• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    用MCM法評定液相色譜測定化妝品中對苯二胺測量結果的不確定度

    2015-06-09 22:37:50郭小喜王靜慧劉紅艷
    計量技術 2015年11期
    關鍵詞:對苯二胺蒙特卡羅標準溶液

    郭小喜 王靜慧 劉紅艷 鄒 駿

    (1.山西出入境檢驗檢疫局技術中心,太原 030024;2.中國質(zhì)量認證中心,北京 100070)

    ?

    用MCM法評定液相色譜測定化妝品中對苯二胺測量結果的不確定度

    郭小喜1王靜慧1劉紅艷1鄒 駿2

    (1.山西出入境檢驗檢疫局技術中心,太原 030024;2.中國質(zhì)量認證中心,北京 100070)

    測量不確定度是測量結果質(zhì)量的指標,它表明了結果的可信賴程度,在測量學中具有十分重要的意義。蒙特卡羅模擬(Monte Carlo Method,MCM)是一種新近發(fā)展起來的不確定度評定方法,在化學檢驗中的應用還十分有限。本文以超高效液相色譜法測定化妝品中對苯二胺為例,建立了超高效液相色譜法測定對苯二胺的測量模型,采用MCM方法對測量結果的不確定度進行了評定,得到在95%置信水平下試樣中對苯二胺含量測定結果為(0.903±0.079)%。本文的工作有助于推動MCM不確定度評定方法在化學檢驗領域的應用。

    超高效液相色譜;化妝品;對苯二胺;不確定度;蒙特卡洛模擬;MCM

    0 引言

    對苯二胺(p-Phenylenediamine),分子式為C6H8N2,白色至淡紫紅色晶體,是一種極為重要的染料中間體,它通過與頭發(fā)蛋白、氧化劑與偶合劑作用,使合成的有色染料分子附著在頭發(fā)上,使頭發(fā)著色。雖然對苯二胺有染發(fā)的作用,但是作為一種國際公認的“三致”物質(zhì),可引起致突變作用、致癌作用和致畸作用。在我國2007年版的《化妝品衛(wèi)生規(guī)范》[1]中已被列為禁用物質(zhì),故國家嚴格規(guī)定了使用量,并依據(jù)GB/T 24800.12—2009《化妝品中對苯二胺、鄰苯二胺和間苯二胺的測定》對化妝品中對苯二胺殘留量進行檢測。

    不確定度是表征賦予被測量的量值分散性的非負參數(shù),是對測量結果質(zhì)量的定量表征[2],它表明了結果的可信賴程度,在測量學中具有十分重要的意義,因此,檢測實驗室越來越重視不確定度的評定與應用。為了建立國際公認的不確定度評定標準,國際標準化組織制定了不確定度評定與表示的導則《Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement》[3],簡稱GUM。近年來,為了克服GUM評定方法自身理論假設和近似的不足,逐漸發(fā)展起來蒙特卡羅模擬的方法(Monte Carlo Method,MCM)作為傳統(tǒng)GUM不確定度評定方法的有益補充[4]。MCM是一種數(shù)值模擬方法,利用不同分布的隨機變量的抽樣序列,實現(xiàn)對不確定度的評定,具有不受非線性模型的限制、不必計算偏導數(shù)和有效自由度等優(yōu)點[5]。MCM已經(jīng)在物理量測量中得到了較為廣泛的應用[6-16],但是,在化學檢驗中的應用卻不多見[17-19]。高效液相色譜作為一種基本的化學測量方法,被許多國家標準、行業(yè)標準采納,對其測量結果的不確定度進行深入研究,有助于保證結果質(zhì)量,提高結果的可信度。目前,已有文獻報道多為采用GUM方法對液相色譜測量結果的不確定度進行評定,采用MCM方法評定液相色譜測量結果不確定度的文章鮮有報道。本文參考GB/T 24800.12—2009《化妝品中對苯二胺、鄰苯二胺和間苯二胺的測定》,以測定化妝品中對苯二胺殘留量為例,依據(jù)JJF 1059.1—2012《用蒙特卡洛法評定測量不確定度》,采用MCM方法對液相色譜測定結果的不確定度進行了研究,將有助于推動MCM不確定度評定方法在檢驗實驗室中的應用。

