基于地衣植物監(jiān)測法的我國西南高山地區(qū)大氣鉛污染研究

燕 婷,劉恩峰,張恩樓,朱育新（.中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環(huán)境國家重點(diǎn)實驗室,江蘇南京 20008；2.中國科學(xué)院大學(xué),北京 00049）

基于地衣植物監(jiān)測法的我國西南高山地區(qū)大氣鉛污染研究

燕 婷1,2,劉恩峰1*,張恩樓1,朱育新1（1.中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環(huán)境國家重點(diǎn)實驗室,江蘇南京 210008；2.中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049）

通過對我國西南（云南、四川）13個高山地區(qū)地衣植物—長松蘿（Usnea longissima）中鉛（Pb）含量及其穩(wěn)定同位素組成（208Pb/206Pb和207Pb/206Pb）的測定與分析,并且與土壤Pb含量進(jìn)行對比,探討了該地區(qū)大氣Pb污染及其來源特征.結(jié)果表明,各地區(qū)長松蘿中Pb的含量范圍為 1.5～64.5mg/kg,在臨近城市及有色金屬產(chǎn)區(qū)含量較高,與土壤中 Pb含量（7.6～113.9mg/kg）空間變化一致；不同采樣區(qū)長松蘿與土壤中 Pb含量呈典型正相關(guān)關(guān)系（r=0.919, P＜0.01）,長松蘿Pb含量反映了區(qū)域大氣Pb污染程度差異.長松蘿中208Pb/206Pb和207Pb/206Pb同位素比值范圍分別為2.099～2.123和0.852～0.874.通過與主要潛在污染源Pb同位素對比分析,認(rèn)為我國西南高山地區(qū)大氣Pb污染主要源自該地區(qū)鉛鋅礦冶煉釋放,并且還可能受到來自緬甸含鉛汽油源的影響.

長松蘿；大氣鉛污染；鉛同位素；來源

工業(yè)革命尤其是 20世紀(jì) 20～30年代以來,隨著含鉛汽油的使用,全球大氣鉛（Pb）污染日趨嚴(yán)重［1］.20世紀(jì)70～80年代以來,歐美國家隨著含鉛汽油的禁用,大氣 Pb污染程度顯著下降［2］；然而自20世紀(jì)70年代末期以來,隨著工業(yè)的快速發(fā)展和城市化進(jìn)程的加快,我國大氣Pb污染卻呈逐漸加重趨勢［3］.雖然2000年以來隨著我國含鉛汽油的全面禁用,大氣 Pb污染有所下降［4］；但與歐美等國家相比,我國目前大氣Pb污染依然較為嚴(yán)重［5-8］.馬娟娟等［9］通過青藏高原北部冰川苔蘚重金屬含量研究認(rèn)為,該地區(qū)大氣Pb受到人為源的影響；湖泊沉積及監(jiān)測記錄也表明青藏高原等偏遠(yuǎn)地區(qū)受到大氣 Pb污染的影響［10-11］,但與中東部經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)的地區(qū)相比,關(guān)于西部偏遠(yuǎn)地區(qū)尤其是高山地區(qū)大氣Pb污染的報道仍然較少.

西南地區(qū)是我國重要的有色金屬產(chǎn)區(qū),其中1949-2006年云南有色金屬產(chǎn)量占中國的9.2%［12］.20世紀(jì)80年代以來,有色金屬冶煉等工業(yè)活動對周邊地區(qū)大氣Pb等重金屬污染影響較重［13-14］,而對高海拔地區(qū)的影響尚不清楚.云南與緬甸接壤,而緬甸是目前世界上為數(shù)不多的仍使用含鉛汽油的國家［15］,其含鉛汽油使用是否對云南等我國西南地區(qū)大氣環(huán)境產(chǎn)生影響,目前尚無該方面的研究資料.

