歐美制訂顆粒污染物環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的歷程及對我國的借鑒

楊立新

環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

1932年比利時(shí)默茲河谷大霧引發(fā)6 000 人生病事件和1952年英國倫敦大霧導(dǎo)致超過4 000 人死亡事件［1］，使人們對空氣污染造成的健康危害有了深刻的認(rèn)識。通過立法和制訂環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，經(jīng)過60 多年的減排和治理，發(fā)達(dá)國家空氣污染狀況已得到很大的改善。如英國，1970—2012年二氧化硫排放量減少了93%，氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物排放量減少了60%，PM10和PM2.5排放量分別下降了77% 和82%，1980—2012年氨氣排放下降了21%［2］;美 國，1999—2007年P(guān)M2.5濃 度 下 降 了10%，1988—2007年P(guān)M10濃度也穩(wěn)定下降［3］;歐盟，2001—2012年P(guān)M10和PM2.5濃度分別下降了14%和16%，形成二級PM2.5前體氣體的硫氧化物、氮氧化物和氨氣，其濃度分別下降了50%、27%和7%［4］。

我國空氣污染問題也日益凸顯，大氣顆粒污染物年均濃度呈增加的趨勢，尤以京津冀、長三角和珠三角地區(qū)最為突出。如2012年5月綠色和平發(fā)布的報(bào)告［5］指出:近3年來，京津冀、長三角和珠三角三大城市群每年出現(xiàn)灰霾的天數(shù)超過100天，空氣中細(xì)顆粒物(PM2.5)年均濃度超過世界衛(wèi)生組織(WHO)推薦的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)指導(dǎo)值2 ～4 倍。2013年環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的報(bào)告顯示:74 個(gè)城市PM2.5平均濃度為76 μg/m3，京津冀地區(qū)城市則為115 μg/m3［6］。

大量的科學(xué)研究［7］表明，暴露于污染的空氣可以造成長期的健康危害，影響心血管和呼吸系統(tǒng)功能，進(jìn)而導(dǎo)致早逝。短時(shí)間、高劑量的空氣顆粒污染物暴露顯著增加因病就診和住院人數(shù)，造成對空氣污染水平變化敏感人群的早逝。歐洲空氣污染暴露研究揭示，歐洲國家輕度污染暴露導(dǎo)致人群預(yù)期壽命縮短8 個(gè)月，重污染城市空氣暴露導(dǎo)致人群壽命減少2年。空氣污染對生存環(huán)境產(chǎn)生顯著的負(fù)面影響，如污染物直接影響植物生長，通過改變土壤和水的酸堿度、營養(yǎng)狀況對生態(tài)系統(tǒng)造成間接影響。空氣中顆粒污染物顯著降低能見度、腐蝕建筑材料和導(dǎo)致氣候變化?？諝赓|(zhì)量及污染物種類和濃度日益成為公眾關(guān)注的焦點(diǎn)。如何治理環(huán)境污染，有效改善空氣質(zhì)量，科學(xué)處理經(jīng)濟(jì)發(fā)展目標(biāo)與建設(shè)生態(tài)文明社會之間的關(guān)系，成為我國政府職能部門迫切需要解決的問題。制訂科學(xué)、合理的空氣質(zhì)量目標(biāo)，建立科學(xué)、系統(tǒng)的空氣污染物基準(zhǔn)，提高科技水平是降低污染、減少公眾健康風(fēng)險(xiǎn)的有效方法和途徑。筆者通過回顧歐美制訂空氣質(zhì)量目標(biāo)，建立顆粒物環(huán)境空氣質(zhì)量基準(zhǔn)和標(biāo)準(zhǔn)的原則和方法，提出對我國制(修)訂相關(guān)基準(zhǔn)和標(biāo)準(zhǔn)的建議。

1 制訂環(huán)境空氣質(zhì)量目標(biāo)和標(biāo)準(zhǔn)的原則

20 世紀(jì)50年代工業(yè)國家爆發(fā)的空氣污染事件對健康、生態(tài)環(huán)境和經(jīng)濟(jì)造成的嚴(yán)重影響，促使美國政府開始研究空氣污染問題并著手建立空氣質(zhì)量管理系統(tǒng)。美國政府于1955年出臺了空氣污染控制行動計(jì)劃，開始為地方和州政府提供研究和培訓(xùn)經(jīng)費(fèi);1963年又制訂了《清潔空氣行動計(jì)劃》，并于1967年頒布了《空氣質(zhì)量行動計(jì)劃》，還制訂了空氣質(zhì)量基準(zhǔn)、空氣質(zhì)量控制區(qū)域和州實(shí)施計(jì)劃等一系列文件［8］。《清潔空氣行動計(jì)劃》［9］的108(42 U.S.C. section 7408)部分，要求管理機(jī)構(gòu)確定空氣污染物清單并頒布針對這些污染物的空氣質(zhì)量基準(zhǔn)。明確規(guī)定，環(huán)境空氣污染物是指造成、導(dǎo)致空氣污染并會對公眾健康和生存環(huán)境產(chǎn)生危害的，來源不同的污染物。空氣質(zhì)量基準(zhǔn)則是基于準(zhǔn)確反映空氣污染物對公眾健康和生存環(huán)境產(chǎn)生影響的最新的科學(xué)研究成果。109(42 U.S.C.7409)部分，要求管理機(jī)構(gòu)按照頒布的環(huán)境空氣質(zhì)量基準(zhǔn)提議和頒布一級、二級國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。按照保護(hù)公眾健康為目的來制訂一級標(biāo)準(zhǔn)。強(qiáng)調(diào)鑒于制訂標(biāo)準(zhǔn)時(shí)科學(xué)和技術(shù)發(fā)展的現(xiàn)狀，要求管理者充分考慮一個(gè)足夠保證健康的安全邊界區(qū)。二級標(biāo)準(zhǔn)要求為保護(hù)生存環(huán)境來設(shè)立污染物的標(biāo)準(zhǔn)濃度。

