• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    木薯粉乙醇清液發(fā)酵中糖化條件的研究

    2015-08-20 07:44:52陳俊英劉永麗黃會(huì)杰武文竹李洪亮方書起
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2015年7期

    陳俊英 劉永麗 黃會(huì)杰 武文竹 李洪亮 方書起

    摘要:在木薯粉液化工藝確定的條件下,研究木薯粉糖化性能,用糖化后的濾清液發(fā)酵乙醇。先將木薯粉完全液化,經(jīng)降溫、調(diào)pH值后,以水為提取液,考察糖化時(shí)間、糖化酶用量、液料比等單因素對(duì)糖化工藝的影響,并著重分析了液料比對(duì)發(fā)酵乙醇濃度的影響;由于糖含量過高會(huì)影響乙醇發(fā)酵的結(jié)果,以最終乙醇濃度為考察目標(biāo),在單因素的基礎(chǔ)上應(yīng)用響應(yīng)面法對(duì)糖化工藝進(jìn)行了優(yōu)化。試驗(yàn)所得較佳條件為:液料比2.5 mL ∶1 g,糖化酶用量為200 U/g(木薯粉),糖化時(shí)間105 min;并按此條件進(jìn)行了驗(yàn)證試驗(yàn),所得結(jié)果與響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果一致,表明該模型可用于木薯糖化試驗(yàn)的設(shè)計(jì)與預(yù)測(cè)。

    關(guān)鍵詞:木薯;發(fā)酵;乙醇;糖化

    中圖分類號(hào):TQ920.6 文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A 文章編號(hào):1002-1302(2015)07-0272-04

    目前,在石油資源緊缺、原油價(jià)格不斷攀升、環(huán)境壓力日益加重的情況下,燃料乙醇作為一種清潔的可再生能源應(yīng)運(yùn)而生[1-3]。燃料乙醇作為車用液體燃料,在交通運(yùn)輸方面有著太陽能、風(fēng)能、水能等其他可再生能源不可替代的作用。木薯淀粉含量極高,且是非糧作物,利用木薯為原料有利于保障國家能源安全和糧食安全,比利用玉米、小麥、甘蔗等原料更經(jīng)濟(jì),社會(huì)效益也較為突出[4-9]。

    利用木薯粉進(jìn)行乙醇發(fā)酵時(shí),發(fā)酵液的黏度過大會(huì)對(duì)多罐連續(xù)發(fā)酵中物料的流動(dòng)造成極大影響,也給醪液的攪拌、加熱、冷卻帶來很大困難。木薯在收集時(shí)也易混入砂石、金屬等雜物,容易引起機(jī)械設(shè)備運(yùn)轉(zhuǎn)部位的磨損,使換熱器堵塞,機(jī)器發(fā)生故障,降低使用壽命。砂石進(jìn)入生產(chǎn)線后,會(huì)在發(fā)酵罐、蒸餾塔中沉積,造成管道設(shè)備堵塞,清洗困難,引起染菌、升酸等問題[10],同時(shí)也增加了物耗、能耗,造成生產(chǎn)不穩(wěn)定。為了解決這些問題,應(yīng)盡可能地減少糖損失,本研究采用清液發(fā)酵的方式除砂并降低醪液黏度,主要對(duì)清液發(fā)酵的糖化條件進(jìn)行了研究。

    1 材料與方法

    1.1 原料與試劑

    木薯粉,河南天冠企業(yè)集團(tuán)有限公司;液化酶:耐高溫α-淀粉酶,酶活力為76 999 U/mL,河南天冠企業(yè)集團(tuán)有限公司;糖化酶:酶活力為73 800 U/mL,河南天冠企業(yè)集團(tuán)有限公司;菌種:耐高溫活性干酵母(TH-AADY),湖北安琪生物集團(tuán)有限公司;硫酸、氫氧化鈉、碘、碘化鉀、3,5-二硝基水楊酸等化學(xué)試劑均為分析純。

    1.2 試驗(yàn)儀器

    紫外可見分光光度計(jì)(UV-2012PC),龍尼柯儀器有限公司;酒度計(jì),河北省武強(qiáng)縣同輝儀表廠;旋轉(zhuǎn)式黏度計(jì)(NDJ-79),同濟(jì)大學(xué)機(jī)電廠;精密酸度計(jì)(PHS-3C),上海大普儀器有限公司;電子天平(AL204),梅特勒-托利多儀器有限公司;智能水浴鍋(HH-S6),鄭州長(zhǎng)城科工貿(mào)有限公司;循環(huán)水多用真空泵(SHZ-D),上海予英儀器有限公司。

