Fe含量對(duì)連續(xù)鑄軋AA8079合金箔材晶粒組織和拉伸性能的影響

陳 偉，趙丕植，，鄒立穎，張 琪，韓念梅，潘琰峰

(1.蘇州有色金屬研究院有限公司，江蘇 蘇州 215026;2.中鋁科學(xué)技術(shù)研究院，北京 100082)

8xxx合金是一種常用的鋁箔材料，尤其是Fe+Si＞1.0wt%的8xxx鋁合金材料，其制備的鋁箔具有強(qiáng)度高、成形性好的優(yōu)點(diǎn)，是歐美國(guó)家廣泛使用的鋁箔材料［1］。利用連續(xù)鑄軋方法生產(chǎn)鋁箔坯料具有流程短、能耗低、成本低等優(yōu)點(diǎn)［2］。目前，連續(xù)鑄軋坯料在國(guó)內(nèi)鋁箔行業(yè)的應(yīng)用比例越來(lái)越大。盡管利用連續(xù)鑄軋坯料和熱軋坯料生產(chǎn)的鋁箔微觀組織和力學(xué)性能各有特點(diǎn)，但是通過(guò)工藝改進(jìn)，采用不同的坯料可以達(dá)到同樣的性能。而且，從經(jīng)濟(jì)性考慮，連續(xù)鑄軋法比熱軋法更具優(yōu)勢(shì)［3］。

由于連續(xù)鑄軋板冷卻速率快，且板材表層和心部冷卻速率不一致，導(dǎo)致連續(xù)鑄軋坯料基體固溶度較高、晶內(nèi)偏析和區(qū)域偏析明顯且有大量非平衡共晶相析出。通常，連續(xù)鑄軋板經(jīng)過(guò)一道次的軋制后進(jìn)行高溫均勻化退火，以減小基體過(guò)飽和度、消除成分偏析，從而改善鋁基體的塑性，提高加工性能［4－6］。然而，也有學(xué)者認(rèn)為Al－Fe－Si合金連續(xù)鑄軋板不需要經(jīng)過(guò)均勻化處理，直接冷軋至中間退火厚度，并采用高溫中間退火處理，可以獲得均勻細(xì)小的晶粒組織［7］。

Fe和Si元素是1xxx和8xxx鋁箔中的主要元素，其含量及其在鋁基體中的存在形式對(duì)成品鋁箔的微觀組織和性能有很大的影響。在1xxx鋁合金中Fe、Si被認(rèn)為是雜質(zhì)元素，嚴(yán)格控制Fe、Si在鋁合金中的含量是提高鋁合金性能的一種有效方法，眾多學(xué)者研究了Fe、Si元素在工業(yè)純鋁中的作用以及控制方法［8－10］。如電解電容器用高純鋁箔，再結(jié)晶退火后主要以立方織構(gòu)為主，其體積分?jǐn)?shù)受Fe含量的控制:隨著Fe含量的增加，立方織構(gòu)變?nèi)酰?1］。根據(jù)文獻(xiàn)［12］報(bào)道，在鑄造鋁合金中，當(dāng)Fe含量大于0.7wt%時(shí)會(huì)出現(xiàn)針狀FeSiAl5初晶組織，使鑄造鋁合金的力學(xué)性能和電導(dǎo)率下降。張春波等人［13］研究了Fe和Si含量對(duì)7A04鋁合金性能的影響規(guī)律，認(rèn)為隨著Fe和Si含量的增加，7A04鋁合金的力學(xué)性能下降。目前，人們對(duì)連續(xù)鑄軋AA8079鋁合金中Fe元素含量對(duì)鋁箔組織和性能的影響研究較少。

本文作者采用三種Fe含量不同的連續(xù)鑄軋AA8079鋁合金坯料，不經(jīng)均勻化退火處理，直接冷軋至中間退火厚度，并以相同的工藝?yán)滠堉?5μm厚度的成品鋁箔，進(jìn)行最終退火處理。以研究Fe含量對(duì)連續(xù)鑄軋AA8079鋁合金鋁箔組織和性能的影響規(guī)律，為工業(yè)生產(chǎn)連續(xù)鑄軋AA8079合金鋁箔Fe含量的控制提供理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1 試驗(yàn)材料與方法

