用于白酒識別的電子鼻數(shù)據(jù)分析與參數(shù)優(yōu)化

亓培鋒，孟慶浩，井雅琪，曾 明，丁承君

(1. 天津大學(xué)電氣與自動化工程學(xué)院，天津 300072；2. 河北工業(yè)大學(xué)機械工程學(xué)院，天津 300401)

白酒的生產(chǎn)和消費在我國國民經(jīng)濟中占據(jù)著重 要地位．近年來，隨著白酒產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展，白酒假冒現(xiàn)象日益嚴(yán)重，特別是年份酒和原產(chǎn)地標(biāo)志方面表現(xiàn)得尤為突出．現(xiàn)今對白酒的檢測[1-4]主要是通過色譜、光譜等分析方法，但其檢測需要專業(yè)人員和大型儀器，費時費力，不適合在線快速檢測．

電子鼻[5]是受生物嗅覺原理啟發(fā)，在結(jié)構(gòu)和功能上模仿哺乳動物的嗅覺系統(tǒng)的現(xiàn)代檢測儀器，具有快速、便攜等特點，已經(jīng)在許多領(lǐng)域引起了廣泛重視.電子鼻的數(shù)據(jù)分析本質(zhì)上是模式識別的過程，主要包括數(shù)據(jù)預(yù)處理[6]、特征生成、特征降維[7]和分類識別 4部分．

目前已有文獻中，電子鼻對白酒的研究主要是對其不同香型、品牌等的直接區(qū)分[1-4]，而對其中的數(shù)據(jù)分析問題缺乏較系統(tǒng)的研究；此外，在電子鼻系統(tǒng)的實驗參數(shù)選擇上大多通過經(jīng)驗估算得到．而實際上，電子鼻中數(shù)據(jù)分析的每個環(huán)節(jié)都很關(guān)鍵，最終都會影響到分類識別的結(jié)果．因此對于電子鼻系統(tǒng)，為了得到良好的識別效果，需要對預(yù)處理后的數(shù)據(jù)盡可能全面地提取特征信息，再通過適當(dāng)?shù)奶卣鹘稻S策略得到便于分類的低維特征空間，從而設(shè)計較好的分類器．此外，電子鼻的響應(yīng)與系統(tǒng)的實驗參數(shù)有很大關(guān)系，不同的實驗參數(shù)都會引起電子鼻響應(yīng)的差異，從而影響電子鼻的檢測效果．因此，有必要對電子鼻系統(tǒng)的實驗參數(shù)進行優(yōu)化．

針對上述問題，本文以濃香型白酒為研究對象，利用自主設(shè)計的白酒識別電子鼻系統(tǒng)，對其中的數(shù)據(jù)分析問題進行研究，提出了新的數(shù)據(jù)預(yù)處理、特征生成和特征降維方法；對系統(tǒng)的實驗參數(shù)——氣路流量和水浴蒸發(fā)溫度進行優(yōu)化，得到較佳的實驗參數(shù)，并在該參數(shù)條件下采用改進的 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法完成電子鼻對11種濃香型白酒的識別和溫濕度補償．

1 電子鼻系統(tǒng)及實驗方案

1.1 實驗材料

實驗采用 11種濃香型白酒樣本為對象：蘭津酒(48%，LJ-H)、蘭津酒(38%，LJ-L)、紅津酒(HJ)、津酒-扁鳳壺(45%，BFH-H)、津酒-扁鳳壺(40%，BFHL)、青酒(QJ)、瀘州老窖(LZLJ)、百年皖酒(BNWJ)、綿竹大曲(MZDQ)、稻花香(DHX)、牛欄山(NLS)．

1.2 電子鼻系統(tǒng)

實驗采用自主設(shè)計的白酒識別電子鼻系統(tǒng)如圖1所示，其中氣體傳感器陣列由 11種金屬氧化物半導(dǎo)體(MOS)傳感器組成，分別為：TGS2602、TGS822、TGS880、TGS2610、TGS2620、MICS-5121、MICS-5135、TGS2611、MICS-5521、MICS-5524、MICS-5526，并按照順序編號為chn0～chn10．

圖1 用于白酒識別的電子鼻系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of the designed electronic nose system for Chinese liquors recognition

1.3 實驗方案

1.3.1 氣路流量參數(shù)的優(yōu)化(方案A)

