多維傅里葉變換光譜

趙威，周肇宇，楊金新，戴星燦*

清華大學(xué)物理系低維量子物理國家重點實驗室，北京100084

多維傅里葉變換光譜

趙威，周肇宇，楊金新，戴星燦*

清華大學(xué)物理系低維量子物理國家重點實驗室，北京100084

二維或多維傅里葉變換譜的概念最早是在核磁共振（NMR）譜學(xué)中提出的，隨著激光技術(shù)的發(fā)展，飛秒脈沖激光的實現(xiàn)使多維傅里葉變換譜的概念被引入到了光學(xué)領(lǐng)域，以脈沖激光代替NMR中的射頻（RF）場，激光波長從紅外延伸到可見光波段。多維傅里葉變換光譜可以同時提供的信息包括量子態(tài)上布居數(shù)以及量子態(tài)間的耦合，所以多維譜可以提供一維譜所無法獲取的反映量子系統(tǒng)演化動力學(xué)的信息，如量子系統(tǒng)中的能量轉(zhuǎn)移以及分子間的相互作用等。人們使用多維傅里葉變換光譜的方法對堿金屬原子、量子阱、分子等量子系統(tǒng)中的動力學(xué)過程進行了一系列的研究。

二維傅里葉變換光譜；四波混頻；超快激光；鎖相

目錄

I.引言177

II.四波混頻實驗方案178

III.鎖相的實現(xiàn)179

IV.在簡單原子體系中的應(yīng)用180

V.利用2DFT對量子阱的研究183

VI.其它量子體系中的應(yīng)用185

VII.總結(jié)和展望185

致謝185

186

I.引言

光學(xué)多維傅里葉變換（Multidimensional Fouriertransform，MDFT）譜是一種新穎而十分有用的光譜技術(shù)，可以用于研究光與物質(zhì)相互作用的動力學(xué)過程以及物質(zhì)的結(jié)構(gòu)［1］。多維傅里葉變換譜的概念最先在核磁共振譜中提出。在多維傅里葉變換核磁共振譜中，物質(zhì)處于具有梯度的磁場當(dāng)中，射頻信號脈沖按序列發(fā)射而被物質(zhì)吸收，通過操控與探測射頻信號脈沖，經(jīng)過計算可以得到物質(zhì)的結(jié)構(gòu)信息。這一技術(shù)能夠很好的幫助人們了解大分子的物質(zhì)結(jié)構(gòu)，比如生物大分子與化學(xué)聚合物。在過去的十余年中，多維譜的概念被推廣到紅外和近紅外以及可見光波段，人們開始使用足夠強度的短脈沖激光代替原有的射頻脈沖。在紅外波段中，這項技術(shù)可以很好地探測分子的振動能級對信號的響應(yīng)，因此人們可以很好地確定分子的結(jié)構(gòu)與相干動力學(xué)過程［2-6］。在使用更高頻率的激光脈沖時，我們可以激發(fā)與探測分子以及半導(dǎo)體中電子的躍遷過程［7-9］。

使用由多個激發(fā)光脈沖組成的序列對物質(zhì)進行作用，可以得到物質(zhì)相應(yīng)的非線性信號，多維傅里葉變換光譜技術(shù)可以準確地追蹤該非線性信號的相位。在實驗中，改變激發(fā)光脈沖之間的時間延遲，記錄相應(yīng)的非線性信號光脈沖的相位信息，我們將得到一個基于時域的多維的數(shù)據(jù)集，對這個數(shù)據(jù)集做傅里葉變換，最終可以得到多維傅里葉變換光譜。與其它電磁場驅(qū)動的光譜技術(shù)相比，多維傅里葉變換光譜的優(yōu)勢在于：信號光的相位是被準確探測到的；該技術(shù)還可以確定樣品能級的極化率；能夠描述能級之間的相干耦合；傳統(tǒng)光譜學(xué)中物質(zhì)對于光場的非線性響應(yīng)信號的重疊部分，在多維譜中可以被區(qū)分開；信號中物質(zhì)的非輻射相干貢獻可以通過安排合適的激發(fā)脈沖時序被分離出來。此外由于多維光譜通常采用飛秒超快激光作為激發(fā)光源，同一般的超快泵浦-探測譜一樣，多維光譜能夠提供被研究體系中的超快動態(tài)過程的詳細信息。

多維傅里葉變換光譜技術(shù)已經(jīng)有著廣泛的應(yīng)用，僅僅以一篇文章無法完全覆蓋這項技術(shù)所涉及到的所有內(nèi)容。二維傅里葉變換光譜技術(shù)（2DFT）是目前多維傅里葉變換光譜技術(shù)中最為常用的一種。本綜述僅以近紅外和可見光波段的二維傅里葉變換光譜技術(shù)為例，簡單地介紹多維傅里葉變換光譜技術(shù)的原理及應(yīng)用。

II.四波混頻實驗方案

二維傅里葉變換光譜技術(shù)可以在四波混頻技術(shù)［10-15］或泵浦-探測技術(shù)［16，17］的基礎(chǔ)上實現(xiàn)。我們這里僅討論基于四波混頻技術(shù)實現(xiàn)的情況。在一般的四波混頻的實驗中，三束脈沖光作為激發(fā)光和研究對象相互作用，在二維傅里葉變換光譜技術(shù)中還需要第四束脈沖激光作為相位穩(wěn)定參考脈沖。根據(jù)激發(fā)光和參考激光在空間的排布位置，可以分為非共線、部分非共線、共線這三種情況。這里我們只討論非共線的情況，這種情況下，信號和三束激發(fā)激光的傳播方向完全不一樣，所以可以實現(xiàn)無背景探測。一個典型的四波混頻的實驗如圖1所示，四波混頻中的三束激發(fā)脈沖激發(fā)光分別標識為A?，B和C，其中A?與B，C相位共軛。四束激光在空間上平行非共線排布，他們的位置在空間中構(gòu)成了一個立方體的四條棱，我們在樣品前的會聚透鏡上虛構(gòu)一個正方形，三束激發(fā)脈沖光和一束參考光平行傳播，分別垂直入射到該正方形的四個角上。由于相位匹配條件的存在，四波混頻的信號光的頻率滿足ωsig=-ωA+ωB+ωC，而信號光的波矢量滿足ksig=-kA+kB+kC，所以會出現(xiàn)在樣品后方的會聚透鏡的正方形的第四個角上，即和第四束光的傳播方向一致。第四束激光被分為兩束，一束為參考光，一束為示蹤光。示蹤光被用于調(diào)節(jié)光路，它與三束激發(fā)激光平行傳播，出現(xiàn)在正方形的第四個角上，在實際測量信號時，示蹤光被關(guān)閉。樣品后方，在本應(yīng)出現(xiàn)示蹤光的位置，四波混頻信號光被引入光譜儀。參考光在四波混頻光路之外傳播，最終與四波混頻信號光會合進行干涉，光譜儀采集兩束光的干涉信號。值得一提的是，在大多數(shù)二維傅里葉變換光譜的實驗中，第四束激光不會被分成兩束而僅作為參考光經(jīng)過樣品，這樣做的好處是無需考慮參考光和信號光之間相位差的變化因為參考光和信號光所經(jīng)過的光學(xué)元件等完全一樣，但壞處是參考光會激發(fā)樣品可能對實驗結(jié)果造成干擾。反之，如果參考光不經(jīng)過樣品，我們需要將參考光和激發(fā)激光之間的位相鎖定。另外，入射光的偏振方向雖然不會對信號的頻率和方向造成影響，但會改變四波混頻信號的強度大小和衰減時間，詳細的討論見文獻［18］。