    1 測量過程

    化妝品中對苯二胺殘留量的檢測參照GB/T 24800.12—2009《化妝品中對苯二胺、鄰苯二胺和間苯二胺的測定》進行,實驗過程中使用的儀器包括:Waters UPLC 超高效液相色譜儀(配PDA檢測器)、漩渦振蕩器、電子天平;主要試劑包括:對苯二胺標準物質(zhì)、甲醇(色譜純)、亞硫酸鈉、蒸餾水和化妝品樣品。具體實驗步驟如下:首先配制標準溶液,準確稱取對苯二胺1.00g(精確至0.1mg)于100mL的容量瓶中,用甲醇溶解并定容至刻度。然后,分別準確移取1.00mL、2.00mL、5.00mL、10.00mL、20.00mL母液于5個100mL容量瓶中,用甲醇稀釋至刻度,配制成濃度為100.0mg/L、200.0mg/L、500.0mg/L、1000mg/L、2000mg/L的標準溶液。接著配制樣品溶液,稱取2.00g樣品于50mL具塞比色管中,加入1mL濃度為2%的亞硫酸鈉溶液和25mL甲醇,渦旋振蕩30s,再加入15mL甲醇,混勻,超聲提取12min,用甲醇定容至刻度。充分混勻后,靜置,上清液經(jīng)0.45μm濾膜過膜,上機測定,依據(jù)式(1)計算測定結果。

    (1)

    式中,X為試樣中對苯二胺的含量,%;c0為試樣中對苯二胺的濃度,mg/L;V為試樣溶液的體積,mL;m為樣品質(zhì)量,g。

    其中,試樣中對苯二胺的濃度c0是采用高效液相色譜標準曲線外標法進行測定。

    2 測量結果的MCM法評定

    MCM Alchimia[20]是一款免費的基于蒙特卡羅模擬的通用不確定度評定軟件,本文使用該軟件對超高效液相色譜測定對苯二胺含量結果不確定度進行了評定研究。

    2.1 對苯二胺母液配制的不確定度

    根據(jù)“1測量過程”中敘述的母液配制方法,其濃度可通過式(2)進行計算:

    (2)

    式中,cs為對苯二胺儲備液的濃度,mg/L;ms為稱取的對苯二胺標準物質(zhì)的質(zhì)量,mg;Vs為配制對苯二胺儲備溶液的容量瓶的體積,L;P為對苯二胺標準物質(zhì)的純度,%。

    在稱量對苯二胺標準物質(zhì)時,共稱量1000mg,使用的天平的最大允許誤差為±0.1mg,假設為均勻分布;對苯二胺標準物質(zhì)純度為(99.0±1.0)%,根據(jù)標準物質(zhì)證書,其擴展因子k=2,因此其純度的置信半?yún)^(qū)間為0.5%,假設為正態(tài)分布;配制母液使用的容量瓶容積為100mL,根據(jù)JJG 196—2006[21],所用A級100mL容量瓶的最大允許差為±0.10mL,假設為三角分布。按照表1的參數(shù)和式(2)進行模擬計算,設定蒙特卡羅抽樣次數(shù)為500000次,置信水平p=95%進行模擬,得到cs的置信區(qū)間為[9802,9998]mg/L,即(9900±98)mg/L。

    2.2 標準溶液配制結果的不確定度

    接著計算經(jīng)由母液稀釋得到的標準溶液的不確定度,根據(jù)“1測量模型”中敘述的標準溶液配制方法,各個標準溶液的濃度可通過式(3)進行計算:

    (3)

    式中,ci為各個對苯二胺標準溶液的濃度,mg/L;cs為對苯二胺儲備溶液的濃度,mg/L;Vs,i為配制各個對苯二胺標準溶液時移取的母液體積,L;VSTD為標準溶液定容時使用的容量瓶的體積,L。

