桂中鎮(zhèn)圩碳酸鹽巖型滑石礦床熱液方解石的鍶同位素研究

蔡 伊, 張 乾, 張永斌, 李開文

(1. 中國科學(xué)院 地球化學(xué)研究所 礦床地球化學(xué)國家重點實驗室, 貴州 貴陽 550002; 2. 中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 3. 貴州師范大學(xué) 喀斯特生態(tài)文明研究中心, 貴州 貴陽 550001; 4. 河南地質(zhì)調(diào)查院, 河南 鄭州 450001)

0 引 言

我國華南與喀斯特作用(古巖溶)相關(guān)的礦化作用極為發(fā)育, 包括 Fe、Mn、Al、Pb、Zn、Sn、Au、U、P、滑石、重晶石、水晶、黏土和油氣等[1–5]。其中, 滑石礦化(碳酸鹽巖型)產(chǎn)于石炭系白云質(zhì)灰?guī)r中, 為一種極其獨特的滑石礦床。該礦化礦物組合極為簡單, 僅為方解石和滑石[1], 明顯既不同于江西廣豐的沉積型黑滑石礦床[6–7], 也不同于遼寧海城菱鎂礦型滑石+綠泥石礦床[8–11]。該種礦化規(guī)模一般較小, 礦石質(zhì)量極好。但是, 桂中鎮(zhèn)圩礦床卻達到大型規(guī)模, 其探明儲量高達2167萬噸。到目前為止, 僅有李馭亞[1]和童銀洪[12]對該礦床做了少量的地球化學(xué)工作。李馭亞[1]和鄧自強等[3]將其歸屬于古巖溶熱液交代型滑石礦床。最近筆者對該礦床中與滑石共生的方解石進行了Sm-Nd同位素定年, 并獲得了(230.2±6.7) Ma的等時線年齡, 表明該礦床為印支期成礦。為了查明礦化的成礦物質(zhì)來源, 筆者對桂中鎮(zhèn)圩滑石礦床中與滑石共生的方解石進行了鍶同位素研究。

1 礦床地質(zhì)特征

我國華南石炭系白云質(zhì)灰?guī)r中的滑石礦床主要包括湖南的隆回、洞口、花垣、攸縣, 廣西的環(huán)江、鎮(zhèn)圩、古零和武宣, 以及廣東的陽山(圖1)。該類礦床最典型的特點包括: (1)礦床均產(chǎn)于石炭系含硅質(zhì)巖、硅質(zhì)條帶和結(jié)核的白云巖地層之中, 具有明顯的層控性; (2)礦區(qū)地層未遭受明顯的變質(zhì)作用, 也無巖漿作用侵入; (3)礦體賦存于向斜構(gòu)造(通常被斷裂所切割)之中, 含礦層底部為泥巖或頁巖的隔水層;(4)含礦層的上、下部地層常為巨厚灰?guī)r, 且?guī)r溶發(fā)育; (5)礦化規(guī)模一般較小, 但礦石質(zhì)量較好(除了滑石以外, 僅有方解石)。所有這些礦床或礦點中, 僅有桂中上林縣的鎮(zhèn)圩礦床的經(jīng)濟價值最高, 探明滑石儲量為2167萬噸, 已達到大型規(guī)模。構(gòu)造上, 鎮(zhèn)圩礦床位于大明山箱狀復(fù)式背斜北東翼的次級向斜構(gòu)造——古登向斜——之中, 出露的地層從泥盆系的東嶺崗階(D3d)至石炭統(tǒng)的大塘階(C1d), 其主要巖性為一套含硅質(zhì)條帶、燧石和結(jié)核的白云巖或白云質(zhì)灰?guī)r, 夾少量硅質(zhì)巖(圖 2)。礦區(qū)內(nèi), 古登向斜為主要控礦構(gòu)造, 控制了礦體的產(chǎn)出位置。該向斜的核部地層為巖關(guān)階(C1y), 兩翼地層為泥盆統(tǒng)的榴江組(D3l)。礦體常呈似層狀、透鏡體狀、不規(guī)則狀, 其邊緣部分多沿層面裂隙充填交代, 因此, 產(chǎn)狀與圍巖近于一致。礦體多達20個, 均以珠串狀分布于向斜構(gòu)造之中, 單個礦體長 200～300 m, 寬 50～100 m,斷續(xù)分布達6 km。礦石質(zhì)量較好, Ni、Co、Cr、V、Ti含量極低。礦石成分簡單, 主要為滑石和少量的方解石。礦石構(gòu)造以塊狀構(gòu)造為主, 少量的斑雜構(gòu)造、條帶構(gòu)造、角礫構(gòu)造。其次, 礦體中可見白云巖的殘留體及硅質(zhì)巖團塊, 以及滑石交代白云石而呈白云石的假象結(jié)構(gòu)。在礦體邊緣和圍巖常見方解石團塊, 以及礦體中方解石與滑石共生的現(xiàn)象(圖3)。因此, 滑石明顯為后生交代作用所形成。由于有機質(zhì)含量不同, 礦石依據(jù)顏色可分為紅色、白色和黑色三種類型(圖3), 其中黑色滑石有機質(zhì)含量最高,達1.64%[3]。