圖1.基于四波混頻方案的二維傅里葉變換光譜的采集。圖中BS標示的是分束鏡，M是反射鏡，L是透鏡。Tr是指示蹤光而Ref是指參考光。A，B，C以及Tr和Ref是從同一超快激光器發(fā)射出來的脈沖通過分束鏡得到的。圖中的Spectrometer是一個光柵光譜儀。圖來自文獻［19］

實驗中，我們改變兩個脈沖之間的時間延遲，同時記錄下每一延遲對應(yīng)的干涉儀圖像，該圖像以第一個頻率變量為橫軸。掃描完成后，全部的數(shù)據(jù)集通過一個一維數(shù)值傅里葉變換將時間延遲變量轉(zhuǎn)換為第二個頻率變量，從而得到以兩個頻率變量為坐標軸以等高線為大小的三維圖，即是二維傅里葉變換譜。

實驗中所得到的二維譜圖與脈沖的激發(fā)順序有關(guān)。圖2顯示了三束脈沖光激發(fā)下可采用的激發(fā)順序。脈沖的激發(fā)順序與能夠得到的被激發(fā)材料的退相位信息密切相關(guān)。圖2（a）中，第一束與其它兩束脈沖光相位互為共軛，這一激發(fā)順序抑制了樣品內(nèi)各分子間相位的不均一性，最終得到光子回波（Photon Echo）信號。這種被稱作“復(fù)相位（Rephasing）”的激發(fā)順序，最終進行傅里葉變換得到的兩個頻率變量為ωτ和ωt，這一脈沖順序在激發(fā)的過程中抑制了信號的非均勻展寬。光子回波可以被認為是核磁共振中的自旋回波在光學(xué)波段的表現(xiàn)，可以消除光學(xué)介質(zhì)的非均勻展寬的影響從而得到均勻展寬的線寬［20］。圖2（b）中的順序是“復(fù)相位”的一種變形，進行傅里葉變換的時間變量為T和t，確保了在第二段時間延遲的掃描中非輻射相干的貢獻部分會被探測到［21］。圖2（c）中，共軛脈沖位于第二的位置，這種情況與“復(fù)相位”激發(fā)相反，樣品內(nèi)各分子的不均一性沒有被消除，測量得到的是具有非均勻展寬的信號，這種情況被稱作“非復(fù)相位（Nonrephasing）”。圖2（d）中，共軛脈沖作為第三束激光，第二束與第三束光的時間延遲被用于傅里葉變換，這一脈沖順序被用以研究非輻射相干中的雙量子（Two-Quantum）貢獻。

圖2.光學(xué)2DFT技術(shù)中所用的不同的脈沖順序的示意圖。（a）“復(fù)相位”的SI技術(shù)，（b）代表的是SI技術(shù)的一種變形，（c）“非復(fù)相位”SII技術(shù)，（d）是雙量子SIII技術(shù)。在每一個小圖中，Axis1和Axis2分別和（a）中的插圖所顯示二維圖的Axis1和Axis2相對應(yīng)。圖來自文獻［1］

III.鎖相的實現(xiàn)

我們用數(shù)值計算進行光譜數(shù)據(jù)的多維傅里葉變換，但是計算時要求實驗中信號位相保持穩(wěn)定。為了滿足這一要求，人們發(fā)展了被動式穩(wěn)定方法［10-13］與主動式穩(wěn)定方法［14，15，22］。在被動方法中使用的核心思路是，穩(wěn)定的機械結(jié)構(gòu)以及光程共路?？捎玫姆桨赴?，利用衍射光學(xué)元件產(chǎn)生空間分離的脈沖，再利用脈沖整形裝置改變各束脈沖的延遲時間長度和相位等。主動式鎖相方式是用反饋電路實現(xiàn)脈沖間的相位穩(wěn)定?，F(xiàn)在得到二維光譜的方法已經(jīng)有很多，但還沒有一個方法是完美的，各自有著各自的優(yōu)缺點，所以人們還在不斷地改進試圖得到一個可以普遍適用的簡單方法。

美國麻省理工的Keith Nelson教授領(lǐng)導(dǎo)的小組使用液晶空間光調(diào)制器（Spatial Light Modulator，SLM）進行脈沖整形的方法進行相位穩(wěn)定［23，24］。一束飛秒脈沖激光被會聚入射到一個方形柵格模式的衍射元件，出射的±1階衍射光形成一個正方形的四角，這四束光構(gòu)成了三束激發(fā)光和一束參考光。四束光再次經(jīng)過一個衍射光柵和一個長焦圓柱透鏡，進入兩維液晶空間光調(diào)制器（2D SLM）。SLM的像素點可以用來控制色散光的空間相位與強度，一個線性相位梳用來控制脈沖光的時間延遲。這種方法中，由于四束光光程共路，而避免了各束光之間的光程差抖動。另外還有研究小組用其它調(diào)制光的方法實現(xiàn)了脈沖間相位的穩(wěn)定性從而得到了二維傅里葉變換光譜。