    配制標準溶液時使用的是25mL分度移液管(A級)和容積為100mL的容量瓶(A級),根據(jù)JJG 196—2006[21],所用其最大允許差均為±0.10mL,按照三角分布處理;根據(jù)2.1的結果,對苯二胺儲備液濃度在95%置信水平下的置信區(qū)間為(9900±98)mg/L,按照正態(tài)分布處理。按照表2的參數(shù)和式(3)進行計算,設定蒙特卡羅抽樣次數(shù)為500000次,置信水平p=95%進行模擬,得到各個標準溶液ci的置信區(qū)間也列在表2中。

    2.3 定容后對苯二胺溶液濃度測定結果的不確定度

    定容后對苯二胺溶液的濃度c0采用高效液相色譜標準曲線外標法進行測定,如式(4)所示:

    c0=kA+b

    (4)

    式中,c0為試樣中對苯二胺的濃度,mg/L;k為高效液相色譜標準曲線的斜率,mg/L;b為高效液相色譜標準曲線的截距,mg/L;A為色譜峰面積,無量綱。

    表2 標準溶液配制結果的不確定度MCM評定參數(shù)表及結果

    式(4)中的k和b均根據(jù)5個標準溶液濃度ci與其對應的高效液相色譜峰面積Ai經(jīng)過最小二乘擬合得到,根據(jù)最小二乘法擬合的原理,k和b分別由式(5)和式(6)計算得到:

    (5)

    (6)

    式中,ci為5個對苯二胺標準溶液的濃度,mg/L;Ai為5個對苯二胺標準溶液的液相色譜峰面積。

    分別將式(5)和式(6)代入式(4),得到超高效液相色譜外標法測定c0的測量模型:

    (7)

    根據(jù)前期實驗結果,使用的超高壓液相色譜儀測定濃度[99,2000]mg/L區(qū)間內(nèi)的對苯二胺時,峰面積重復測量的相對標準偏差均為1.1%左右。按照表3的參數(shù)進行計算,設定蒙特卡羅抽樣次數(shù)為500000次,置信水平p=95%進行模擬,得到溶液c0測量結果的置信區(qū)間為[345,377]mg/L,即(361±16)mg/L。

    表3 定容后對苯二胺溶液濃度測定結果的MCM評定參數(shù)表

    2.4 試樣中對苯二胺含量測量結果的不確定度

    試樣中對苯二胺的含量依據(jù)式(1)進行計算。實驗過程中,用最大允許誤差為±0.01g的天平稱取試樣2.00g,假設為矩形分布;試樣定容到50mL具塞試管中,根據(jù)JJG 196—2006[21],所用A級50mL具塞試管的最大允許差為±0.05mL,按照三角分布處理。按照表4的參數(shù)和式(1)進行計算,設定蒙特卡羅抽樣次數(shù)為500000次,置信水平p=95%進行模擬,得到試樣中對苯二胺含量X測定結果的置信區(qū)間為[0.824,0.981]%,即試樣中對苯二胺含量測定結果為(0.903±0.079)%。

    表4 試樣中對苯二胺含量測定結果的MCM評定參數(shù)表

    3 結束語

    本文以超高效液相色譜法測定化妝品中對苯二胺殘留量為例,分別建立了實驗過程中重量-容量法配制、最小二乘線性回歸擬合等過程的測量模型,并采用MCM法對測量結果的不確定度進行了評定,得到了在95%置信水平下試樣中對苯二胺的測量結果為(0.903±0.079)%。MCM不確定度評定方法不需要計算復雜的偏微分,具有簡便易行的特點,本文的工作有助于推動MCM不確定度評定方法在化學檢驗領域的應用。

    [1] 化妝品衛(wèi)生規(guī)范2007版[S].中華人民共和國衛(wèi)生部

    [2] JJF 1001—2011通用計量術語及定義[S].北京:中國質(zhì)量出版社,2011

    [3] Guideto the Expression of Uncertainty in Measurement, Geneva, [S]

    [4] JCGM 101, BIPM Joint Committee for Guides in Metrology, Sevres, [S]

    [5] 王偉,宋明順,陳意華,等.蒙特卡羅方法在復雜模型測量不確定度評定中的應用[J].儀器儀表學報,2009,29(7)

    [6] 石艷軍,翁煒霖.基于擬蒙特卡羅方法的虛擬儀器不確定度評定[J].電腦知識與技術,2015,11(12)