2 分析方法與結(jié)果

本次研究的樣品采自桂中鎮(zhèn)圩礦床的馬鞍山露天采場。野外和室內(nèi)研究表明, 礦石呈塊狀構(gòu)造, 以方解石和滑石為主, 偶有少量石英細脈充填。方解石與滑石共生,有機質(zhì)含量較高, 主要呈黑色、無色和乳白色(圖3)。樣品經(jīng)手工破碎至40～60目, 在雙目鏡下將方解石挑純(大于 98%), 利用瑪瑙研缽研磨至小于200目后以供分析。在中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所礦床地球化學(xué)國家重點實驗室對方解石進行Rb和Sr含量測試, 詳細流程參照Qiet al.[13], 其分析儀器為 ELAN DRC-e 型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS), 分析誤差小于5%。鍶同位素分析在天津地質(zhì)調(diào)查中心地質(zhì)礦產(chǎn)研究所同位素分析實驗室完成, 采用 HF+HClO4溶樣, 由富集 IC流程提取純凈 Sr在 MAT 261型質(zhì)譜儀上進行測試。以86Sr/88Sr=0.1194內(nèi)標作為分餾校正。國際標樣NBS 987的實測值為0.710259±0.000009(n=5)。整個分析過程中, 本底空白約為 5×10–11g量級, 分析精度優(yōu)于0.004%。

圖1 華南印支期巖漿巖和碳酸鹽巖型滑石礦床的分布特征Fig.1 Distributions of the Triassic magmatic rocks and carbonate-hosted talc deposits in South China

圖2 桂中鎮(zhèn)圩碳酸鹽巖型滑石礦床的地質(zhì)簡圖Fig.2 Geological map of carbonate-hosted talc deposit at Zhenxu in central Guangxi Province

此次共對7件方解石單礦物進行了Rb、Sr含量和鍶同位素比值分析, 其結(jié)果列于表1。由表1可知,鎮(zhèn)圩滑石礦床中方解石的 Rb含量極低, 介于0.04×10–6～ 0.19×10–6之間, 平均值低于 0.10×10–6; Sr含量較高, 介于 88.79×10–6～163.06×10–6之間, 平均值為 135.74×10–6; 其 Rb/Sr值也極小, 介于 0.0003～0.0013之間。所以, 方解石現(xiàn)在的鍶同位素組成可以近似地代表其沉淀時的鍶同位素組成, 即礦化時成礦流體的鍶同位素組成。方解石的鍶同位素組成較為均一, 其值介于 0.708220～0.708911之間(變化幅度僅為 0.000691), 平均值為 0.708511。87Sr/86Sr與Rb在87Sr/86Sr-Rb圖解中不呈線性關(guān)系(圖4a), 表明熱液方解石中無放射性成因的 Sr, 這也進一步支持方解石的鍶同位素組成能代表其沉淀時的鍶同位素組成。87Sr/86Sr與 1/Sr 、87Rb/86Sr在87Sr/86Sr-1/Sr(圖4b)和87Sr/86Sr-87Rb/86Sr(圖4c)圖解中也不呈線性關(guān)系。因此, 鎮(zhèn)圩礦床的Sr不可能為簡單的二元混合來源, 可能為單一來源或多元混合[14]。