    1.3 測(cè)定方法

    還原糖的測(cè)定:3,5-二硝基水楊酸(DNS)比色法[11-12],建立標(biāo)準(zhǔn)曲線為:y=3.949 7x+0.073 7(r2=0.999 4),其中x為吸光度,y為葡萄糖濃度(mg/mL)。

    乙醇的測(cè)定:酒度計(jì)法[13]。

    黏度測(cè)定:用NDJ-79型旋轉(zhuǎn)式黏度計(jì)。

    1.4 木薯原料分析

    木薯中的水分含量采用105 ℃恒質(zhì)量法測(cè)定;木薯中淀粉含量根據(jù)文獻(xiàn)[13]中的方法測(cè)定。

    1.5 液化醪液的制備

    經(jīng)前期單因素試驗(yàn)確定液化條件為:以液料比 2.5 mL ∶1 g 進(jìn)行潤料,按1 g木薯粉加入20 U的量添加液化酶,60 ℃預(yù)熱10 min后在95 ℃液化,1 h后碘檢;液化完成后,將液化醪液降溫到60 ℃,調(diào)節(jié)pH值至4.5,供糖化試驗(yàn)用。

    1.6 木薯糖化條件的單因素試驗(yàn)研究

    預(yù)先將液化酶與拌料水混合,然后加入木薯粉調(diào)漿,再置于水浴鍋中,升溫液化;碘檢顯示液化結(jié)束后,攪拌降溫至糖化溫度,調(diào)節(jié)pH值,加入糖化酶后保溫一段時(shí)間;糖化結(jié)束后抽濾,取清液加入活化酵母進(jìn)行乙醇發(fā)酵,待發(fā)酵完成后檢測(cè)乙醇濃度。

    1.6.1 糖化時(shí)間對(duì)糖化的影響 在液化后的醪液中按1 g木薯粉添加150 U的量加入糖化酶,置于60 ℃恒溫水浴鍋中,考察不同糖化時(shí)間對(duì)糖化的影響。

    1.6.2 糖化酶用量對(duì)糖化的影響 在液化醪液中分別加入不同量的糖化酶,其他操作條件不變,考察糖化酶量對(duì)糖化的影響。

    1.6.3 液料比對(duì)糖化的影響 以不同液料比進(jìn)行潤料,其他操作條件不變,考察不同液料比對(duì)糖化的影響。

    1.6.4 液料比對(duì)發(fā)酵的影響 以不同液料比潤料,考察不同液料比對(duì)發(fā)酵(主要指乙醇濃度)的影響。

    1.7 木薯糖化工藝優(yōu)化

    根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,以不同的液料比潤料,加入液化酶量為20 U/g(木薯粉),60 ℃預(yù)熱10 min后在95 ℃液化,液化1 h后碘檢,液化完成后將醪液降溫到60 ℃,調(diào)節(jié)pH值至45,加入一定量糖化酶,在60 ℃糖化不同時(shí)間后,將糖化醪液進(jìn)行抽濾,在濾液中加入活化后的酵母,放入恒溫?fù)u床中,在37 ℃下發(fā)酵72 h,發(fā)酵結(jié)束后測(cè)乙醇濃度。以糖化酶用量、糖化時(shí)間、液料比為影響因素,應(yīng)用Design Expert 軟件設(shè)計(jì)3因素3水平的響應(yīng)面試,響應(yīng)面試驗(yàn)因素水平見表1。

    1.8 優(yōu)化工藝驗(yàn)證試驗(yàn)

    以優(yōu)化后的糖化工藝條件進(jìn)行3組平行驗(yàn)證試驗(yàn)。

    1.9 液化醪液、糖化醪液、清液的黏度

    以液料比2.5 mL ∶1 g進(jìn)行潤料,考察加入液化酶和不加液化酶的木薯粉漿在升溫過程中的黏度變化情況。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 木薯原料分析

    木薯粉中含有一定的水分,采用105 ℃恒質(zhì)量法測(cè)定,其平均含水量為10.52%。通過對(duì)木薯中淀粉含量的測(cè)定,得到其平均淀粉含量為76.23%。

    2.2 木薯的糖化條件研究

    2.2.1 糖化時(shí)間對(duì)糖化的影響 由圖1可知,在一定范圍內(nèi),延長(zhǎng)糖化時(shí)間可增加糖化醪液里還原糖的含量;但超過一定時(shí)間后,糖化速度越來越慢,致使還原糖含量的增量很小,反而增加了能耗,降低了設(shè)備利用率[14]。還原糖的含量在糖化時(shí)間為30~90 min內(nèi)一直增加,過了90 min后還原糖含量幾乎不變,可見糖化進(jìn)行90 min后,糖化過程已基本完成??紤]到能耗和設(shè)備利用率,糖化過程一般進(jìn)行90 min左右即可。

