基于實(shí)驗(yàn)的直接蒸氣再生CO2 系統(tǒng)模擬及優(yōu)化

方夢(mèng)祥，江文敏，王 濤，項(xiàng)群揚(yáng)，盧佳匯，周旭萍

（1.浙江大學(xué) 能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州310027；2.法國(guó)電力集團(tuán)EDF中國(guó)研發(fā)中心，北京100005）

燃煤電廠及其他工業(yè)領(lǐng)域大量排放的CO2被認(rèn)為是影響全球氣候變化的一個(gè)重要因素［1］.化學(xué)吸收法是目前對(duì)已建燃煤電廠的CO2捕集較為可行的一種技術(shù)方案［2-3］.其中以吸收—熱再生的循環(huán)系統(tǒng)捕集CO2的化學(xué)吸收法最為接近商業(yè)化運(yùn)行［4］.傳統(tǒng)的再生塔需要抽取大量的電廠蒸氣，通過與再生塔塔底再沸器進(jìn)行換熱的方式加熱再生塔，使得吸收完CO2的富液解析出CO2.然而這種再生方式的再生能耗也非常高，大大降低電廠的熱效率［5］.以質(zhì)量分?jǐn)?shù)30% 乙醇胺（MEA）溶液為例，利用傳統(tǒng)的再生塔，再生能耗在最優(yōu)化狀態(tài)下也能達(dá)到每千克CO23.2～4 MJ［6-7］，導(dǎo)致電廠機(jī)組供電效率下降大約10個(gè)百分點(diǎn)［8］.目前，對(duì)化學(xué)吸收法捕集CO2工藝的改進(jìn)主要從新型吸收劑的開發(fā)和新工藝的研究2方面進(jìn)行.在新型吸收劑開發(fā)方面，有學(xué)者研究氨水、相變吸收劑、氨基酸鹽等吸收劑的開發(fā)利用［9-11］.而再生工藝的改進(jìn)方面，Moullec等［12］根據(jù)傳統(tǒng)的單塔吸收，單塔再生工藝對(duì)化學(xué)吸收系統(tǒng)進(jìn)行工藝流程上的一些改進(jìn).此外潘一力等［13］對(duì)于單獨(dú)的再生塔提出了膜減壓再生工藝.傳統(tǒng)的再生塔熱耗由吸收劑反應(yīng)熱，水氣化潛熱以及由于換熱溫差導(dǎo)致的顯熱3 部分組成.Anusha等［14］研究表明這3部分熱耗中，反應(yīng)熱約占51%，氣化潛熱約占23%，顯熱約占26%.可見在這3部分熱耗當(dāng)中，氣化潛熱所占的比例也非常大.法國(guó)電力集團(tuán)（EDF）提出的直接蒸氣再生CO2工藝，通過抽取電廠過熱蒸氣直接導(dǎo)入再生塔塔底進(jìn)行吹掃，這樣無需通過氣化吸收劑中的水就可以提高CO2的傳質(zhì)推動(dòng)力，減小再生過程中水蒸氣的氣化潛熱損失.為此浙江大學(xué)和法國(guó)電力集團(tuán)（EDF）合作進(jìn)行此技術(shù)研究.

本文基于直接蒸氣再生CO2實(shí)驗(yàn)平臺(tái)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，通過Aspen Plus軟件建立模型，對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行模擬.通過模型與試驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比驗(yàn)證了模型的可靠性，并通過模型預(yù)測(cè)了蒸氣吹掃量，蒸氣過熱溫度，富液進(jìn)口溫度，再生塔壓力，填料種類5大因素對(duì)CO2再生效果的影響.