圖3 鎮(zhèn)圩滑石礦床的礦石和方解石樣品Fig.3 Photo of ore samples from the Zhenxu talc deposit

3 討 論

大量研究已證實, 碳酸鹽巖型滑石礦床為富 Si質(zhì)熱液交代富 Mg質(zhì)巖石所形成, 其成礦熱液來源主要包括巖漿熱液(韓國的Hwanggangri地區(qū)[15])、盆地?zé)猁u水(巴西的 Parana和 Bahia礦床[16]; 德國的G?pfersgrün礦床[17])、海水(法國的 Trimouns和 La Porteille礦床[18–19])。野外地質(zhì)表明, 鎮(zhèn)圩滑石礦床的數(shù)十個礦體呈珠串狀產(chǎn)于向斜構(gòu)造核部的下石炭統(tǒng)巖關(guān)階(C1y)含硅質(zhì)巖、硅質(zhì)條帶或硅質(zhì)結(jié)核的白云巖之中, 說明賦礦圍巖具有為滑石成礦作用提供Mg和Si的潛力。最重要的是, 礦區(qū)7 km范圍內(nèi)并無巖漿作用, 且石炭系含礦地層也未遭受明顯的變質(zhì)作用, 所以, 巖漿熱液參與滑石成礦作用的可能性較小。其次, 礦體通常呈似層狀、透鏡體狀, 順層賦存于向斜構(gòu)造之中, 通常有斷裂切割向斜, 底部為榴江組(D3l)硅質(zhì)巖和硅質(zhì)頁巖(圖3)。由于礦體上下的灰?guī)r地層較為發(fā)育喀斯特地貌, 李馭亞[1]認為該種礦床為古巖溶成因, 這意味著成礦熱液來源可能主要為演化的大氣降水?；头浇馐癁樵摰V床典型的礦物組合, 并無透輝石和透閃石等高溫礦物產(chǎn)出。這表明該礦石礦化作用很有可能通過以下反應(yīng)形成[20–21]: 3CaMg(CO3)2(dolomite) + 4SiO2+ H2O→ Mg3(Si4O10)(OH)2(talc) + 3CaCO3(calcite)+ 3CO2↑。最近, 筆者對該礦床中與滑石共生的方解石進行了Sm-Nd同位素定年, 并獲得了(230.2±6.7) Ma的等時線年齡, 表明該礦床為中-晚三疊世成礦作用。因此, 為了探討該滑石礦床的成礦流體來源, 筆者將其熱液方解石的鍶同位素與區(qū)域上的巖漿巖、含礦圍巖、海水、海底熱液、河流水、溶洞水和石筍進行對比分析。

此次研究表明, 鎮(zhèn)圩滑石礦床中與滑石共生的方解石的87Sr/86Sr值介于0.708220 ～ 0.708911之間,平均值為 0.708511。華南整個晚古生代均為海相沉積, 直至中-晚三疊世才逐步演變?yōu)楹ｊ懡换ハ嗷蜿懴喑练e[27]。前人對華南晚古生代碳酸鹽巖的鍶同位素做了大量研究, 其結(jié)果表明早石炭系碳酸鹽巖87Sr/86Sr介于 0.707160 ～ 0.708280之間, 平均值為0.707839[23–24], 與全球同期(大約 340～360 Ma)海水的鍶同位素組成(87Sr/86Sr值 0.707634 ～ 0.708618,平均為 0.708039)較為一致[25–26]。圖 5 和表 2 表明, 鎮(zhèn)圩滑石礦床中熱液方解石與含礦地層巖關(guān)階(C1y)海相碳酸鹽巖擁有相近的鍶同位素組成。因此, 含礦地層巖關(guān)階(C1y)海相碳酸鹽巖很有可能為滑石成礦作用提供了大量的成礦物質(zhì), 比如Si和Mg。

