杭嘉湖地區(qū)大氣氮、磷沉降特征研究

王江飛,周柯錦,汪小泉,鄧 靖,吳柳芳,馬曉雁*,鐘 曉,蒲鳳蓮,施麗莉,陳 江,蔣彩萍（.浙江工業(yè)大學(xué)建筑工程學(xué)院,浙江 杭州 00；.浙江省環(huán)境監(jiān)測中心,浙江 杭州 00；.浙江省環(huán)境保護(hù)科學(xué)設(shè)計研究院,浙江 杭州 0007；.嘉興市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測站,浙江 嘉興 000；.杭州市環(huán)境監(jiān)測中心站,浙江杭州 0007；.湖州市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心站,浙江 湖州 000）

杭嘉湖地區(qū)大氣氮、磷沉降特征研究

王江飛1,周柯錦2,汪小泉2,鄧 靖1,吳柳芳3,馬曉雁1*,鐘 曉2,蒲鳳蓮4,施麗莉5,陳 江6,蔣彩萍2
（1.浙江工業(yè)大學(xué)建筑工程學(xué)院,浙江 杭州 310014；2.浙江省環(huán)境監(jiān)測中心,浙江 杭州 310012；3.浙江省環(huán)境保護(hù)科學(xué)設(shè)計研究院,浙江 杭州 310007；4.嘉興市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測站,浙江 嘉興 314000；5.杭州市環(huán)境監(jiān)測中心站,浙江杭州 310007；6.湖州市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心站,浙江 湖州 313000）

通過2013年9月～2014年8月杭嘉湖地區(qū)杭州、嘉興和湖州3個典型站點大氣氮、磷沉降數(shù)據(jù),探討了杭嘉湖地區(qū)大氣氮、磷沉降的污染特征.結(jié)果表明,目標(biāo)地區(qū)內(nèi)大氣氮、磷沉降通量水平較高,分別為4950.74～5585.80,65.25～69.72kg/（km2?a）；直接降入水域中的氮、磷素分別為6038.4,77.8t,分別相當(dāng)于農(nóng)業(yè)源的氮、磷入河量的 39.6%和5.9%.氮沉降以濕沉降形式為主,磷沉降以干沉降形式為主；氮、磷濕沉降通量主要受降雨量影響,且隨降雨量的增加而增加；氮、磷沉降存在時空差異性,大氣氮干沉降通量以杭州、嘉興地區(qū)為較高,大氣磷干沉降通量以嘉興地區(qū)為最高,大氣氮濕沉降通量則以湖州、嘉興地區(qū)為較高,大氣磷濕沉降以湖州地區(qū)最高；時間尺度上,氮沉降夏秋兩季最高,磷沉降以秋冬兩季最高.

杭嘉湖；氮素沉降；磷沉降；干濕沉降；反向云團(tuán)軌跡

氮、磷作為環(huán)境中最重要的2種營養(yǎng)元素,可通過大氣沉降形式輸入到湖泊、海洋及森林等界面,是生態(tài)系統(tǒng)地球化學(xué)物質(zhì)循環(huán)研究的重要組成內(nèi)容.自工業(yè)革命以來,化學(xué)氮肥和化石燃料的消耗量急劇增加,導(dǎo)致人為的氮排放量激增,氮沉降已經(jīng)成為全球氮循環(huán)中的重要組成部分［1-2］.大氣氮、磷沉降作為環(huán)境不可忽視的營養(yǎng)物補(bǔ)充來源,是補(bǔ)充生態(tài)系統(tǒng)中氮、磷流失的一項重要途徑,對植物生長有一定的促進(jìn)作用［3-4］,但是過量的大氣氮、磷沉降到環(huán)境中,對陸地及水生生態(tài)系統(tǒng)的生產(chǎn)力及穩(wěn)定性會產(chǎn)生嚴(yán)重影響［5］.因此,開展大氣氮、磷沉降通量研究對認(rèn)識區(qū)域營養(yǎng)物質(zhì)平衡,推進(jìn)水污染控制,保護(hù)生態(tài)環(huán)境具有重要的現(xiàn)實意義.