    2.2.2 糖化酶用量對(duì)糖化的影響 從圖2可以看出,在一定范圍內(nèi),隨著糖化酶用量的增加,清液中的還原糖含量增大。在糖化酶用量為100~175 U的范圍內(nèi),還原糖含量有明顯的變化趨勢(shì),增加糖化酶用量,糖化效果顯著提高;當(dāng)繼續(xù)增加糖化酶用量時(shí),還原糖含量變化不大,表明繼續(xù)增加酶用量對(duì)糖化效果的提高意義不大。從經(jīng)濟(jì)性上考慮,初步選取糖化酶的添加量為175 U/g(木薯粉)。

    2.2.3 液料比對(duì)糖化的影響 由圖3可知,還原糖含量隨著液料比的增大即水的增加而降低,且變化顯著。雖然液料比2.0 mL ∶1 g時(shí),還原糖含量最高,但過高的糖度會(huì)對(duì)發(fā)酵產(chǎn)生抑制,繼而降低發(fā)酵產(chǎn)生的乙醇量[5]。為了確定合適的液料比,又研究了不同液料比對(duì)發(fā)酵的影響。

    2.2.4 液料比對(duì)發(fā)酵的影響 從圖4中可以看出,乙醇濃度隨著液料比的增大先增加后降低。雖然還原糖含量在液料比2.0 mL ∶1 g時(shí)最高,但發(fā)酵后所得乙醇濃度卻不是最高的,說明此時(shí)清液中的糖含量已對(duì)酵母的發(fā)酵產(chǎn)生了抑制;當(dāng)液料比為2.5 mL ∶1 g時(shí),發(fā)酵的乙醇濃度最高。綜合考慮原料及經(jīng)濟(jì)因素,采用2.5 mL ∶1 g作為較合適的液料比。

    2.3 木薯糖化工藝優(yōu)化

    以發(fā)酵后的乙醇濃度(Y)為響應(yīng)值,響應(yīng)面的試驗(yàn)方案及結(jié)果如表2所示。

    使用Design Expert 8.0軟件對(duì)試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了回歸擬合,得到了乙醇濃度和各個(gè)影響因素間的關(guān)系回歸方程:

    Y=13.23+0.34X1+0.013X2+0.20X3+0.13X1X2+015X1X3-0.10X2X3-0.25X12-0.50X22-0.33X32。

    由表3、表4可知,P<0.05,說明該模型顯著,而失擬項(xiàng)為不顯著。試驗(yàn)中各因素對(duì)乙醇濃度的影響殘差為0.020,說明該模型與試驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合比較好[15-16]。此模型的R2=0.966 0,表明數(shù)據(jù)的相關(guān)性較好;而校正R2=0.904 8,說明90.48%的試驗(yàn)數(shù)據(jù)可由此模型解釋,進(jìn)一步說明了模型與實(shí)際情況擬合較好;變異系數(shù)可以表示試驗(yàn)的精確度,變異系數(shù)值越大,表明試驗(yàn)的可靠度越小,在本試驗(yàn)中變異系數(shù)值為1.11%,表明試驗(yàn)操作可靠;信噪比>4時(shí),表明該模型可用于預(yù)測(cè),本試驗(yàn)信噪比為11.414,表明模型的選擇適當(dāng),有充足的信號(hào),可用于試驗(yàn)設(shè)計(jì)[17-20]。

    從圖5可以看出,當(dāng)液料比固定時(shí),乙醇濃度隨著糖化酶用量的增加出現(xiàn)先上升后下降的現(xiàn)象,說明適當(dāng)?shù)奶腔赣昧靠梢蕴岣咛腔褐械倪€原糖量。當(dāng)糖化酶用量固定時(shí),乙醇濃度隨著水用量的增加而先增大后降低,在液料比為 2.5 mL ∶1 g 時(shí)乙醇濃度最大。水用量過少時(shí),糖化液黏度增大,給物料的流動(dòng)帶來困難,更使得糖化液中還原糖的含量過高,進(jìn)而抑制了乙醇的發(fā)酵;當(dāng)水用量過多時(shí)降低了醪液中還原糖的含量,乙醇濃度也隨之降低。當(dāng)糖化時(shí)間固定時(shí),乙醇濃度隨著糖化酶用量呈先增大后降低的趨勢(shì)。當(dāng)糖化酶用量固定時(shí),乙醇濃度隨著糖化時(shí)間呈現(xiàn)先增大后降低的現(xiàn)象,在糖化時(shí)間為105 min時(shí)乙醇濃度最高。

