堿和MgO對熟料性能的影響

謝小云，李明飛，陳宏艷，陶從喜

1 堿對熟料性能的影響

堿對水泥熟料的生產(chǎn)過程及性能有很大的影響，在窯系統(tǒng)內(nèi)的循環(huán)富集嚴重時會促進結皮、結圈、通風不良、燒成帶物料粘散、起飛砂等惡劣煅燒條件并危及窯的正常運行[1]，堿含量過高時會增加熟料中fCaO的含量、影響熟料強度及安定性、發(fā)生堿集料反應給建筑事業(yè)帶來危害等，所以熟料中堿含量的問題日益得到重視。

1.1 水泥生產(chǎn)過程中堿的情況介紹

在生產(chǎn)硅酸鹽水泥時，由于原、燃材料成分的波動，帶入的堿含量也隨之波動，堿主要來源于原料。使用煤作燃料時，苛性堿、氯化堿首先揮發(fā)，堿的碳酸鹽和硫酸鹽次之，而存在于長石、云母、伊利石中的堿要在較高的溫度下才能揮發(fā)。揮發(fā)的堿只有一部分排入大氣，其余部分隨窯內(nèi)煙氣向窯低溫區(qū)運動，凝結在溫度較低的生料上。隨原料種類、燒成溫度不同，殘留在熟料中堿的含量有所不同[2]。

熟料中含有微量的堿時，能降低共熔溫度，降低熟料燒成溫度，增加液相量，起助熔作用，對熟料性能影響較小，但含堿量較高時，對熟料煅燒不利。

堿對生產(chǎn)過程的不利影響主要在于阻礙水泥熟料礦物的形成，增加熟料中游離石灰的含量，破壞窯襯，生成硫堿圈，增加操作困難。特別是堿會破壞旋風預熱器的正常運行。

水泥中總堿量（R2O）一般以鈉當量（Na2Oeq）計，計算公式為R2O%=Na2O%+0.658K2O%。我國水泥國家標準和美國ASTM標準都規(guī)定低堿水泥的含堿當量必須＜0.6%[3]。

1.2 堿可加速快凝及需水量

少量的堿對熟料形成過程具有一定的礦化作用。研究表明，少量的堿（如Na2O0.2%～0.5%）能降低液相形成溫度和增加液相量，在750～800℃范圍內(nèi)，只要有堿存在，即能生成 R2Ca（CO3）或 R2Ca（SO4）復鹽，這種復鹽在780～820℃溫度下熔化成流動性很高的液相，可加速熟料礦物的低溫合成過程[4]。

熟料含堿量較高時，水泥發(fā)生快凝、結塊及需水量增加，水泥水化時產(chǎn)生的KOH和NaOH消耗石膏，可破壞石膏的緩凝機理。研究發(fā)現(xiàn)，水泥的需水量隨著含堿礦物KC23S12含量的增加而增加。W.Lerch[5]發(fā)現(xiàn)，當水泥中堿含量較多時將加速凝結，必須多加石膏才能緩凝。

根據(jù)生產(chǎn)過程中實際經(jīng)驗可知，采用高堿原料時將使水泥快凝，并大大增加需水量，除非增加石膏摻入量，否則強度試驗就無法進行。根據(jù)琉璃河水泥廠的生產(chǎn)數(shù)據(jù)，當堿含量＜1%時影響不甚明顯，但當堿含量＞1%左右時，需水量顯著增加[5]。

1.3 堿對熟料中fCaO含量的影響

如果熟料中僅含有微量的堿，可以降低熟料體系最低共熔溫度和燒成溫度、增加液相量、起助熔作用、對熟料礦物形成有利。當堿含量較高時，K2O、Na2O會與主要熟料礦物發(fā)生反應生成含堿礦物，其典型反應如下：

由于K2O和Na2O的堿性比CaO強，當熟料中含硫量少時，堿主要取代CaO而與C2S和C3A起反應生成KC23S12和NaC8A，從而阻止C2S吸收CaO，并促使 C2S、C3A 分解，析出fCaO，使熟料fCaO增加[6][7]。