我國華南三疊紀巖漿作用以中酸性巖漿巖為主,主要分布在湖南、廣東和海南等地, 其分布與滑石礦床或礦點較為一致(圖 1); 然而, 這些印支期巖漿巖的侵入位置與碳酸鹽巖型滑石礦床相隔較遠。比

如, 鎮(zhèn)圩滑石礦區(qū)距離最近的巖漿巖也有 7 km, 即大明山地區(qū)。而且, 大量的鋯石U-Pb定年揭示整個大明山地區(qū)主要為志留紀(406～443 Ma)和晚白堊世(93～95 Ma)巖漿作用, 并無三疊紀巖漿作用(筆者未發(fā)表數(shù)據(jù))。其實, 正如前文所述, 即使是志留紀和晚白堊世侵入巖也遠離礦區(qū)7 km以上。目前, 已有的印支期巖漿巖鍶同位素組成資料中, 除了 3件樣品87Sr/86Sr值分別為0.669810、0.653250和0.673710以外[27], 其余 35件介于 0.709900～0.735590之間,平均值為 0.720219[27–32]。由此可見, 三疊紀巖漿巖的鍶同位素組成明顯高于鎮(zhèn)圩滑石礦床中熱液方解石的鍶同位素組成(圖5和表2)。因此, 巖漿熱液不可能為滑石礦床的成礦熱液的來源, 也不可能提供熱液流體或成礦物質(zhì)(比如 Si等)。這一結(jié)論也得到簡單的礦物組合(滑石+方解石)的支持。因為這明顯不同于Shinet al.[15]所報道的韓國Hwanggangri地區(qū)的巖漿熱液成因的滑石礦床, 其礦物組合為透輝石、透閃石、滑石和綠泥石等夕卡巖型高溫礦物。

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與滑石成礦作用同期(大約240～220 Ma)海水的鍶同位素的87Sr/86Sr值介于 0.70729～0.70836之間,平均為 0.70771[25–26], 略低于華南同期碳酸巖的鍶同位素組成[23–24]。由表 2和圖 5可知, 同期海水的鍶同位素組成低于滑石礦床的鍶同位素組成。很明顯, 如果鎮(zhèn)圩滑石礦床的成礦流體為海水, 那么成礦流體應(yīng)該與同期海水具有相近的鍶同位素組成。因為Sr屬于大離子親石元素, 地球化學(xué)極為活潑而很容易發(fā)生遷移, 所以, 由海水演化而來的成礦流體在成礦時應(yīng)與海水充分混合而具有相近的鍶同位素組成。由此可見, 鎮(zhèn)圩滑石礦床的成礦熱液流體可能不是與礦化同期的海水。鎮(zhèn)圩滑石礦床的礦物組合(滑石+方解石)也不支持海水作為滑石礦化的成礦熱液。因為當(dāng)成礦流體為有較高NaCl含量的海水時, 便會發(fā)生以下反應(yīng): 3CaMg(CO3)2(白云石) +4SiO2+ 6HCl→ Mg3(Si4O10)(OH)2(滑石) + 3CaCl2+2H2CO3+ 4CO2↑[33–34], 致使方解石難以沉淀。同時,這也可以排除海底熱液作為滑石礦化作用的成礦流體的可能性。

圖4 方解石Rb-Sr同位素體系特征Fig.4 Rb-Sr isotopic systematics for calcites, including diagramsof 87Sr/86Sr versus Rb (a), 87Sr/86Sr versus 1/Sr (b)and 87Sr/86Sr versus 87Rb/86Sr(c)

圖5 鎮(zhèn)圩滑石礦床成礦流體可能來源的鍶同位素組成Fig.5 Sr isotopic compositions of ore-forming fluids for Zhenxu carbonate-hosted talc deposit數(shù)據(jù)來源與表3相同The data sources are the same as for Table 3

表2 鎮(zhèn)圩滑石礦床方解石的鍶同位素組成Table 2 Sr isotopic compositions of hydrothermal calcites from Zhenxu carbonate-hosted talc deposit