    根據(jù)響應(yīng)面試驗(yàn),可確定木薯粉糖化工藝的最佳條件為:糖化酶用量為200 U/g(木薯粉),液料比為2.5 mL ∶1 g,糖化時(shí)間為105 min。

    2.4 優(yōu)化工藝驗(yàn)證試驗(yàn)

    以優(yōu)化后的糖化工藝條件進(jìn)行3組平行驗(yàn)證性試驗(yàn),所得乙醇濃度結(jié)果分別為13.2%、13.3%、13.0%,平均乙醇體積濃度為13.17%,與理論值13.34%較接近,相對(duì)誤差為127%,表明該模型可以用于試驗(yàn)的設(shè)計(jì)與預(yù)測(cè)。

    2.5 液化醪液、糖化醪液、清液的黏度

    由圖6可知,液化酶明顯降低了木薯醪液的黏度。當(dāng)溫度低于61 ℃時(shí),物料的黏度變化都很?。划?dāng)溫度繼續(xù)上升,在62~67 ℃之間時(shí)黏度迅速升高,進(jìn)入了吸水膨脹和糊化階段[21],若醪液在此之前能混合均勻,就可降低糊化對(duì)液化不完全的影響。超過糊化溫度后,淀粉分子隨著各分子之間鍵的削弱而斷開,黏度也開始下降[22]。

    液化、糖化過程中醪液黏度的變化如圖7所示,由于液化酶和糖化酶的水解作用,醪液中的黏度都很低。醪液的黏度均在液化、糖化進(jìn)行30 min后維持在一定值,糖化醪液中的黏度在糖化結(jié)束即糖化進(jìn)行105 min后黏度依然沒變,為 22 mPa·s。由于糖化酶的作用,糖化醪液中的黏度低于液化醪液中的黏度。糖化結(jié)束后經(jīng)抽濾所得清液的黏度為 2.2 mPa·s,僅為醪液黏度的10%,表明清液發(fā)酵明顯降低了用于發(fā)酵的醪液黏度。

    3 結(jié)論與討論

    在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,利用響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化了糖化條件,優(yōu)化后的糖化條件為:糖化酶量200 U/g(木薯粉)、液料比2.5 mL ∶1 g,糖化時(shí)間105 min。3次驗(yàn)證試驗(yàn)所得乙醇體積濃度的平均值為13.17%,與理論值13.34%較接近,表明該模型可用于試驗(yàn)的設(shè)計(jì)與預(yù)測(cè)。

    本研究還測(cè)定了液化、糖化過程中醪液及清液的黏度,結(jié)果表明使用清液發(fā)酵降低了發(fā)酵醪液的黏度,提高了物料的流動(dòng)性。

    參考文獻(xiàn):

    [1]Nguyen C N,Le T M,Chu-Ky S. Pilot scale simultaneous saccharification and fermentation at very high gravity of cassava flour for ethanol production[J]. Industrial Crops and Products,2014,56:160-165.

    [2]Wang K,Zhang J H,Liu P,et al. Reusing a mixture of anaerobic digestion effluent and thin stillage for cassava ethanol production[J]. Journal of Cleaner Production,2014,75:57-63.

    [3]Fraioli V,Mancaruso E,Migliaccio M,et al. Ethanol effect as premixed fuel in dual-fuel CI engines:Experimental and numerical investigations[J]. Applied Energy,2014,119:394-404.

    [4]陳萬里,趙明星. 燃料乙醇產(chǎn)業(yè)發(fā)展綜述[J]. 河南化工,2010,27(13):24-26.

    [5]賈樹彪,李盛賢,吳國峰. 新編酒精工藝學(xué)[M]. 北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2004:1-51.

    [6]Shanavas S,Padmaja G,Moorthy S N,et al. Process optimization for bioethanol production from cassava starch using novel eco-friendly enzymes[J]. Biomass and Bioenergy,2011,35(2):901-909.

    [7]Kristensen S B P,Birch-Thomsen T,Rasmussen K,et al. Cassava as an energy crop:A case study of the potential for an expansion of cassava cultivation for bioethanol production in Southern Mali[J]. Renewable Energy,2014,66:381-390.

    [8]楊 昆,黃季焜. 以木薯為原料的燃料乙醇發(fā)展?jié)摿Γ夯谵r(nóng)戶角度的分析[J]. 中國農(nóng)村經(jīng)濟(jì),2009(5):14-25.

    [9]郝慧英,鄧立康,杜金寶. 木薯燃料乙醇生產(chǎn)過程能量綜合利用模式探討[J]. 糧食與食品工業(yè),2009,16(4):30-33.