    [7] 葉春生,武曉東,周健.基于蒙特卡羅法的失真度測量不確定度分析[J].天津科技,2014(4)

    [8] 張洪俊.基于蒙特卡羅法的K型熱電偶測量不確定度評定[J].工業(yè)計量,2014(4)

    [9] 黃連木.基于蒙特卡洛法的燃油加油機示值誤差測量不確定度評定[J].輕工標準與質(zhì)量,2014(4)

    [10] 韓志國,李鎖印,馮亞南,許曉青.基于蒙特卡洛法的砝碼校準不確定度評定[J].計測技術,2013(S1)

    [11] 趙琳,李鎖印,許曉青,韓志國,馮亞南.基于蒙特卡洛法的常用玻璃量器容量測量結果不確定度評定[J].計測技術,2013(S1)

    [12] 黃德華,張祿亮,曾江,孫巍巍.基于蒙特卡洛法的諧波測量不確定度分析[J].電力系統(tǒng)保護與控制,2012(20)

    [13] 杭晨哲,徐定華,崔偉群.顯示器能效測量蒙特卡洛方法評定不確定度[J].中國計量,2012(12)

    [14] 趙顯橋,吳勝杰,何國亮,劉福國.蒙特卡羅法在鍋爐熱效率測量不確定度評定中的應用[J].熱力發(fā)電,2011(1)

    [15] 尚俊峰,趙鳳霞,張琳娜.蒙特卡洛方法在GPS不確定度評定中的應用[J].機械設計與制造,2011(9)

    [16] 黃松嶺,葛樂矣,王中宇,趙偉.乏信息材料布氏硬度測量不確定度蒙特卡羅評定[J].農(nóng)業(yè)機械學報,2011(9)

    [17] 吳桂云,高月霞,陳德喜,等.蒙特卡羅法實現(xiàn)醫(yī)學檢驗測量不確定度的評定[J].中國衛(wèi)生統(tǒng)計,2014,31(1)

    [18] 張靜,趙靜.煤中全硫含量測量不確定度的蒙特卡洛法評定[J].煤質(zhì)技術,2014(3)

    [19] 汪靜,張傳寶,曾潔,馬嶸,胡翠華,陳文祥.GUM法與蒙特卡洛法在IFCC37℃肌酸激酶催化活性水平參考測量程序不確定度評定中的應用[J].臨床檢驗雜志,2014(5)

    [20] http://www.mcmalchimia.com

    [21] JJG 196—2006常用玻璃量器[S].北京:中國計量出版社,2006

    《計量技術》雜志歡迎大家踴躍投稿

    《計量技術》雜志以實用性、權威性、及時性為主要特色;堅持面向生產(chǎn),面向基層,理論與實踐相結合的編輯方針;著重報道計量、測試、檢驗、質(zhì)量保障等方面的新技術、新產(chǎn)品、新動態(tài)、綜合評述、經(jīng)驗介紹等內(nèi)容。歡迎大家投稿,投稿要求如下:

