福島核事故向環(huán)境釋放的Pu研究進(jìn)展

倪有意，卜文庭，郭秋菊,*，胡 丹，許 宏

(1.北京大學(xué) 物理學(xué)院 核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871；2.浙江省輻射環(huán)境監(jiān)測站，浙江 杭州 310012)

福島核事故向環(huán)境釋放的Pu研究進(jìn)展

倪有意1，卜文庭1，郭秋菊1,*，胡 丹2，許 宏2

(1.北京大學(xué) 物理學(xué)院 核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871；2.浙江省輻射環(huán)境監(jiān)測站，浙江 杭州 310012)

福島核事故向環(huán)境釋放的放射性核素中包含了錒系元素Pu，其中以極毒組的239Pu、240Pu和高毒組的241Pu為主。本文總結(jié)并分析了針對福島核事故向環(huán)境釋放的Pu的相關(guān)研究。據(jù)估計(jì)，福島核事故向環(huán)境中排放的239+240Pu總量約為109Bq，是切爾諾貝利核事故排放量的萬分之一。此次事故排放的Pu同位素原子比(240Pu/239Pu和241Pu/239Pu)及活度比(A(238Pu)/A(239+240Pu))明顯異于全球沉降值，可作為事故中Pu溯源的判定依據(jù)。事故所排放的Pu全部來源于核電站1～3號反應(yīng)堆堆芯而非乏燃料池。現(xiàn)有研究報(bào)道的數(shù)據(jù)表明，在福島核電站周圍30 km范圍內(nèi)的陸地環(huán)境中存在來自核事故排放的Pu污染，污染相對嚴(yán)重的“熱點(diǎn)”區(qū)域和該地區(qū)與核電站的相對位置沒有明顯關(guān)聯(lián)，主要是受地形和降水的影響。而對于人們關(guān)心的海洋環(huán)境，來自福島核事故的Pu污染非常小。核事故向海洋中排放的Pu相對于核事故前海洋環(huán)境中的Pu污染水平可忽略不計(jì)。

福島核事故；Pu；同位素原子比

環(huán)境中的Pu(主要是238Pu、239Pu、240Pu和241Pu)主要來源于大氣層核武器試驗(yàn)、核事故、核動(dòng)力衛(wèi)星與潛艇失事等人類活動(dòng)。其中最主要的來源是20世紀(jì)40—80年代以美國和前蘇聯(lián)為主的有核國家進(jìn)行的大氣層核試驗(yàn)。半個(gè)世紀(jì)以來，全球共進(jìn)行了2 000多次核試驗(yàn)，其中543次為大氣層核試驗(yàn)，導(dǎo)致了約1.1×1016Bq的240+239Pu被釋放到環(huán)境中[1]。這些Pu隨著大氣擴(kuò)散循環(huán)彌散進(jìn)入對流層和平流層，并以干沉降和濕沉降的方式沉降到地球表面，形成了具有特定同位素原子比的Pu本底[2-3]。大氣層核試驗(yàn)結(jié)束后，人類核能利用實(shí)踐活動(dòng)中發(fā)生的核事故也會(huì)向環(huán)境中排放Pu。其中影響最大的是1986年4月發(fā)生的前蘇聯(lián)切爾諾貝利(Chernobyl)核事故。在該次事故中，總計(jì)有3.1×1013Bq239+240Pu、1.5×1013Bq238Pu和2.6 ×1015Bq241Pu被釋放到環(huán)境中[4]。