僅用簡單的光學(xué)元件也是可以實現(xiàn)二維傅里葉變換光譜的采集。因為這類方法十分簡單實用也引起了人們的關(guān)注，最近幾年有幾種設(shè)想被提出并得以實現(xiàn)。德國維爾茨堡大學(xué)的Tobias Brixner小組提出了使用傳統(tǒng)光學(xué)元件與位移臺，不包含衍射和脈沖整形等復(fù)雜過程的被動式穩(wěn)定方法［12］。該方法的主要思想是共路與分束。一束脈沖光經(jīng)過第一面分束鏡分為上下兩束，3+4和1+2光，3+4光在經(jīng)歷一個電動位移臺之后，與1+2光一同到達方向與第一面分束鏡垂直的第二面分束鏡，此時兩束光分為四束1，2，3和4四束光。1，3光再經(jīng)過2號位移臺，之后四束光一同到達反射式會聚球面鏡，經(jīng)一面折疊式反射鏡后，會聚在樣品上。雖然避免了各種繁瑣的技術(shù)，但是該方法的缺點是穩(wěn)定性不足。另外，德國馬普所的Thomas Pfeifer小組最近使用四象限鏡實現(xiàn)被動式穩(wěn)定，不需要使用衍射光學(xué)與脈沖整形設(shè)備［25］。該方案使用一個具有四個孔的擋板產(chǎn)生四束平行激光。一個具有四塊獨立可調(diào)節(jié)的反射鏡的裝置用來控制四束激光的時間延遲，從而一定程度上保證相位穩(wěn)定性。

圖3.主動鎖相式的二維傅里葉變換光譜儀中的內(nèi)置邁克爾孫干涉儀。A，B，C和Ref是用于產(chǎn)生二維光譜的超快脈沖。氦氖連續(xù)激光從二色濾光片（DCM）反射產(chǎn)生干涉條紋，該條紋被用于鎖相和光程測量。圖來自文獻［1］

在主動式穩(wěn)定中，人們應(yīng)用了反饋環(huán)路來抑制機械漂移帶來的影響。使用這一方法的代表為美國科羅拉多大學(xué)的Steven Cundiff教授所領(lǐng)導(dǎo)的實驗小組［1］。該實驗方案中使用的三束激發(fā)光與參考、示蹤光脈沖，它們之間的時間延遲可以通過控制四個分立的高精度電動位移臺來實現(xiàn)。通過改變位移臺的位移量，即可改變脈沖之間的時間延遲。此外它們之間必須保持足夠的穩(wěn)定性。實驗光學(xué)平臺以及鏡座等各個部分的振動帶來的機械漂移會引起光程變化，使得無法保證四波混頻信號光與參考光之間的相位穩(wěn)定，導(dǎo)致無法很好地觀測信號光與參考光的干涉信號，因此實驗中引入了主動式反饋電路。為了得到任意兩束脈沖光之間的相位不穩(wěn)定的誤差信號，使用一束連續(xù)激光與所有脈沖光共線傳播，構(gòu)成一套邁克爾孫干涉儀。圖3中展示了光路中內(nèi)置的邁克爾孫干涉儀，擁有三個干涉臂。光路中使用了分色鏡（DCM），脈沖激光可以直接通過分色鏡，而連續(xù)激光會被分色鏡反射后形成光路重疊部分。干涉儀得到的誤差信號被光電二極管接收輸入電子環(huán)路濾波電路（Loop Filters），環(huán)路濾波電路處理后輸出的信號被驅(qū)動電路放大用以驅(qū)動壓電元件。壓電元件的振動將實時調(diào)整光路光程，從而抵消機械漂移帶來的光程改變，最終抑制機械漂移，足以確保任意兩束脈沖光之間的相位穩(wěn)定。這種方法穩(wěn)定性好，功能強大，可以實現(xiàn)所有二維傅里葉變換光譜類型的采集。缺點是整個系統(tǒng)十分復(fù)雜。

IV.在簡單原子體系中的應(yīng)用

由于堿金屬原子只有一個外層電子，因而堿金屬原子蒸氣具有簡單的能級結(jié)構(gòu)，理論上比較容易計算，所以成為一個研究光和物質(zhì)相互作用的理想系統(tǒng)。每一項新的光譜實驗技術(shù)都會用原子蒸氣作為檢驗和研究的體系。最近的例子包括冷原子［26］、多波混頻［27］和電磁感應(yīng)透明［28］等。對堿金屬原子體系中的超快動力學(xué)研究也有許多例子，例如傳播效應(yīng)［29，30］，量子干涉［29，31，32］和非馬爾科夫過程（non-Markovian）［33，34］的研究。但即使對于堿金屬蒸氣如此簡單的體系，分析和解釋其一維光譜有時候還是會有些困難，因為一維光譜往往是幾種效應(yīng)的疊加，這些效應(yīng)所造成的信號很難在一維光譜中被單獨提取出來。而如上所述，二維光譜具有分解不同的量子激發(fā)路徑的能力，所以用二維光譜研究堿金屬原子體系也是一件十分自然的事情。從另一個角度講，通過對這種簡單原子體系的研究，我們可以對比二維光譜的實驗和理論從而提高二維光譜的實驗或理論的精度。

圖4展示了250?C下用氬做緩沖氣的鉀蒸氣的兩種2DFT光譜，SI（ωτ，T，ωt）和SII（ωτ，T，ωt）［19］。橫軸頻率是通過記錄參考脈沖光與四波混頻信號的干涉圖樣直接得到，豎軸通過對延遲時間τ的快速傅里葉變換得到。如引言中所示，SI（ωτ，T，ωt）和SII（ωτ，T，ωt）可以用以確定均勻展寬和非均勻展寬的線寬。但在當(dāng)前的實驗條件下，均勻展寬和非均勻展寬的線寬是很接近的，所以各個峰是比較對稱的。

每一張譜圖包含兩個位于對角線上的信號峰，它們對應(yīng)了鉀的D1（42S1/2→42P1/2）和D2（42S1/2→42P3/2）躍遷，此外還有與對角線正交方向的兩個信號峰，它們代表了D1和D2的耦合。利用費曼圖［35］，可以得到SI（ωτ，T，ωt）和SII（ωτ，T，ωt）圖譜中各個峰對應(yīng)的量子路徑，從而定性地解釋它們之間的相對信號強度。這個量子系統(tǒng)中的雙邊費曼圖如圖5所示，可以看出SI（ωτ，T，ωt）圖中的每個峰對應(yīng)兩條激發(fā)路徑，而SII（ωτ，T，ωt）中的對角峰（NA和NB）對應(yīng)三個激發(fā)路徑，非對角峰對應(yīng)一個激發(fā)路徑。一般來說，信號峰的強度和參與激發(fā)路徑的貢獻的總和成正比，而每條激發(fā)路徑對信號所做的貢獻與每一步的躍遷偶極距大小的總乘積成正比。這樣，我們可以得到SI（ωτ，T，ωt）中峰的強度比為RA：RC：RD：RB=1：2：2：4，而SII（ωτ，T，ωt）中的峰的強度比NA：NC：ND：NB=2：1：1：5。這個分析結(jié)果是和實驗結(jié)果符合的。