以 5 種白酒(BNWJ、LZLJ、NLS、DHX、QJ)樣本為對象，研究氣路中載氣流速對系統(tǒng)識別的影響；樣本量 2,μL，水浴溫度恒定在 60,℃，改變氣體質(zhì)量流量控制器設(shè)定控制氣路中載氣流速分別為 200、400、500、600、800,sccm．對 5種白酒樣本分別在上述 5種流速條件下各重復(fù)測試 5次，共得到 125組樣本數(shù)據(jù)．

1.3.2 水浴溫度參數(shù)的優(yōu)化(方案B)

以 6 種白酒(BNWJ、LZLJ、NLS、DHX、QJ、HJ)樣本為對象，研究樣本的水浴蒸發(fā)溫度對系統(tǒng)識別的影響；樣本量 2,μL，氣路流量為 200,sccm；改變水浴溫度分別為：50,℃、70,℃、90,℃和室溫(無水浴)．對6種白酒樣本分別在上述 4種水浴溫度條件下各重復(fù)測試5次，共得到120組樣本數(shù)據(jù)．

1.3.3 優(yōu)化參數(shù)下對11種白酒的檢測(方案C)

以前文所述 11種白酒樣本為對象，考察優(yōu)化參數(shù)后電子鼻對濃香型白酒的分類識別效果；氣路流量為 200,sccm；水浴蒸發(fā)溫度為 70,℃；樣本量分別為：1,μL、2,μL、3,μL 和 5,μL．對 11 種白酒樣本進行測試，每種白酒測試 20次(每種濃度下重復(fù)測試 5次)，共得到220組樣本數(shù)據(jù)．

2 數(shù)據(jù)分析方法

電子鼻中數(shù)據(jù)分析的過程就是模式識別的過程，圖2描述了電子鼻數(shù)據(jù)分析方法框架．

圖2 電子鼻數(shù)據(jù)分析方法框架Fig.2 Framework of data analysis for electronic nose

式中1,023表示10位AD的標(biāo)準(zhǔn)采樣數(shù)字量．

2.1.2 小波閾值去噪

通過消除工頻干擾，可以使響應(yīng)曲線的波動減小、趨勢基本保持一致，但是效果并不顯著，因此還需要進一步的濾波去噪．電子鼻傳感器信號是非平穩(wěn)信號，對于非平穩(wěn)信號用快速傅里葉變換(FFT)濾波不能將有用信號的高頻部分和高頻噪聲干擾加以有效區(qū)分；而小波變換由于能同時在時域和頻域中對信號進行分析，有變尺度能力，能夠有效地區(qū)分傳感器信號中的突變部分和噪聲部分，從而實現(xiàn)信號去噪.

圖3和圖4比較了FFT濾波和小波去噪對傳感器信號的去噪效果．可以看到 FFT濾波在處理傳感器信號時存在較大的失真，而小波去噪則能更好地保留有用信號，且去噪后的曲線也更光滑．

2.1.3 相對電導(dǎo)變化率歸一化

選用傳感器電導(dǎo)的變化率來表示傳感器與氣體

2.1 數(shù)據(jù)預(yù)處理

2.1.1 消除工頻干擾

傳感器電壓信號(LRV )和參考電壓(Vref)都由同一電路板上采集，可認(rèn)為干擾和電路噪聲波動是一致的，因此可以通過參考電壓的波動去除傳感器信號的波動，即樣品的反應(yīng)信息，同時為了抑制基線的波動，采用相對差分法得到一種新的傳感器敏感度表示方法——相對電導(dǎo)變化率S．

圖3 FFT濾波對傳感器信號的去噪效果Fig.3 Signal of sensor denoised by FFT filtering

圖4 小波去噪對傳感器信號去噪效果Fig.4 Signal of sensor denoised by wavelet filtering

式中：St為 t時刻的相對電導(dǎo)變化率；為 t時刻傳感器電導(dǎo)；GS0為基線附近電導(dǎo)；VRL為通過消除工頻干擾并濾波后的電壓采集信號．

白酒識別是定性識別問題，因此，為了消除樣本濃度的可能影響，可進行歸一化為

由相對電導(dǎo)變化率定義可知，當(dāng) t＝0時 St值最小為零，即min S＝0．圖5是歸一化后的相對電導(dǎo)變化率曲線．

圖5 相對電導(dǎo)變化率的歸一化Fig.5 Normalized curves of the relative change rate of conductivity

2.2 特征生成

求取歸一化后相對電導(dǎo)變化率的微分、積分、曲率和曲率半徑的公式如下.