由于受到環(huán)境條件的限制,在偏遠(yuǎn)高山地區(qū)直接開展大氣Pb污染監(jiān)測研究難度較大.土壤、湖泊沉積物、附生植物（如苔蘚、地衣）等均可作為環(huán)境載體用于大氣Pb污染研究［13-14,16-19］.地衣植物缺乏根管系統(tǒng),也不包含維管植物葉片的蠟狀角質(zhì)層,獲取水分和養(yǎng)分主要取決于大氣輸入,同時地衣菌體可以積累重金屬,這些特點(diǎn)使得地衣是很好的大氣重金屬污染生物指示［20］.通過測定地衣體內(nèi)的Pb含量,可以間接的反映大氣Pb污染狀況［20-21］；通過地衣與潛在污染源 Pb同位素組成對比,可以較好的判斷大氣 Pb污染來源［21］.地衣作為大氣重金屬污染監(jiān)測的載體在國際上已被廣泛應(yīng)用［21-22］,而我國在該方面的研究較為薄弱,主要集中于城市大氣重金屬污染監(jiān)測［23］.

長松蘿（Usnea longissima）為松蘿科松蘿屬地衣植物,主要附生于云杉和白花杜鵑等喬木的莖和枝條上,與石生附生植物相比,其金屬含量不受附著基質(zhì)的影響,在指示大氣Pb污染方面更具優(yōu)勢［24］,目前我國尚未發(fā)現(xiàn)有關(guān)長松蘿在大氣重金屬污染方面的研究應(yīng)用.本研究以我國西南（云南、四川）高山地區(qū)廣泛分布的地衣植物長松蘿為材料,通過對13個地區(qū)的長松蘿中Pb含量及同位素組成的測定和分析,并且與土壤Pb含量進(jìn)行對比,探討了大氣 Pb污染以及來源狀況,旨在為該區(qū)域大氣Pb污染環(huán)境影響評估與治理提供參考.

1　材料與方法

1.1樣品采集

于 2012～2013年夏季,選擇云南西北部、四川西部的 13個區(qū)域采集了廣泛分布的長松蘿（Usnea longissima）與表土（采樣深度 0～10cm）樣品（圖1）,各采樣點(diǎn)位置、海拔、樣品數(shù)量等信息見表1. 采樣點(diǎn)海拔在2563～4110m之間,主要為原始森林或景區(qū)等人類活動直接干擾較弱的地區(qū).長松蘿樣品主要采集懸掛于枝條上長勢良好的植株,采集的長松蘿、土壤樣品放入聚乙烯袋中密封低溫保存.

圖1　研究區(qū)及采樣點(diǎn)位置示意Fig.4　Location of the study area and the sampling sites

1.2實驗方法

選取適量的長松蘿樣品,用鑷子去除枯枝落葉等雜物,然后用蒸餾水超聲洗滌3～4次以徹底去除表面附著的塵土等顆粒物.清洗后的樣品冷凍干燥后剪碎,以備分析.土壤樣品過孔徑為2mm的土壤篩以去除石塊等雜物,冷凍干燥后用瑪瑙研缽研磨至100目,以備分析.土壤樣品采用HCl-HNO3-HF-HClO4法進(jìn)行消解［17］,長松蘿樣品采用HNO3-H2O2在190～210℃下消解.樣品中Pb含量和同位素（208Pb、207Pb、206Pb）組成測定均使用ICP-MS（Agilent Technologies, 7700x）.樣品消解與分析過程中分別添加GSD-15、GSV-3標(biāo)樣進(jìn)行前處理與測試精度控制,標(biāo)樣中Pb含量測量結(jié)果均在標(biāo)準(zhǔn)值的誤差范圍內(nèi).Pb同位素測試過程中添加標(biāo)準(zhǔn)樣品（SRM981-NIST）進(jìn)行校準(zhǔn),208Pb/206Pb和207Pb/206Pb標(biāo)準(zhǔn)偏差＜0.2%.