    [10]趙二永. 一種自動(dòng)旋流除砂裝置在木薯酒精生產(chǎn)中的應(yīng)用[J]. 輕工科技,2013(2):15-16.

    [11]齊香君,茍金霞,韓戌珺,等. 3,5-二硝基水楊酸比色法測(cè)定溶液中還原糖的研究[J]. 纖維素科學(xué)與技術(shù),2004,12(3):17-19,30.

    [12]舒 馨,劉雄民,梁秋霞. 3,5-二硝基水楊酸吸光光度法測(cè)定八角殘?jiān)锌偺?、還原糖含量[J]. 食品工業(yè)科技,2010,31(6):341-343.

    [13]王福榮. 釀酒分析與檢測(cè)[M]. 北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2005:213-249.

    [14]易 弋,蔣常德,伍時(shí)華,等. 木薯酒精濃醪發(fā)酵糖化條件的研究[J]. 廣西工學(xué)院學(xué)報(bào),2008,19(1):58-62.

    [15]Shojaeimehr T,Rahimpour F,Khadivi M A,et al. A modeling study by response surface methodology(RSM) and artificial neural network(ANN) on Cu2+adsorption optimization using light expended clay aggregate(LECA)[J]. Journal of Industrial and Engineering Chemistry,2014,20(3):870-880.

    [16]武秋穎,陳復(fù)生,時(shí)冬梅,等. 響應(yīng)面優(yōu)化超聲輔助堿法提取花生殼木聚糖的工藝研究[J]. 食品工業(yè)科技,2012(2):307-310.

    [17]蔣 莉,馬 飛,梁國斌,等. 木質(zhì)素活性炭的制備及工藝優(yōu)化[J]. 新型炭材料,2011,26(5):396-400.

    [18]趙鴻霞,周大勇,秦 磊,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化海參卵酶解工藝[J]. 食品與機(jī)械,2010,26(5):114-117.

    [19]侯學(xué)敏,李林霞,張直峰,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化薄荷葉總黃酮提取工藝及抗氧化活性[J]. 食品科學(xué),2013,34(6):124-128.

    [20]劉 新,李新生,吳三橋,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化橘汁糯米粉糖化醪液制備工藝[J]. 食品科學(xué),2012,33(2):84-88.

    [21]葉為標(biāo). 淀粉糊化及其檢測(cè)方法[J]. 糧食與油脂,2009(1):7-10.

    [22]岳國君,董紅星,焦 龍,等. 酒精生產(chǎn)液化-糖化過程中醪液黏度的變化規(guī)律[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè),2009(9):10-13.