歐盟于20 世紀(jì)70年代早期開始著手環(huán)境保護(hù)工作，1987年環(huán)境保護(hù)寫進(jìn)了憲法條文(Single Act)。1980年歐盟依據(jù)80 號指令(80/779/EEC)頒布了空氣質(zhì)量限值(AQLV)，并制訂二氧化硫、懸浮顆粒物的指導(dǎo)值，隨后相繼頒布了鉛、二氧化氮和臭氧的限值;1996年頒布了空氣質(zhì)量框架指令(AQFD)和相關(guān)指令，目標(biāo)是要建立對歐盟成員國空氣質(zhì)量進(jìn)行評估和管理的統(tǒng)一機(jī)構(gòu);2001年正式通過了減排指令，該指令強(qiáng)制性地明確了成員國對二氧化硫、氮氧化物、氨氣和揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)的減排目標(biāo)。世界衛(wèi)生組織歐洲區(qū)辦公室于1987年、2000年和2005年相繼頒布了歐洲空氣質(zhì)量導(dǎo)則［10-11］，為空氣顆粒污染物制訂基準(zhǔn)。

回顧美國和歐盟制訂環(huán)境空氣質(zhì)量相關(guān)文件的過程，遵循的共同原則是確?？諝赓|(zhì)量不會對公眾產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)，不對生存環(huán)境造成負(fù)面影響。

2 制訂和頒布的顆粒物空氣質(zhì)量基準(zhǔn)文件

2.1 基準(zhǔn)文件——1969年

按照《空氣質(zhì)量行動計(jì)劃》的要求，1969年1月美國國家空氣污染控制管理機(jī)構(gòu)起草、頒布了首個(gè)《顆粒物空氣質(zhì)量基準(zhǔn)》［12］?？諝赓|(zhì)量基準(zhǔn)的頒布是《空氣質(zhì)量行動計(jì)劃》要求的一個(gè)關(guān)鍵步驟，是推動州政府在技術(shù)、社會和政策層面保護(hù)公眾健康的重要舉措?；鶞?zhǔn)闡述了空氣污染物導(dǎo)致健康損害和環(huán)境影響的判定是當(dāng)環(huán)境空氣污染物濃度在一定的時(shí)間范圍內(nèi)，達(dá)到或者超過一個(gè)特定值時(shí)造成的健康危害和產(chǎn)生的環(huán)境效應(yīng)。文件系統(tǒng)總結(jié)了1968年3月前發(fā)表的空氣顆粒污染物研究成果，指出現(xiàn)有結(jié)果的不足和需要進(jìn)一步研究的領(lǐng)域?；鶞?zhǔn)文件由顆粒物測量方法;顆粒物和其他氣體(如二氧化硫)的整合影響;顆粒物對天氣狀況、能見度、材料和植物的影響及經(jīng)濟(jì)損失的測量、估算方法;公眾對空氣污染的認(rèn)知和顆粒物帶來的異味;顆粒物在肺臟的沉積、清除及對動物的毒性效應(yīng)和流行病學(xué)研究內(nèi)容構(gòu)成?；鶞?zhǔn)文件明確用來衡量空氣污染對人類和生存環(huán)境造成的可見和不可見影響的科學(xué)領(lǐng)域和方法;強(qiáng)調(diào)基準(zhǔn)為制訂以保護(hù)公眾健康和環(huán)境安全為目的的環(huán)境空氣質(zhì)量管理提供重要的科學(xué)依據(jù);明確隨著科學(xué)的發(fā)展，空氣質(zhì)量基準(zhǔn)需要不斷修訂、完善?；鶞?zhǔn)文件提出在制訂空氣質(zhì)量基準(zhǔn)時(shí)應(yīng)該考慮污染物性質(zhì)、監(jiān)測方法、暴露參數(shù)、受影響受體的性質(zhì)和效應(yīng)，并明確界定空氣顆粒污染物是指在空氣中擴(kuò)散的固態(tài)或者液態(tài)物質(zhì)，顆粒直徑或者Stokes 直徑大于0.000 2 μm，小于500 μm。國家空氣監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)提供的空氣總懸浮顆粒物濃度，城區(qū)為60 ～200 μg/m3(年幾何平均值)，重污染區(qū)峰值可達(dá)2 000 μg/m3，郊區(qū)為10 ～60 μg/m3。顆粒物的年平均濃度超過80 μg/m3將導(dǎo)致健康損害，年均濃度超過60 μg/m3將對材料產(chǎn)生可見的影響，150 μg/m3顆粒濃度將造成空氣能見度降低至8 km。