試驗(yàn)材料采用工廠生產(chǎn)的三種Fe含量分別為0.73wt%、0.84wt%和1.18wt%的AA8079合金連續(xù)鑄軋板卷材，化學(xué)成分見(jiàn)表1。鋁箔的制備工藝如圖1所示，連續(xù)鑄軋板的厚度為7.0mm，進(jìn)一步冷軋至3.8mm，為了提高最終退火后鋁箔的性能，縮短制造工藝，取消常規(guī)的均勻化處理工藝。板材繼續(xù)冷軋至中間退火厚度0.55mm。三種板材均在該厚度進(jìn)行中間退火處理，中間退火工藝為360℃ ×2h。中間退火處理后進(jìn)一步冷軋至15μm的成品鋁箔。為提高成品鋁箔的性能及改善鋁箔表面質(zhì)量，對(duì)鋁箔進(jìn)行最終退火處理。板材中間退火和鋁箔最終退火過(guò)程中均采用慢速升溫，以模擬工廠實(shí)際的升溫速率。最終退火后，對(duì)鋁箔進(jìn)行組織評(píng)價(jià)和拉伸性能測(cè)試。

表1 三種Fe含量不同的AA8079合金化學(xué)成分(wt%)Tab.1 Chemical composition of AA8079 alloy with three different contents of Fe

圖1 鋁箔制備工藝Fig.1 Process flow chart of AA8079 aluminum foil

參照GB/T3246.1中推薦的陽(yáng)極覆膜方法顯示板材縱截面晶粒組織，并采用Olympus GX51金相顯微鏡進(jìn)行觀察。采用HCL、HNO3和HF配制三強(qiáng)酸混合液，配比為15∶5∶1，對(duì)最終退火后的鋁箔表面進(jìn)行晶粒組織浸蝕，利用Olympus SZ61體式顯微鏡觀察鋁箔表面的晶粒組織。為了驗(yàn)證化學(xué)浸蝕方法能否真實(shí)顯示鋁箔表面的晶粒形貌，對(duì)最終退火后的三種鋁箔直接進(jìn)行輕微的機(jī)械拋光，然后采用20g/L的NaOH溶液進(jìn)行浸蝕，去掉鋁箔表面的應(yīng)力層，利用電子背散射衍射技術(shù)(EBSD)觀察鋁箔表面的晶粒取向。

采用Sigma渦流儀測(cè)試中間退火前后板材的電阻率。鋁箔的抗拉強(qiáng)度和延伸率采用SANS的BABXS-5M型鋁箔拉伸試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行測(cè)試，拉伸試樣尺寸為15mm×200mm，標(biāo)距長(zhǎng)度為 100mm，拉伸速率為1mm/min。

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 中間退火后板材的電阻率和晶粒組織

表2是中間退火前后三種AA8079合金連續(xù)鑄軋板材的電阻率。從表2中可以看出，中間退火前三種板材的電阻率明顯較退火后高，而且隨著Fe含量的增加板材的電阻率逐漸升高。連續(xù)鑄軋過(guò)程中板材冷卻速率較快，溶質(zhì)元素大部分固溶于基體，過(guò)飽和度較高;另外，由于板材未經(jīng)均勻化處理，退火前板材的電阻率可以間接反映連續(xù)鑄軋后板材基體的固溶度情況。Fe、Si和Mn元素對(duì)基體電阻率的影響可以用式(1)表示［14］。

式中，ρ表示板材的電阻率;Fess%、Siss%和Mnss%分別表示Fe、Si和Mn元素在鋁基體中的固溶量;而Fepre%、Sipre%和Mnpre%分別表示Fe、Si和Mn元素在鋁基體中的析出量。

相對(duì)于Fe元素含量，三種AA8079合金連續(xù)鑄軋板材中Si和Mn元素含量較低，中間退火前后對(duì)板材電阻率的影響可以忽略。故可以通過(guò)測(cè)試中間退火前后板材的電阻率，用式(2)估計(jì)三種板材Fe元素固溶度的變化。

式中，ρbefore表示中間退火前板材的電阻率，ρa(bǔ)fter表示中間退火后板材的電阻率。將表2中的測(cè)試結(jié)果分別代入(2)式可知，退火后Fe元素在三種板材中固溶度分別減少了0.140%、0.144%和0.148%。雖然Fe含量越高，退火后過(guò)飽和的Fe元素析出越多，但是退火后板材Fe含量越高電阻越大的趨勢(shì)沒(méi)有改變，這說(shuō)明退火后高Fe合金板材的過(guò)飽度仍然較低Fe合金板材高。