根據(jù)琉璃河水泥廠的實驗結果，當堿含量在1.2%～1.4%以下時，堿對fCaO含量的影響不甚明顯，但當堿含量大于1.2%～1.4%時，則fCaO含量呈直線增加。這是因為熟料中的堿除了上述產(chǎn)生fCaO的化合作用外，還可以降低熟料中液相出現(xiàn)的溫度和降低液相粘度，這在一定程度上又有利于礦物形成。因此當堿含量在一定范圍內(nèi)時，不利影響就不甚明顯[5]。

1.4 堿對強度的影響

1.4.1 堿對熟料強度影響的概述

水泥中堿溶出快，能增加液相的堿度，可加速水化速度及激發(fā)水泥中混合材的活性，從而提高水泥的早期強度。當堿含量高時，K2O、Na2O可取代CaO形成含堿礦物，析出fCaO，抑制C3S的形成，不僅使A礦的數(shù)量減少，增加fCaO含量，造成熟料強度下降，安定性不良，同時由于堿使高溫液相粘度增大，致使熟料煅燒中容易結大塊，甚至造成窯內(nèi)結圈，破壞熱工制度。水泥熟料中的含堿礦物（KC23S12、NC8A3）阻礙 C3S 的生成和結晶完善，使水泥早期水化，凝結性能異常，不利于初期水化產(chǎn)物結構的正常形成，對水泥強度的發(fā)展和水泥結構的致密化都十分不利。

根據(jù)琉璃河水泥廠的生產(chǎn)數(shù)據(jù)統(tǒng)計，堿對強度的影響與堿對fCaO含量和需水量的影響相似。當堿含量＜1%時，對強度的影響還不甚明顯，但當堿含量＞1%左右時，抗壓強度和抗拉強度急劇下降，特別是抗拉強度，當堿含量＞1.8%時，強度突然下降。這一方面可能是由于堿本身的影響，另一方面可能是由于因堿含量增加，顯著增加了fCaO而帶來的間接影響[5]。

此外K.M.Alexander和C.E.S.Davis[5]較詳細地研究了堿對硅酸鹽水泥強度的影響。發(fā)現(xiàn)隨著堿含量的增加，熟料抗壓強度不斷下降，而抗折強度開始時隨著堿含量增加而降低，之后又逐漸增加到超過未加堿的試體，這時若再繼續(xù)增加堿含量，則抗折強度又下降。

雖然堿含量對水泥熟料強度的影響非常明顯，但對用這種熟料制得的礦渣水泥（礦渣摻入量約50%）的強度影響卻不大。原因可能是由于礦渣摻入后降低了水泥的堿含量，另一方面可能是堿對礦渣的活性有一定的激發(fā)作用。此外，K.M.Alexander[5]還研究了堿對石灰火山灰質(zhì)水泥和火山灰質(zhì)硅酸鹽水泥強度的影響，發(fā)現(xiàn)堿會顯著提高石灰火山灰質(zhì)水泥的強度，對火山灰質(zhì)硅酸鹽水泥的影響也比對硅酸鹽水泥小。

1.4.2 堿對熟料強度影響的實例分析

通過上述分析可知，熟料中含有微量的堿，能降低最低共熔溫度，降低熟料燒成溫度，增加液相量，起助熔作用，加快C3S的形成。堿含量較多時，除首先與硫化合成硫酸鉀（鈉）以及鈉鉀芒硝（3K2SO4·Na2SO4）或鈣明石（2CaSO4·K2SO4）等以外，多余的堿則和熟料礦物反應生成含堿礦物和固溶體，即K2O和Na2O取代CaO形成含堿化合物，析出CaO，使C2S難以再吸收CaO形成C3S，使C3S形成不完善，并增加熟料中fCaO含量；且使得水泥需水量增大，凝結過快，抗折強度和后期抗壓強度明顯降低，甚至引起水泥安定性不良，從而降低熟料質(zhì)量[3][6][8][9]。

下面以云南開遠水泥的統(tǒng)計數(shù)據(jù)為例，對K2O含量對C3S單礦物強度的影響加以分析。表1和表2是熟料中K2O含量對fCaO和對C3S單礦物強度的影響，表3是隨機23組數(shù)據(jù)K2O含量與熟料強度的關系[10]。