2.2 基準(zhǔn)文件——1982年［9］

根據(jù)《清潔空氣行動計(jì)劃》定期(每5年)審查、修訂和頒布空氣質(zhì)量基準(zhǔn)的要求，1982年美國國家環(huán)境保護(hù)局(US EPA)頒布了《顆粒物和二氧化硫空氣質(zhì)量基準(zhǔn)》，包括簡介;顆粒物和二氧化硫的物理和化學(xué)性質(zhì);分析技術(shù);來源和排放;環(huán)境濃度和暴露水平;在大氣中傳輸、轉(zhuǎn)化和沉積;酸沉降;對植物的效應(yīng);對空氣能見度和氣候的影響;對材料的影響;可吸入性氣溶膠和二氧化硫在呼吸道的沉積、吸收和清除;毒理研究;臨床暴露和流行病學(xué)研究等14 章內(nèi)容。US EPA 于1986年把有關(guān)空氣顆粒物的最新研究成果作為補(bǔ)充內(nèi)容并入1982年的基準(zhǔn)文件?？紤]到大部分二氧化硫經(jīng)化學(xué)過程轉(zhuǎn)化成顆粒形式的硫酸鹽，流行病學(xué)研究難于區(qū)分二氧化硫和顆粒物對死亡和疾病的貢獻(xiàn)，WHO 合并對二氧化硫和顆粒物基準(zhǔn)的審查，US EPA 和清潔空氣科學(xué)顧問委員會建議新制訂的基準(zhǔn)合并二氧化硫和顆粒物基準(zhǔn)。建議對現(xiàn)有健康信息的評估主要關(guān)注顆粒物和二氧化硫吸入暴露途徑，特別是二氧化硫吸入、沉積方式，與硫相關(guān)顆粒物及其他顆粒物的物化性質(zhì)，顆粒物引起生物學(xué)效應(yīng)的機(jī)理，生物學(xué)效應(yīng)的屬性特征，劑量反應(yīng)或暴露效應(yīng)關(guān)系的定量特征，確認(rèn)對顆粒物和二氧化硫的敏感人群。評估顆粒物和二氧化硫?qū)ι姝h(huán)境的影響，主要關(guān)注直接、短期效應(yīng)，也注重低濃度污染物重復(fù)、長期慢性暴露所造成的后果。明確空氣顆粒分為直徑小于2 或3 μm 的細(xì)顆粒(fine particles)和直徑大于2 或3 μm 的粗顆粒(coarse particles)，2.5 μm 通常作為區(qū)分細(xì)和粗顆粒的界限。細(xì)顆粒呈2 種質(zhì)量分布模式:核模(nuclei mode)包括直徑為0.005 ～0.05 μm 的顆粒;積聚模(accumulation mode)由核模產(chǎn)生的短壽命顆粒經(jīng)過氣體凝結(jié)或者生長形成，包括直徑為0.05 ～2 μm 的顆粒。粗顆粒包括再懸浮的表面塵埃、海鹽霧、機(jī)械過程產(chǎn)生的顆粒。一級顆粒直接來源于人類活動的排放和自然過程的釋放;二級顆粒由釋放于大氣環(huán)境中的氣體經(jīng)過物理化學(xué)過程形成。可吸入顆粒在呼吸道的沉積與呼吸方式和可吸入顆粒的物理性質(zhì)有關(guān)。總懸浮顆粒濃度呈下降趨勢，年均濃度為55 ～100 μg/m3。對倫敦?zé)熿F事件數(shù)據(jù)的分析表明，二氧化硫和顆粒濃度超過1 000 μg/m3導(dǎo)致老人和慢性病患者的死亡人數(shù)增加，500 ～1 000 μg/m3引起死亡明顯升高，顆粒濃度為150 ～200 μg/m3導(dǎo)致死亡人數(shù)小幅顯著的上升。1948—1974年，夏季發(fā)生于美國中東部各州的霧霾次數(shù)增加了100%，中西部和東部海岸帶增加了50% ～70%。由于不同來源的顆?；瘜W(xué)組成各異(如城市和郊區(qū)來源的顆粒，吸附的有毒化學(xué)成分的溶解性、生物活性等存在差別)導(dǎo)致不同的毒性效應(yīng)。盡管動物試驗(yàn)提供了對已知化學(xué)成分、實(shí)驗(yàn)室制備顆粒的毒性數(shù)據(jù)，但直接研究環(huán)境顆粒樣品暴露試驗(yàn)和毒性效應(yīng)的非常少，因此開展相關(guān)領(lǐng)域科學(xué)研究非常必要。

2.3 基準(zhǔn)文件——1996年［13］

1996年US EPA 頒布了新修訂的顆粒物環(huán)境空氣質(zhì)量基準(zhǔn)，包括概述;簡介;顆粒物的理化性質(zhì);顆粒物采樣、分析方法和酸沉降;來源和排放;環(huán)境濃度;人群暴露——環(huán)境和室內(nèi)顆粒物濃度的關(guān)系;能見度和對氣候的影響;對材料的效應(yīng);吸入顆粒的劑量學(xué)效應(yīng);顆粒物的毒理學(xué)研究;顆粒物和酸性氣溶膠暴露健康效應(yīng)的流行病學(xué)研究;顆粒物暴露、劑量和健康風(fēng)險(xiǎn)等13 章內(nèi)容。文件科學(xué)、系統(tǒng)地審閱和評價(jià)了1982年以來的有關(guān)空氣顆粒物的最新研究成果，認(rèn)為:1)空氣動力學(xué)直徑小于等于2.5 μm 的細(xì)顆粒物(fine-mode particles，PM2.5)和空氣動力學(xué)直徑大于2.5 μm 小于等于10 μm 的粗顆粒物(coarse-mode particles，PM10)的化學(xué)、物理性質(zhì)不同，導(dǎo)致它們在呼吸道中的沉積、清除過程有差別，2種顆粒物中不同的生物活性成分也造成不同的毒性效應(yīng)，因此建議分開評價(jià)它們的健康和環(huán)境效應(yīng);2)新證據(jù)進(jìn)一步強(qiáng)化了每日死亡人數(shù)增加與環(huán)境空氣污染相關(guān)的事實(shí)，短期和長期顆粒污染物暴露導(dǎo)致死亡人數(shù)增加，由于數(shù)據(jù)有限，不能定量估算預(yù)期壽命減少量;3)揭示了顆粒物如煙霧、總懸浮顆粒物、PM10、PM2.5、硫化物暴露與急慢性病的高度相關(guān)性。20 世紀(jì)80年代和90年代流行病學(xué)研究結(jié)果表明，低于24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度(150 μg/m3)和年標(biāo)準(zhǔn)濃度(50 μg/m3)的顆粒污染物，仍然導(dǎo)致死亡人數(shù)的增加。對PM10的研究表明，24 h 均值每增加50 μg/m3導(dǎo)致暴露人群相對風(fēng)險(xiǎn)增加2.5% ～5%，老人和患有呼吸系統(tǒng)疾病的人群相對風(fēng)險(xiǎn)更高。證據(jù)顯示兒童對空氣污染暴露可能更敏感，由于證據(jù)不足不能得出相關(guān)性結(jié)論。證據(jù)顯示PM2.5與短期和長期暴露導(dǎo)致的死亡相關(guān)，粗顆粒物(PM2.5～10，空氣動力學(xué)直徑＞2.5 ～＜10 μm)暴露也與死亡增加有相關(guān)性?，F(xiàn)有證據(jù)不支持顆粒物濃度和死亡效應(yīng)之間存在閾值。哈佛6 個(gè)城市研究數(shù)據(jù)對總死亡相對風(fēng)險(xiǎn)估算為:每增加50 μg/m3的PM15(空氣動力學(xué)直徑＜15 μm 的可吸入顆粒)增加的相對風(fēng)險(xiǎn)為1.42(95%置信區(qū)間(95%CI)為［1.16，2.01］)，增加25 μg/m3的PM2.5相對風(fēng)險(xiǎn)增加1.31(95%CI 為［1.11，1.68］)，增加15 μg/m3的SO42-相對風(fēng)險(xiǎn)增加1.46(95%CI 為［1.16，2.16］)，增加50 μg/m3的PM10造成肺炎和慢性阻塞性肺病的風(fēng)險(xiǎn)增加1.06(95%CI 為［0.98，1.13］)～1.25(95%CI 為［1.10，1.44］)，每增加100 μg/m3的總懸浮顆粒物造成65歲及以上老人患肺炎的相對風(fēng)險(xiǎn)增加1.22(95%CI為［1.10，1.36］)。