目前,由于環(huán)境惡化和大氣沉降產(chǎn)生的生態(tài)環(huán)境問題日益突出,大氣氮、磷沉降逐漸成為研究的熱點,國內(nèi)對各種生態(tài)系統(tǒng)如湖泊、海洋、草地和森林等的研究均有報道［6-11］.研究表明,我國氮沉降的空間分布具有東高西低、地區(qū)間差異顯著的特征,加強(qiáng)對氨排放的管理和控制和東部發(fā)達(dá)地區(qū)的氮氧化物排放,對減少氮沉降具有重要意義［12］.杭嘉湖地區(qū)屬于太湖流域浙江片區(qū),針對該地區(qū)的大氣氮、磷沉降研究鮮有報道,而太湖地區(qū)的大氣氮、磷沉降研究已有較多報道,一些調(diào)查研究發(fā)現(xiàn)［13-15］,形成太湖大氣TN污染的主要途徑是濕沉降,而大氣TP污染則主要來自干沉降,濕沉降和總沉降與當(dāng)?shù)孛酚旰团_風(fēng)侵襲時的降水量呈顯著正相關(guān),大氣濕沉降向太湖水生生態(tài)系統(tǒng)輸送氮達(dá) 6562.2t/a,占入湖河道年輸入污染物總量的 13.6%,對同一地區(qū)而言,不同時間測定的大氣TN、TP沉降通量大小具有明顯差異.本研究通過對杭州、嘉興和湖州3個站點為期1年的監(jiān)測,獲得了杭嘉湖地區(qū)大氣氮、磷干濕沉降通量,分析了影響大氣沉降的因素,時空變化規(guī)律,旨在為杭嘉湖地區(qū)污染治理提供相關(guān)依據(jù).

1　實驗與方法

1.1研究區(qū)域概況及采樣點

杭嘉湖地區(qū)是浙江最大的堆積平原,河網(wǎng)密布,水源充足,氣候?qū)儆趤啛釒Ъ撅L(fēng)氣候.隨著地區(qū)經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展,流域內(nèi)主要河道和湖區(qū)的水質(zhì)污染日益嚴(yán)重,給地區(qū)的生態(tài)環(huán)境造成了巨大壓力.在杭嘉湖地區(qū)設(shè)置了杭州站、嘉興站和湖州站3個大氣氮磷沉降監(jiān)測站點,3個監(jiān)測站點分別設(shè)置在所在市環(huán)境監(jiān)測站常規(guī)監(jiān)測點附近或監(jiān)測站樓頂（圖 1）,具有較好的代表性,能反映周邊一定范圍內(nèi)的大氣平均狀況,監(jiān)測數(shù)據(jù)具有連續(xù)性和可比性.

圖1　采樣點分布示意Fig.4　Figure of sampling locations

1.2采樣與分析

大氣沉降樣品的采集依據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行［16］.大氣總沉降樣品采用內(nèi)徑150mm的標(biāo)準(zhǔn)玻璃降塵缸收集,降塵缸放置于離地1.5m的固定采樣鐵架上,每月月初放置,于集塵缸中加入5cm左右液面高度的蒸餾水,以占滿缸底為準(zhǔn),加水量視當(dāng)?shù)氐臍夂蚨?月底采樣.濕沉降樣品利用降雨自動采樣器收集并同步記錄降雨量,自動采樣器上的感雨器能夠感知降雨,降雨時自動打開防塵蓋進(jìn)行采樣,降雨結(jié)束自動關(guān)閉防塵蓋防止樣品被污染,若一天中有幾次降水則合并為一個樣品測定,若遇連續(xù)幾天降雨,則收集上午8：00至次日上午8：00的降水,即24h降水樣品作為一個樣品進(jìn)行測定.樣品采集后盡快完成測定,不能及時測定的密封后放在冰箱保存并在一周內(nèi)完成測定.

采樣容器和樣品容器在第一次使用前需用10%（V/V）鹽酸或硝酸溶液浸泡 24h,用自來水洗至中性,再用去離子水沖洗多次,然后用少量去離子水振搖,測其電導(dǎo)率（EC）,EC值小于0.15mS/m視為合格,倒置晾干后備用.采樣器每次使用后,先用去離子水沖洗干凈后晾干加蓋保存?zhèn)溆?