圖4.（a）激發(fā)脈沖的頻譜（紅色虛線），250攝氏度下的鉀蒸氣的實驗測得的吸收譜（黑色點線）和計算的吸收譜（藍色實線）。α是吸收系數(shù)，L是吸收長度。（b）與實驗相關(guān)的鉀原子的能級位置，能級的能量單位是THz。（c）SI（ωτ，T，ωt）信號的振幅的實驗譜圖（下圖）和SII（ωτ，T，ωt）信號的振幅的實驗譜圖（上圖）。（d）SI（ωτ，T，ωt）信號的實部的實驗譜圖（下圖）和SII（ωτ，T，ωt）信號的實部的實驗譜圖（上圖）。譜圖都是按照譜圖中最強的峰值歸一化。圖來自文獻［19］

通過光學(xué)Bloch方程，也可以對光譜結(jié)果進行理論上的數(shù)值模擬，數(shù)值模擬結(jié)果與實驗結(jié)果擁有很好的一致性。在SI和SII譜圖中，峰的線形主要為吸收型，只有少量的色散成分。如果將SI（ωτ，T，ωt）和SII（ωτ，T，ωt）信號疊加，則可以獲得純的吸收型信號峰并且譜圖的分辨率得到了提高。

圖5.表示V類型能級系統(tǒng)中所有對三階光響應(yīng)有貢獻的躍遷路徑的雙邊費曼圖。上面兩行的路徑圖對應(yīng)的是SI（ωτ，T，ωt）譜圖和SI（τ，ωT，ωt）譜圖中的躍遷而下面兩行的路徑圖對應(yīng)的是SII（ωτ，T，ωt）譜圖中的躍遷。標示電子態(tài)的數(shù)字0，1和2對應(yīng)于鉀原子的42S1/2，42P1/2和42P3/2態(tài)。圖來自文獻［19］

如上所述，SI（ωτ，T，ωt）的譜圖中的非對角峰對應(yīng)兩條激發(fā)路徑的貢獻，基態(tài)漂白（Ground-State Bleaching）和激發(fā)態(tài)發(fā)射（Excited-State Emission）。這兩條路徑在延遲時間T內(nèi)是不同的，在第二束脈沖激光與體系相互作用后，基態(tài)漂白使體系回到基態(tài)而激發(fā)態(tài)發(fā)射使得體系處于42P1/2和42P3/2的疊加態(tài)。所以對延遲時間段T的信號而不是延遲時間τ的信號做傅里葉變換，可以將兩個路徑造成的貢獻區(qū)分開來，也就是說SI（τ，ωT，ωt）譜圖可以將激發(fā)態(tài)發(fā)射這一類型的貢獻分離出來。激發(fā)態(tài)發(fā)射這個路徑描述的是D1和D2通過共同的基態(tài)所產(chǎn)生的耦合，所以也被稱為“拉曼型”的路徑。圖6是一個SI（τ，ωT，ωt）的實驗譜圖。在實驗中，τ=0。從該譜圖中可以看到在零能量處有兩個強峰，還有兩個較弱的邊峰（TC和TD）。這兩個邊峰代表的就是拉曼型的激發(fā)路徑的貢獻。

圖6.SI（τ，ωT，ωt）的實驗譜圖。圖中的各個峰對應(yīng)的躍遷路徑顯示在圖5中。圖來自文獻［19］

如引言中所述，還有一類二維傅里葉變換光譜是共軛脈沖作為第三束激光，第二束與第三束光的時間延遲被用于傅里葉變換，得到的譜圖記為SIII（τ，2ωT，ωt）。這種譜圖顯示的是體系中雙量子相干信號，比如雙光子躍遷或者不同原子或分子之間相互作用造成的信號。用鉀原子作為樣品所得到的SIII譜圖［36］如圖7（a）所示，譜圖的縱軸顯示的是對應(yīng)兩倍光子能量左右而橫軸顯示的對應(yīng)一個光子能量左右的信號。從圖4（b）上可以看出，兩個光脈沖的總能量不能將鉀原子的基態(tài)和其它任何能級耦合，但在SIII譜圖中，共振峰的信號卻很明顯。共振峰的縱軸的位置分別為2ED1，ED1+ED2和2ED2，這里ED1和ED2分別是D1和D2線的躍遷能量。這意味著這些共振峰的信號來自于兩個原子通過相互作用對激光的共同響應(yīng)。但是它們之間的相互作用應(yīng)該很弱，不然的話這些共振峰的位置應(yīng)該會偏離兩個原子能量的簡單疊加。我們可以用凝聚態(tài)理論中的激子來描述和解釋這個結(jié)果，兩個處于基態(tài)的原子可以被看作是一個激子（Exciton）的基態(tài)。如果其中一個原子被激發(fā)到第一激發(fā)態(tài)如42P1/2或42P3/2，可以看作是該激子的單激發(fā)態(tài)。如果兩個原子都處于激發(fā)態(tài)并通過偶極-偶極相互作用耦合在一起，那么可以被看作該激子的雙激發(fā)態(tài)。用這種激子的模型，我們可以來數(shù)值模擬雙量子和單量子的二維光譜，數(shù)值模擬的結(jié)果如圖7（c）和7（d）所示，可以看出模擬結(jié)果和實驗結(jié)果是符合的。如果在數(shù)值模擬中去掉偶極-偶極相互作用，我們就不能得到雙量子型的二維光譜。這也說明了二維傅里葉變換光譜技術(shù)還可以用來研究量子系統(tǒng)中不同原子或分子的相互作用，并且它的靈敏度是非常高的。

二維傅里葉變換光譜還可以被推廣到三維傅里葉變換光譜。一份SI（ωτ，T，ωt）2DFT光譜是通過對于時間延遲τ掃描并進行快速傅里葉變換獲得的。如果對τ和T都做掃描并進行變換，那么得到的結(jié)果會具有三個頻率維度，從而得到三維傅里葉變換（3DFT）譜圖［37］。3DFT相比2DFT的優(yōu)勢在于，它在測量三階非線性吸收方面，進一步分離了信號中一些2DFT無法分離開的不同的量子路徑。

