He／H離子輻照損傷及其對ODS鋼顯微硬度的影響研究

韓錄會，法 濤，，趙雅文，張 麗，向 鑫，劉柯釗

（1．中國工程物理研究院，四川綿陽 621900；2．表面物理與化學重點實驗室，四川綿陽 621907）

He／H離子輻照損傷及其對ODS鋼顯微硬度的影響研究

韓錄會1，法 濤1，2，趙雅文1，張 麗1，向 鑫2，劉柯釗2

（1．中國工程物理研究院，四川綿陽 621900；2．表面物理與化學重點實驗室，四川綿陽 621907）

為研究氧化物彌散強化鐵素體鋼（ODS鋼）中的He／H離子協(xié)同輻照效應(yīng)，本文開展了室溫條件下ODS鋼的He／H離子單一及復(fù)合輻照實驗，并研究了輻照損傷對其顯微硬度的影響。實驗結(jié)果表明：He／H離子主要分布在損傷峰值附近；H離子輻照對ODS鋼顯微硬度的影響大于He離子；H離子的引入導(dǎo)致He離子低溫解吸峰消失，而He離子的注量減半則使其熱解吸起始溫度升高；He、H離子與材料中缺陷相互作用不同是影響顯微硬度及正電子壽命結(jié)果的主要因素。

ODS鋼；He／H離子；輻照損傷；顯微硬度

氧化物彌散強化鐵素體鋼（ODS鋼）具有優(yōu)良的高溫強度和抗輻照腫脹性能，特別是用此合金做成的核燃料包殼管，使用在快堆上具有抗液體鈉腐蝕和與鈉液有良好的相容性等特性，因而是未來聚變堆、快堆的優(yōu)良候選結(jié)構(gòu)材料［1］。然而，在聚變堆中，高能中子輻照不僅在材料內(nèi)產(chǎn)生大量離位損傷，還會通過（n，α）、（n，p）嬗變反應(yīng)在材料內(nèi)產(chǎn)生大量氫和氦，這些因素共同作用會對材料性能造成嚴重影響［2］。文獻［3－4］表明，單一H或He離子輻照在一定條件下均會使材料力學性能褪化。然而，兩種離子協(xié)同輻照對材料性能的影響及其微觀機制尚不清楚，因此有必要對此問題開展研究［5］。

本文對ODS鋼開展室溫下He／H離子單一和復(fù)合輻照實驗，對輻照前后ODS鋼的顯微硬度變化進行分析，并研究其微觀變化機制。

1 實驗

試樣為12Cr－ODS鋼，輻照實驗前采用SRIM軟件對多能量He／H離子在ODS鋼中的分布及產(chǎn)生的離位損傷進行模擬，結(jié)果如圖1所示。

確定相應(yīng)參數(shù)后，在北京大學核物理教育部重點實驗室開展室溫條件下的He／H離子輻照實驗，離子能量及注量比例由圖1的SRIM模擬結(jié)果確定，離子注量列于表1。

輻照實驗完成后，首先在CAMECA IMS 4f二次離子質(zhì)譜儀上對He／H離子深度分布進行分析，分析時采用能量為10keV的Cs＋離子作為離子源；然后利用200g載荷對樣品顯微硬度進行分析；最后采用常規(guī)正電子壽命譜儀、氦檢漏儀及透射電鏡對材料中的輻照損傷開展分析研究。

表1 離子注量Table 1 Fluence of ion

2 結(jié)果與討論

圖2為He／H離子深度分布曲線（He離子分布曲線中小峰為探測器本身的噪聲信號），其中He、H離子注量均為1×1015cm－2。對于H離子，峰值濃度Cm和投影射程RP分別為2．57× 1019cm－3和4．77～4．79μm，對于He離子則分別為3．38×1019cm－3和4．33～4．39μm。與圖1對比可知，He／H離子深度分布數(shù)據(jù)與SRIM模擬結(jié)果吻合較好，兩者存在微小差別的原因為：1）SRIM模擬未考慮離子輻照過程中的溫升效應(yīng)引起的間隙原子擴散；2）SRIM模擬未考慮材料微觀結(jié)構(gòu)的影響，如離子溝道效應(yīng)等［6］。He／H離子與輻照產(chǎn)生的微缺陷相互作用，從而對顯微硬度及正電子壽命等結(jié)果產(chǎn)生影響。

圖1 ODS鋼中多能量He／H離子的分布及離位損傷SRIM模擬結(jié)果Fig．1 SRIM simulation results of multi－energy He／H ion distribution and displacement damage in ODS steel

圖2 He／H離子深度分布曲線Fig．2 Depth distribution curve of He／H ion

圖3為樣品輻照前后的顯微硬度，可看出：1）顯微硬度隨離子注量的增加而增大；2）在相同注量條件下，顯微硬度從大到小依次為H離子、He／H離子及He離子。第1個現(xiàn)象可歸因于輻照硬化，即更高注量離子輻照產(chǎn)生更多的空位團及位錯環(huán)等缺陷，這些缺陷阻礙了晶粒間的相對滑移，粒子間摩擦應(yīng)力增大使材料顯微硬度增加［7］；第2個現(xiàn)象則源于He／H離子與缺陷的相互作用差異。在He／H離子輻照條件下，預(yù)先引入的He離子與輻照產(chǎn)生的空位缺陷結(jié)合形成缺陷復(fù)合體，這些缺陷復(fù)合體又成為H離子的有效捕獲中心，H－He－空位復(fù)合體演化成的氣泡進一步阻礙了位錯滑移，使硬化效應(yīng)增強［8］，這是相同注量條件下He／H離子輻照顯微硬度大于He離子輻照的原因；此外，H離子輻照條件下會形成極高數(shù)密度的小尺寸位錯環(huán)及微孔洞［9］，而He離子輻照條件下會在位錯、晶界、彌散顆粒界面形成氦泡，當He離子含量較低時（＜1．0%（原子百分比）），氦泡對位錯的阻止勢壘小于位錯環(huán)及微孔洞，當He離子含量較高時才能通過沖出位錯環(huán)機制對位錯滑移形成強的阻止勢壘［10］。本實驗中He／H離子含量小于1．0%，這可能是H離子輻照顯微硬度大于He離子輻照的原因。