監(jiān)測歷時一年（2013年9月至2014年8月）.根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)方法［17］分別利用過硫酸鉀氧化-紫外分光光度法和過硫酸鉀消解-鉬銻抗分光光度法測定大氣沉降樣品中的總氮（TN）和總磷（TP）.采用平行雙樣測定作為實驗室分析精密度的控制手段,最終測試結(jié)果取兩結(jié)果的平均值,采用有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作為準(zhǔn)確度的控制手段,平行雙樣測定值的精密度和準(zhǔn)確度的允許偏差參照標(biāo)準(zhǔn)方法中的水質(zhì)監(jiān)測實驗室質(zhì)量控制指標(biāo).

1.3氣團(tuán)反向軌跡分析

利用美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）的氣團(tuán)反向軌跡模型（HYSPLIT-4）和全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)（GDAS）氣象數(shù)據(jù),對杭嘉湖地區(qū)2013年9月至2014年8月每日做5d的反向軌跡分析,計算了 500m高度的反向軌跡,并通過聚類分析得到每季的云團(tuán)反向軌跡,用以反映氣團(tuán)的輸送過程及來源.

1.4大氣沉降通量計算

不考慮降塵缸內(nèi)可能發(fā)生的物理化學(xué)及生物過程,根據(jù)收集到的總沉降樣品體積和測得的TN、TP濃度計算出大氣月總沉降通量（Ft,kg/ km2）,根據(jù)降雨量和測得的TN、TP濃度計算出大氣月濕沉降通量（Fw,kg/km2）,而大氣月干沉降通量（Fd,kg/km2）由月總沉降通量減去月濕沉降通量得到.計算公式如下：

式中：Ft為大氣月總沉降通量,kg/km2；Ct為總沉降樣品測得的TN、TP的質(zhì)量濃度,mg/L；Vt為總沉降樣品的體積,L；S為降塵缸的底面積,m2.

式中：Fw為大氣月濕沉降通量,kg/km2,Ci為第i次降雨的TN、TP的質(zhì)量濃度,mg/L；hi為第i次降雨過程的降雨量,mm.

式中：Fd為大氣月干沉降通量,kg/km2.

2　結(jié)果與討論

2.1降雨等級和降雨量對大氣沉降的影響

氣象學(xué)上,降雨等級的劃分是根據(jù)降雨量確定的,即日降雨量小于 10mm的降雨定義為小雨,10～25mm的降雨為中雨,大于25mm的降雨為大雨.杭州站點與嘉興站點采用降雨自動收集儀來收集降水,取得了豐富的降水?dāng)?shù)據(jù),在2013年9月至2014年8月研究期間杭州站與嘉興站分別采集降水樣品77和76個,其中小雨類樣品分別為41和31個,中雨類樣品分別為21和28個,大雨類樣品分別為15和17個.不同等級降雨的平均化學(xué)組成見表1.

表1　不同等級降雨中氮、磷濃度統(tǒng)計Table 1　Statistics of phosphorus and nitrogen concentration in different grades of rainfall

由表1可知,杭州站小雨中TN平均濃度分別是中雨和大雨的 1.6和 1.9倍,杭州站小雨中TP平均濃度分別是中雨和大雨的1.7和3.1倍；嘉興站小雨中 TN平均濃度分別是中雨和大雨的1.4和1.7倍,嘉興站小雨中TP平均濃度分別是中雨和大雨的1.3和1.5倍.杭州、嘉興兩地區(qū)受納的大氣氮、磷濕沉降中,小雨中的 TN、TP濃度較高,可能由于小雨的細(xì)小液滴,使得其與大氣接觸表面積增大,從而粘附、溶解更多的含氮素物質(zhì)氣溶膠；此外小雨的降雨歷時一般較長,即對大氣的沖刷時間長,也可導(dǎo)致大氣中氮素物質(zhì)的更多沉降.與小雨導(dǎo)致的濕沉降相比,大雨所攜帶的TN、TP污染物占年濕沉降通量的比例較高,由表1計算可得,杭州大雨中TN、TP污染物占年濕沉降通量的比例分別高達(dá) 44.4%和 39.4%,嘉興為 52.9%和 61.0%.降雨導(dǎo)致的濕沉降是地面水環(huán)境中氮、磷物質(zhì)的面源污染來源之一,此外,大雨對下墊面的沖刷作用較強(qiáng),攜帶的污染物較多,對水環(huán)境污染有較大的影響.