2.4 基準(zhǔn)文件——2004年［14］

基于對1996—2002年研究成果的綜合分析，2004年10月US EPA 頒布了修訂的顆粒物環(huán)境質(zhì)量基準(zhǔn)。通過邀請氣溶膠科學(xué)研究團(tuán)體舉辦講座，清潔空氣科學(xué)顧問委員會反復(fù)審查，征求公眾對稿件的意見、建議及對最新科學(xué)結(jié)論的嚴(yán)格評價(jià)，在此基礎(chǔ)上形成基準(zhǔn)?；鶞?zhǔn)包括顆粒物和相關(guān)成分的理化性質(zhì);來源和排放、大氣傳輸、轉(zhuǎn)化和匯合;顆粒物采樣、分析方法和美國環(huán)境空氣顆粒物濃度;顆粒物對植物、生態(tài)環(huán)境、能見度、材料和氣候的影響;影響一般人群空氣顆粒物暴露的因素;可吸入顆粒物的劑量效應(yīng);基于實(shí)驗(yàn)動物和臨床暴露實(shí)驗(yàn)的顆粒物及其組成的毒理學(xué)研究;流行病學(xué)研究成果評價(jià);結(jié)論等9 章內(nèi)容。證據(jù)支持PM2.5和PM10短期和長期暴露導(dǎo)致心血管和呼吸系統(tǒng)疾病及死亡的因果關(guān)系。短期暴露研究結(jié)果表明，老人、兒童、嬰兒及病患者為敏感人群，社會和經(jīng)濟(jì)狀況及居住環(huán)境也影響敏感人群。每增加10 μg/m3的PM2.5，長期暴露導(dǎo)致的總死亡風(fēng)險(xiǎn)增加7% (95% CI 為［3.9%，10%］)～13%(95%CI 為［4.2%，23%］)。增加25 μg/m3PM2.5和PM2.5～10，短期暴露引起的死亡風(fēng)險(xiǎn)增加2% ～6%，導(dǎo)致心血管和呼吸系統(tǒng)疾病額外的風(fēng)險(xiǎn)分別為4% ～10% 和5% ～15%。增加25 μg/m3的PM2.5增加急診為35%。顆粒物長期暴露導(dǎo)致減少壽命預(yù)期、增加肺癌風(fēng)險(xiǎn)和哮喘癥狀。1999年US EPA 頒布了區(qū)域霧霾治理規(guī)劃，明確改善能見度的目標(biāo)?？紤]到區(qū)域和相對濕度的差別，可接受能見度40 ～60 km 對應(yīng)的美國全國范圍的PM2.5近似顆粒濃度小于10 或20 μg/m3?？諝忸w粒物沉降會影響氮飽和、土壤和水酸化、口岸富營養(yǎng)化。由于顆粒物監(jiān)測數(shù)據(jù)、沉降速率、生態(tài)系統(tǒng)的歷史和區(qū)域差別等因素，不能確立顆粒物濃度和生態(tài)環(huán)境效應(yīng)之間的劑量關(guān)系。氣溶膠顆粒物在空氣中存在的時(shí)間比較短，主要影響局部區(qū)域氣候。由于證據(jù)有限，不能確立空氣顆粒物對材料腐蝕和損壞作用的定量關(guān)系及基準(zhǔn)。

2.5 基準(zhǔn)文件——2009年

2007年6月US EPA 著手準(zhǔn)備新的基準(zhǔn)文件［15］，對發(fā)表于2002—2009年有關(guān)暴露效應(yīng)關(guān)系、毒理效應(yīng)模式和敏感人群研究的文獻(xiàn)進(jìn)行審查，并制訂了文獻(xiàn)篩選標(biāo)準(zhǔn)和審查流程(圖1)。評估、總結(jié)大氣科學(xué)和暴露科學(xué)研究，基于動物實(shí)驗(yàn)和健康效應(yīng)的體內(nèi)、體外毒理學(xué)研究，臨床暴露實(shí)驗(yàn)，流行病學(xué)研究，顆粒物對生存環(huán)境包括能見度、氣候、生態(tài)效應(yīng)的最新研究成果，于2008年6月舉辦了旨在對草稿進(jìn)行審閱、征求意見的工作會議。2009年12月US EPA 頒布了顆粒物綜合科學(xué)評價(jià)(ISA)，評估了300 多個(gè)新的流行病學(xué)研究成果。包括簡介;相關(guān)大氣科學(xué)、環(huán)境空氣數(shù)據(jù)分析、暴露評價(jià)、劑量學(xué)、健康和環(huán)境效應(yīng)及因果關(guān)系判定方面的重要發(fā)現(xiàn)和結(jié)論;大氣化學(xué)、顆粒物來源、暴露相關(guān)概念及顆粒物來源與暴露例證;劑量學(xué)重要概念和相關(guān)研究進(jìn)展;顆粒物的毒理效應(yīng)模式和機(jī)理;流行病學(xué)、臨床暴露實(shí)驗(yàn)、動物毒理研究和短期暴露的健康效應(yīng)，顆粒物暴露效應(yīng)與敏感人群;顆粒物對生存環(huán)境的影響。還頒布了顆粒物國家環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)包括城市能見度影響評價(jià)的范疇和方法［16］，健康風(fēng)險(xiǎn)和暴露評價(jià)的范疇和方法［17］。2010年頒布了顆粒物健康風(fēng)險(xiǎn)定量評價(jià)［18］，顆粒物城市能見度評價(jià)［19］。