    1.來稿以說明問題為主要目的,語句要精練、簡潔,全文盡量不超過4000字。2000字以上請附摘要和關鍵詞。

    2.來稿涉及計量單位時,請一律使用法定計量單位的名稱和符號。

    3.來稿時應寫清作者姓名、單位、郵編、通訊地址及聯(lián)系電話。可通過我刊電子信箱投稿。

    4.編輯部收到來稿后,立即給作者“稿件回執(zhí)”,在不遲于四個月內(nèi)通知作者是否刊用。由于本刊人力有限,不刊用稿均不寄還,請作者自留底稿。

    10.3969/j.issn.1000-0771.2015.11.08

    猜你喜歡
    對苯二胺蒙特卡羅標準溶液
    一種對苯二胺的純化方法及其應用
    能源化工(2022年2期)2023-01-15 09:40:09
    染發(fā)真的會致癌?
    科學大眾(2020年18期)2020-10-12 00:53:56
    碘標準溶液的均勻性、穩(wěn)定性及不確定度研究
    利用蒙特卡羅方法求解二重積分
    智富時代(2019年6期)2019-07-24 10:33:16
    Portal vein embolization for induction of selective hepatic hypertrophy prior to major hepatectomy: rationale, techniques, outcomes and future directions
    標準溶液配制及使用中容易忽略的問題
    中國氯堿(2016年9期)2016-11-16 03:07:39
    探討蒙特卡羅方法在解微分方程邊值問題中的應用
    復合型種子源125I-103Pd劑量場分布的蒙特卡羅模擬與實驗測定
    同位素(2014年2期)2014-04-16 04:57:20
    基于蒙特卡羅仿真的CRC檢錯能力驗證
    “奪命”染發(fā)劑
    新安全(2013年7期)2013-04-29 00:44:03
    精品久久久久久成人av| 黄色视频不卡| 国产精品一及| 国产蜜桃级精品一区二区三区| av欧美777| 在线永久观看黄色视频| 国产91精品成人一区二区三区| 极品教师在线免费播放| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产成人av激情在线播放| 国产精品免费视频内射| 两个人免费观看高清视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 99久久国产精品久久久| 久久精品国产综合久久久| 国产爱豆传媒在线观看 | 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产乱人伦免费视频| 色在线成人网| 性色av乱码一区二区三区2| 国内精品久久久久久久电影| 国产伦在线观看视频一区| 大型黄色视频在线免费观看| 中文字幕熟女人妻在线| 夜夜夜夜夜久久久久| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 亚洲国产精品成人综合色| www国产在线视频色| 国产熟女xx| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 午夜影院日韩av| 丰满人妻一区二区三区视频av | av国产免费在线观看| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 午夜激情av网站| 99re在线观看精品视频| 日本 欧美在线| 性欧美人与动物交配| av福利片在线| 黄色成人免费大全| 婷婷精品国产亚洲av| 久久精品91蜜桃| 久久久精品大字幕| 欧美丝袜亚洲另类 | 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 999精品在线视频| 97碰自拍视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产不卡一卡二| 欧美黑人欧美精品刺激| 哪里可以看免费的av片| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 18美女黄网站色大片免费观看| 99久久国产精品久久久| 精品久久久久久成人av| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 精品不卡国产一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区久久| 好男人在线观看高清免费视频| 国产精品一区二区免费欧美| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 精品欧美一区二区三区在线| 不卡av一区二区三区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 免费搜索国产男女视频| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美不卡视频在线免费观看 | 99热这里只有是精品50| 亚洲全国av大片| 久久久久久大精品| 女人被狂操c到高潮| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 久久精品91无色码中文字幕| 久久久精品大字幕| 国产av在哪里看| 黄色视频,在线免费观看| 国产视频内射| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产av一区二区精品久久| 高清毛片免费观看视频网站| 日韩大尺度精品在线看网址| 久久久久亚洲av毛片大全| 精品久久久久久久毛片微露脸| 亚洲欧美激情综合另类| 婷婷亚洲欧美| 精华霜和精华液先用哪个| 麻豆成人av在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产三级在线视频| 村上凉子中文字幕在线| 91麻豆精品激情在线观看国产| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 天堂√8在线中文| 日本免费a在线| 亚洲成av人片免费观看| 国产成人av教育| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产精品电影一区二区三区| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 欧美三级亚洲精品| 一级a爱片免费观看的视频| 免费在线观看完整版高清| 精品久久久久久久毛片微露脸| 在线观看免费日韩欧美大片| 欧美中文日本在线观看视频| 在线a可以看的网站| 精品乱码久久久久久99久播| 国产日本99.