1 系統(tǒng)介紹

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

直接蒸氣再生CO2系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)圖如圖1所示，該系統(tǒng)由再生塔、蒸氣發(fā)生系統(tǒng)、冷凝系統(tǒng)3部分主體構(gòu)成.其中再生塔的結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所示：

圖1 直接蒸氣再生CO2 系統(tǒng)流程圖Fig.1 Direct steam stripping CO2system

表1 再生塔設(shè)計(jì)參數(shù)列表Tab.1 Parameter of packing column

實(shí)驗(yàn)開始后，先打開塔底再沸器加熱，同時(shí)打開塔頂油浴至溫度達(dá)到105℃.打開數(shù)據(jù)采集軟件，觀察各個(gè)溫度壓力測(cè)點(diǎn)的變化，選擇合適的加熱功率使之與塔體自身散熱相平衡，這時(shí)塔體各個(gè)測(cè)點(diǎn)溫度基本保持不變.打開鍋爐加熱得到水蒸氣，調(diào)節(jié)蒸氣管道上的加熱帶至指定過熱溫度.之后打開富液泵，使富液從儲(chǔ)液罐進(jìn)入再生塔.待實(shí)驗(yàn)進(jìn)入穩(wěn)定狀態(tài)后，正式進(jìn)入實(shí)驗(yàn)工況，通過調(diào)節(jié)鍋爐出口蒸氣流量，水蒸氣過熱溫度，富液入口溫度等操作條件來調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)工況.每個(gè)工況調(diào)節(jié)完畢后，采集實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，一般保持1h穩(wěn)定運(yùn)行.期間每隔20min在再生塔四段塔體取樣口上取樣分析吸收液成分.分析儀器如表2所示.實(shí)驗(yàn)過程中涉及到需要記錄系統(tǒng)各個(gè)測(cè)點(diǎn)溫度，CO2再生量，吹掃蒸氣量等參數(shù)，其測(cè)量?jī)x器如表3所示.出口再生塔的CO2產(chǎn)濕式流量計(jì)測(cè)得，貧液中CO2負(fù)荷由CO2負(fù)荷分析儀和電位滴定儀兩者滴定結(jié)果確定.其中液相中的CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)，主要通過化學(xué)CO2負(fù)荷分析儀通過化學(xué)滴定方法測(cè)的.之后通過以下公式計(jì)算得到CO2負(fù)荷［15］：

式中：α為樣品中CO2負(fù)荷，即每摩爾MEA 中CO2的摩爾量，mol／mol；T 為環(huán)境溫度，K；VCO2為CO2體積；VL為吸收劑體積；V0G和V1G分別為反應(yīng)前后測(cè)得的系統(tǒng)內(nèi)氣體體積，ml；ρB 為吸收劑質(zhì)量濃度，kg／m3.

表2 分析儀器Tab.2 Analytical instruments

表3 測(cè)量?jī)x器Tab.3 Measuring instrument

1.2模擬流程

通過Aspen Plus對(duì)該再生系統(tǒng)進(jìn)行模擬研究，其中應(yīng)用到的模塊主要有Column，Pump，Heater，Cooler，F(xiàn)lash2.其流程圖如圖2所示.

圖2 直接蒸氣再生CO2 工藝流程模擬圖Fig.2 Simulation flow sheet of steam direct stripping CO2system

富液通過富液泵抽取由再生塔塔頂進(jìn)入再生塔，而吹掃蒸氣則經(jīng)過加熱器加至過熱溫度后從再生塔塔底吹入再生塔，在塔內(nèi)一方面提供再生所需熱量，另外一方面與塔頂富液相遇，將解析出的CO2帶出塔體.再生塔塔頂出口氣體經(jīng)過冷卻后進(jìn)入閃蒸分離裝置實(shí)現(xiàn)氣液兩相分離.其中氣相部分作為最終的出口CO2氣體，液相部分重新回流進(jìn)入再生塔.

模擬結(jié)果中通過計(jì)算出口氣體中CO2再生速率，查看塔體內(nèi)部各個(gè)塔板上溫度變化，氣液兩相濃度分布等參數(shù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比較.再生塔模型參數(shù)如表4所示，富液吸收劑在再生塔中模擬再生過程主要涉及的反應(yīng)如表5所示：

表4 再生塔模型參數(shù)列表Tab.4 Parameter of the model

表5 模擬過程中的化學(xué)反應(yīng)Tab.5 Chemical reaction in model

反應(yīng)序號(hào)1～3為電離平衡反應(yīng)，4～7為動(dòng)力學(xué)反應(yīng)，反應(yīng)速率為

式中：r 為反應(yīng)速率常數(shù)；T0為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下溫度，R為氣體常數(shù)，k為指前因子；n為溫度指數(shù)，E 為活化能.k，n，E 的值如表6所示［16］.