我們知道，2DFT光譜的峰形在對角線方向上的展寬代表了非均勻加寬，然而實驗測量的是透射光信號，則脈沖傳播效應(yīng)會伴隨著激發(fā)光與信號光一同導(dǎo)致光譜線形在水平和垂直方向上的形變。倘若將來我們在研究新樣品復(fù)雜系統(tǒng)的多維傅里葉光譜時，需要樣品具有較高的光密度，或是需要提高樣品厚度以提高信噪比，則對于傳播效應(yīng)的研究，可以幫助人們隔除傳播效應(yīng)帶來的不良影響，從而更加專注于對于物理問題的研究。

選用能級系統(tǒng)簡單的堿金屬原子蒸氣為樣品就可以很容易研究脈沖傳播效應(yīng)對2DFT光譜圖的影響［38］。在實驗變量方面，通過控制樣品池的加熱溫度，即可改變池中原子蒸氣的密度，從而控制樣品的光密度。在適當(dāng)?shù)墓饷芏认?，光譜會變形加寬，光密度過高時，光譜甚至?xí)霈F(xiàn)劈裂。另一方面，實驗中控制使參考光繞過樣品或者穿過樣品，兩種情況下的實驗結(jié)果證明傳播效應(yīng)既會發(fā)生在激發(fā)光上，也會發(fā)生在信號光上。參考光與信號光一同經(jīng)過樣品，則能夠補償傳播效應(yīng)對于信號光的影響，修正這一因素導(dǎo)致的光譜變形，但是這樣的方法并不能彌補激發(fā)光的傳播效應(yīng)影響。最后一個實驗條件的選擇，是控制三束激發(fā)光的重疊中心在樣品池中的位置。當(dāng)激發(fā)光的重疊中心靠近樣品池的入射面，這時激發(fā)脈沖帶來的傳播效應(yīng)變小，信號光的傳播效應(yīng)加強，結(jié)果表現(xiàn)為光譜在橫軸方向表現(xiàn)出一定的變形，在豎軸方向，變形很??；當(dāng)重疊中心向樣品池的出射面靠近時，激發(fā)光經(jīng)歷的傳播距離變大，傳播效應(yīng)加強，導(dǎo)致光譜線形在垂直方向上的形變加大。因此我們有時也將橫軸稱為輻射軸，豎軸稱為吸收軸。對于傳播效應(yīng)的研究能夠幫助我們在利用2DFT技術(shù)進行實驗時，考慮到不同的實驗條件所引起的傳播效應(yīng)對于實驗光譜的影響，從而幫助我們選擇最佳的實驗條件，最終獲得受影響最小形變最輕的實驗光譜。

圖7.實驗獲得的雙量子（a）和單量子（b）的二維光譜和它們對應(yīng)的數(shù)值模擬圖（c）和（d）。所有二維光譜顯示的均為二維光譜的實部。D1和D2分別對應(yīng)于鉀原子的42S1/2→42P1/2和42S1/2→42P3/2的躍遷頻率。圖來自文獻［36］

V.利用2DFT對量子阱的研究

直接帶隙半導(dǎo)體在光電領(lǐng)域具有很重要的地位，因為直接帶隙半導(dǎo)體具有將光轉(zhuǎn)化為激發(fā)電子或是進行反向過程的能力，因而被應(yīng)用于制造發(fā)光設(shè)備與光電探測器，這些設(shè)備被廣泛應(yīng)用于當(dāng)今人們的生產(chǎn)生活以及科學(xué)研究中。在超快激光被用于研究半導(dǎo)體之后，人們逐漸發(fā)現(xiàn)多體效應(yīng)在半導(dǎo)體的非線性光學(xué)測量中起到的影響不容忽視，比如理論計算結(jié)果顯示多體效應(yīng)會使半導(dǎo)體激光的增益峰發(fā)生移動［39］。因而我們需要研究半導(dǎo)體內(nèi)部的多體效應(yīng)，以此來了解多體效應(yīng)在光與半導(dǎo)體發(fā)生作用時產(chǎn)生的影響，同時也能夠加深對于多體作用本身的理解［40］。

半導(dǎo)體在吸收光子之后會產(chǎn)生出電子-空穴對，因為一個電子由價帶進入了導(dǎo)帶。電子空穴對受庫侖力束縛，便形成了激子。類似于氫原子，我們可以用相對坐標來描述激子，然而激子的質(zhì)量中心卻遠遠偏離了位于坐標中心的空穴。由于激子質(zhì)量過小，并且具有很高的介電常數(shù)，導(dǎo)致體系的結(jié)合能大小只有毫電子伏量級，因而激子只存在于低溫條件之下。在低溫條件下，激子對激發(fā)光的共振主導(dǎo)了直接帶隙半導(dǎo)體在帶邊緣的吸收和發(fā)射譜。

最一般的直接帶隙半導(dǎo)體就是砷化鎵（GaAs）。砷化鎵易于獲得，穩(wěn)定的外延生長技術(shù)可以用來生成高質(zhì)量異質(zhì)結(jié)構(gòu)的砷化鎵。砷化鎵的帶隙對應(yīng)著近紅外波長，實驗使用的激光易于產(chǎn)生。美國科羅拉多大學(xué)的Steven Cundiff教授領(lǐng)導(dǎo)的小組在實驗中使用的約10 nm的砷化鎵薄層生長在兩層鋁鎵砷（AlGaAs）之間［41］。在直接帶隙附近，砷化鎵擁有兩個價帶，即為重空穴和輕空穴帶。量子限域效應(yīng)使得在塊狀砷化鎵下本應(yīng)簡并的兩個價帶分離開來。因而低溫下的砷化鎵量子阱的線性吸收光譜擁有兩個峰。圖8（a）中實線所示的即為重空穴和輕空穴兩個吸收峰，虛線表示的則是激發(fā)光光譜。