圖1 制訂環(huán)境空氣顆粒物基準(zhǔn)相關(guān)文獻(xiàn)審查和篩選程序Fig.1 Identification of studies for inclusion in the national ambient air quality for PM

US EPA 首次明確了用來判定空氣污染導(dǎo)致健康和生存環(huán)境效應(yīng)因果關(guān)系的框架，詳細(xì)說明了確立暴露和健康效應(yīng)一般因果關(guān)系科學(xué)證據(jù)的類型，因果關(guān)系與統(tǒng)計(jì)相關(guān)性的比較，判定因果關(guān)系的必要條件，多因素導(dǎo)致的因果關(guān)系，確定、分析不確定度的方法，一般因果關(guān)系證據(jù)權(quán)重分類和特化的框架。因果關(guān)系判定框架要求:1)因果關(guān)系判定。用兩步法來評估基準(zhǔn)污染物對人類健康效應(yīng)和環(huán)境影響的科學(xué)證據(jù)，即首先判斷支持因果關(guān)系的科學(xué)證據(jù)的權(quán)重，確定特征證據(jù)的權(quán)重，再評價(jià)污染物暴露引起可觀察效應(yīng)的定量證據(jù)，如濃度效應(yīng)關(guān)系、效應(yīng)水平、暴露時(shí)間和方式。采用因果關(guān)系(causal relationship)、可能有因果關(guān)系(likely to be causal relationship)、表現(xiàn)出因果關(guān)系(suggestive of a causal relationship)、不充分因果關(guān)系(inadequate to infer a causal relationship)和沒有因果關(guān)系(not likely to be a causal relationship)5 個(gè)等級來劃分因果關(guān)系證據(jù)的權(quán)重。2)響應(yīng)/風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)。依據(jù)對污染物暴露與健康效應(yīng)及環(huán)境影響的定量關(guān)系，對健康和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)定性;明確污染物暴露的人群劑量效應(yīng)關(guān)系、重要的暴露方式及暴露的敏感人群;對生存環(huán)境影響的評價(jià)要明確受影響的因素或者生態(tài)環(huán)境敏感要素、暴露方式及劑量效應(yīng)關(guān)系。

美國全國范圍的流行病學(xué)數(shù)據(jù)顯示［15］，PM2.5的24 h 平均濃度超過13 μg/m3，短時(shí)間暴露導(dǎo)致死亡的概率為0.47% ～0.85%。美國和加拿大的研究顯示，每增加10 μg/m3的PM2.5，會增加1.2% ～2.7%因心血管疾病導(dǎo)致的死亡和0.8% ～2.7%與呼吸疾病相關(guān)的死亡［14］?，F(xiàn)有證據(jù)顯示PM10和PM2.5劑量效應(yīng)曲線沒有效應(yīng)濃度閾值，在PM10濃度為80 ～100 μg/m3，PM2.5濃度為14.7 ～21 μg/m3時(shí)，對健康的影響效應(yīng)隨著濃度的升高而增加［15］。

為了減少空氣污染對健康的影響，WHO 于1987年、2000年和2005年［10-11］出版了不斷更新的歐洲空氣質(zhì)量指導(dǎo)原則。2000年指導(dǎo)原則包括簡介、健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)和生態(tài)毒性效應(yīng)評價(jià)內(nèi)容，其中健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)部分包括有機(jī)污染物(包括PAHs 和PCBs 等16 種)，無機(jī)污染物(包括砷、鉛等12 種)，典型污染物(如二氧化氮、臭氧、顆粒物和二氧化硫)，室內(nèi)空氣污染物等。在北歐冬季城市PM10濃度為20 ～30 μg/m3，西歐PM10濃度為40 ～50 μg/m3，城市和郊區(qū)差別比較小，冬季有一些城市24 h的PM10濃度超過平均值100 μg/m3。導(dǎo)則明確指出根據(jù)現(xiàn)有的研究結(jié)果，還不能確定顆粒污染物長期和短期暴露導(dǎo)致健康效應(yīng)的指導(dǎo)濃度。2005年出版的導(dǎo)則包括簡介，空氣質(zhì)量導(dǎo)則在制訂政策和減少風(fēng)險(xiǎn)方面的應(yīng)用及空氣污染物風(fēng)險(xiǎn)評估等。強(qiáng)調(diào)已有研究結(jié)果不支持空氣顆粒污染物有健康效應(yīng)閾值，事實(shí)上現(xiàn)有流行病學(xué)證據(jù)顯示，即使顆粒物濃度稍高于環(huán)境本低濃度(歐洲國家的本底濃度為3 ～5 μg/m3)，無論是長期還是短期暴露也可以導(dǎo)致健康效應(yīng)。選擇10 μg/m3的PM2.5濃度作為年均濃度指導(dǎo)值，是基于長期暴露于PM2.5的流行病學(xué)研究數(shù)據(jù)，即所有研究城市導(dǎo)致顯著死亡效應(yīng)的最低PM2.5濃度。即使不能完全排除小于10 μg/m3的PM2.5濃度暴露導(dǎo)致的健康效應(yīng)，但是10 μg/m3的PM2.5年均濃度是多數(shù)發(fā)達(dá)國家城市可以達(dá)標(biāo)的濃度。同時(shí)設(shè)立了PM2.5的3 個(gè)過渡階段濃度指導(dǎo)值:第一階段為35 μg/m3，根據(jù)發(fā)達(dá)國家長期暴露流行病學(xué)研究導(dǎo)致顯著死亡效應(yīng)的最高暴露濃度，造成的死亡效應(yīng)比年均濃度指導(dǎo)值(10 μg/m3)高15%;第二階段為25 μg/m3，和第一階段濃度相比，該濃度可使長期暴露導(dǎo)致的死亡效應(yīng)降低6%;第三階段為15 μg/m3，接近于長期暴露研究濃度的平均濃度，比第二階段濃度暴露減少6%的死亡效應(yīng)。PM10年均濃度的指導(dǎo)值為20 μg/m3，設(shè)立的3 個(gè)過渡階段濃度:第一階段為70 μg/m3;第二階段為50 μg/m3;第三階段為30 μg/m3。PM2.5的24 h 濃度指導(dǎo)值為25 μg/m3，設(shè)立的3 個(gè)過渡階段濃度:第一階段為75 μg/m3，比指導(dǎo)值暴露導(dǎo)致的死亡效應(yīng)增加5%;第二階段為50 μg/m3，比指導(dǎo)值暴露導(dǎo)致死亡效應(yīng)增加2.5%;第三階段為37.5 μg/m3，比指導(dǎo)值死亡效應(yīng)增加1.2%。PM10的24 h 濃度指導(dǎo)值為50 μg/m3，設(shè)立的3 個(gè)過渡階段濃度:第一階段為150 μg/m3;第二階段為100 μg/m3;第三階段75 μg/m3。