表6 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)Tab.6Kinetics parameters

2 實(shí)驗(yàn)及模擬結(jié)果分析

2.1 MEA-CO2-H2O 體系中VLE數(shù)據(jù)

氣液平衡數(shù)據(jù)（VLE）的準(zhǔn)確性對(duì)CO2再生過程模擬可靠性的影響非常關(guān)鍵.通過使用Aspen Plus中的閃蒸計(jì)算，根據(jù)氣液平衡原理，可以計(jì)算不同CO2負(fù)荷α 下，體系中各組分的分壓.如圖3所示 模 擬 了40，80，120 ℃這3 個(gè) 溫 度 環(huán) 境 下，MEA-CO2-H2O 體 系 中CO2負(fù) 荷α 對(duì)CO2分 壓pCO2的影響，并且與Ugochukwu 等［17］的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)作對(duì)比.結(jié)果顯示CO2分壓隨著體系溫度的升高而升高，同時(shí)也隨著體系中CO2負(fù)荷的變大而升高.模擬值與實(shí)驗(yàn)值具有很好的吻合性.

圖3 實(shí)驗(yàn)與模擬對(duì)比MEA-CO2-H2O 體系中CO2 分壓值pCO2 與CO2 負(fù) 荷α 關(guān) 系Fig.3 Experiment and simulation results of relationship between CO2partial pressure pCO2 and CO2loadingα

2.2 吹掃蒸氣流量對(duì)CO2 再生效果的影響

圖4 吹掃蒸氣流量qm-g對(duì)于CO2 再生速率ν和貧液中CO2 負(fù)荷α 的影響Fig.4 Effect of steam flowQgfor CO2regeneration rate νand CO2loadingα

在直接蒸氣吹掃再生CO2系統(tǒng)中，蒸氣吹掃量qmg是一個(gè)重要的操作變量.由于直接蒸氣吹掃過程中，用過熱蒸氣代替?zhèn)鹘y(tǒng)熱再生工藝中再沸器加熱.其所需蒸氣量的大小直接取決于該溫度下的水蒸氣飽和分壓.如圖4 所示反映了吹掃蒸氣流量qmg從0.075kg／h到2.55kg／h變化過程中，CO2再生速率ν以及貧液中CO2負(fù)荷α的變化值.由圖中可知，Aspen Plus模擬的值與實(shí)驗(yàn)值之間具有較好的吻合性.當(dāng)蒸氣流量從0.075kg／h 開始變大后，CO2再生速率迅速變大，當(dāng)吹掃蒸氣流量達(dá)到1kg／h后，CO2再生速率開始趨于平穩(wěn).并且在小蒸氣流量范圍（0.075～2.55kg／h）內(nèi)，Aspen模擬值與實(shí)驗(yàn)值更為接近.當(dāng)吹掃蒸氣流量從1kg／h 變化到2.55 kg／h過程中，無論模擬值還是實(shí)驗(yàn)值，都顯示CO2再生速率緩慢增長(zhǎng).這是因?yàn)樵谶M(jìn)口貧液流量一定的情況下，小蒸氣流量所提供的熱量以及傳質(zhì)推動(dòng)力不足以使得貧液中CO2全部再生，在這種情況下，增大蒸氣流量能夠有效的提高CO2再生速率.而在較大蒸氣流量的工況下，其提供的熱量以及傳質(zhì)推動(dòng)力已經(jīng)使得大部分CO2從富液中再生.此時(shí)提高吹掃蒸氣流量對(duì)于CO2再生速率的影響不大.同時(shí)還可以發(fā)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)值和模擬值之間在小蒸氣流量的情況下較為吻合，而在大蒸氣流量的情況下偏差逐漸變大.