免费观看| 一本大道久久a久久精品| 一a级毛片在线观看| 亚洲五月天丁香| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 动漫黄色视频在线观看| 九九热线精品视视频播放| 99久久精品国产亚洲精品| 男男h啪啪无遮挡| 免费在线观看影片大全网站| ponron亚洲| 99久久99久久久精品蜜桃| 少妇熟女aⅴ在线视频| av天堂在线播放| 变态另类丝袜制服| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产激情久久老熟女| 一本综合久久免费| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 床上黄色一级片| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产片内射在线| 成年版毛片免费区| 两个人免费观看高清视频| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜激情福利司机影院| 在线观看免费午夜福利视频| 国产精品久久电影中文字幕| 99国产精品99久久久久| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久久久久久久久黄片| a级毛片a级免费在线| 俺也久久电影网| www国产在线视频色| 天天一区二区日本电影三级| 悠悠久久av| 岛国视频午夜一区免费看| 国产精品av久久久久免费| 午夜精品在线福利| 久久久久久久久中文| 丁香欧美五月| 欧美成狂野欧美在线观看| 成人精品一区二区免费| 欧美黑人精品巨大| 美女 人体艺术 gogo| 少妇熟女aⅴ在线视频| 91麻豆精品激情在线观看国产| 久99久视频精品免费| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 亚洲18禁久久av| 国产日本99.免费观看| 国产乱人伦免费视频| 天堂√8在线中文| 国产69精品久久久久777片 | 久久中文看片网| 久久人人精品亚洲av| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 久久精品91无色码中文字幕| 精品日产1卡2卡| 免费看日本二区| 日本三级黄在线观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲中文日韩欧美视频| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 搡老岳熟女国产| 久久久久久大精品| bbb黄色大片| 九色国产91popny在线| 亚洲一区中文字幕在线| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲精品色激情综合| 亚洲黑人精品在线| 国产97色在线日韩免费| 亚洲精品av麻豆狂野| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产免费av片在线观看野外av| 欧美zozozo另类| 制服人妻中文乱码| 亚洲自拍偷在线| 久久精品成人免费网站| 又黄又粗又硬又大视频| 九色成人免费人妻av| 成年女人毛片免费观看观看9| 久久香蕉精品热| 久久久精品欧美日韩精品| 国产久久久一区二区三区| 一进一出抽搐gif免费好疼| 国产黄色小视频在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 久久亚洲精品不卡| 首页视频小说图片口味搜索| 两个人的视频大全免费| 这个男人来自地球电影免费观看| 一本大道久久a久久精品| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 女人被狂操c到高潮| 日本黄色视频三级网站网址| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 丝袜美腿诱惑在线| 日日爽夜夜爽网站| av在线播放免费不卡| 最近在线观看免费完整版| 欧美乱色亚洲激情| 久久精品综合一区二区三区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 一区福利在线观看| 国产69精品久久久久777片 | 淫秽高清视频在线观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 色噜噜av男人的天堂激情| 后天国语完整版免费观看| 老司机深夜福利视频在线观看| 亚洲av美国av| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产精华一区二区三区| 老司机在亚洲福利影院| 免费看美女性在线毛片视频| 黄色毛片三级朝国网站| 免费电影在线观看免费观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 97碰自拍视频| 麻豆国产av国片精品| 岛国在线观看网站| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 欧美最黄视频在线播放免费| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲av电影不卡..在线观看| 亚洲精品一区av在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 亚洲无线在线观看| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 他把我摸到了高潮在线观看| 91麻豆av在线| 日韩精品青青久久久久久| 免费看十八禁软件| 色老头精品视频在线观看| 国产午夜精品久久久久久| www.精华液| 国产男靠女视频免费网站| 成人手机av| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 免费在线观看影片大全网站| 桃红色精品国产亚洲av| 婷婷亚洲欧美| 狠狠狠狠99中文字幕| 可以在线观看毛片的网站| 男女做爰动态图高潮gif福利片| xxxwww97欧美| 男人舔女人的私密视频| 后天国语完整版免费观看| 国产乱人伦免费视频| 国产精品av久久久久免费| 亚洲 欧美一区二区三区| 日本 av在线| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲成人久久性| a级毛片在线看网站| 欧美乱色亚洲激情| 黄色视频,在线免费观看| 中文字幕久久专区| 欧美黄色片欧美黄色片| 高清在线国产一区| 一a级毛片在线观看| xxxwww97欧美| 亚洲全国av大片| 禁无遮挡网站| 女同久久另类99精品国产91| 久久精品91无色码中文字幕| 国产黄片美女视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 中文字幕av在线有码专区| 岛国视频午夜一区免费看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 