梯度(gradient)法求一階數(shù)值微分

辛普森積分公式為

曲率和曲率半徑計算公式為

2.2.1 響應(yīng)起始點

要準(zhǔn)確獲取傳感器響應(yīng)曲線的特征，首先要確定響應(yīng)的起始點，響應(yīng)起始點的確定就是為了準(zhǔn)確地找到曲線上升的起點．但由于傳感器的響應(yīng)基線一般存在波動，即使經(jīng)過數(shù)據(jù)預(yù)處理，直接尋找響應(yīng)的起始點仍較困難．如果對相對電導(dǎo)變化率曲線求微分，基線的波動就會反映為在零點附近波動的微分量，并且發(fā)現(xiàn)其微分曲線均存在一個明顯的極大值波峰．本文根據(jù)微分曲線的這一特點，采取反向搜索的思想：先找到微分曲線極大值，再前向推出起始點，并采用變步長方法提高了搜索效率．又有響應(yīng)起始點處微分應(yīng)趨近于 0，且從起始點到極大值點之間的微分均大于0．

圖 6示意了響應(yīng)起始點 pos1的確定，其中 pos2表示相對電導(dǎo)變化率達到最大時采樣點位置．算法的步驟如下．

步驟 1 求取微分(d)曲線的極大值 dm出現(xiàn)時的采樣點pos3；

步驟2 以10個采樣點為步長，向前逆向搜索，直到d≤dm/5；

步驟 3 以 1個采樣點為步長，繼續(xù)逆向搜索，直到首次出現(xiàn) 0d＜ 為止；

步驟4 其下一個采樣點即為響應(yīng)起始點pos1．

圖6 響應(yīng)起始點的確定算法示意Fig.6 Schematic plot of the algorithm to determine the starting point

2.2.2 特征的生成

對相對電導(dǎo)變化率曲線及其微分、積分、曲率和曲率半徑變化曲線提取相應(yīng)特征，每個傳感器響應(yīng)提取 10個特征，分別為：達到最大相對電導(dǎo)變化率的時間 t1，相對電導(dǎo)變化率的方均根 RMSS、算術(shù)平均數(shù)AMSS、幾何平均數(shù)GMSS、調(diào)和平均數(shù)HMS，相對電導(dǎo)變化率一階微分最大值Mder，達到最大微分的時間 t2，平均微分 Kder，t1時刻相對電導(dǎo)變化率積分 It1，相對電導(dǎo)變化率曲線的幾何平均曲率 GMcure．提取特征的公式分別為

式中：N＝pos2－pos1；a＝pos1；b＝pos2．整個陣列一共得到110維初始特征空間，并按照一定順序編號為1～110號特征．再加上采集每次測試前保持相對穩(wěn)定的溫度值和濕度值作為 2個特征(用于溫濕度補償)，每個樣本可用一個112維的特征向量表示．

2.3 特征降維

根據(jù)峰值現(xiàn)象[8]，110維特征顯然過多；在有限測試樣本的情況下，還需對特征空間進行降維．

2.3.1 特征選擇降維

首先采用 8種特征選擇算法[9-16]對初始特征空間進行選擇，得到每種算法選取的前 10個特征如表1所示．對表1結(jié)果進行綜合，去重篩選后得到41維特征．

表1 8種特征選擇算法選取前10個特征結(jié)果Tab.1 Top 10,features chosen by 8,feature-generation methods

2.3.2 核熵成分分析

利用特征提取的辦法進一步降低特征維數(shù)，采用KECA[17]作為特征提取算法．2010年 Jenssen在核主成分分析(kernel principal component analysis，KPCA)[18]的基礎(chǔ)上引入了Renyi熵，提出了KECA；與KPCA相比，KECA具有以下兩個特點：

(1) 保持降維后數(shù)據(jù)與降維前相比的 Renyi熵?fù)p失最?。?/p>

(2) 確定數(shù)據(jù)投影方向時按照特征向量對Renyi熵值貢獻大小選擇，而不再根據(jù)特征值大小來選擇．

KECA算法原理請參考文獻[17]，通過對實驗結(jié)果分析，最終提取得到12維新特征．

2.3.3 特征的歸一化

通常情況下，最終得到的特征值具有不同的動態(tài)范圍(尺度)，在進行分類器設(shè)計之前需對特征進行歸一化處理，消除不同特征尺度的影響．本文采用Softmax比例法對生成的特征進行歸一化，它是一種非線性變換，由2步組成，即