通過回歸分析得出熟料中K2O與R3d及R28d的數(shù)學模型為：

R3d=-22.935K2O2+55.642K2O+0.8968

R28d=-1.628K2O2-7.052K2O+70.897

通過分析可知，K2O在＜1.3%左右時，早期強度（3d）隨K2O的增加而提高，后期強度（28d）隨之增加有所降低；但＞1.3%以后則隨之而降低，早期強度（3d）出現(xiàn)降低的趨勢，后期強度（28d）降低明顯。所以，控制堿含量，對提高熟料強度有較大意義。隨K2O繼續(xù)增加早期強度R3d增加。

1.4.3 堿在熟料中的存在形態(tài)及對強度的影響

水泥熟料中的堿，一部分以可溶性硫酸鹽形式存在一部分則進入熟料礦物。堿在水泥水化過程中對強度發(fā)展的影響，主要由于堿金屬的硫酸鹽所引起的液相組成的變化，或者由于熟料礦物晶格結構中存在的堿引起熟料礦物水硬性的變化。近來研究報告指出，工業(yè)生產(chǎn)的水泥熟料強度的變化，主要是由于它們的堿含量變化引起的，而且主要是可溶性堿影響強度，可溶性堿僅能促進頭三天水化時的強度增長，而其后就抑制強度發(fā)展。熟料強度與可溶性堿的相關性比與高堿量的相關性要高?？扇苄詨A主要為堿的硫酸鹽和少量的碳酸堿[11]。

表1 熟料中K2O含量對fCaO的影響

表2 K2O含量對單礦物C3S強度的影響

表3 K2O含量與熟料抗壓強度的關系

丹麥水泥工作者B-Osback報導[10]，用31家工廠所生產(chǎn)的熟料以相同的細度和石膏摻入量制成31種水泥進行強度和成分間的線性回歸分析得出：

熟料的28d強度變化主要由于堿含量的不同而引起，并得出與計算的可溶性堿之間的相關性高于總堿量。1%可溶性堿量（以鉀當量表示）約為 10MPa（1MPa=10.2kg/cm2）。必須明確的是，堿含量對1d和3d強度有利，也就是說，水泥熟料的早期強度與堿含量成正比關系。而后期強度與堿含量成反比關系，隨著堿含量增加，強度增進率下降。此外，堿在熟料化合物內(nèi)，形成堿硅酸鈣和鋁酸鈣時，強度與堿含量之間的相關性差。熟料中堿的分布有以下幾種[4]：

（1）硫酸鉀或硫酸鉀與硫酸鈉的固溶體（3K2SO4·Na2SO4）。

（2）鈣明礬（2CaSO4·K2SO4）。

（3）碳酸鉀（K2CO3）。

（4）鉀（鈉）鋁酸鈣：8CaO·K2O（Na2O）·3Al2O3即NC8A3或KC3A3。

（5）鉀（鈉）硅酸鈣：23CaO·K2O·12SiO2即KC23S12。

（6）在α′或β-C2S相中以及在C3S、C3A和C4AF相中。

（7）在玻璃相中。

800℃以上時，在燒成帶或冷卻帶中堿將從煅燒物料中揮發(fā)出來，隨氣流流向窯尾，形成堿的化合物并冷凝下來，大部分被收塵器捕獲，隨窯灰重新返回燒成帶中，物料中的堿若存在于熟料中就會影響熟料的形成過程、礦物結構及其強度。進入燒成帶的堿主要為堿的硫酸鹽，此類鹽對水泥的性質(zhì)影響很大。

堿對熟料質(zhì)量的影響十分靈敏，堿含量在一定范圍內(nèi)會促進水泥熟料的活性，但超過一定限度，將對熟料質(zhì)量產(chǎn)生很大的不利影響。

1.4.4 堿含量與SO3含量和石膏的相關性

熟料中的堿含量對水泥強度的影響，既與熟料中SO3含量有關，又與水泥中的石膏含量有關。

當熟料中存在含硫化合物時，堿與硫化合生成堿的硫酸鹽。它可以獨立的穩(wěn)定相存在于熟料中，亦可以鉀-鈉硫酸鹽固溶體的形式（Na2O·3K2SO4）存在。當SO3不足時，剩下的堿的氧化物反應生成鉀硅酸鈣與鈉鋁酸鈣，從而破壞熟料主要礦物C2S、C3S、C3A的形成，并產(chǎn)生二次fCaO，降低熟料質(zhì)量[12]。