圖 2表明, 雖然鎮(zhèn)圩滑石礦床產(chǎn)于下石炭統(tǒng)巖關(guān)階(C1y)碳酸鹽巖地層之中, 下部為上泥盆統(tǒng)榴江組(D3l)硅質(zhì)巖, 但是, 其深部很有可能隱伏有泥盆紀長英質(zhì)碎屑巖, 比如, 蓮花山組和榴江組砂巖、頁巖和泥巖。如果鎮(zhèn)圩礦床的成礦流體為盆地?zé)猁u水,該流體從盆地中心遷移至邊緣(如桂中凹陷的中心至滑石礦床)過程中會攜帶大量 Al硅酸鹽。當(dāng)與巖關(guān)階(C1y)白云巖或白云質(zhì)灰?guī)r發(fā)生交代作用時, 便會通過以下兩反應(yīng)形成含綠泥石的滑石礦物組合[19]:2KAl2Si3AlO10(OH)2(云母) + 2SiO2(流體) + 15Mg2++24H2O → 3Mg2AlSi3AlO10(OH)8(綠泥石)+ 2K++ 28H+;4SiO2(流體)+ 3Mg2++4H2O→ Mg3Si4O10(OH)2(滑石)+6H+。其次, 鍶同位素也支持這一論斷。Tanet al.[35]報道了柴達木盆地鹵水的鍶同位素組成, 該盆地鹵水Sr含量為0.001～5230 mg/L, 平均為478.03 mg/L,鍶同位素組成較為均一, 其87Sr/86Sr值介于0.711811～ 0.712396之間, 平均值為0.711660, 與地殼平均鍶同位素組成(87Sr/86Sr 0.711900[36])極為相近(表3和圖5), 這說明盆地?zé)猁u水在運移過程中可能已經(jīng)與所接觸的地殼地層巖石完全達到同位素平衡而富含放射性成因Sr。雖然這種地殼起源的流體在華南參與成礦的實例較多, 如湘中錫礦山銻礦[37]、鄂南徐家山銻礦[38]和滇黔桂地區(qū)的會澤鉛鋅礦[39],但它卻不可能成為鎮(zhèn)圩滑石礦床的成礦流體來源。

Hanet al.[40]報道了貴州Maolan地區(qū)雨水的鍶同位素組成, 其 Sr含量較低, 介于 0.008～ 0.304 μmol/L之間, 平均僅為 0.073 μmol/L, 鍶同位素的87Sr/86Sr值介于 0.707463～0.712852之間, 平均值為0.709058。Hanet al.[41]和 Xuet al.[42]研究了云貴高原喀斯特地區(qū)河水的鍶同位素組成, 其結(jié)果表明以灰?guī)r為主的地區(qū)的河水具有與源區(qū)碳酸鹽巖(87Sr/86Sr 0.70672～0.708281[23–24])相似的鍶同位素組成, 并隨源區(qū)硅質(zhì)碎屑成分的增加而87Sr/86Sr值略有升高。因此, 喀斯特地區(qū)河水的鍶同位素組成受源區(qū)的碳酸鹽巖和長英質(zhì)巖石的含量控制[43–46]。以碳酸鹽巖地貌為主的北盤江和烏江的鍶同位素的87Sr/86Sr值介于0.707400～ 0.710200和0.707536～0.711037之間,平均值為0.707983和0.708301[41], 而南盤江、清水江和舞陽河的鍶同位素的87Sr/86Sr值分別介于0.707870～0.713900、0.708711～0.714479和0.710434～0.712061之間, 平均值分別為 0.710502、0.710700和 0.711404, 稍微高于北盤江和烏江[41–42]。Zhuet al.[47]對貴州七星溶洞里石筍滴水的鍶同位素組成進行了研究, 該研究表明1#、4#和9#石筍滴水的鍶同位素的87Sr/86Sr值分別為 0.709568、0.709139和0.708761, 較源區(qū)碳酸鹽巖(0.70672～0.708281[23–24])也略有偏高, 也體現(xiàn)了不同程度的硅質(zhì)碎屑的貢獻。大量研究表明, 石筍的鍶同位素也較其碳酸鹽巖的鍶同位素組成約有偏高, 比如 Tasmanian、Belgian和Jerusalem 3根石筍的鍶同位素的87Sr/86Sr值介于 0.707800～0.708991 之間, 平均值為0.708546[48–50]。由此可見, 鎮(zhèn)圩滑石礦床中熱液方解石的鍶同位素組成與喀斯特地區(qū)碳酸鹽巖風(fēng)化過后的河水、巖溶水和石筍最為接近(表2和圖5)。這表明喀斯特地區(qū)演化過后的大氣降水最有可能為該礦床的成礦熱液起源。由此可見, 鎮(zhèn)圩礦床中熱液方解石的 Sr除了繼承含礦地層巖關(guān)階(C1y)碳酸鹽巖的Sr以外, 還有大氣降水沿斷裂下滲時所帶入的放射性成因的Sr。正是因為這種流體導(dǎo)致成礦流體中的鍶同位素組成略高于含礦碳酸鹽巖, 但遠不及巖漿熱液流體和盆地?zé)猁u水所擁有高放射性Sr的同位素比值(87Sr/86Sr值大于0.7119)。