表1　采樣點(diǎn)位置、海拔及樣品數(shù)量信息Table 1　The sampling sites and elevations and the sample numbers in each site

2　結(jié)果與分析

2.1長松蘿與土壤中Pb含量

各采樣區(qū)長松蘿 Pb的含量范圍為 1.5～64.5mg/kg（表 2）.老君山（37.0mg/kg）和螺髻山（26.9mg/kg）長松蘿 Pb含量明顯高于其他地區(qū)；金絲廠（11.6mg/kg）和玉龍雪山（11.6mg/kg）地區(qū)長松蘿 Pb含量也相對較高,為其他地區(qū)長松蘿Pb含量的2～3倍.

各采樣區(qū)土壤中 Pb的含量范圍為 7.6～113.9mg/kg（表 2）,其空間變化與長松蘿相似.老君山、螺髻山、玉龍雪山、金絲廠地區(qū)土壤 Pb含量較高,均超過了云南土壤背景值（40.6mg/kg）［25］；參考 1995年國家發(fā)布的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)［26］,這4個地區(qū)Pb含量均未達(dá)到二級土壤標(biāo)準(zhǔn).

使用標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)分析軟件SPSS 20.0對長松蘿和土壤中各采樣區(qū)Pb的平均含量進(jìn)行相關(guān)性分析,結(jié)果表明,各采樣區(qū)長松蘿和土壤中 Pb的平均含量呈顯著正相關(guān)（r=0.919,P＜0.01）.但同一采樣區(qū)不同樣點(diǎn)之間長松蘿中Pb含量也存在差別（表 2）,這可能與長松蘿在枝條上的附生位置（大氣Pb沉降影響程度）有關(guān)［24］.

表2　長松蘿和土壤Pb的含量（mg/kg）Table 1　Concentrations of Pb in the Usnea longissima and soil samples （mg/kg）

2.2長松蘿Pb同位素組成

各采樣區(qū)長松蘿中208Pb/206Pb和207Pb/206Pb同位素組成平均值范圍分別為 2.099～2.123和0.852～0.874（表3）,其中老窩山地區(qū)長松蘿Pb同位素比值（208Pb/206Pb和207Pb/206Pb分別為2.123 和0.874）明顯高于其他地區(qū).

表3　長松蘿207Pb/206Pb、208Pb/206Pb比值Table 1　Isotope ratios of Pb in the Usnea longissima samples

3　討論

長松蘿具有獨(dú)特的生理和代謝特征,沒有根管系統(tǒng),附生于樹木枝干上,成懸垂條絲狀,這些特點(diǎn)使它吸收和富集大氣中金屬元素的能力不受附著基質(zhì)的影響,這與苔蘚存在顯著差異［27］.長松蘿體內(nèi)富集的重金屬主要來源于植物表面的大氣吸收通量,其Pb含量能夠很好的指示大氣Pb污染程度［20］.本研究表明,我國西南高山地區(qū)長松蘿Pb含量差別較大,老君山、螺髻山地區(qū)長松蘿樣品具有相對較高的Pb含量,指示了上述地區(qū)大氣 Pb污染較嚴(yán)重；這可能主要受點(diǎn)狀擴(kuò)散性污染源的影響［28］,如老君山靠近蘭坪鉛鋅礦產(chǎn)區(qū),螺髻山臨近西昌市,其距離均在50km以內(nèi).金絲廠和玉龍雪山地區(qū)長松蘿 Pb含量也顯著（P＜0.05）高于除螺髻山和老君山以外的其他地區(qū)；玉龍雪山毗鄰麗江市,金絲廠臨近老君山,上述兩個區(qū)域長松蘿Pb含量較高可能也與點(diǎn)狀污染源影響有關(guān).與長松蘿 Pb含量區(qū)域分布相似,老君山、螺髻山、玉龍雪山、金絲廠表層土壤樣品中Pb的含量也均高于云南土壤背景值（表2）,可能與這些地區(qū)較高的大氣Pb污染沉降通量有關(guān).研究區(qū)松蘿中Pb含量（螺髻山、老君山除外）均低于土耳其Erzurum地區(qū)同一種松蘿的Pb含量［29］,可能與本研究采樣點(diǎn)主要分布于高山地區(qū),受人類活動污染直接影響相對較弱有關(guān),但研究區(qū)內(nèi)長松蘿中 Pb含量高于遠(yuǎn)離人類活動的南極［30］,印證了松蘿中Pb含量對大氣Pb污染良好的指示能力.