在堿含量相同的熟料中，增加SO3含量將使大部分堿以易溶狀態(tài)存在。一般堿的這種轉(zhuǎn)移結果將增加早期強度降低后期強度，但水泥中石膏含量的多少可改變這種影響。當石膏含量稍高于最佳值時，對早期強度沒有影響。同樣，石膏含量高，可減弱堿對后期強度的倒縮影響。

在熟料燒成過程中，若原料和燃料中沒有足夠的SO3與堿化合形成硫酸鹽，則多余的堿會進入C3A、C2S和鐵相中，甚至破壞已生成的硅酸鈣而產(chǎn)生大量的fCaO。有計算表明，1%K2O會破壞23.7%的C2S生成22.3%的KC23S12，若C2S含量不足，每余下0.1%的K2O，又將破壞2.9%的C3S，生成0.77%CaO。上述反應會嚴重降低熟料的質(zhì)量，因此有些工廠采用石膏配料（帶入一定量的SO3）來抵消堿對熟料質(zhì)量的不利影響，或采用其他促進堿的揮發(fā)的措施[13]。

圖1 開遠水泥廠熟料中K2O與熟料抗壓強度的關系

根據(jù)德國水泥廠協(xié)會（VDZ）的研究[14]，如R2O/SO3摩爾比為1，熟料中的堿以R2SO4形式存在，如＞1，過剩堿的主體部分將與C3A形成C3A-RC8A3固 溶 體 ；如 ＜1，將 形 成2CaSO4·K2SO4和 CaSO4，同時 SO2+SO3向大氣的逸散量增多。在后兩種情況下，水泥凝結都快，水化需水量增大，性能變裂。

1.4.5 堿影響C3A活性和熟料強度的機理[4]

少量的堿不但是熟料燒成過程中的礦化劑，而且能增進熟料的活性，也就是說，一種水泥的活性將隨著它的堿含量的增加而提高。關于堿影響C3A的活性有如下幾種解釋：

（1）認為堿進入C3A晶格中使其從立方晶體變?yōu)樾狈骄w，C3A可固溶 Fe、Mg、Si、Ti、Na和 K，其量可到10%，但僅僅是堿能改變它的晶體的對稱性。

（2）認為在 Ca（OH）2和 KOH（NaOH）水系統(tǒng)中，石膏的溶解度隨著堿含量的增加而提高，這使液相中保持較高的SO2-4離子濃度，可能影響C3A的活性。

（3）在CaSO4·2H2O和Ca（OH）2，K2SO4（Na2SO4）水體統(tǒng)中C3A的反應速度隨著堿含量的增大而加快。

當水泥水化初期時，堿的速溶使液相中堿金屬離子增加，也使液相中OH-離子增加（有的資料認為它比純的Ca（OH）2堿度高17倍），這使石膏和C3A反應加速，產(chǎn)生硫鋁酸鈣晶體，同時堿金屬離子還有利于Ca（OH）2從溶液中結晶析出，從而加速了水化，提高了早期強度。而水泥的后期強度主要靠水化硅酸鈣的繼續(xù)水化，隨著水化反應的不斷進行，ROH濃度增加，硅酸鈣水化速率下降；另一方面可溶性堿在促進凈漿結構較快形成（即石膏、鉀石膏及鈣礬石的沉淀作用），從而導致帶入空氣形成氣泡，這也會影響各期強度。而對后期強度的影響更為明顯，這即為堿的機械化作用影響強度。

1.4.6 降低堿對熟料性能影響的措施[15]

（1）煅燒溫度高低對熟料堿含量影響最大。因此在煅燒過程中應保持適當?shù)臒峁ぶ贫龋岣哽褵郎囟?、延長煅燒時間，盡量提高堿含量的揮發(fā)率。

（2）生料粉磨細度也是影響熟料堿含量的一大因素。對回轉(zhuǎn)窯工藝來說，窯內(nèi)熱工制度相對穩(wěn)定，因此降低生料細度篩余值對減少熟料堿含量作用更明顯。