2.3 蒸氣過熱度對(duì)CO2 再生效果的影響

如圖5所示反映了吹掃蒸氣過熱度ts從10 ℃變化到60 ℃的過程中，CO2再生速率R 以及貧液中CO2負(fù)荷α的變化趨勢(shì).圖中顯示對(duì)一定流量的過熱蒸氣，改變蒸氣的過熱度對(duì)于CO2再生速率及貧液CO2負(fù)荷都沒有顯著影響.吹掃蒸氣在再生塔中具有2方面作用：1）再生塔中CO2解析再生提供反應(yīng)熱，2）過熱蒸氣作為吹掃蒸氣提供傳質(zhì)推動(dòng)力，攜帶從富液中再生出的CO2離開再生塔.在提供熱量方面，過熱蒸氣提高10℃，其比焓提高的并不大.以1個(gè)大氣壓下，120 ℃的過熱蒸氣為例，其比焓為2 716.4kJ／kg.當(dāng)其溫度提高至130 ℃時(shí)，其比焓為2 736.7kJ／kg，提高幅度僅為0.7%.另一方面，過熱蒸氣提供傳質(zhì)推動(dòng)力主要依靠過熱蒸氣流量，而與過熱度關(guān)系不大，因此其對(duì)CO2再生速率的影響非常小.

圖5 蒸氣過熱溫度ts 對(duì)于CO2 再生速率ν和貧液中CO2 負(fù)荷α 的影響Fig.5 Effect of superheated degree tsfor CO2regeneration rateνand CO2loadingα

2.4 富液入口溫度對(duì)再生效果的影響

富液入口溫度應(yīng)該選擇在接近吸收液沸點(diǎn)的溫度范圍內(nèi)，以盡量避免直接蒸氣再生CO2工藝中吹掃蒸氣在塔內(nèi)的冷凝［12］.如圖6所示反映了在0.3，0.6，0.9，1.5kg／h這4個(gè)蒸氣流量工況下，富液入口溫度trich變化對(duì)CO2再生速率ν以及貧液CO2負(fù)荷α影響的模擬結(jié)果.結(jié)果顯示，無論在哪組蒸氣流量下，富液入口溫度的提高都將有利于CO2再生.然而，相比于1.5kg／h的蒸氣流量，在0.3kg／h這樣的小蒸氣流量下，富液入口溫度的提高對(duì)CO2再生速率的影響更為顯著.這是因?yàn)樵谛≌魵饬髁康沫h(huán)境下，吹掃蒸氣提供的熱量不足以使得富液中的CO2完全解析出來.此時(shí)提高富液入口溫度，更加有利于促進(jìn)CO2再生.而在蒸氣流量較大的情況下，吹掃蒸氣可以提供足夠的熱量使得富液中的CO2再生，此時(shí)提高富液入口溫度對(duì)于CO2再生效果并不明顯.

圖6 不同蒸氣流量下，不同富液溫度trich對(duì)CO2 再生速率ν和貧液CO2 負(fù)荷α 的影響Fig.6 Effect of rich stream temperature trichfor CO2regeneration rateνand CO2loadingαin different steam flow conditions

2.5 再生塔壓力對(duì)CO2 再生效果的影響

如圖7所示反映了在過熱度ts＝20 ℃，蒸氣流量qmg為0.3，0.6，0.9，1.2，1.5，2kg／h這6個(gè)工況下，再生塔壓力p 從1×105Pa變化到5×105Pa過程中，CO2再生速率ν的變化趨勢(shì).由圖可知，在0.3，0.6，0.9這3個(gè)蒸氣流量下，CO2再生速率ν隨著再生塔壓力p 從1×105Pa到5×105Pa的提高都是減小的，而在蒸氣流量為1.2kg／h 工況下，隨著再生塔壓力提高，CO2再生速率先變大后逐漸減小，在3×105Pa時(shí)達(dá)到最大值.而在1.5，2.0kg／h這2個(gè)吹掃蒸氣流量下，隨著再生塔壓力變大，CO2再生速率有一個(gè)緩慢上升的趨勢(shì).再生塔中CO2再生量取決于富液吸收的熱量以及再生塔中CO2的傳質(zhì)推動(dòng)力.再生塔壓力變大的過程中，再生塔內(nèi)溫度隨之提高，CO2飽和分壓也隨之提高.因此在大蒸氣流量的情況下，其CO2再生速率是隨著再生塔壓力提高而增大的.而在小蒸氣流量工況下，由于加壓使得再生塔內(nèi)富液達(dá)到沸點(diǎn)所需要的熱量變大，而小蒸氣流量又不足以提供足夠的熱量，因此其CO2再生量反而會(huì)變小.