基于這些基準(zhǔn)文件和指導(dǎo)原則，US EPA 和歐洲各國結(jié)合各自國家的經(jīng)濟(jì)狀況、科學(xué)技術(shù)水平和社會影響制訂具體的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。

3 制訂環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)

US EPA 空氣質(zhì)量政策和標(biāo)準(zhǔn)辦公室(OAQPS)負(fù)責(zé)對環(huán)境基準(zhǔn)文件所提供的科學(xué)依據(jù)進(jìn)行分析，并起草、撰寫環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)建議報(bào)告(EPA staff paper)［20］。報(bào)告主要包括:1)負(fù)面效應(yīng)的組成因素，明確制訂一級、二級環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)可以防止出現(xiàn)的預(yù)期負(fù)面效應(yīng);2)暴露分析和風(fēng)險(xiǎn)評價(jià);3)考慮并確定保留安全效應(yīng)邊界的因素。制訂環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，必須明確限定以下因素:1)顆粒物大小;2)合理的平均時(shí)間，標(biāo)準(zhǔn)濃度的統(tǒng)計(jì)學(xué)意義;3)標(biāo)準(zhǔn)濃度。

基于對1969年頒布的顆粒物環(huán)境質(zhì)量基準(zhǔn)文件的分析，1971年4月美國頒布了第一個(gè)顆粒物環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。采用總懸浮顆粒物(TSP，粒徑為25 ～45 μm)作為顆粒物標(biāo)志物，TSP 濃度一級標(biāo)準(zhǔn)的24 h 平均值為260 μg/m3，且規(guī)定每年超標(biāo)濃度不得超過一次;年標(biāo)準(zhǔn)濃度為幾何平均值75 μg/m3。TSP濃度二級標(biāo)準(zhǔn)的24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度為150 μg/m3，且規(guī)定每年超標(biāo)濃度不得超過一次。

1987年頒布的標(biāo)準(zhǔn)建議報(bào)告提議［20］:新標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)該分別制訂顆粒物和硫氧化物的標(biāo)準(zhǔn);采用PM10來代表顆粒污染物;制訂一級標(biāo)準(zhǔn)的短期(24 h 平均)和長期(年均)標(biāo)準(zhǔn)濃度，建議用年算術(shù)平均值取代原來的幾何平均值。建議PM10的24 h 平均值為140 ～250 μg/m3，每年超標(biāo)濃度不得超過一次;PM10的年平均值為50 ～65 μg/m3，為3年監(jiān)測數(shù)據(jù)的年算術(shù)平均值。鑒于TSP 濃度低于90 ～100 μg/m3造成環(huán)境影響的證據(jù)有限，建議不單獨(dú)制訂二級標(biāo)準(zhǔn)濃度。1987年，US EPA 頒布了修訂的顆粒物環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，修訂的內(nèi)容包括:1)用PM10替換總懸浮顆粒物(TSP);2)用24 h PM10均值(150 μg/m3)替換24 h 的TSP 標(biāo)準(zhǔn)濃度;3)用PM10的年均標(biāo)準(zhǔn)濃度(50 μg/m3)替換TSP 的年均標(biāo)準(zhǔn)濃度;4)用一級PM10的24 h 和年均標(biāo)準(zhǔn)濃度替換TSP 的24 h 和年均二級標(biāo)準(zhǔn)濃度。