將逐月大氣氮、磷濕沉降通量與降雨量進(jìn)行相關(guān)分析（圖2）,可見杭州的大氣氮、磷濕沉降通量與降雨量呈顯著的線性正相關(guān)（p＜0.05）,大氣氮、磷濕沉降主要受降雨的影響,且隨降雨量的增加而增加；嘉興的大氣氮濕沉降通量與降雨量也呈顯著的線性正相關(guān)（p＜0.01）,而磷濕沉降與降雨量則無顯著相關(guān)性（p＞0.05）,嘉興地區(qū)磷濕沉降總體上隨降雨量的增加而增加.氮濕沉降的高低與城市發(fā)展水平等具有很大相關(guān)性,相同降雨量的條件下,杭州市的氮濕沉降通量明顯高于嘉興市.

圖2　大氣氮、磷濕沉降與降雨量的關(guān)系Fig.4　The relationship between rainfall and atmospheric wet deposition of nitrogen and phosphorus

2.2杭嘉湖大氣氮、磷沉降的水環(huán)境效應(yīng)

將杭嘉湖的大氣氮、磷濕沉降質(zhì)量濃度（表2）與地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB3838-2002）［18］相比,可以看出,杭嘉湖3地的降水中TP濃度較低,達(dá)到I類水平,但是降水中TN濃度相對較高,已經(jīng)達(dá)到劣V類水平,同時杭嘉湖降水中的氮、磷濃度也超過了富營養(yǎng)水體的氮、磷閾值（分別是0.2,0.01mg/L）,尤其是氮的濃度已經(jīng)超過閾值 10倍以上,因此大氣氮濕沉降輸入杭嘉湖的水環(huán)境后,可加速其污染.

表2　杭嘉湖大氣氮、磷濕沉降質(zhì)量濃度統(tǒng)計（mg/L）Table 1　The mass concentration of atmospheric wet deposition of nitrogen and phosphorus （mg/L）

由表3可以看出,大氣氮沉降總體上以濕沉降形式為主,但干沉降也不容忽視,如杭州地區(qū)大氣氮干濕沉降比例約 1：1,而大氣磷沉降則以干沉降形式為主,杭州、嘉興與湖州地區(qū)的磷干沉降分別占總沉降的69%、67%和60%,這與國外一些研究結(jié)果證實的磷沉降主要為干沉降的結(jié)論相吻合［19-20］.若以杭嘉湖3地的行政面積來計算（杭州以市轄區(qū)面積計算）,調(diào)查期內(nèi)杭嘉湖地區(qū)沉降氮素共約6.8萬t,磷素0.1萬t,相當(dāng)于14.9萬t的尿素；杭嘉湖地區(qū)流域水環(huán)境面積約1145km2,直接降入水域中的氮素約6038.4t,磷素77.8t,相當(dāng)于1.3萬t的尿素.與2013年杭嘉湖地區(qū)農(nóng)業(yè)源（包括農(nóng)田種植和畜禽水產(chǎn)養(yǎng)殖）TN、TP的水環(huán)境輸入量相比［21］,則以大氣沉降形式直接降入水域的氮、磷素分別相當(dāng)于農(nóng)業(yè)源的氮、磷入河量的 39.6%和5.9%.可見,大氣沉降引起的水環(huán)境輸入量不容忽視,大氣氮沉降作為杭嘉湖地區(qū)水環(huán)境無機(jī)氮污染的重要來源之一,在區(qū)域內(nèi)的水體富營養(yǎng)化的中長遠(yuǎn)控制中仍具有十分重要的意義.與氮污染源相比,以大氣沉降方式進(jìn)入水體的磷很少.