圖7 再生塔壓力p 對(duì)于CO2 再生速率ν的影響Fig.7 Effect of column pressure pfor CO2regeneration rateν

2.6 不同填料對(duì)于CO2 再生效果的影響

無論對(duì)于吸收過程還是再生過程，兩者都涉及到氣液兩相傳質(zhì)過程.該過程涉及到擴(kuò)散系數(shù)D，亨利系數(shù)H，化學(xué)反應(yīng)速率ν.由于不同的填料其內(nèi)部結(jié)構(gòu)不一樣，導(dǎo)致其對(duì)于氣液兩相傳質(zhì)在接觸過程中傳質(zhì)效率的影響也不一樣.因此填料的類型對(duì)于CO2再生效果也有影響.如圖8 所示模擬了CY，IMTP，MellaPak，Mellapak plus，SuperPak 5種不同的填料對(duì)CO2再生效果的影響.從圖中可以發(fā)現(xiàn)，隨著吹掃蒸氣流量的變大，CO2再生速度都是呈現(xiàn)先迅速上升，后趨于平穩(wěn)的變化趨勢(shì).而不同的填料在其相同流量的吹掃蒸氣下，其CO2再生速率卻略有區(qū)別.在其他條件相同的情況下，以CY 作為填料的再生塔中，CO2再生速率相比其他4種填料的再生塔CO2再生速率要略高.而MellaPak，Mellapak plus 2種填料塔表現(xiàn)出來的CO2再生速率較為相近.SuperPak，IMTP 2 種填料塔表現(xiàn)出來的CO2再生速率較為接近.同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)在吹掃蒸氣流量較小時(shí)，這5種填料對(duì)于CO2再生速率的影響基本一致.而在吹掃蒸氣流量較大時(shí)，5 種填料對(duì)CO2再生速率的影響程度不同逐漸顯現(xiàn)出來.

圖8 填料對(duì)再生速率ν和貧液CO2 負(fù)荷α 的影響Fig.8 Effect of packing material for CO2regeneration rateνand CO2loadingα

2.6 直接蒸氣再生過程與傳統(tǒng)再生過程比較

對(duì)于該直接蒸氣吹掃再生CO2系統(tǒng)，通過將蒸氣熱量換算成加熱功率，使之與傳統(tǒng)的再沸器加熱再生CO2系統(tǒng)相比較.其中直接蒸氣吹掃工藝大部分蒸氣可以重新回到電廠，加以利用.假定其回收率在80%.

傳統(tǒng)再生塔再生過程所需熱量計(jì)算公式如下［18］：

式中：Qs為顯熱部分所需熱量，kJ／s；Qr為反應(yīng)熱部分所需熱量，kJ／s；Qstrg為潛熱部分所需熱量，kJ／s；qm-l為吸收液的質(zhì)量流量，kg／s；c為吸收液的比熱容，KJ／（kg·℃）；Δth為吸收液在貧富液換熱器中的升溫幅度，℃；GCO2為再生過程中CO2摩爾產(chǎn)量，mol／s；ΔHads為解析單位CO2所需的反應(yīng)熱，在質(zhì)量分?jǐn)?shù)30% MEA 吸收劑中，ΔHads＝84.48kJ／mol；rH2O為 水 氣 化 潛 熱，kJ／mol；pH2O／pCO2是 再 生過程中再生塔頂理論上的回流比.