在過去20年中，相干光譜學(xué)一直被應(yīng)用于研究半導(dǎo)體中的激子［42］。在研究中人們逐漸發(fā)現(xiàn)實驗信號其實是由多體效應(yīng)主導(dǎo)的，因而多體作用成為了研究工作的首要目標。此外，盡管半導(dǎo)體的生長工藝不斷成熟完善，納米尺度的層狀結(jié)構(gòu)半導(dǎo)體在厚度上仍然會有起伏，而厚度的波動導(dǎo)致了實驗觀測到的信號具有非均勻展寬。因而人們在對量子阱的2DFT實驗中著力于使用一系列手段來研究樣品中的多體效應(yīng)以及消除光譜中的非均勻展寬。

回顧前文所述，四波混頻使用的三束激發(fā)脈沖光由波矢ka，kb和kc表示，三束脈沖之間的時間延遲分別為τ，T和t。根據(jù)ka，kb和kc不同的先后到達順序，我們有對應(yīng)的光譜Si。最通常的“復(fù)相位”SI（ωτ，T，ωt）光譜，能夠幫助我們得到信號的均勻展寬寬度，并且SI（τ，ωT，ωt）能夠使我們分離出一維光譜中無法分辨的拉曼相干成分；“非復(fù)相位”光譜SII（ωτ，T，ωt）能夠隔離基態(tài)漂白引起的耦合；SIII（τ，ωT，ωt）則能夠分離出雙量子相干的成分。

圖8.（a）和（d）GaAs量子阱的線性吸收譜圖。虛線顯示的是激發(fā)脈沖的頻譜。圖（b）和（c）分別顯示的是GaAs量子阱的“非復(fù)相位”SII（ωτ，T，ωt）和“復(fù)相位”SI（ωτ，T，ωt）的2DFT譜。圖（e）顯示的是SIII（τ，ωT，ωt）譜圖。各個2DFT譜圖顯示的均為信號的實部并均根據(jù)最強的峰值歸一化。圖來自文獻［1］

圖8（b）和（c）顯示的分別是共線線偏振SI（ωτ，T，ωt）和SII（ωτ，T，ωt）的實部光譜，光譜中在對角線方向上的兩個對角峰，分別對應(yīng)了重空穴和輕空穴激子的信號峰。對于一個簡單的多能級系統(tǒng)，實的SI（ωτ，T，ωt）顯示的是系統(tǒng)的吸收線形，信號強度應(yīng)該全部為正值。然而實驗結(jié)果中的重空穴峰線形是色散型的，這主要是緣于多體效應(yīng)帶來的影響［43，44］。與對角線正交的方向出現(xiàn)的峰，是由于激子間的多體相互作用而產(chǎn)生的，它們的強度總是弱于對角峰的［9］。重空穴峰在對角線方向上的延伸則是緣于非均勻展寬，而半導(dǎo)體量子阱的非均勻展寬是由于阱寬的浮動造成的。即量子限域能量反比于阱寬，阱寬的波動造成了能量的浮動。通過比較SI（ωτ，T，ωt）和SII（ωτ，T，ωt）的方法，可以同時得到均勻和非均勻譜寬［45］。

當(dāng)?shù)谝皇}沖光的偏振方向與其他脈沖的偏振正交，而不改變其他的實驗條件時，我們能夠得到正交偏振的“復(fù)相位”光譜SI（ωτ，T，ωt）。在正交偏振的SI（ωτ，T，ωt）光譜中，四波混頻產(chǎn)生的信號光的偏振與第一束脈沖偏振方向相同，同時整體的信號強度也減弱了。重空穴激子對角峰的形狀以及它相對于激子分子峰的強度發(fā)生了巨大變化，現(xiàn)在的線形是吸收型的。這些變化是由于正交偏振激發(fā)光抑制了光譜中多體效應(yīng)的貢獻。在受到正交偏振的激發(fā)光作用后，樣品內(nèi)的布居分布形成了布居光柵，即是指自旋不同的激子在空間上的交替分布。然而多體相互作用是出于相同自旋的激子之間的相互作用，要求不同自旋的態(tài)在空間上均勻分布，因此布居光柵抑制了量子阱內(nèi)的多體效應(yīng)。正交偏振的SI（ωτ，T，ωt）譜驗證了以上推論。

與鉀原子蒸氣類似，選擇合適的激發(fā)次序，GaAs量子阱的二維譜圖也可以分離出非輻射相干，即不能由電偶極躍遷耦合的兩個態(tài)之間的相干。這樣的躍遷不能直接在光的作用下產(chǎn)生，在一維的光譜中，我們無法分離出非輻射相干的貢獻。在GaAs量子阱中，有兩種非輻射相干的具體表現(xiàn)，“拉曼”相干和“雙量子”相干。

第一種非輻射相干，是指重空穴與輕空穴態(tài)之間的相干［46-48］，這兩個態(tài)的能量十分接近，因而這種相干被稱作“拉曼（Raman）”相干。圖8（c）中的非對角峰，實際上就包含有“拉曼”相干的成分，以及兩個激子通過基態(tài)漂白產(chǎn)生的耦合。如果實驗中改為掃描第二個時間延遲T，從而得到SI（τ，ωT，ωt）光譜，那么與對角線相正交方向上的信號峰將只包含有“拉曼”相干。由拉曼峰的寬度則可以了解到散射過程導(dǎo)致的兩個激子態(tài)間的相對能量。

另一種非輻射相干是指基態(tài)與一個經(jīng)過兩次激發(fā)的態(tài)的相干，比如基態(tài)與激子分子的相干［23，49］，這種相干被稱作雙量子（Two-Quantum）相干。與堿金屬原子的情況類似，SIII（τ，ωT，ωt）譜圖同樣可以被用來觀察GaAs量子阱中的雙量子相干。實驗期望觀測基態(tài)與一個激子分子態(tài)的相干，然而雙量子相干中會涉及與兩次激發(fā)的多體態(tài)的耦合［23，24，50］。實驗中使相位共軛的脈沖A*第三個到達，此時前兩個脈沖已經(jīng)使系統(tǒng)中產(chǎn)生了經(jīng)過兩次激發(fā)的態(tài)。第三束脈沖既有可能使基態(tài)與一個一次激發(fā)態(tài)發(fā)生輻射相干，也有可能使一次激發(fā)態(tài)與兩次激發(fā)態(tài)發(fā)生相干。因此雙量子相干只存在于第二段時間延遲T中，我們對時間延遲T做傅里葉變換，當(dāng)ωT≈2ωt時可以發(fā)現(xiàn)雙量子相干，此外還有基態(tài)與多體態(tài)的雙量子相干。圖8（e）所展示的即是GaAs量子阱的SIII（τ，ωT，ωt）譜圖。實驗中使用的激發(fā)光具有圓偏振，且第一束激發(fā)脈沖與后兩束脈沖圓偏振方向相反。雙量子共振發(fā)生的能量對應(yīng)圖中縱坐標?ωT等于2EHX-EB的位置，其中EHX表示重空穴態(tài)的共振能量，EB表示激子分子的結(jié)合能。此外?ωT等于2EHX處的信號峰則被歸屬于涉及多體態(tài)的雙量子相干。如果改變實驗條件，使第一束激發(fā)光的圓偏振同兩外兩束激發(fā)光一致，則得到的SIII（τ，ωT，ωt）譜圖中，將只含有多體態(tài)的雙量子相干，激子分子的雙量子相干被抑制了。這樣的實驗結(jié)果驗證了我們對于信號的歸屬。