表3　杭嘉湖地區(qū)大氣干濕沉降通量及占總沉降通量比例Table 1　Atmospheric dry and wet deposition fluxes and the proportion of the total deposition flux

2.3大氣氮、磷干濕沉降空間變化特征

一般認(rèn)為,當(dāng)?shù)两低吭谝欢ǚ秶鷥?nèi)時,大部分氮被保留在生態(tài)系統(tǒng)中,但2500kg/km2作為一個臨界點,超過這一數(shù)值時,就會出現(xiàn)氮飽和狀態(tài)［22］,過量的氮沉降會加速土壤的酸化和水體的富營養(yǎng)化［23］,杭嘉湖地區(qū)年氮沉降通量約是該值的2倍,說明杭嘉湖地區(qū)已成為高氮沉降區(qū).相對于國內(nèi)其他地區(qū)（表4）,杭嘉湖地區(qū)的大氣沉降通量相對較高,與楊龍元等在2002年7月～2003年6月對太湖的研究結(jié)果相比,杭嘉湖大氣氮總沉降通量大于太湖地區(qū),而磷總沉降通量卻遠(yuǎn)小于太湖地區(qū),這與地區(qū)及年際間大氣沉降中的氮、磷濃度和降雨量差異有關(guān),杭嘉湖三地在研究期間的年降雨量分別達(dá)1366,1335,1448mm,大于太湖地區(qū)的年降雨量 984mm；而與翟水晶等在2007年對太湖北部的研究結(jié)果相比,杭嘉湖三地的氮濕沉降通量均明顯大于太湖,除不同地區(qū)、年份間的環(huán)境、降雨量等因素造成的差異外,與采樣點設(shè)置亦有關(guān)系,太湖北部的研究將采樣點設(shè)置在湖面上方,在縮短采樣周期的同時避免了昆蟲產(chǎn)卵、地面揚塵及周邊人類活動對樣品的干擾.與國外其他地區(qū)的大氣氮、磷沉降通量相比,杭嘉湖地區(qū)則處于較高水平,杭嘉湖平均氮總沉降通量分別是美國東北部海岸、歐洲北海灣和西班牙東海岸的4.7,5.5和7.6倍,杭嘉湖平均磷總沉降通量分別是南非西海岸、西班牙高山湖泊和加拿大阿爾伯塔窄湖的4.2,5.6和3.4倍.雖然不同的下墊面及實驗方法在一定程度上影響數(shù)據(jù)的可比性,但仍然說明杭嘉湖地區(qū)的大氣氮、磷沉降通量水平很高.

杭嘉湖 3地大氣氮總沉降通量大小依次為嘉興＞杭州＞湖州,磷總沉降通量的大小順序則為嘉興＞湖州＞杭州,總的來說,基本處于同一水平上.大氣氮、磷沉降通量在空間上呈現(xiàn)出的差異性主要表現(xiàn)在不同形式的沉降上,大氣氮干沉降通量以杭州和嘉興地區(qū)較高,分別達(dá)到 2474.25, 2415.55kg/（km2?a）,而大氣氮濕沉降通量以嘉興和湖州地區(qū)最高,分別達(dá)到 3170.25,3506.66kg/ （km2?a）；大氣磷干沉降通量以嘉興地區(qū)最高,達(dá)到46.98kg/（km2?a）,大氣磷濕沉降通量以湖州地區(qū)最高,達(dá)到27.15kg/（km2?a）.