地衣植物中Pb同位素主要反映大氣顆粒物Pb同位素組成,與大氣 Pb污染程度無關(guān)；而 Pb含量與大氣Pb沉降通量（污染程度）有關(guān)［24］.西南高山地區(qū)長松蘿Pb同位素比值與Pb含量無顯著相關(guān)性（P=0.05）.老窩山等地區(qū)長松蘿中Pb同位素比值較高,但 Pb含量較低,說明與其他地區(qū)相比,老窩山地區(qū)Pb污染相對較輕,較高的Pb同位素指示污染源可能不同于其他地區(qū).老君山地區(qū)長松蘿中Pb含量較高,但由于該地區(qū)受蘭坪鉛鋅礦產(chǎn)區(qū)的影響較大,長松蘿中 Pb同位素比值（208Pb/206Pb和207Pb/206Pb）與鉛鋅礦礦石Pb同位素比值更為接近（表3,圖2）.

圖2　長松蘿與土壤樣品以及不同類型潛在污染源208Pb/206Pb和207Pb/206Pb散點(diǎn)圖Fig.4　Dispersion plot for208Pb/206Pb vs.207Pb/206Pb ratios in the Usnea longissima and soils samples and the potential anthropogenic sources

研究表明,燃煤、含鉛汽油使用以及有色金屬冶煉等是大氣 Pb污染的主要來源［31］,通過長松蘿與潛在污染源（鉛鋅礦等有色金屬的冶煉［32-33］、燃煤［34-35］、含鉛汽油［36］）Pb同位素組成的對比,可以初步辨識西南高山地區(qū)大氣Pb污染的來源.由圖2可看出,研究區(qū)內(nèi)長松蘿Pb同位素組成主要落在汽車尾氣（含鉛汽油）和鉛鋅礦之間,并且與燃煤 Pb同位素具有一定的重疊性,說明上述污染源均可能是西南高山地區(qū)大氣Pb污染的貢獻(xiàn)者.

Liu等［17］對云南撫仙湖與清水海沉積記錄研究表明,20世紀(jì)80年代以來,大氣Pb沉降通量（0.032g/（m2?a）和 0.053g/（m2?a））遠(yuǎn)高于云南省煤炭平均釋放通量（1.6mg/（m2?a））［37］,認(rèn)為該地區(qū)大氣Pb污染受燃煤釋放影響較??；Zhang等［19］通過陽宗海沉積物中炭球粒（SCPs）與Pb同位素變化對比分析認(rèn)為,陽宗海地區(qū)大氣Pb污染變化受燃煤釋放影響較小,上述地區(qū)大氣Pb污染主要源自有色金屬冶煉釋放.Zhao等［14］對紅楓湖湖泊沉積物研究表明,冶煉等工業(yè)排放是貴州省區(qū)域大氣Pb污染的主要來源.因此,西南高山地區(qū)大氣 Pb污染受燃煤影響可能較小.已有資料表明,包括中國在內(nèi)的大多數(shù)亞洲、歐洲國家含鉛汽油中的四乙基鉛均來自澳大利亞的布洛肯山丘（BrokenHill）［3］，含鉛汽油具有相似的Pb同位素組成.雖然我國在2000年已全面禁止含鉛汽油使用,但西南高山地區(qū)長松蘿中Pb同位素比值位于鉛鋅礦與含鉛汽油 Pb同位素之間,尤其是老窩山地區(qū)（表3,圖2）,說明西南高山地區(qū)大氣Pb污染仍受到含鉛汽油使用的影響.毗鄰云南省的緬甸是目前世界上為數(shù)不多的仍使用含鉛汽油的國家之一［15］.應(yīng)用 Hysplit 4軟件的后向軌跡（backward trajectory）模擬研究也表明,西南高山地區(qū)大氣物質(zhì)組成受到緬甸源區(qū)的影響明顯（圖3）.我國西南高山地區(qū)大氣Pb污染主要源自區(qū)域鉛鋅礦等有色金屬的冶煉釋放,同時可能還受到源自緬甸的含鉛汽油使用的影響,老窩山地區(qū)長松蘿較高的Pb同位素比值可能與受緬甸大氣污染物輸移影響更為顯著有關(guān).