表2 中間退火前后AA8079合金板材的電阻率(μΩ·cm)Tab.2 Resistivity of AA8079 alloy plates before and after intermediate annealing

中間退火過(guò)程中，過(guò)飽和溶質(zhì)元素的析出行為和晶粒組織的再結(jié)晶同時(shí)發(fā)生，從而影響退火后再結(jié)晶晶粒的形貌［15］。圖2給出了三種AA8079合金連續(xù)鑄軋板材中間退火后的晶粒組織，從圖2(a)和圖2(b)可以看出，中間退火后Al-0.73Fe和Al-0.84Fe板材已經(jīng)完全再結(jié)晶，板材縱截面心部晶粒尺寸相對(duì)較小，而邊部晶粒尺寸較大。雙輥連續(xù)鑄軋過(guò)程中，當(dāng)鋁液從鑄嘴進(jìn)入一對(duì)反向旋轉(zhuǎn)的水冷結(jié)晶輥時(shí)，受水冷結(jié)晶輥的激冷作用，合金元素如Fe、Si被強(qiáng)制固溶在鋁固溶體中，形成強(qiáng)烈的過(guò)飽和固溶體。由于板材邊部直接與鑄軋輥接觸，冷卻強(qiáng)度較心部大，邊部溶質(zhì)元素的過(guò)飽和度較心部高［16，17］。中間退火過(guò)程中，邊部過(guò)飽和的Fe、Si元素析出較多，Zener-Drag效應(yīng)較心部明顯，再結(jié)晶晶粒的臨界形核半徑比心部大，達(dá)到臨界形核半徑的晶核數(shù)量比心部少，故中間退火后，板材邊部晶粒較心部粗大［18］。圖2(c)是 Al-1.18Fe合金鑄軋板中間退火后的晶粒組織，從圖中可以看出板材未完全再結(jié)晶。板材邊部仍然是軋制纖維組織，板材心部為再結(jié)晶組織。出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因主要是連續(xù)鑄軋板材邊部Fe、Si元素的過(guò)飽和度較心部大，析出相的Zener-Drag效應(yīng)增強(qiáng)，提高了板材邊部的再結(jié)晶溫度［19］。所以，360℃ ×2h中間退火后，雖然板材心部已經(jīng)完全再結(jié)晶，但是邊部仍然保留軋制變形組織。

圖2 0.55mm厚度AA8079合金冷軋板材360℃ ×2h退火后的晶粒組織Fig.2 Micrographs showing grain structure of 0.55mm gauge cold-rolled AA8079 alloy plates after IA

2.2 AA8079合金鋁箔最終退火后的晶粒組織

圖3是三種AA8079合金鋁箔表面浸蝕后的晶粒組織。從圖3中可以看出，經(jīng)過(guò)最終退火后 Al-0.73Fe和Al-0.84Fe合金鋁箔已經(jīng)完全再結(jié)晶，但晶粒粗大、大小不均勻，且沿軋制方向拉長(zhǎng)。而 Al-1.18Fe合金鋁箔的晶粒組織仍難以分辨。

圖4是采用EBSD分析技術(shù)測(cè)得的三種合金鋁箔表面的晶粒形貌及不同晶粒之間的取向差角，從圖4中可以看出，三種鋁箔都由具有15°以上的高角度晶界的再結(jié)晶晶粒及15°以下的低角度晶界的亞晶粒組成。

表3是三種鋁箔最終退火后的電阻率和表面晶粒取向差角的比例，從表3中可以看出隨著Fe含量增加，高角度晶界的比例逐漸降低，而低角度結(jié)晶的比例逐漸升高。這說(shuō)明Fe含量越高，最終退火后形成的亞晶比例越大。再結(jié)晶晶粒的形核機(jī)制是亞晶的合并或亞晶界的遷移長(zhǎng)大，而溶質(zhì)原子的含量越高越不利于亞晶界的移動(dòng)［21］。由表3可知，Al-1.18Fe合金鋁箔的電阻率最高，基體中Fe元素的固溶度最大，不利于小角度亞晶向大角度晶粒的轉(zhuǎn)變，故亞晶比例最高。

