮形態(tài)可轉(zhuǎn)化為可交換態(tài)氮，提高了沉積物內(nèi)源氮釋放風(fēng)險［28］.

3.3 沉積物氮內(nèi)負(fù)荷對滇池保護(hù)與治理的指示意義

表2 我國不同湖泊沉積物擴(kuò)散通量比較Table 2 Comparing among the different lakes sediment ammonia nitrogen diffusion flux in china

表2 我國不同湖泊沉積物擴(kuò)散通量比較Table 2 Comparing among the different lakes sediment ammonia nitrogen diffusion flux in china

湖泊 NH4+-N平均擴(kuò)散通量［mg/（m2·d）］來源瀘沽湖 5.327［13］百花湖 16.46洱海 8.133巢湖 15.409 ［29］洞庭湖 16.23 ［30］太湖 46 ［31］滇池 30.183 本研究

以2013年5月份滇池沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量為依據(jù)，初步估算出滇池全湖全年平均總氮釋放量高達(dá)4586.51t.據(jù)昆明市環(huán)境科學(xué)研究院提供數(shù)據(jù)顯示，2012年滇池全流域點源總氮入湖量為6800t ，沉積物氮釋放量占入湖點源污染負(fù)荷量的67.45%，滇池沉積物內(nèi)源氮污染較為嚴(yán)重，此外，DON年釋放量高達(dá)1147.55t，不容忽視.

結(jié)合昆明市環(huán)境監(jiān)測站所提供沉積物及水質(zhì)數(shù)據(jù)［32］，分析了滇池近10年沉積物總氮（TN）與水質(zhì)的歷年變化.從時間尺度分析滇池氮內(nèi)負(fù)荷與水體的相互關(guān)系，結(jié)果見圖5.滇池沉積物TN含量與水體的變化趨勢較為相似，尤其是外海，表明了滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷對水體濃度有較大影響.草海沉積物TN與草海水體濃度時間變化趨勢有一定差異，主要是由于草海面積較小，受人為因素影響較大.1996～2010年草海沉積物總氮總體呈下降趨勢，其含量從16.52g/kg下降至3.81g/kg，主要是由于開展了草海一期及二期疏浚工程所致［33］.底泥疏浚能在較短時間內(nèi)降低潛在的內(nèi)源污染，但長期過程中可能增加沉積物氮的釋放.已有研究表明，不合理的底泥疏浚可能導(dǎo)致湖泊水體更為嚴(yán)重的惡化［34］.草海水體持續(xù)上升可能與外源污染輸入有關(guān)，草海區(qū)域受人為影響較大，外源污染負(fù)荷增長速度高于治理速度.

圖5 滇池草海及外海沉積物TN與水質(zhì)歷年變化情況［32］Fig.5 The content of the sediment TN and the concentration of overlying waterin Caohai and Waihai of Dianchi lake at different years

根據(jù)表2和圖5結(jié)果可見，滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷較高，對湖泊水體濃度影響顯著，因此在制定滇池水質(zhì)保護(hù)和污染物削減計劃時，需要考慮沉積物氮內(nèi)負(fù)荷對水質(zhì)的影響及貢獻(xiàn)，并針對滇池沉積物-水界面氮擴(kuò)散通量空間分布差異，分區(qū)、分級和分期管理與治理滇池內(nèi)負(fù)荷，綜合考慮不同湖區(qū)不同的污染特點，分別施以不同的技術(shù)措施，如疏浚、底泥覆蓋和生態(tài)修復(fù)等.特別是在進(jìn)行底泥疏浚過程中，需要從生態(tài)系統(tǒng)修復(fù)的角度出發(fā)，考慮其長久效應(yīng)，保障疏浚的污染控制效果.嚴(yán)格控制外源入湖污染負(fù)荷；農(nóng)業(yè)面源污染嚴(yán)重區(qū)域，應(yīng)加快發(fā)展生態(tài)農(nóng)業(yè)，有效削減其污染負(fù)荷排放量.只有在外源污染得以有效控制后，內(nèi)源治理的效果才可得以顯現(xiàn).