VI.其它量子體系中的應(yīng)用

紅外波段以及近紅外波段的二維傅里葉變換光譜在化學(xué)領(lǐng)域有著許多重要的應(yīng)用。這里近紅外波段的二維傅里葉變換光譜的方法和技術(shù)在本文前面討論過的一樣，而在紅外波段工作的二維傅里葉譜由于激發(fā)激光波長較長，通常采用被動式穩(wěn)定相位的方法即可，但由于工作在紅外波段，光源和探測通常是實驗技術(shù)的難點所在。二維傅里葉變換光譜方法常被用來研究平衡態(tài)下快速的分子變化，分子間相互作用（如氫鍵，偶極-偶極相互作用等）在常溫液體里的動態(tài)變化，水氫鍵網(wǎng)絡(luò)的演變過程，小分子、多肽和蛋白的靜態(tài)或瞬間結(jié)構(gòu)變化［2-6，51-55］。這些研究極大的豐富了人們對各種體系中化學(xué)過程的認識。由于已經(jīng)有許多有關(guān)這方面的詳盡的綜述，這里我們就不再詳細討論。

VII.總結(jié)和展望

激光自其誕生以來，隨著其技術(shù)的飛速發(fā)展，光譜學(xué)有了巨大的進步并且發(fā)展出了廣泛的分支領(lǐng)域。然而將超快脈沖激光與多維傅里葉變換譜相結(jié)合，所得到的光譜技術(shù)展現(xiàn)了其非常新穎與強大的特點。多維傅里葉變換光譜突破了傳統(tǒng)一維光譜技術(shù)的限制，使得我們可以獲得量子系統(tǒng)演化動力學(xué)的信息。作為一種能夠?qū)α孔酉到y(tǒng)進行更深入與細致分析的光譜學(xué)手段，推廣其應(yīng)用于更多、更復(fù)雜的材料與量子體系的研究成為了這項技術(shù)的一個發(fā)展方向。

在本文中我們主要介紹了多維傅里葉變換光譜的基本原理與典型的實驗方案。在完全非共線空間布局下由四波混頻實現(xiàn)的二維傅里葉變換光譜，這種實驗方案相較于共線與半共線方案，從根本上去除了信號光的背景成分。然而傅里葉變換光譜對于各束激發(fā)光之間相對相位的穩(wěn)定性有較高要求，促使實驗上發(fā)展了多種相位穩(wěn)定方法。本文所介紹的由反饋電路系統(tǒng)實現(xiàn)的主動式鎖相方法，可以保證任意兩束激發(fā)光以及激發(fā)光與參考光之間的相對相位穩(wěn)定，是一種非常強大方案。主動式鎖相相較于被動式鎖相，可以實現(xiàn)更優(yōu)秀的相位穩(wěn)定性，然而整套實驗裝置復(fù)雜度高，搭建與調(diào)節(jié)需要投入的成本非常巨大。使用被動式鎖相的各類方案，在保證一定的相位穩(wěn)定性的同時，更容易搭建與實現(xiàn)。簡化實驗方案，降低實驗搭建難度，同時保證一定的相位穩(wěn)定性，成為了多維傅里葉變換光譜技術(shù)的一大發(fā)展方向。投入產(chǎn)出比的不斷提高，也將成為多維傅里葉變換光譜取代普通光譜技術(shù)，獲得更大推廣的動力之一。

致謝

本工作由國家重大科學(xué)研究計劃（編號：2013CB922003）和國家自然科學(xué)基金（批準號：11474178）資助。

參考文獻

［1］Bristow A D，Karaiskaj D，Dai X，Zhang T，Carlsson C，Hagen K R，Jimenez R，Cundiff S T.Rev.Sci. Instrum.，2009，80（7）：073108

［2］Cho M.Chem.Rev.，2008，108（4）：1331-1418

［3］Hamm P，Lim M，Hochstrasser R M.J.Phys.Chem. B，1998，102（31）：6123-6138

［4］Asplund M C，Zanni M T，Hochstrasser R M.PNAS，2000，97（15）：8219-8224

［5］Golonzka O，Khalil M，Demirdven N，Tokmakoff A.Phys.Rev.Lett.，2001，86（10）：2154-2157

［6］Sul S，Karaiskaj D，Jiang Y，Ge N.J.Phys.Chem. B，2006，110（40）：19891-19905

［7］Hybl J D，Albrecht A W，Gallagher Faeder S M，Jonas D M.Chem.Phys.Lett.，1998，297（3）：307-313

［8］Tian P，Keusters D，Suzaki Y，Warren W S.Science，2003，300（5625）：1553-1555

［9］Borca C N，Zhang T，Li X，Cundiff S T.Chem.Phys. Lett.，2005，416（4-6）：311-315

［10］Cowan M L，Ogilvie J P，Miller R J D.Chem.Phys. Lett.，2004，386（1-3）：184-189

［11］Brixner T，Stiopkin I V，F(xiàn)leming G R.Opt.Lett.，2004，29（8）：884-886

［12］Selig U，Langhojer F，Dimler F，Lohrig T，Schwarz C，Gieseking B，Brixner T.Opt.Lett.，2008，33（23）：2851-2853

［13］Vaughan J C，Hornung T，Stone K W，Nelson K A. J.Phys.Chem.A，2007，111（23）：4873-4883

［14］Volkov V，Schanz R，Hamm P.Opt.Lett.，2005，30（15）：2010-2012

［15］Zhang T，Borca C，Li X，Cundiff S.Opt.Express，2005，13（19）：7432-7441

［16］Myers J A，Lewis K L，Tekavec P F，Ogilvie J P. Opt.Express，2008，16（22）：17420-17428