圖4(a)和圖4(b)中顯示的晶粒形貌與圖3(a)和3(b)中顯示晶粒形貌類似，晶粒沿軋制方向拉長(zhǎng)，平均晶粒尺寸約為1mm。但是，圖4(c)中顯示的晶粒形貌為細(xì)小的等軸晶粒，平均晶粒尺寸約6μm，與圖3(c)中顯示的軋制組織形貌完全不同。這是因?yàn)榛瘜W(xué)浸蝕方法是通過(guò)對(duì)高角度晶界的浸蝕顯示晶粒形狀，對(duì)亞晶界很難通過(guò)化學(xué)浸蝕方法顯示和觀察其形貌;而EBSD技術(shù)是通過(guò)分析不同晶粒的結(jié)晶學(xué)取向顯示晶粒形貌，并可標(biāo)示出不同取向的晶粒以及相鄰晶粒的取向差角度［20］。

圖3 化學(xué)浸蝕法顯示的15μm厚度AA8079合金鋁箔最終退火后表面晶粒組織Fig.3 Micrographs showing surface grain structure of 15μm gauge AA8079 aluminum foil by chemical etching

圖4 EBSD技術(shù)顯示的15μm厚度AA8079合金鋁箔表面晶粒組織Fig.4 Micrographs showing surface grain structure of 15μm gauge AA8079 aluminum foil by EBSD

表3 最終退火后AA8079合金鋁箔的電阻率(μΩ·cm)和表面晶粒取向差角的分布(%)Tab.3 Resistivity and surface grains misorientation angle distribution of AA8079 aluminum foil after final annealing

2.3 最終退火后鋁箔的拉伸性能

圖5是Fe含量對(duì)最終退火后鋁箔拉伸性能的影響規(guī)律。從圖5中可以看出，隨著Fe含量增加，鋁箔的強(qiáng)度呈上升趨勢(shì)，尤其是當(dāng)Fe含量為1.18wt%時(shí)，鋁箔強(qiáng)度達(dá)到最大值122MPa。從圖4(c)可以看出，最終退火后Al-1.18Fe合金鋁箔的晶粒組織最小且為等軸晶粒，細(xì)晶強(qiáng)化是Al-1.18Fe合金鋁箔強(qiáng)度較高主要原因。另外，由表3可以看出，隨著Fe含量增加，三種鋁箔的電阻率逐漸升高，F(xiàn)e元素的過(guò)飽度逐漸增加;而且，隨著Fe含量的增加，亞晶組織所占的比例也逐漸提高，固溶強(qiáng)化和亞晶強(qiáng)化也有利于鋁箔強(qiáng)度的提高。

圖5中鋁箔的延伸率隨著Fe含量增加呈上升趨勢(shì)。當(dāng)Fe含量為1.18wt%時(shí)，延伸率達(dá)到最大值4.3%。從圖4(a)和圖4(b)可以看出，Al-0.73Fe和Al-0.84Fe合金鋁箔的晶粒尺寸較大且晶粒大小不均勻，小晶粒的尺寸僅為數(shù)十微米，而大晶粒的尺寸約為數(shù)百微米。鋁箔拉伸過(guò)程中，晶粒的協(xié)調(diào)變形能力差，延伸率較低。當(dāng)Fe含量增加至1.18wt%時(shí)，鋁箔最終退火后，晶粒組織明顯細(xì)化，大小較均勻且以等軸狀晶粒為主，沒(méi)有明顯的方向性和異常粗大晶粒存在，如圖4(c)所示。鋁箔拉伸過(guò)程中晶粒協(xié)調(diào)變形能力強(qiáng)，延伸率較高［22］。

3 結(jié)論

1)當(dāng)Fe含量小于0.84wt%時(shí)，退火后AA8079合金鋁箔的晶粒組織粗大且有明顯的方向性，晶粒沿軋制方向伸長(zhǎng)，晶粒尺寸約為1mm。當(dāng)Fe含量達(dá)到1.18wt%時(shí)，AA8079合金鋁箔退火后的晶粒組織逐漸細(xì)化和等軸化，晶粒尺寸為6μm;

2)隨著Fe含量的提高，15°以下低角度晶界的亞晶較多，與固溶Fe含量相關(guān);

3)隨著Fe含量的提高，最終退火后AA8079合金鋁箔的強(qiáng)度及延伸率增加。對(duì)于未經(jīng)均勻化處理且Fe含量較高的連續(xù)鑄軋AA8079合金鋁箔(1.18wt%Fe)具有較好的強(qiáng)度和塑形的匹配，抗拉強(qiáng)度為122MPa，延伸率為4.3%。

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