（3）在生料中加入有利于煅燒和促使堿揮發(fā)的氟化物也是減少熟料堿含量的重要手段之一。

（4）當石灰石中SiO2以夾層土形式存在時，它的含量高低對熟料堿含量影響不大，但石灰石作為混合材時將對水泥堿含量產(chǎn)生明顯影響。

（5）為減低硅酸鹽水泥堿含量，緩凝劑需選用較為純凈的石膏。根據(jù)琉璃河水泥廠的生產(chǎn)數(shù)據(jù)統(tǒng)計，當石膏摻入量由3%增至5%時影響不大，但當石膏摻入量增至7%時大大消除了堿對抗拉和抗壓強度的不利影響。此外，堿含量高時，摻礦渣能在一定程度上消除堿的不利影響，無論對抗壓強度和抗拉強度都是這樣。

2 氧化鎂對水泥熟料性能的影響

2.1 水泥熟料中氧化鎂情況簡介

熟料煅燒時，氧化鎂有一部分與熟料礦物結合成固溶體并溶于玻璃相中，故熟料中含有少量氧化鎂能降低熟料的燒成溫度，增加液相數(shù)量，降低液相粘度，有利于熟料燒成，還能改善水泥色澤。硅酸鹽水泥熟料中，其固溶量與溶解于玻璃相中的總MgO量為2%左右，多余的氧化鎂呈游離狀態(tài)，以方鎂石形式存在，因此，氧化鎂含量過高時，影響水泥的安定性，一般MgO的允許含量≯5%[1]。

水泥生產(chǎn)中，生料中的MgO主要來源于石灰石中的鎂質(zhì)礦物。當石灰石中MgO以硅酸鎂形式存在時，可獲得均勻分布和細?。?～5μm）的方鎂石晶體，而以白云石或菱鎂礦形式存在時，易生成粗大（25～30μm）的方鎂石晶體。鎂質(zhì)礦物中MgCO3的分解溫度為660～700℃，白云石Mg（CO3）2的分解溫度為800℃，而石灰石中CaCO3分解溫度接近900℃。在水泥熟料生產(chǎn)過程中，MgO較CaO先形成[16]。

MgO在煅燒過程中，一方面可以降低液相出現(xiàn)的溫度并增加液相量，降低液相的表面張力，能促進C2S對CaO的吸收，有利于煅燒；另一方面，由于MgO含量較高的熟料其煅燒溫度比正常溫度低，熱動力不足，固相反應較為緩慢，從而又不利于fCaO的吸收和晶體發(fā)育。據(jù)文獻介紹，特別是當MgO與生料中的硫堿等組分結合后，可使系統(tǒng)的最低共熔點溫度降至1250～1280℃，MgO含量較高時，生料易燒性好，但燒結范圍變窄，操作不當很容易出現(xiàn)結圈、熟料中fCaO過高等現(xiàn)象[17]。

2.2 MgO對液相量及結粒的影響

熟料液相量太少不易結粒，太多易結成致密的大塊熟料。MgO對液相量有較大的影響，與Fe2O3的系數(shù)接近。據(jù)相關資料介紹，MgO在煅燒中與硫堿等組分組合，最低共熔點為l250～l280℃，比 C3S-C2S-C2A-C4AF系統(tǒng)的最低共熔點1338℃低70℃左右?？梢姡琈gO在熟料煅燒中可起助熔作用，并能降低液相粘度[17]。

1400℃時液相量為：

L=3.0Al2O3+2.25Fe2O3+K2O+Na2O+MgO*

液相量在25%～28%時，對結粒最有利。此外，Mg、Al等元素的表面張力值較高，有利于結粒。

液相粘度值減少，有利于CaO和C2S在液相內(nèi)擴散生成C3S，也易結粒，液相粘度隨溫度上升下降。R2O含量增加，粘度值增加較大，不利于結粒；SO3含量增加，粘度值降低，但SO3的粘度值較R2O低得多，因此SO3存在時結粒有所改善；若R2O、SO3均存在時，MgO含量增加，液相粘度值大大降低，有利于結粒[16]。