1996年US EPA 出版了顆粒物國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)審查即科學(xué)和技術(shù)信息政策評價(jià)建議書［21］。內(nèi)容包括:1)現(xiàn)有科學(xué)證據(jù)支持修訂1987年頒布的國家標(biāo)準(zhǔn);2)建議分別制訂細(xì)顆粒物和粗顆粒物的標(biāo)準(zhǔn);3)建議選取PM2.5的24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度為20 ～65 μg/m3，年標(biāo)準(zhǔn)濃度為12.5 ～20 μg/m3;4)保留PM10的年標(biāo)準(zhǔn)濃度或者與24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度結(jié)合控制粗顆粒物濃度;5)建議PM10的年標(biāo)準(zhǔn)濃度為40 ～50 μg/m3，如需保留24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度，建議沿用150 μg/m3;6)建議二級標(biāo)準(zhǔn)濃度采用一級標(biāo)準(zhǔn)濃度，通過區(qū)域性的霧霾治理計(jì)劃治理空氣能見度問題。根據(jù)該建議報(bào)告，1997年US EPA 頒布了修訂的顆粒物環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。該標(biāo)準(zhǔn)保留了1987年標(biāo)準(zhǔn)中有關(guān)PM10的標(biāo)準(zhǔn)濃度，添加PM2.5的標(biāo)準(zhǔn)濃度(24 h 均值為65 μg/m3)，規(guī)定采用某個(gè)區(qū)域每個(gè)監(jiān)測點(diǎn)3年數(shù)據(jù)均值的第98 百分位數(shù);年均值為15 μg/m3，規(guī)定采用單個(gè)或者多個(gè)監(jiān)測點(diǎn)的3年監(jiān)測數(shù)據(jù)的算術(shù)年平均值。對24 h PM10的標(biāo)準(zhǔn)濃度，規(guī)定采用每個(gè)監(jiān)測點(diǎn)的24 h 數(shù)據(jù)的第99 百分位數(shù)。規(guī)定二級標(biāo)準(zhǔn)采用和一級標(biāo)準(zhǔn)相同的標(biāo)準(zhǔn)濃度。

1998年，US EPA 發(fā)布了加強(qiáng)顆粒物健康風(fēng)險(xiǎn)研究的文件，指出需要開展的科學(xué)研究領(lǐng)域，強(qiáng)調(diào)和研究機(jī)構(gòu)、政府機(jī)構(gòu)、國家研究委員會(National Research Council)加強(qiáng)合作。研究計(jì)劃主要包括環(huán)境顆粒物暴露和健康效應(yīng)，開發(fā)先進(jìn)的監(jiān)測方法、技術(shù)及經(jīng)濟(jì)的減排策略。國家研究機(jī)構(gòu)顆粒物委員會優(yōu)先支持:空氣顆粒物來源，前體物氣體的釋放、轉(zhuǎn)化，傳輸和匯合的研究;顆粒物人群暴露和行為、環(huán)境變化的特征研究;可吸入顆粒物在呼吸道沉積、清除、殘留、代謝和劑量效應(yīng)特征研究;損傷和修復(fù)機(jī)理研究等。

2005年12月，US EPA 出版了顆粒物國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)審查:科學(xué)和技術(shù)信息政策評價(jià)建議書［22］。建議書依據(jù)2004年的基準(zhǔn)文件，提供是否需對現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行修訂及擬修訂標(biāo)準(zhǔn)濃度的建議，起到科學(xué)審查和政策制訂之間的橋梁作用。建議對1997年頒布的一級標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行修訂，內(nèi)容包括:1)建議修訂24 h 的PM2.5的標(biāo)準(zhǔn)濃度為25 ～35 μg/m3，規(guī)定第98 百分位數(shù)或第99 百分位數(shù)，并保留現(xiàn)行的年標(biāo)準(zhǔn)濃度，即15 μg/m3。或者修訂24 h 的PM2.5的標(biāo)準(zhǔn)濃度為30 ～40 μg/m3，年標(biāo)準(zhǔn)濃度為12 ～14 μg/m3。2)建議制訂24 h 城市粗顆粒物標(biāo)準(zhǔn)，用UPM2.5～10(urban coarse particle)替代PM10，建議24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度采用50 ～70 μg/m3(第98 百分位數(shù))，或60 ～85 μg/m3(第99 百分位數(shù))。3)建議考慮制訂4 ～8 h 的PM2.5標(biāo)準(zhǔn)濃度為20 ～30 μg/m3。4)建議不單獨(dú)制訂二級標(biāo)準(zhǔn)。

依據(jù)以上建議，2006年9月US EPA 頒布了新修訂的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn):1)修訂24 h 的PM2.5標(biāo)準(zhǔn)濃度為35 μg/m3，保留年標(biāo)準(zhǔn)濃度為15 μg/m3;2)一級、二級標(biāo)準(zhǔn)采用相同的標(biāo)準(zhǔn)濃度;3)繼續(xù)采用PM10代表粗顆粒物并保留24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度為150 μg/m3，取消年標(biāo)準(zhǔn)濃度。

2011年4月，基于對基準(zhǔn)文件提供的科學(xué)依據(jù)的評估，及對技術(shù)、基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的不確定性和局限性的分析，US EPA 頒布了關(guān)于修訂顆粒物國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的政策評估文件［23］?，F(xiàn)行的PM2.5標(biāo)準(zhǔn)不能完全保護(hù)短期和長期暴露對公眾造成的健康損害，提議對現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行修訂;結(jié)合年標(biāo)準(zhǔn)和避免短期高濃度峰值暴露的24 h 標(biāo)準(zhǔn)，可以有效保護(hù)公眾健康?；趯茖W(xué)依據(jù)和風(fēng)險(xiǎn)的考量，建議:1)采用11 ～13 μg/m3或11 ～12 μg/m3作為一級標(biāo)準(zhǔn)的年標(biāo)準(zhǔn)濃度，對應(yīng)11 ～12 μg/m3的年標(biāo)準(zhǔn)濃度，原24 h 的標(biāo)準(zhǔn)濃度(35 μg/m3)不變;如果采用13 μg/m3作為年標(biāo)準(zhǔn)濃度，建議采用30 μg/m3作為24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度。2)采用65 ～85 μg/m3(第98 百分位濃度)作為粗顆粒物(PM10)一級標(biāo)準(zhǔn)的24 h 標(biāo)準(zhǔn)濃度。3)采用霧霾指數(shù)(haze index，HI)為25 ～30 dv(deciviews)，4 h 平均值，3年平均值第90 百分位視距做為保護(hù)能見度的標(biāo)準(zhǔn)濃度。4)鑒于目前有限的數(shù)據(jù)，現(xiàn)行二級標(biāo)準(zhǔn)能否保護(hù)氣候變化、生態(tài)、材料效應(yīng)沒有明確的結(jié)論。