直接蒸氣吹掃再生CO2系統(tǒng)中再生能耗計(jì)算如下：

式中：Qst1為回收部分蒸氣提供的熱量，kJ／s∶Qst2為未回收部分蒸氣提供的熱量，kJ／s；ε 表示回收率，本文取80%；qmg表示吹掃蒸氣質(zhì)量流量，kg／s；ΔH1，ΔH2分別表示回收部分和未回收部分蒸氣焓降，kJ／kg.

如圖9所示為2種再生方式下，兩者再生能耗Er都是隨著加熱功率W（吹掃蒸氣流量）變大而變大.其中在直接蒸氣吹掃的情況下，其再生能耗Er隨著加熱功率W（吹掃蒸氣流量）的變化更為明顯.而從總體上而言，直接蒸氣吹掃再生CO2過程中的再生能耗小于傳統(tǒng)的再沸器加熱過程中的再生能耗，在最低點(diǎn)的能耗僅為每千克CO22.6 MJ，該數(shù)值無論對(duì)于本實(shí)驗(yàn)計(jì)算得到的能耗還是Li等［19］在其文章中計(jì)算得到的CO2再生能耗為每千克CO24.26 MJ都有了大幅減小.這是因?yàn)樵谥苯诱魵獯祾逤O2過程中，由于吹掃蒸氣提供部分傳質(zhì)推動(dòng)力，而使得水氣化潛熱這一部分能量大大降低，甚至可以忽略.而據(jù)Amusa Kothandaraman計(jì)算，該部分能量大約占了再生能耗的23%左右.同時(shí)直接蒸氣吹掃CO2相比于傳統(tǒng)的再沸器加熱再生過程，避免了換熱器之間的換熱損失，提高了換熱效率.

圖9 直接蒸氣吹掃再生CO2 系統(tǒng)與傳統(tǒng)再沸器熱再生系統(tǒng)再生能耗的比較Fig.9 Comparison of regeneration energy between steam direct stripping CO2system and traditional system

3 結(jié) 論

本文設(shè)計(jì)并研究了直接蒸氣吹掃再生CO2工藝流程.使用ASPEN 流程模擬軟件建立該再生系統(tǒng)模型.通過VLE 驗(yàn)證以及模擬吹掃蒸氣流量變化對(duì)CO2再生速率的影響與實(shí)驗(yàn)得到的結(jié)果相比較，證明模型的可靠性.對(duì)吹掃蒸氣流量、蒸氣過熱度、富液入口溫度、再生塔壓力、填料種類5個(gè)影響CO2再生速率的重要因素進(jìn)行了探究.結(jié)果表明：

（1）吹掃蒸氣的流量對(duì)于再生CO2速率有著顯著的影響，而吹掃蒸氣的過熱度對(duì)CO2再生速率影響并不明顯.

（2）在吹掃蒸氣流量較小的工況下，富液入口溫度對(duì)于CO2再生速率也有較大影響，而當(dāng)吹掃蒸氣流量較大時(shí)，富液入口溫度對(duì)CO2再生效果影響并不明顯.

（3）在蒸氣流量為0.3，0.6，0.9kg／h工況下，隨著塔壓變大，CO2再生速率呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢(shì).在蒸氣流量為1.2kg／h工況下，隨著再生塔壓力提高，CO2再生速率先變大后變小，在3×105Pa時(shí)達(dá)到最大值.在1.5，2.0kg／h工況下，CO2再生速率隨著塔壓的升高呈現(xiàn)緩慢上升趨勢(shì).

（4）MellaPak，Mellapak plus，SuperPak，CY，IMTP 5種不同的填料由于其內(nèi)部結(jié)構(gòu)不一樣，其對(duì)CO2再生速率的影響也不一樣，CY 填料表現(xiàn)最好.

（5）該工藝相對(duì)于傳統(tǒng)的再沸器加熱再生CO2工藝可以有效降低再生能耗，本文最優(yōu)化能耗可以達(dá)到每千克CO22.6 MJ.

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