4 結(jié)論

4.1 沉積物氮對滇池水體有較大釋放風(fēng)險，間隙水各形態(tài)氮含量為:＞DON＞，分別占其DTN的72.30%，24.59%，2.05%；DTN與濃度隨沉積深度的增加逐漸升高，在7cm后趨于穩(wěn)定濃度隨沉積深度的增加而降低，7cm以后趨于穩(wěn)定；DON濃度隨沉積深度的增加先升高后降低，最后趨于穩(wěn)定，在3cm處達(dá)最大值，12cm處達(dá)最小值.

4.3 滇池沉積物氮內(nèi)負(fù)荷與其有機(jī)質(zhì)含量、有機(jī)質(zhì)類型及其氮賦存形態(tài)密切相關(guān)，其中擴(kuò)散通量尤其受到可交換態(tài)氮和可交換態(tài)中氨氮含量影響，DON擴(kuò)散通量受有機(jī)質(zhì)種類與來源的影響.

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Characteristics of internal nitrogen loading and influencing factors in Dianchi Lake sediment.

WANG Miao1，2，3， YAN Hong1， JIAO Li-xing2，3， WANG Sheng-rui2，3*， LIU Wen-bin2，3， LUO Jie4， LOU Zheng-qian4（1.School of Environment and Chemical Engineering， Dalian University， Dalian 116622， China；2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment， Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China；3.State Environmental Protection Key Laboratory for Lake Pollution Control， Research Center of Lake Eco-Environment， Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China；4.School of Chemistry and Biotechnology， Yunnan Minzu University， Kunming 650031， China）. China Environmental Science， 2015，35（1）：218～226

The vertical distribution characteristics of the pore water nitrogen concentration of the sediment from Dianchi Lake are studied， the nitrogen diffusion flux at its sediment-water interface was estimated quantitatively based on Fick diffusion law， and its influencing factors were also discussed. The results show: The total dissolved nitrogen of the sediment pore water from Dianchi Lake was mainly in the form of， accounting for 72.30%， With the increasing depth its concentration presented an increasing trend； followed by dissolved organic nitreogen （DON）， accounting for 24.59%， with the increasing depth the concentration presented a trend of first increasing then decreasing gradually stabilized.accounted for a lower proportion， and the concentration with depth increasing showed a decreasing trend. The amount of thediffused at sediment-water interface was between 12.73 and 59.74mg/m2·d ［With an average of 30.18mg/（m2·d）］. The amount of thereleased was 3305.04t per year for the whole lake， and those of Caohai， Northern， Northeast and South of Waihai were large， average 35mg/（m2·d）. Their spatial distribution presented decreasing trend from the north region to the south region gradually， the amount of the DON released was 1147.55t annual，which had a similar spatial distribution with. The amount of thediffusion flux was from -2.70 to0.27mg/（m2·d） ［with an average of -0.50mg/（m2·d）］， and its releasing trend was from the overlying water to the sediment. Compared with other lakes in our country， the sediment from Dianchi Lake with the larger nitrogen concentration， itsfluxes at sediment-water interface was higher， so there was the larger effect on the ammonia concentration of the overlying water. That was significantly positively correlation between itsfluxes from the sediment with its total nitrogen， organic matter， exchangeable nitrogen and ammonia nitrogen content of exchangeable in sediment， so thereleased of the sediment from Dianchi Lake was mainly influenced by its exchangeable nitrogen， particularly ammonia nitrogen content. The potential risk of the DON release from sediment was large， which was correlated with its values of C/N in sediment significantly at the same time.

Dianchi Lake；internal load；sediment-water；diffusion flux

X171.5

A

1000-6923（2015）01-0218-09

汪 淼（1988-），男，江西景德鎮(zhèn)人，大連大學(xué)碩士研究生，研究方向湖泊水體富營養(yǎng)化研究.

2014-04-15

國家自然科學(xué)基金項目（U1202235）；國家水專項課題（2012ZX07102-004）

* 責(zé)任作者， 研究員， wangsr@craes.org.cn