2.3 MgO對熟料安定性的影響

在硅酸鹽水泥熟料中，MgO的固熔體總量可達2%，多余的MgO結晶出來呈游離狀方鎂石，會產(chǎn)生有害作用。

方鎂石結晶大小隨冷卻速度不同而變化，快冷時結晶細小，方鎂石水化緩慢，要幾個月甚至幾年才明顯起來，水化生成Mg（OH）2時，體積膨脹148%，導致安定性不良。方鎂石膨脹的嚴重程度與其含量、晶體尺寸等都有關系，方鎂石晶體＜1μm且含量為5%時，只引起輕微膨脹，方鎂石晶體為5～7μm且含量為3%時，會引起嚴重膨脹[16]。

2.4 MgO對熟料強度的影響

MgO存在于熟料內(nèi)，會影響CaO的數(shù)量，因而MgO在一定程度上影響熟料的強度。大部分研究表明，石灰石中MgO含量對熟料強度有一定影響，總的趨勢是石灰石中MgO含量越高，則熟料強度越低。一般生料中由于氧化鎂含量高，造成煅燒溫度降低，物料的最低共熔點降低，同時液相的性質(zhì)發(fā)生變化，液相量增加，在煅燒上只能減少喂煤量，這樣會造成煅燒溫度降低，熱動力不足，熟料中的C3S形成相對困難，熟料的強度會受到影響[18]。

在水泥熟料生產(chǎn)中，氧化鎂煅燒后固溶在玻璃相中，資料研究表明大約固溶量在2.0%左右，它受冷卻條件的影響很大，在煅燒高鎂料時，一定確保熟料的冷卻，使更多的熟料中的氧化鎂以細小晶體或者玻璃體的形式存在，同時應盡量提高石灰飽和系數(shù)KH和硅酸率SM值，相應提高C3S和C2S的含量，以提高熟料強度，把氧化鎂的影響降至最低[16]。

也有研究表明，氧化鎂含量高，但如果窯內(nèi)熱工制度穩(wěn)定，則對熟料的強度影響不大。

根據(jù)西安建筑科技大學馮云的研究結果[17]，熟料中ω（MgO）在2.1%～2.7%范圍內(nèi)變化時，比ω（MgO）在1.79%～1.9%范圍內(nèi)變化時的熟料抗壓強度3d平均值增加7.2MPa，28d平均值增加3.2MPa，增進率分別為27.6%和6.3%；當熟料中ω（MgO）＞3.8%時，熟料質(zhì)量明顯不合格。根據(jù)曲靖昆鋼嘉華水泥建材有限責任公司的統(tǒng)計結果[19]，熟料三率值不變的情況下，熟料強度與MgO含量呈反比。當MgO含量＞1.5%時強度開始呈現(xiàn)下降趨勢，當含量＞2%時，熟料強度下降較為明顯，約1～2MPa。

根據(jù)新絳威頓水泥有限責任公司的數(shù)據(jù)統(tǒng)計[20]，熟料中的MgO含量增高并沒有造成其強度的下降。當化學分析中熟料MgO含量高達7.82%時，在沸煮箱內(nèi)沸煮3次測定安定性仍合格，雷氏夾指針間距與正常熟料一樣，并且沒有出現(xiàn)強度倒縮現(xiàn)象。

根據(jù)湖南韶峰水泥集團的數(shù)據(jù)統(tǒng)計[21]，硅酸鹽熟料中MgO含量在2%以下較合理；在2%～2.6%時，熟料強度呈無規(guī)律波動；而在3%左右時，熟料強度大多呈下降趨。

綜上所述，熟料中的MgO的含量對熟料強度的影響比較復雜，大部分研究表明，石灰石中MgO含量對熟料強度有一定影響，總的趨勢是石灰石中MgO含量越高，則熟料強度越低。當熟料中MgO含量＞1.5%時，就應適當提高其KH、SM值，對鐵相也應作相應減少，這樣才能有效保證硅酸鹽礦物含量不變。另外，為防止方鎂石晶體長大，應加快熟料冷卻速度，保證其熱工制度的穩(wěn)定性，可減少其對質(zhì)量的影響。對于高鎂熟料，在進行水泥粉磨時，應盡可能將其表面研磨至350m2/kg以上，這樣可加快其水化速度，改善水泥安定性[16]。

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