圖3 樣品輻照前后的顯微硬度Fig．3 Micro hardnesses of un－irradiated and irradiated samples

圖4 樣品輻照前后的正電子壽命結(jié)果Fig．4 Positron lifetimes of un－irradiated and irradiated samples

圖4為樣品輻照前后的正電子壽命結(jié)果，可看出，經(jīng)離子輻照后短壽命τ1略有增加，從輻照前的123ps增加到高注量H離子的131ps，而長壽命τ2從277ps增加到296ps。對于H離子輻照樣品，τ1、τ2隨離子注量增加而增大，對于He離子、He／H離子輻照樣品，τ1、τ2則隨離子注量增加而減小。τ1為正電子在單空位、位錯環(huán)等小型缺陷中的壽命，而τ2為正電子在空位團簇等大型缺陷中的湮滅壽命。H原子易于在金屬中擴散，大部分H原子都擴散到晶體點陣間隙，少部分可能被空位、位錯、晶界等缺陷捕獲；而He原子為惰性氣體原子，傾向于被空位團簇捕獲，且H－空位復(fù)合體解離能小于He－空位復(fù)合體解離能，因此H離子輻照樣品由于空位團缺乏填充原子而壽命變大，He離子、He／H離子輻照樣品由于空位團被He離子、He／H離子填充而壽命減?。?1－13］。

圖5為單束He離子輻照樣品與He／H離子共輻照樣品的熱氦解吸曲線，與單束He離子輻照樣品相比，He／H離子共輻照樣品370℃附近的熱解吸峰消失，且氦熱解吸起始溫度升高。H離子的引入和更多的He離子及空位形成了缺陷團簇，隨溫度升高缺陷團簇逐漸演化成氣泡，從而降低了低溫區(qū)氦的解吸量，這是He／H離子共輻照樣品370℃附近的低溫區(qū)熱解吸峰消失的原因［14］；此外，由于氦的熱解吸溫度隨離子注量的增加而降低，He／H離子共輻照樣品中，He離子的注量減半，因而其熱解吸起始溫度升高［15－16］。

圖6為樣品輻照前后的透射電鏡結(jié)果。輻照前樣品中主要缺陷為位錯，輻照后樣品中出現(xiàn)了微缺陷（空洞或泡）。在峰值損傷區(qū)，He離子輻照效應(yīng)最明顯，H離子輻照損傷最小，這與圖1的SRIM模擬結(jié)果一致；在入射程上，H離子輻照樣品中微缺陷數(shù)量最多，He／H離子共輻照樣品次之，He離子輻照樣品微缺陷數(shù)量最少，這些微缺陷是位錯滑移的阻止勢壘，且與微缺陷數(shù)量呈正比關(guān)系，而位錯滑移阻止勢壘的高低決定了顯微硬度的大小，這從微觀上解釋了He／H離子輻照樣品顯微硬度不同的現(xiàn)象。

圖5 輻照ODS鋼樣品的熱氦解吸曲線Fig．5 Thermal helium desorption curve of irradiated ODS samples

圖6 樣品輻照前后的透射電鏡結(jié)果Fig．6 TEM results of un－irradiated and irradiation samples

3 結(jié)論

1）注入的He／H離子在ODS鋼中主要分布在損傷峰值附近。

2）H離子易于擴散至晶格點陣內(nèi)，而He離子傾向于被空位團等缺陷捕獲，且H－空位復(fù)合體解離能小于He－空位復(fù)合體解離能，這是He、H離子輻照樣品正電子壽命存在差異的原因。

3）H離子的引入導(dǎo)致He離子低溫區(qū)解吸峰消失，而He離子的注量減半使其熱解吸起始溫度升高。

4）He、H離子輻照形成的缺陷對位錯滑移阻止勢壘的高低是影響顯微硬度的主要因素，且與單束He離子輻照樣品相比，后引入的H離子使顯微硬度進一步增加。

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He／H Ion Irradiation Damage and Effect on Micro Hardness of ODS Steel

HAN Lu－h(huán)ui1，F(xiàn)A Tao1，2，ZHAO Ya－wen1，ZHANG Li1，XIANG Xin2，LIU Ke－zhao2
（1．China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China；
2．Science and Technology on Surface Physics and Chemistry Laboratory，Mianyang621907，China）

In order to study the synergetic effect of He／H ion in ODS steel，single and co－irradiation experiments of ODS steel were carried out at room temperature，and the effect of irradiation damage on micro hardness of ODS steel was investigated．The experimental results show that He／H ion is mainly distributed around damage peak，H ion irradiation has greater influence on the micro hardness than that of He ion，the introduction of H ion causes the disappearance of He ion low temperature desorption peak，the fluence of He ion reduced by half makes the initial desorption temperature rise，and the micro hardness and positron lifetime results can be mainly ascribed to the difference of He and H ion interaction with defects．

ODS steel；He／H ion；irradiation damage；micro hardness

TL341；TG142．23；TL46

：A

：1000－6931（2015）03－0567－05

10．7538／yzk．2015．49．03．0567

2013－12－07；

2014－11－04

國家自然科學基金資助項目（91026017）

韓錄會（1982—），男，四川綿陽人，助理研究員，碩士，從事核材料輻照損傷研究