    久久99热这里只频精品6学生| 一本色道久久久久久精品综合| 亚洲免费av在线视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 午夜激情久久久久久久| 国产成人啪精品午夜网站| 人妻久久中文字幕网| 久久久国产成人免费| 成年人黄色毛片网站| 久久久久久久精品吃奶| 黄频高清免费视频| 18禁美女被吸乳视频| 久久人妻熟女aⅴ| 日本wwww免费看| 精品国产乱子伦一区二区三区| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| av福利片在线| 91成年电影在线观看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 久久久久精品人妻al黑| 视频区欧美日本亚洲| 18禁美女被吸乳视频| 91成年电影在线观看| 国产免费现黄频在线看| 99在线人妻在线中文字幕 | 欧美成人午夜精品| 999久久久精品免费观看国产| 欧美 日韩 精品 国产| 国产真人三级小视频在线观看| 国产高清videossex| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线 | 久久久久久久久免费视频了| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲熟女毛片儿| 丝袜喷水一区| 国产日韩欧美在线精品| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 国产亚洲精品第一综合不卡| 妹子高潮喷水视频| 美女国产高潮福利片在线看| 免费日韩欧美在线观看| 老司机在亚洲福利影院| 成人特级黄色片久久久久久久 | 91精品三级在线观看| a在线观看视频网站| 色尼玛亚洲综合影院| 手机成人av网站| 99re在线观看精品视频| 麻豆av在线久日| 国产精品 欧美亚洲| 美国免费a级毛片| 丁香六月欧美| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲黑人精品在线| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 视频区图区小说| 大片电影免费在线观看免费| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产精品久久久久久精品电影小说| 超碰成人久久| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 曰老女人黄片| 老司机在亚洲福利影院| 午夜两性在线视频| 另类精品久久| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲美女黄片视频| 国产日韩欧美亚洲二区| 韩国精品一区二区三区| 日本欧美视频一区| 国产精品久久久人人做人人爽| 久久中文字幕一级| 99久久精品国产亚洲精品| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 高清av免费在线| 日本av手机在线免费观看| 啦啦啦在线免费观看视频4| av国产精品久久久久影院| 丝袜美足系列| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 757午夜福利合集在线观看| 久久久久久免费高清国产稀缺| 久久久久久久国产电影| av有码第一页| 大片电影免费在线观看免费| 国产亚洲一区二区精品| 91成年电影在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 大片免费播放器 马上看| 乱人伦中国视频| 大陆偷拍与自拍| 少妇的丰满在线观看| 岛国在线观看网站| 人妻一区二区av| 最黄视频免费看| 精品国产国语对白av| 亚洲成人免费av在线播放| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 黄色成人免费大全| 老汉色av国产亚洲站长工具| 黄色片一级片一级黄色片| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 麻豆国产av国片精品| 一级毛片精品| 国产又爽黄色视频| 又大又爽又粗| 美女福利国产在线| 国产日韩欧美亚洲二区| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产精品欧美亚洲77777| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲人成电影免费在线| 国产在视频线精品| 国产91精品成人一区二区三区 | 亚洲专区中文字幕在线| 最近最新中文字幕大全免费视频| 搡老乐熟女国产| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲国产欧美网| 日本五十路高清| 欧美激情高清一区二区三区| www.精华液| 亚洲五月色婷婷综合| 午夜福利,免费看| 成年人黄色毛片网站| 看免费av毛片| 国产又爽黄色视频| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 在线观看免费高清a一片| 男女午夜视频在线观看| 99riav亚洲国产免费| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产亚洲一区二区精品| 两个人免费观看高清视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 一区二区三区精品91| 亚洲avbb在线观看| 欧美中文综合在线视频| 正在播放国产对白刺激| 一区二区三区国产精品乱码| 老司机亚洲免费影院| 飞空精品影院首页| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲黑人精品在线| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲视频免费观看视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 手机成人av网站| 亚洲久久久国产精品| 国产一区二区在线观看av| 五月天丁香电影| 亚洲第一青青草原| 91麻豆av在线| 国产高清视频在线播放一区| 男女之事视频高清在线观看| 日本av手机在线免费观看| 91成人精品电影| 亚洲精品自拍成人| 91九色精品人成在线观看| 一区福利在线观看| 午夜老司机福利片| 午夜激情av网站| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 夜夜夜夜夜久久久久| 一级黄色大片毛片| 国产成人精品在线电影| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 一级毛片女人18水好多| 成人18禁在线播放| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 色综合婷婷激情| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美变态另类bdsm刘玥| 精品免费久久久久久久清纯 | 欧美久久黑人一区二区| 国产男靠女视频免费网站| 中国美女看黄片| 精品高清国产在线一区| 免费在线观看完整版高清| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产亚洲av高清不卡| 91精品三级在线观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 不卡av一区二区三区| 午夜福利欧美成人| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产乱人伦免费视频| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 日韩免费av在线播放| 欧美zozozo另类| 国内精品久久久久精免费| 少妇人妻一区二区三区视频| 熟女人妻精品中文字幕| 国产视频一区二区在线看| 久久精品影院6| 免费在线观看亚洲国产| 免费观看精品视频网站| 岛国在线观看网站| 在线视频色国产色| 99在线人妻在线中文字幕| 两个人视频免费观看高清| 亚洲欧美日韩高清专用| 又爽又黄无遮挡网站| 91九色精品人成在线观看| 午夜视频精品福利| 亚洲,欧美精品.