99re在线观看精品视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 婷婷精品国产亚洲av在线| 亚洲成av人片免费观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国模一区二区三区四区视频 | 亚洲国产看品久久| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产人伦9x9x在线观看| 国产av一区二区精品久久| 欧美一级毛片孕妇| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 精品熟女少妇八av免费久了| 久久久久久人人人人人| 国产欧美日韩一区二区精品| 久久婷婷成人综合色麻豆| 麻豆av在线久日| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 久久久久久久午夜电影| 高潮久久久久久久久久久不卡| 黄色女人牲交| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产视频内射| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产视频内射| 国产野战对白在线观看| xxxwww97欧美| 国产亚洲精品第一综合不卡| 桃色一区二区三区在线观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| av福利片在线| 好男人电影高清在线观看| 两性夫妻黄色片| 久久国产精品影院| 免费看十八禁软件| 一本大道久久a久久精品| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 可以在线观看毛片的网站| 国产成年人精品一区二区| 国产高清videossex| 国产主播在线观看一区二区| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产男靠女视频免费网站| 国产成人av教育| 国产爱豆传媒在线观看 | 久久欧美精品欧美久久欧美| 最近最新免费中文字幕在线| 久久久精品大字幕| 午夜视频精品福利| 长腿黑丝高跟| 桃红色精品国产亚洲av| 可以在线观看毛片的网站| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 欧美黑人巨大hd| 国产激情偷乱视频一区二区| 一a级毛片在线观看| 最近在线观看免费完整版| 国产伦在线观看视频一区| 国产精品一及| 国产视频内射| 国产亚洲av高清不卡| 国产一区二区在线av高清观看| 又爽又黄无遮挡网站| 久久精品91蜜桃| 欧美日韩乱码在线| 91老司机精品| 亚洲国产精品sss在线观看| 真人一进一出gif抽搐免费| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 一级片免费观看大全| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产亚洲精品久久久久5区| 欧美日韩国产亚洲二区| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 51午夜福利影视在线观看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 久久久精品大字幕| 十八禁网站免费在线| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲18禁久久av| 高潮久久久久久久久久久不卡| 波多野结衣高清作品| 亚洲av成人精品一区久久| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 99精品在免费线老司机午夜| av有码第一页| 久久精品国产综合久久久| 久久久精品欧美日韩精品| 欧美日本视频| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 18美女黄网站色大片免费观看| 在线观看66精品国产| 午夜福利在线观看吧| 国产精品免费视频内射| 久久性视频一级片| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 99久久国产精品久久久| 久久久国产欧美日韩av| 婷婷丁香在线五月| 国产免费av片在线观看野外av| 伦理电影免费视频| 亚洲av美国av| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 高潮久久久久久久久久久不卡| 一二三四社区在线视频社区8| 欧美最黄视频在线播放免费| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产精品亚洲美女久久久| 精品免费久久久久久久清纯| 国产精品98久久久久久宅男小说| 日本一二三区视频观看| 久久久久久人人人人人| 99久久精品国产亚洲精品| 日韩成人在线观看一区二区三区| 色综合欧美亚洲国产小说| 国内揄拍国产精品人妻在线| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美黄色片欧美黄色片| 天堂av国产一区二区熟女人妻 | 国产99久久九九免费精品| 哪里可以看免费的av片| 亚洲午夜理论影院| 我要搜黄色片| 激情在线观看视频在线高清| 又大又爽又粗| 三级国产精品欧美在线观看 | 亚洲av片天天在线观看| 国产伦人伦偷精品视频| av福利片在线观看| 真人一进一出gif抽搐免费| 精品电影一区二区在线| 久久久国产成人精品二区| 美女大奶头视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产精品久久久久久精品电影| 精品第一国产精品| 变态另类丝袜制服| 欧美日韩国产亚洲二区| 男女视频在线观看网站免费 | 老司机午夜十八禁免费视频| 少妇人妻一区二区三区视频| 午夜成年电影在线免费观看| 久久久久久久久中文| 午夜福利免费观看在线| 欧美乱色亚洲激情| 久久精品91无色码中文字幕| 亚洲成人久久性| 精品一区二区三区四区五区乱码| 啦啦啦免费观看视频1| 色尼玛亚洲综合影院| 91麻豆精品激情在线观看国产| 怎么达到女性高潮| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产精品国产高清国产av| 丝袜人妻中文字幕| 成人av一区二区三区在线看| av片东京热男人的天堂| av欧美777| 最近最新中文字幕大全电影3| 哪里可以看免费的av片| 国产伦一二天堂av在线观看| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产午夜福利久久久久久| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 