式中：xi為生成的特征( i = 1 ,2,… ,n )；μ為所有特征的均值；σ為標(biāo)準(zhǔn)差；λ為系數(shù)；?為歸一化后的特征．通過變換，特征值限制在[0，1]范圍內(nèi)．

2.4 分類識別

分別采用 Softmax回歸[19]、BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[20]和多線性分類器(multi-linear classifier)[21-23]作為模式識別算法，其中應(yīng)用動量-自適應(yīng)調(diào)整算法[24]對 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行改進，改進后 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可有效避免陷入局部極值點且加快了學(xué)習(xí)效率．采用交叉驗證法來估計分類器的性能，得到的是分類準(zhǔn)確率的估計值，還需計算交叉驗證估計的誤差范圍，即置信區(qū)間(本文采用分類器預(yù)測結(jié)果與期望輸出結(jié)果的差值的平均標(biāo)準(zhǔn)差作為置信區(qū)間)．

3 電子鼻系統(tǒng)參數(shù)優(yōu)化

3.1 氣路流量優(yōu)化

按實驗方案 A(見第 1.3.1節(jié))完成實驗，經(jīng)數(shù)據(jù)分析后得到 125個樣本的 12維特征向量．分別用Softmax回歸和改進的 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計分類器，并進行交叉驗證和置信區(qū)間計算，結(jié)果如表 2和圖 7所示．

氣路流量為 200,sccm條件下 5種白酒樣本的PCA(principal component analysis)和 LDA(linear discrimination analysis)結(jié)果見圖8和圖9．

表2 不同氣路流量下白酒樣本的識別結(jié)果Tab.2 Results of Chinese liquors recognition in different gas flows

圖7 氣路流量對白酒樣本識別的影響Fig.7 Effect of gas flow on Chinese liquors recognition

圖8 200,sccm時對5種白酒樣本的PCA結(jié)果Fig.8 PCA results of five Chinese liquors at 200,sccm

由表2和圖 7可知氣路流量為 200,sccm時，采用Softmax回歸和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)測試樣本得到的交叉驗證的準(zhǔn)確率均最高．BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對樣本交叉驗證得到的準(zhǔn)確率要比Softmax回歸高，并且識別精度也更高(置信區(qū)間較小)．圖7中準(zhǔn)確率曲線隨氣流流量增大整體有下降趨勢，這說明氣流流量過快會導(dǎo)致氣體樣本與傳感器陣列不能充分接觸反應(yīng)，不利于對白酒樣本的識別，而氣路流量為200,sccm是較合適的．

圖9 200,sccm時對5種白酒樣本的LDA結(jié)果Fig.9 LDA results of five Chinese liquors at 200,sccm

3.2 水浴蒸發(fā)溫度優(yōu)化

按實驗方案 B(見第 1.3.2節(jié))完成實驗，經(jīng)數(shù)據(jù)分析后得到 120個樣本的 12維特征向量．分別對 4種蒸發(fā)溫度條件下得到的實驗樣本用 Softmax回歸和 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計分類器，并同樣進行交叉驗證和置信區(qū)間的計算，結(jié)果如表3和圖10所示．

由表 3和圖 10可知蒸發(fā)溫度為 70,℃時，采用Softmax回歸和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)測試樣本得到的交叉驗證的準(zhǔn)確率均最高．Softmax回歸對樣本交叉驗證得到的準(zhǔn)確率要比 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)高，但是誤差范圍比BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)略大．圖 10中準(zhǔn)確率曲線隨蒸發(fā)溫度升高具有先增大后減小的整體趨勢，這反映了蒸發(fā)溫度變化對白酒樣本蒸發(fā)氣體成分的影響．蒸發(fā)溫度的升高可以加速白酒樣本中呈香物質(zhì)的蒸發(fā)，因此可以豐富樣本氣體組分的差異性，有助于對白酒樣本的識別；但當(dāng)蒸發(fā)溫度過高(如超過 70,℃)時，由于白酒樣本中水和乙醇的“過量”蒸發(fā)將會導(dǎo)致傳感器特異性下降，反而影響了對白酒樣本的識別，甚至影響傳感器響應(yīng)使其產(chǎn)生較大的偏移現(xiàn)象，導(dǎo)致測量結(jié)果的不可靠．實驗結(jié)果表明蒸發(fā)溫度為 70,℃是比較合適的．