將嘉興降水中各形態(tài)氮的濃度進(jìn)行加權(quán)平均計算,則研究期間NH4+-N、NO3--N、DON占TN的比例分別為37.9%、25.5%和36.6%,可見大氣氮濕沉降以銨態(tài)氮最多,這與相關(guān)研究結(jié)果一致［24-25］.雨水中的銨態(tài)氮主要來源于大氣中NH3的溶解,大氣中 NH3則主要來源于畜禽養(yǎng)殖、化肥施用和生物質(zhì)燃燒等,硝態(tài)氮主要產(chǎn)生于燃料燃燒、汽車尾氣和雷擊［26-27］.嘉興養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達(dá),以 2013年生豬出欄數(shù)為例,杭嘉湖三地分別為 44.59,419.8,163.7萬頭［28］,將杭嘉湖環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)（2013年）中的畜禽水產(chǎn)養(yǎng)殖和農(nóng)業(yè)種植的年氮、磷排放量進(jìn)行統(tǒng)計,結(jié)果如表5所示,可見在杭嘉湖三地,嘉興的畜禽水產(chǎn)養(yǎng)殖和農(nóng)業(yè)種植兩個面源污染源的TN、TP排放量最高,基本占杭嘉湖地區(qū)兩個面源TN、TP排放量的一半.大量畜禽糞污的排放會引起的氨的揮發(fā),農(nóng)業(yè)種植亦會導(dǎo)致大量的化肥施用,這可能是嘉興地區(qū)的大氣氮、磷濕沉降沉降通量較杭州、湖州要高的原因.

表4　國內(nèi)外各地區(qū)大氣沉降對比［kg/（km2?a）］Table 1　Comparison of atmosphere deposition in different regions［kg/（km2?a）］

表5　杭嘉湖畜禽水產(chǎn)養(yǎng)殖和農(nóng)業(yè)種植TN、TP排放量的對比Table 1　TN, TP emissions comparison of Hang-Jia-Hu livestock and poultry aquaculture and agricultural planting

其次,大氣沉降除了與氣象因素外,與當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境條件也有關(guān)系,湖州站點與太湖距離不足10km,太湖周圍被大片農(nóng)田包圍,其大面積高強(qiáng)度的使用農(nóng)藥、化肥可能是湖州氮、磷沉降通量較高的原因.杭州工業(yè)區(qū)主要分布在城北,杭州站點附近有汽車城和汽車站,車流量非常大,且環(huán)境衛(wèi)生和植樹綠化相對較差,這可能是杭州站點較高的氮、磷沉降通量的原因.

2.4 杭嘉湖地區(qū)大氣氮、磷干濕沉降通量的季節(jié)性變化特征

按春（3～5月）、夏（6～8月）、秋（9～11月）、冬（12～翌年 2月）對杭嘉湖地區(qū)氮、磷沉降通量進(jìn)行統(tǒng)計,所得結(jié)果見表6.

利用美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）的氣團(tuán)反向軌跡模型HYSPLIT-4,由于NOAA把全球氣象 1°×1°數(shù)據(jù)插值到正形投影的地圖上,因此在杭嘉湖地區(qū)尺度上,各站點的氣團(tuán)反向軌跡是一致的,故本研究選擇杭嘉湖地區(qū)中部一點（東經(jīng)120.40°,北緯30.60°）對其2013年9月至2014年8月做5d的反向軌跡分析,以500m高度的反向軌跡來反映杭嘉湖地區(qū)云下氣團(tuán)的來源,結(jié)果見圖3.

表6　各季節(jié)大氣氮、磷沉降通量對比Table 1　Comparing the seasonal atmospheric of nitrogen and phosphorus