| 桃红色精品国产亚洲av| 国产av一区在线观看免费| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 91av网一区二区| 又大又爽又粗| 天堂网av新在线| av天堂中文字幕网| 国产高清视频在线播放一区| 免费看日本二区| 国产高清videossex| 激情在线观看视频在线高清| 999精品在线视频| a级毛片a级免费在线| 国产美女午夜福利| 91麻豆av在线| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 我要搜黄色片| 91久久精品国产一区二区成人 | 宅男免费午夜| 天堂动漫精品| 又大又爽又粗| 校园春色视频在线观看| 757午夜福利合集在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲精华国产精华精| 国产精品野战在线观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 最近视频中文字幕2019在线8| 两人在一起打扑克的视频| 久久久久久久久中文| 国产精品1区2区在线观看.| 国产一区二区在线观看日韩 | 美女免费视频网站| 亚洲七黄色美女视频| 身体一侧抽搐| 亚洲精品色激情综合| 亚洲成人久久爱视频| 一级黄色大片毛片| 亚洲国产精品成人综合色| 在线国产一区二区在线| 日韩欧美三级三区| 国产人伦9x9x在线观看| 一a级毛片在线观看| 一进一出抽搐动态| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 午夜免费激情av| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 最近视频中文字幕2019在线8| 欧美一级a爱片免费观看看| 一a级毛片在线观看| 亚洲欧美激情综合另类| 日韩人妻高清精品专区| 成人av在线播放网站| 国产黄片美女视频| 最近视频中文字幕2019在线8| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 美女高潮的动态| 悠悠久久av| 一边摸一边抽搐一进一小说| 不卡av一区二区三区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 两个人视频免费观看高清| 国产精品 欧美亚洲| 99视频精品全部免费 在线 | 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 国产精品久久久久久久电影 | 亚洲18禁久久av| 久久性视频一级片| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲专区中文字幕在线| 精品国产乱码久久久久久男人| 色综合欧美亚洲国产小说| 一区二区三区激情视频| АⅤ资源中文在线天堂| 久久草成人影院| 国产乱人伦免费视频| 久久久久久久久久黄片| 国产成人aa在线观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产99白浆流出| 日韩三级视频一区二区三区| 成年免费大片在线观看| 免费无遮挡裸体视频| 欧美黑人欧美精品刺激| 美女 人体艺术 gogo| 手机成人av网站| 免费高清视频大片| xxxwww97欧美| 一级黄色大片毛片| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产成+人综合+亚洲专区| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲国产欧美人成| 日本黄色片子视频| 网址你懂的国产日韩在线| 国产欧美日韩精品亚洲av| 首页视频小说图片口味搜索| 麻豆成人av在线观看| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 99久久成人亚洲精品观看| 一a级毛片在线观看| 少妇的丰满在线观看| av中文乱码字幕在线| 熟女人妻精品中文字幕| 国产三级中文精品| 欧美色欧美亚洲另类二区| www.自偷自拍.com| 午夜激情福利司机影院| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产真实乱freesex| 日本黄大片高清| www.www免费av| 国产乱人伦免费视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 欧美日韩国产亚洲二区| 一夜夜www| 中文字幕av在线有码专区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 日韩大尺度精品在线看网址| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 免费在线观看日本一区| 变态另类丝袜制服| 波多野结衣巨乳人妻| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲无线在线观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 欧美性猛交黑人性爽| 国产欧美日韩精品一区二区| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲一区二区三区不卡视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 少妇熟女aⅴ在线视频| 日本a在线网址| 国产午夜精品论理片| 久久中文字幕一级| 岛国在线观看网站| 精品久久久久久久末码| 亚洲电影在线观看av| 久久性视频一级片| 国产精品综合久久久久久久免费| 在线免费观看不下载黄p国产 | 1024手机看黄色片| 12—13女人毛片做爰片一| 最近在线观看免费完整版| 成人国产综合亚洲| 国产高清视频在线观看网站| 搡老岳熟女国产| 午夜亚洲福利在线播放| 日本一本二区三区精品| 国产精品综合久久久久久久免费| 欧美zozozo另类| 国产精品电影一区二区三区| 神马国产精品三级电影在线观看| 一个人免费在线观看电影 | 午夜影院日韩av| 免费观看的影片在线观看| 超碰成人久久| 日韩三级视频一区二区三区| 国产激情久久老熟女| 嫩草影视91久久| 国产高清有码在线观看视频| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 亚洲国产精品sss在线观看| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲av片天天在线观看| 在线观看一区二区三区| 香蕉国产在线看| 91在线观看av| 国产免费av片在线观看野外av| 麻豆成人午夜福利视频| 婷婷亚洲欧美| 亚洲精品美女久久av网站| 色综合欧美亚洲国产小说| 18禁观看日本| 老鸭窝网址在线观看| 国内精品久久久久精免费| 国产男靠女视频免费网站| 国产黄色小视频在线观看| 天堂网av新在线| 久久亚洲精品不卡| 