［17］Shim S，Zanni M T.Phys.Chem.Chem.Phys.，2009，11（5）：737-834

［18］Cundiff S T，Wang H，Steel D G.Phys.Rev.B，1992，46（11）：7248-7251

［19］Dai X，Bristow A D，Karaiskaj D，Cundiff S T.Phys. Rev.A，2010，82（5）：052503

［20］Shen Y R：The Principles of Nonlinear Optics.New York：John Wiley&Sons（1984）

［21］Yang L，Zhang T，Bristow A D，Cundiff S T，Mukamel S.J.Chem.Phys.，2008，129（23）：234711

［22］Lepetit L，Joffre M.Opt.Lett.，1996，21（8）：564-566

［23］Stone K W，Gundogdu K，Turner D B，Li X，Cundiff S T，Nelson K A.Science，2009，324（5931）：1169-1173

［24］Stone K W，Turner D B，Gundogdu K，Cundiff S T，Nelson K A.Accounts.Chem.Res.，2009，42（9）：1452-1461

［25］Zhang Y，Meyer K，Ott C，Pfeifer T.Opt.Lett.，2013，38（3）：356-358

［26］Bloch I，Dalibard J，Zwerger W.Rev.Mod.Phys.，2008，80（3）：885-964

［27］樓蘭，問峰，秦勐哲，賀嘉楠，張彥鵬，肖敏.物理學(xué)進展，2013，33（3）：87-135.

［28］Fleischhauer M，Imamoglu A，Marangos J P.Rev. Mod.Phys.，2005，77（2）：633-673

［29］Kinrot O，Prior Y.Phys.Rev.A，1994，50（3）：R1999-R2002

［30］Kinrot O，Prior Y.Phys.Rev.A，1995，51（6）：4996-5007

［31］Golubb J E，Mossberg T W.J.Opt.Soc.Am.B，1986，3（4）：554-559

［32］Shen F，Gao J，Senin A A，Zhu C J，Allen J R，Lu Z H，Xiao Y，Eden J G.Phys.Rev.Lett.，2007，99（14）：143201

［33］Lorenz V O，Cundiff S T.Phys.Rev.Lett.，2005，95（16）：163601

［34］Lorenz V O，Mukamel S，Zhuang W，Cundiff S T. Phys.Rev.Lett.，2008，100（1）：013603

［35］Mukamel S.Ann.Rev.Phys.Chem.，2000，51：691-729

［36］Dai X，Richter M，Li H，Bristow A D，F(xiàn)alvo C，Mukamel S，Cundiff S T.Phys.Rev.Lett.，2012，108（19）：193201

［37］Li H，Bristow A D，Siemens M E，Moody G，Cundiff S T.Nat.Commun.，2013，4：1390

［38］Li H，Spencer A P，Kortyna A，Moody G，Jonas D M，Cundiff S T.J.Physs Chem.A，2013，117（29）：6279-6287

［39］Chow W，Koch S，Sargent M：Semiconductor-laser Physics.Berlin：Springer-Verlag（1994）

［40］Chemla D S，Shah J.Nature，2001，411（6837）：549-557

［41］Cundiff S T，Zhang T，Bristow A D，Karaiskaj D，Dai X.Accounts.Chem.Res.，2009，42（9）：1423-1432

［42］Cundiff S T.Opt.Express，2008，16（7）：4639-4664

［43］Li X，Zhang T，Borca C N，Cundiff S T.Phys.Rev. Lett.，2006，96（5）：057406

［44］Zhang T，Kuznetsova I，Meier T，Li X，Mirin R P，Thomas P，Cundiff S T.PNAS，2007，104（36）：14227-14232

［45］Kuznetsova I，Meier T，Cundiff S T，Thomas P. Phys.Rev.B，2007，76（15）：153301

［46］Ferrio K B，Steel D G.Phys.Rev.Lett.，1998，80（4）：786-789

［47］Spivey A G V，Borca C N，Cundiff S T.Solid State Commun.，2008，145（5-6）：303-307

［48］Hawkins S A，Gansen E J，Stevens M J，Smirl A L，Rumyantsev I，Takayama R，Kwong N H，Binder R，Steel D G.Phys.Rev.B，2003，68（3）：035313

［49］Ferrio K B，Steel D G.Phys.Rev.B，1996，54（8）：R5231-R5234

［50］Yang L，Mukamel S.Phys.Rev.Lett.，2008，100（5）：057402

［51］Zheng J，Kwak K，F(xiàn)ayer M D.Accounts.Chem.Res.，2007，40（1）：75-83

［52］Fayer M D，Moilanen D E，Wong D，Rosenfeld D E，F(xiàn)enn E E，Park S.Accounts.Chem.Res.，2009，42（9）：1210-1219

［53］Elsaesser T.Accounts.Chem.Res.，2009，42（9）：1220-1228

［54］Ginsberg N S，Cheng Y，F(xiàn)leming G R.Accounts. Chem.Res.，2009，42（9）：1352-1363

［55］Jansen T L C，Knoester J.Accounts.Chem.Res.，2009，42（9）：1405-1411

The concept of two-dimensional or multidimensional Fourier-transform（2DFT or MDFT）spectroscopy originated from nuclear magnetic resonance（NMR）spectroscopy.the development of femtosecond laser technology allows the MDFT spectroscopy to be extensively implemented in optics in recent years，where the conventional radio frequency（RF）field in the NMR is replaced by pulse lasers with wavelength ranging from infrared to visible domain.The optical MDFT spectroscopy can be used to identify the population of each quantum state and the coupling between quantum states，thus to determine the evolutionary dynamics of quantum system，such as energy transfer in quantum systems and molecules interactions，in addition to the information obtained from one-dimensional spectroscopy.The optical MDFT spectroscopy has been successfully applied in the studies of a variety of quantum systems including alkali atoms，quantum wells，molecules，etc.

Optical Multidimensional Fourier-transform Spectroscopy

Zhao Wei，Zhou Zhao-Yu，Yang Jin-Xin，Dai Xing-Can
State Key Laboratory of Low-Dimensional Quantum Physics，Department of Physics，Tsinghua University，Beijing 100084

Two-dimensional Fourier-transform spectroscopy；Four-wave mixing；Ultrafast pulse laser；Phase lock

date：2015-05-05

O43

A

10.13725/j.cnki.pip.2015.04.002

*XingcanDai@mail.tsinghua.edu.cn

1000-0542（2015）04-0178-11177