圖3　氣團(tuán)反向軌跡圖Fig.4　The air mass back trajectory

大氣氮、磷干濕沉降通量的變化在時間上呈現(xiàn)較明顯的變化,由圖4可以看出,氮總沉降通量以夏秋兩季最高（夏季＞秋季＞冬季＞春季）,夏秋季作為農(nóng)作物的生長季,是氮沉降的重要時期,生長季大規(guī)模的農(nóng)業(yè)施肥活動使得大氣中可沉降的氮素較多,而較強(qiáng)、頻繁的降水又使得這些氮素沉降的比較徹底［31］，此外,夏秋兩季較高的氣溫也加速了畜禽糞便中的氨向大氣中的揮發(fā).氮沉降以濕沉降方式為主,而氮濕沉降以硝態(tài)氮和銨態(tài)氮為主,硝態(tài)氮主要由雷擊、工業(yè)燃料燃燒及汽車尾氣產(chǎn)生,遷移距離很大,可達(dá)數(shù) km；銨態(tài)氮主要來自土壤,化肥和畜禽糞便中銨態(tài)氮的揮發(fā),遷移距離一般小于 100km［46-47］.有研究表明,由大陸性氣團(tuán)影響的降雨氮濃度明顯高于海洋性氣團(tuán)影響的降雨,且大氣降水中的化學(xué)成分不僅受局地污染源的影響,還受到氣團(tuán)遠(yuǎn)距離污染物傳輸?shù)挠绊懀?8-49］,夏季影響杭嘉湖地區(qū)的氣團(tuán)主要來自浙江南部、江西、福建、廣東等地,屬于大陸性氣團(tuán),受季風(fēng)氣候影響這兩季杭嘉湖地區(qū)降雨充沛,氣團(tuán)來源地浙江、廣東作為工業(yè)強(qiáng)省可能向研究區(qū)域輸送了大量硝態(tài)氮污染物,而秋季杭嘉湖地區(qū)氣團(tuán)主要來自研究區(qū)域的西北方向,氣團(tuán)經(jīng)過渤海、黃海、東海、山東東部、江蘇東部和上海,屬于海洋性氣團(tuán),但上海、江蘇作為發(fā)達(dá)地區(qū)可能向研究區(qū)域輸入硝態(tài)氮污染物.磷總沉降通量以秋冬兩季最高（秋季＞冬季＞春季＞夏季）,這是由于磷沉降以干沉降方式為主,而秋冬兩季降雨較夏秋兩季要少,此外有研究表明,大氣干沉降與可吸入顆粒物 PM10呈正相關(guān)關(guān)系［39］,秋冬兩季影響杭嘉湖地區(qū)的氣團(tuán)基本來自北方,因此秋冬兩季磷沉降通量較高還可能受北方地區(qū)霾天氣系統(tǒng)南下的影響.

圖4　大氣氮、磷沉降通量季節(jié)性變化Fig.4　The seasonal variation of atmospheric deposition flux of nitrogen and phosphorus

由圖4可見,不同形式的氮、磷沉降其季節(jié)性變化也不同,對于氮干沉降而言,杭州、嘉興均表現(xiàn)出春、夏、秋季逐漸升高的特點,而湖州表現(xiàn)出夏、秋、冬季逐漸升高的特點.各地的氮濕沉降通量的季節(jié)性變化并不一致,這與各地的降雨水平及雨水中 TN濃度的差異性有關(guān),但各地氮濕沉降最高的季節(jié)均為夏季.對于磷干沉降而言,各地季節(jié)性變化不一致,杭州表現(xiàn)為春、冬兩季高于夏、秋兩季,嘉興則表現(xiàn)為秋季明顯高于其他季節(jié)（占全年磷干沉降的 49%）的特點,湖州表現(xiàn)出春、秋、冬季保持較高水平而夏季明顯低于其他季節(jié)的特點.對磷濕沉降而言,杭州與湖州的季節(jié)性變化較一致,均表現(xiàn)出夏、秋、冬季逐漸降低的特點,夏季為其磷濕沉降通量最大的季節(jié),嘉興則表現(xiàn)為春、夏、秋季逐漸升高的特點,秋季為其磷濕沉降通量最大的季節(jié).

雖然本研究選取的 3個監(jiān)測點具有一定的代表性,但是仍然受到了人類活動一定的影響,因此用這 3個監(jiān)測點獲得的數(shù)據(jù)來反應(yīng)整個杭嘉湖地區(qū)的大氣氮、磷沉降其結(jié)果可能偏高,為提高準(zhǔn)確性,后續(xù)研究應(yīng)當(dāng)增加代表性監(jiān)測點的數(shù)量.杭嘉湖地區(qū)經(jīng)濟(jì)高度發(fā)達(dá)、人口密集,汽車尾氣、工業(yè)廢氣、畜禽養(yǎng)殖和大面積農(nóng)藥化肥施放等點、面源對大氣的污染日趨嚴(yán)重,大氣氮、磷沉降作為面源污染的重要來源之一,其對杭嘉湖地區(qū)的生態(tài)系統(tǒng)尤其是對水生態(tài)系統(tǒng)的影響應(yīng)當(dāng)引起足夠的重視.