表3 不同蒸發(fā)溫度白酒樣本識別交叉驗證結(jié)果Tab.3 Results of Chinese liquors recognition atdifferent evaporation temperatures of water bath

圖10 水浴蒸發(fā)溫度對白酒樣本識別的影響Fig.10 Effect of evaporation temperature of water bath on Chinese liquors recognition

蒸發(fā)溫度為 70,℃條件下，6種白酒樣本的 PCA和LDA分類結(jié)果如圖11和圖12所示．

綜上所述，確定白酒識別電子鼻系統(tǒng)較佳的實驗參數(shù)為：氣路流量為 200,sccm，水浴蒸發(fā)溫度為70,℃．

圖11 70,℃時6種白酒樣本的PCA結(jié)果Fig.11 PCA results of six Chinese liquors at 70,℃

圖12 70,℃時6種白酒樣本的LDA結(jié)果Fig.12 LDA results of six Chinese liquors at 70,℃

4 電子鼻識別結(jié)果

在上述較佳的系統(tǒng)實驗參數(shù)下，按實驗方案C(見第 1.3.3節(jié))完成實驗，經(jīng)數(shù)據(jù)分析后得到 220個樣本的 12維特征向量．對實驗樣本用 Softmax回歸和改進的 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計分類器，并進行交叉驗證和置信區(qū)間計算，結(jié)果如表 4所示(表中 Softmax回歸用SR表示，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)用BP表示)．

由于金屬氧化物半導(dǎo)體氣體傳感器易受氣室環(huán)境溫濕度影響產(chǎn)生漂移，本文采用一個溫濕度采集模塊采集氣室內(nèi)溫、濕度情況，并將得到的溫、濕度測量值作為測試樣本的兩個特征值與前文得到的12維特征向量一起組成 14維特征向量來表示樣本．表 5比較了溫濕度補償前后電子鼻系統(tǒng)對11種白酒樣本的總體識別準(zhǔn)確率和置信區(qū)間，結(jié)果發(fā)現(xiàn)溫濕度補償后可以一定程度提高識別準(zhǔn)確率，并且置信區(qū)間明顯縮小(識別精度提高)，還可以看到溫濕度補償對 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)性能的改善效果更好．

表4 較佳實驗參數(shù)下對11種濃香型白酒樣本的識別結(jié)果(溫濕度補償前)Fig.4 Recognition results of 11 kinds of strong-flavor Chinese liquors after parameters optimization(before temperature and humidity compensations)

5 結(jié) 語

考察電子鼻系統(tǒng)的實驗參數(shù)——氣路流量和水浴蒸發(fā)溫度對白酒識別的影響，發(fā)現(xiàn)兩者條件的變化對白酒識別電子鼻系統(tǒng)有較大影響．經(jīng)分析，當(dāng)氣路流量和水浴蒸發(fā)溫度分別為 200,sccm 和 70,℃時系統(tǒng)的識別效果明顯優(yōu)于其他情況，因此可得出較佳的氣路流量為200,sccm、水浴蒸發(fā)溫度為70,℃．

利用上述實驗參數(shù)對11種濃香型白酒進行識別研究．對 220組白酒樣本數(shù)據(jù)進行數(shù)據(jù)分析后，采用改進的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的識別準(zhǔn)確率可達到88.18%，這說明文中所提數(shù)據(jù)分析方法和思路適合于電子鼻對白酒的識別，可以得到較好的識別效果，通過分析還發(fā)現(xiàn)與Softmax回歸相比，改進的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的識別準(zhǔn)確率較高，且置信區(qū)間更窄．

對實驗樣本數(shù)據(jù)進行溫濕度補償，并比較了溫濕度補償前后電子鼻系統(tǒng)對白酒樣本的識別結(jié)果．結(jié)果表明對電子鼻系統(tǒng)進行溫濕度補償可以一定程度上提高系統(tǒng)對白酒的識別效果，并且溫濕度補償對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)識別效果的改善更加明顯，其補償后的識別準(zhǔn)確率可達到 91.36%，置信區(qū)間則由 0.027,68減小至0.017,18．

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