表3 鎮(zhèn)圩滑石礦床可能的成礦流體的鍶同位素變化特征Table 3 Distributions of Sr isotope of possible ore-forming fluids for Zhenxu carbonate-hosted talc deposit

綜上所述, 鎮(zhèn)圩滑石礦床的成礦流體既不是巖漿熱液和盆地?zé)猁u水, 也不是海水和海底熱液, 很可能為喀斯特地區(qū)演化過后的大氣降水。結(jié)合成礦地質(zhì)特征, 筆者推測鎮(zhèn)圩滑石礦床的成礦物質(zhì)(如Si和Mg)可能由巖關(guān)階(C1y)含硅質(zhì)條帶、燧石和結(jié)核的白云巖或白云質(zhì)灰?guī)r提供; 其下伏榴江組(D3l)硅質(zhì)巖也不排除為成礦作用提供Si的可能性。本次研究結(jié)果也支持鎮(zhèn)圩碳酸鹽巖型滑石礦床為古巖溶交代成因的認識, 這也與華南于中-晚三疊世逐步演變?yōu)楹ｊ懡换ハ嗷蜿懴喑练e這一地質(zhì)事實相吻合(廣西區(qū)域地質(zhì)志)。結(jié)合筆者已獲得的定年結(jié)果(大約230 Ma), 可以進一步推測, 我國華南地區(qū)的喀斯特作用很有可能早在中-晚三疊世就已經(jīng)開始發(fā)生。

4 結(jié) 論

(1) 鎮(zhèn)圩滑石礦床中熱液方解石的Rb含量極低,Sr含量較高, Rb/Sr值小, 因此, 該方解石的鍶同位素組成可以代表其沉淀(或礦化)時流體的鍶同位素組成。

(2) 方解石的鍶同位素組成較為均一, 其87Sr/86Sr值介于 0.708220～0.708911之間, 平均為0.708511。礦床地質(zhì)和鍶同位素數(shù)據(jù)表明, 鎮(zhèn)圩滑石礦床的成礦流體最有可能為下滲的大氣降水, 成礦物質(zhì)(如 Si和 Mg)可能由巖關(guān)階(C1y)和下伏榴江組(D3l)提供, 因此, 為古巖溶交代成因。

(3) 結(jié)合區(qū)域地質(zhì)演化和礦床地質(zhì)特征, 華南的喀斯特地質(zhì)作用很可能早在中-晚三疊世就已經(jīng)開始發(fā)生。

本次工作得到礦床地球化學(xué)國家重點實驗室“十二五”項目群(英文標注為“The 12th Five-Year Plan project of State Key Laboratory of Ore-deposit Geochemistry, Chinese Academy of Sciences”)(SKLODG-ZY125-04)和國家自然科學(xué)基金面上項目(41372105)的聯(lián)合支持。筆者真誠感謝天津地質(zhì)礦產(chǎn)研究所劉卉老師對數(shù)據(jù)分析所提供的幫助。最后, 筆者還要衷心感謝幾位審稿專家給予的建設(shè)性意見。

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