3　結(jié)論

3.1大氣氮、磷濕沉降主要受降雨量影響,且隨降雨量的增加而增加.不同等級降雨條件下的氮、磷沉降通量有顯著差異,大雨所攜帶的TN、TP污染物占年濕沉降通量的的比例較高,因此大雨對水環(huán)境污染影響要大于中雨和小雨.研究期間,降入杭嘉湖地區(qū)的氮素約6.8萬t,磷素0.1萬t,相當(dāng)于14.9萬t的尿素,其中直接降入水域中的氮、磷素分別為6038.4,77.8t,分別相當(dāng)于農(nóng)業(yè)源的氮、磷入河量的39.6%和5.9%.

3.2杭嘉湖地區(qū)大氣氮、磷沉降中,大氣氮沉降以濕沉降形式為主,磷沉降以干沉降形式為主.該區(qū)域的大氣氮、磷沉降呈現(xiàn)出一定的時空差異性,大氣氮干沉降通量以杭州、嘉興地區(qū)較高,大氣磷干沉降通量以嘉興地區(qū)最高,大氣氮濕沉降通量則以湖州、嘉興地區(qū)較高,大氣磷濕沉降通量以湖州地區(qū)最高,而三地區(qū)的大氣氮、磷總沉降通量水平基本一致.在時間尺度上,杭嘉湖地區(qū)氮沉降以夏秋兩季最高,磷沉降以秋冬兩季最高.

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Atmospheric nitrogen and phosphorous deposition in Hangjiahu area.

WANG Jiang-fei1, ZHOU Ke-jin2, WANG Xiao-quan2, DENG jing1, WU Liu-fang3, MA Xiao-yan1*, ZHONG Xiao2, PU Feng-lian4, SHI Li-li5, CHEN Jiang6, JIANG Cai-ping2（1.College of Civil Engineering and Architecture, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China；2.Zhejiang Province Environmental Monitoring Center, Hangzhou 310012, China；3.Environmental Science Research and Design Institute of Zhejiang Province, Hangzhou 310007, China；4.Jiaxing Environmental Protection Monitoring Station, Jiaxing 314000, China；5.Hangzhou Environmental Monitoring Station, Hangzhou 310007, China；6.Huzhou Environmental Monitoring Center Station, Huzhou 313000, China）.

China Environmental Science, 2015,35（9）：2754～2763

Available data of atmospheric nitrogen and phosphorous deposition during Sep, 2013 to Aug, 2014, were collected from three typical monitoring stations of Hang-Jia-Hu area, which are located at Hangzhou, Jiaxing andg Huzhou city respectively. The pollution characteristics of this area were discussed. Annual bulk deposition of nitrogen and phosphorous were significantly high in range of 4950.74～5585.80 and 65.25～69.72kg/（km2?a）； Atmospheric deposition of nitrogen, phosphorus into the water were 6038.4 and 77.8 tons, respectively, equivalent to 39.6% and 5.9% input amount of nitrogen and phosphorus by agricultural. The principal deposition form for nitrogen was wet deposition, while for and phosphorous, it was dry deposition. Wet deposition of nitrogen and phosphorous were affected by rainfall situation, and usually increased along with the rainfall amount. The spatial ariation characteristics of nitrogen and phosphorous showed that high dry atmospheric deposition of nitrogen （Hangzhou, Jiaxing）, high dry atmospheric deposition of phosphorous （Jiaxing）, high wet nitrogen deposition （Huzhou, Jiaxing）, and high wet phosphorous of Huzhou. On the time scale, nitrogen deposition was much higher in summer and autumn, while phosphorus deposition was much higher in autumn and winter.

Hangjiahu；nitrogen deposition；phosphorous deposition；dry and wet deposition；air mass backward trajectory

X131,X831

A

1000-6923（2015）09-2754-10

2015-01-23

水污染治理國家科技重大專項（2012ZX07506-006）；國家自然科學(xué)基金項目（51208468,51378446）；浙江省哲學(xué)社會科學(xué)規(guī)劃項目（14SWH17YB）；浙江省環(huán)保廳項目（2012A006）

*責(zé)任作者, 副教授, mayaner620@163.com

王江飛（1990-）,男,安徽安慶人,浙江工業(yè)大學(xué)碩士研究生,研究方向為水污染控制與治理.