18美女黄网站色大片免费观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 五月玫瑰六月丁香| 欧美一级毛片孕妇| 国产三级中文精品| 色噜噜av男人的天堂激情| 欧美丝袜亚洲另类 | 久久草成人影院| 色噜噜av男人的天堂激情| svipshipincom国产片| 午夜免费观看网址| 国产精品电影一区二区三区| 99国产综合亚洲精品| 亚洲专区字幕在线| 免费人成视频x8x8入口观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| bbb黄色大片| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产精品,欧美在线| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 看黄色毛片网站| 91av网站免费观看| 亚洲av五月六月丁香网| 久久九九热精品免费| 国产高潮美女av| 久久这里只有精品19| 美女大奶头视频| 校园春色视频在线观看| 亚洲av免费在线观看| 可以在线观看毛片的网站| 九九热线精品视视频播放| 欧美乱色亚洲激情| 免费看十八禁软件| 1000部很黄的大片| 国产97色在线日韩免费| 一a级毛片在线观看| 午夜久久久久精精品| 哪里可以看免费的av片| 国产精品亚洲美女久久久| 亚洲国产精品成人综合色| 中文亚洲av片在线观看爽| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲专区中文字幕在线| 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 欧美一级a爱片免费观看看| 999精品在线视频| 99热只有精品国产| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产精华一区二区三区| 亚洲av五月六月丁香网| 国产伦人伦偷精品视频| 欧美高清成人免费视频www| 日韩欧美三级三区| 91麻豆av在线| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产亚洲av嫩草精品影院| 曰老女人黄片| av视频在线观看入口| 久久精品国产综合久久久| 国产精品一区二区三区四区久久| 国产高清三级在线| 国产精品免费一区二区三区在线| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 免费在线观看亚洲国产| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 午夜福利高清视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产麻豆成人av免费视频| 国产一区二区三区视频了| 久久久成人免费电影| 亚洲国产精品久久男人天堂| 亚洲片人在线观看| 成人三级做爰电影| 久久久国产欧美日韩av| www国产在线视频色| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产淫片久久久久久久久 | 国产真人三级小视频在线观看| 久久草成人影院| 亚洲精品一区av在线观看| 麻豆国产av国片精品| 免费av不卡在线播放| 制服丝袜大香蕉在线| 欧美激情久久久久久爽电影| 最近视频中文字幕2019在线8| 日韩欧美在线乱码| 国产欧美日韩精品亚洲av| 午夜精品一区二区三区免费看| 少妇丰满av| 男人和女人高潮做爰伦理| 又紧又爽又黄一区二区| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产伦一二天堂av在线观看| 成在线人永久免费视频| netflix在线观看网站| 九九热线精品视视频播放| 国产1区2区3区精品| 亚洲国产欧美人成| 丁香六月欧美| 久久精品影院6| 久久国产精品人妻蜜桃| 美女午夜性视频免费| 国产成人啪精品午夜网站| 丁香欧美五月| 中出人妻视频一区二区| 最新中文字幕久久久久 | 成人国产综合亚洲| 免费人成视频x8x8入口观看| 日韩精品中文字幕看吧| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 色老头精品视频在线观看| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 搞女人的毛片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 婷婷精品国产亚洲av| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产精品乱码一区二三区的特点| 精品免费久久久久久久清纯| 岛国在线观看网站| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 精品不卡国产一区二区三区| 在线观看午夜福利视频| 欧美三级亚洲精品| 国产亚洲av嫩草精品影院| 我的老师免费观看完整版| 国产淫片久久久久久久久 | 十八禁人妻一区二区| 1000部很黄的大片| 亚洲欧美日韩高清专用| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 两人在一起打扑克的视频| 搡老岳熟女国产| 日本三级黄在线观看| 亚洲,欧美精品.| 成人一区二区视频在线观看| 99在线人妻在线中文字幕| 中文资源天堂在线| 日日干狠狠操夜夜爽| 一二三四在线观看免费中文在| 青草久久国产| 精品电影一区二区在线| 欧美丝袜亚洲另类 | 一本一本综合久久| 亚洲专区中文字幕在线| 国产成人欧美在线观看| av国产免费在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 88av欧美| 一区二区三区国产精品乱码| 精品国产乱码久久久久久男人| 免费无遮挡裸体视频| 黄片大片在线免费观看| 在线观看免费视频日本深夜| 给我免费播放毛片高清在线观看| 999久久久精品免费观看国产| 一进一出抽搐动态| 午夜福利18| 精品久久久久久成人av| 1024香蕉在线观看| 成人欧美大片| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产毛片a区久久久久| 久久精品91无色码中文字幕| 久久香蕉精品热| bbb黄色大片| 色在线成人网| aaaaa片日本免费| 欧美+亚洲+日韩+国产| 色视频www国产| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 一进一出好大好爽视频| 日日夜夜操网爽| 免费大片18禁| 国语自产精品视频在线第100页| 色播亚洲综合网| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲成a人片在线一区二区| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 亚洲国产中文字幕在线视频| 五月玫瑰六月丁香| netflix在线观看网站| 母亲3免费完整高清在线观看| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 日本黄色片子视频| 久久99热这里只有精品18| 丁香六月欧美| 国产精品女同一区二区软件 | 丰满人妻一区二区三区视频av | 欧美大码av| 国产三级黄色录像| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产激情久久老熟女| 1024香蕉在线观看| 丁香六月欧美| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产三级在线视频| 在线播放国产精品三级| 亚洲熟妇中文字幕五十中出|