依據(jù)以上建議，2013年3月頒布了新修訂的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn):1)修訂PM2.5的年一級標(biāo)準(zhǔn)濃度為12 μg/m3，保留年二級標(biāo)準(zhǔn)濃度(15 μg/m3);2)保留PM2.5的24 h 一級標(biāo)準(zhǔn)濃度(35 μg/m3)，修訂空氣質(zhì)量指數(shù)來對應(yīng)新修訂的標(biāo)準(zhǔn)濃度;3)保留24 h 的PM10標(biāo)準(zhǔn)濃度(150 μg/m3)，保留PM2.5和PM10的二級標(biāo)準(zhǔn)濃度。明確24 h 的PM2.5標(biāo)準(zhǔn)濃度可達(dá)到對能見度保護(hù)的要求(表1)。

綜上所述，按照清潔空氣行動計(jì)劃的要求，US EPA 定期對現(xiàn)行環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行修訂。修訂的原則:1)制訂標(biāo)準(zhǔn)修訂計(jì)劃;2)出版基準(zhǔn)文件;3)發(fā)布修訂標(biāo)準(zhǔn)建議書;4)頒布標(biāo)準(zhǔn)(圖2)。US EPA 在對最新科學(xué)依據(jù)進(jìn)行全面綜合科學(xué)的分析評價(jià)基礎(chǔ)上，明確提出需要進(jìn)一步研究的方向和需要解決的科學(xué)問題。通過委托US EPA 組織建立的5 個(gè)研究中心(San Joaquin Valley 氣溶膠健康效應(yīng)研究中心、哈佛大學(xué)顆粒物研究中心、南加州顆粒物研究中心、羅徹斯特大學(xué)顆粒物研究中心、約翰霍普金斯顆粒物研究中心)和1 個(gè)實(shí)驗(yàn)室(US EPA 顆粒物實(shí)驗(yàn)室)進(jìn)行相關(guān)研究外，還采用資助研究項(xiàng)目的方式開展合作研究。正是通過這種多學(xué)科交叉開展深入科學(xué)研究以及科學(xué)的組織方式，奠定了美國在環(huán)境空氣顆粒物研究領(lǐng)域中理論、方法和技術(shù)方面的領(lǐng)先地位。

表1 美國頒布的顆粒物環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)［24］Table 1 Summary of national ambient air quality promulgated for PM

圖2 US EPA 建立環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)流程Fig.2 Illustration of the key steps in the process of the review of national ambient air quality standards

WHO 在綜合分析世界各國空氣污染物導(dǎo)致健康和生態(tài)效應(yīng)研究數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，結(jié)合健康風(fēng)險(xiǎn)評估制訂了空氣質(zhì)量指導(dǎo)原則，為各國制訂相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)、減少空氣污染物排放、降低公眾暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)和對生存環(huán)境的負(fù)面影響提供指導(dǎo)。依據(jù)科學(xué)研究成果修訂國家標(biāo)準(zhǔn)，充分體現(xiàn)科學(xué)決定基準(zhǔn)，標(biāo)準(zhǔn)源于基準(zhǔn)的科學(xué)觀念。

4 建議

當(dāng)前我國正面臨著治理空氣污染的巨大壓力，政府提出了“向污染宣戰(zhàn)”的口號，展現(xiàn)了治理污染的決心和意志。發(fā)達(dá)國家在治理環(huán)境空氣污染領(lǐng)域不但積累了豐富的經(jīng)驗(yàn)也開發(fā)并發(fā)展了許多新技術(shù)和新方法，形成了各自的理論體系，這些經(jīng)驗(yàn)、技術(shù)、理論和方法值得借鑒和學(xué)習(xí)。但由于地理環(huán)境、經(jīng)濟(jì)和科學(xué)技術(shù)發(fā)展水平、生活方式和習(xí)慣以及人群背景等方面的顯著差別，在顆粒污染物濃度、理化性質(zhì)、顆粒物暴露及人群健康效應(yīng)和生存環(huán)境影響評價(jià)等領(lǐng)域不能照搬發(fā)達(dá)國家建立的模型。因此開展針對我國環(huán)境特點(diǎn)和污染物特征的空氣顆粒物人群暴露及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)研究、高濃度顆粒污染物暴露對動植物和生態(tài)系統(tǒng)的影響及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)研究具有必要性和迫切性。本研究可為撰寫、出版我國顆粒物環(huán)境空氣質(zhì)量基準(zhǔn)文件提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，為修訂環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)提供科學(xué)依據(jù)，為建立理論體系提供科學(xué)根據(jù)，同時(shí)為治理環(huán)境空氣顆粒物污染提供理論和技術(shù)支撐。為保證在有限研究經(jīng)費(fèi)支持下完成研究任務(wù)，建議:1)借鑒美國經(jīng)驗(yàn)，由環(huán)境保護(hù)部組織成立3 ～5 個(gè)多學(xué)科聯(lián)合研究中心。開展顆粒物暴露導(dǎo)致健康效應(yīng)的機(jī)理研究;顆粒物來源、傳輸、轉(zhuǎn)化、匯和物理化學(xué)性質(zhì)研究;細(xì)顆粒物和超細(xì)顆粒物相關(guān)的健康效應(yīng)及毒理學(xué)研究;根據(jù)顆粒物的物理化學(xué)性質(zhì)預(yù)測健康風(fēng)險(xiǎn)研究;顆粒物對生存環(huán)境(動植物、生態(tài)、材料、能見度、氣候)效應(yīng)等攻關(guān)和前瞻性研究。2)成立由相關(guān)領(lǐng)域著名學(xué)者和政府管理者組成的科學(xué)咨詢委員會。a)制訂國家空氣質(zhì)量中長期目標(biāo);b)制訂空氣顆粒物領(lǐng)域的攻關(guān)研究計(jì)劃;c)對各研究中心的研究項(xiàng)目進(jìn)行定期評估、審查，對基準(zhǔn)文件、標(biāo)準(zhǔn)制訂過程進(jìn)行監(jiān)督和咨詢。

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