欧美又色又爽又黄视频| 亚洲avbb在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 国产午夜精品论理片| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 欧美不卡视频在线免费观看 | 2021天堂中文幕一二区在线观| 成人三级做爰电影| 国产成年人精品一区二区| 中文字幕高清在线视频| 岛国在线免费视频观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 亚洲国产精品sss在线观看| 高清在线国产一区| 亚洲中文av在线| 国产伦一二天堂av在线观看| 在线观看午夜福利视频| 午夜视频精品福利| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 大型黄色视频在线免费观看| 国产单亲对白刺激| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产精品 欧美亚洲| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 最新美女视频免费是黄的| 黄色视频不卡| www日本在线高清视频| 桃红色精品国产亚洲av| 婷婷精品国产亚洲av在线| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产精品久久久久久精品电影| 国产激情欧美一区二区| а√天堂www在线а√下载| 久久国产精品影院| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 两个人免费观看高清视频| 看免费av毛片| 精品免费久久久久久久清纯| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲美女视频黄频| 免费一级毛片在线播放高清视频| 狠狠狠狠99中文字幕| 动漫黄色视频在线观看| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 亚洲成人国产一区在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲国产精品成人综合色| 老汉色∧v一级毛片| 成人国语在线视频| 亚洲,欧美精品.| 亚洲中文日韩欧美视频| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 一二三四在线观看免费中文在| 99在线视频只有这里精品首页| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲av成人精品一区久久| 俄罗斯特黄特色一大片| 麻豆成人av在线观看| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 免费观看人在逋| 熟女电影av网| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产精品久久久久久精品电影| 久久久久久久久中文| 最近最新免费中文字幕在线| 好男人电影高清在线观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产午夜精品久久久久久| 成人国产综合亚洲| 日韩有码中文字幕| 国产精品av视频在线免费观看| 看片在线看免费视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 色哟哟哟哟哟哟| 精品久久蜜臀av无| 一二三四社区在线视频社区8| 不卡av一区二区三区| 精品欧美国产一区二区三| 亚洲成人中文字幕在线播放| 啦啦啦韩国在线观看视频| 18禁美女被吸乳视频| 老汉色∧v一级毛片| 色综合欧美亚洲国产小说| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 一级毛片精品| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 精品久久久久久久毛片微露脸| 9191精品国产免费久久| 我要搜黄色片| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 午夜免费激情av| 两个人的视频大全免费| 99久久国产精品久久久| 97碰自拍视频| 热99re8久久精品国产| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 日本一区二区免费在线视频| 午夜免费成人在线视频| 久久久国产成人精品二区| 中文字幕人成人乱码亚洲影| www.熟女人妻精品国产| 1024香蕉在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| av有码第一页| 国产伦在线观看视频一区| 国产成人精品久久二区二区91| 在线观看66精品国产| 制服诱惑二区| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 桃色一区二区三区在线观看| 美女大奶头视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产成年人精品一区二区| 中文字幕av在线有码专区| 国产黄色小视频在线观看| 国语自产精品视频在线第100页| 嫁个100分男人电影在线观看| 一区二区三区高清视频在线| 国产视频内射| 国内揄拍国产精品人妻在线| 观看免费一级毛片| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 欧美精品啪啪一区二区三区| 在线观看午夜福利视频| 午夜影院日韩av| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲五月天丁香| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 欧美中文日本在线观看视频| 国产黄a三级三级三级人| 久久国产精品影院| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲中文av在线| 亚洲熟女毛片儿| 人妻久久中文字幕网| 亚洲av电影在线进入| 国产一区二区三区视频了| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 三级国产精品欧美在线观看 | 国产精品免费视频内射| 最新在线观看一区二区三区| АⅤ资源中文在线天堂| 久久国产精品影院| 精品久久蜜臀av无| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 午夜两性在线视频| 亚洲av电影不卡..在线观看| 嫩草影院精品99| 日本黄大片高清| 亚洲第一电影网av|