圖3　老君山距地100米后向軌跡模擬結(jié)果（采用2012 年6月～2013年5月氣象數(shù)據(jù)）Fig.4　Backward trajectories over 100m in laojunshan region

利用長松蘿作為大氣監(jiān)測指示劑載體,將在了解偏遠(yuǎn)地區(qū)大氣Pb污染的時空變化格局、評估區(qū)域環(huán)境狀況等方面具有較大潛力.

4　結(jié)論

4.1我國西南高山地區(qū)長松蘿樣品中 Pb的含量具有明顯的空間差異性,這與大氣Pb污染程度有關(guān).螺髻山和老君山地區(qū)長松蘿與土壤中Pb含量較高,金絲廠和玉龍雪山地區(qū)次之,上述地區(qū)大氣 Pb污染相對較重,可能受點(diǎn)狀擴(kuò)散性污染源（城市、礦區(qū)）的影響.

4.2Pb同位素分析表明,西南高山地區(qū)大氣 Pb污染主要來源于區(qū)域鉛鋅等有色金屬礦的冶煉釋放,并且還可能受到緬甸含鉛汽油使用的影響,其影響程度由西部地區(qū)（老窩山）向東部地區(qū)逐漸減少.

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致謝：感謝紀(jì)明、陳嶸、李凱博士和林琪碩士等在采樣過程中給予的幫助.

Atmospheric Pb pollution in the alpine area of southwest China based on the lichens （Usnea longissima） analysis.

YAN Ting1,2, LIU En-feng1*, ZHANG En-lou1, ZHU Yu-xin1（1.State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China）.

China Environmental Science, 2015,35（9）：2772～2777

Concentrations and the isotopic compositions of Pb （208Pb/206Pb and207Pb/206Pb） in the Usnea longissima from 13regions in the alpine area of southwest China were analyzed. Atmospheric Pb pollution and the potential sources were discussed based on the chemical data as well as the Pb concentrations in the soils. Mean Pb concentrations varied between 1.5 and 64.5mg/kg in the Usnea longissima samples, which all showed high values in the regions near the city and non-ferrous metal production area, similar to the spatial variations of Pb concentrations in the soils. Concentrations of Pb in the Usnea longissima and soil showed positive correlation （r=0.919, P＜0.01）, implying the Pb concentrations in the Usnea longissima indicate the atmospheric Pb pollution levels. The208Pb/206Pb and207Pb/206Pb ratios were 2.099～2.123 and 0.852～0.874 in the Usnea longissima, respectively. Combining the results of Pb isotopic compositions in the Usnea longissima and in potential sources, we deduced that atmospheric Pb pollution in the alpine area of southwest China should primarily be attributed to regional emissions from non-ferrous metal production industries and may also influenced by the emission from leaded gasoline used in Myanmar.

Usnea longissima；atmospheric lead pollution；lead isotope；sources

X835；X173

A

1000-6923（2015）09-2772-06

2015-01-19

國家自然科學(xué)基金項目（41271214）

*責(zé)任作者, 研究員, efliu@niglas.ac.cn

燕 婷（1989-）,女,江蘇泰興人,中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所碩士研究生,研究方向為環(huán)境地球化學(xué).