隸屬于東京電力公司(Tokyo Electric Power Company，TEPCO)的福島核電站共有6個(gè)沸水堆機(jī)組。事故發(fā)生時(shí)1～3號3個(gè)反應(yīng)堆在正常工作，4號反應(yīng)堆雖已于2010年停堆，但其乏燃料池中存有大量乏燃料。2011年3月11日，在距日本東北海岸130 km處的北太平洋發(fā)生了9級地震。地震發(fā)生后1～3號機(jī)組及時(shí)停止工作，并啟動(dòng)了應(yīng)急柴油發(fā)電機(jī)供電。但地震引起的海嘯在地震發(fā)生后約45 min后到達(dá)核電站，引起了包括柴油發(fā)電機(jī)在內(nèi)的應(yīng)急設(shè)施的損毀。由于應(yīng)急設(shè)備損毀，無法控制和冷卻反應(yīng)堆，致使堆芯不斷加熱，誘發(fā)了燃料棒外殼的鋯合金與水之間的鋯-水反應(yīng)。反應(yīng)過程中產(chǎn)生的大量氫氣從安全殼內(nèi)泄漏后在廠房內(nèi)聚集，最終發(fā)生爆炸。隨著爆炸的發(fā)生，大量揮發(fā)性核素如85Kr、133Xe、131I、134Cs和137Cs被直接排放到大氣中。由于福島核電站地處太平洋西海岸，核事故產(chǎn)生的放射性核素不僅隨著爆炸和揮發(fā)性氣體進(jìn)入大氣，還通過放射性廢水泄漏或直接排放到海洋中[5]。

在福島核事故向環(huán)境排放的放射性核素中，除131I、137Cs、134Cs和90Sr等被大量測量研究的裂變產(chǎn)物外，錒系元素Pu也逐漸受到公眾的關(guān)注。首先因?yàn)槭鹿逝欧诺腜u總量能直接反映堆芯的損毀情況，同時(shí)也是事故評級的重要參考依據(jù)；其次，環(huán)境中Pu的水平及其分布也與公眾的食品安全和核安全密切相關(guān)。Pu通過238U吸收中子在反應(yīng)堆中大量生成，而且在福島核電站3號機(jī)組中作為MOX燃料的重要組成成分被直接使用，一旦釋放到環(huán)境中，其放射性和強(qiáng)化學(xué)毒性會(huì)對人類健康造成威脅。尤其是半衰期較短的241Pu(T1/2=14.4 a)，核事故釋放后初期241Pu在環(huán)境中具有較強(qiáng)放射性，其β衰變產(chǎn)物241Am的半衰期為432.7 a，也會(huì)成為環(huán)境中的另一個(gè)α放射源。因此需要對環(huán)境中Pu的比活度及其同位素原子比進(jìn)行長期監(jiān)測和研究，以增強(qiáng)公眾對核安全的信心[6]。

福島核事故發(fā)生后，不同學(xué)者針對事故排放的Pu進(jìn)行了研究和報(bào)道。為全面和直觀地反映福島核事故中Pu的排放情況以及環(huán)境中Pu的水平與分布，本文重點(diǎn)就以下幾個(gè)問題對上述研究進(jìn)行總結(jié)和分析：1) 陸地環(huán)境中的Pu分布；2) 事故釋放的Pu溯源；3) 福島核事故與切爾諾貝利核事故的對比；4) 福島核事故對海洋環(huán)境的影響。

1 環(huán)境樣品中Pu的測量

福島核事故后研究Pu時(shí)，主要采集空氣、土壤、海底沉積物、海水、生物、落葉等樣品。Pu的測量方法主要有傳統(tǒng)的α能譜法、液閃測量法及近20年發(fā)展起來的質(zhì)譜方法。α能譜法操作簡單，設(shè)備要求不高，在對福島核事故排放Pu的研究中常被用于檢測Pu的活度分布。事故發(fā)生后，Yamamoto等[7]就利用該方法分析了福島周邊的土壤、落葉和落下灰中Pu的分布情況。

常用的質(zhì)譜法有電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)、加速器質(zhì)譜法(AMS)和熱電離質(zhì)譜法(TIMS)。與α能譜法相比，質(zhì)譜法所需時(shí)間短、探測限低，一般用于精確測量Pu的同位素原子比。Schneider等[8]在福島核事故發(fā)生后的前期調(diào)查中用AMS測量了土壤樣品和植物葉片中Pu同位素原子比。最近Shinonaga等[9]也利用該方法分析了在核電站以南的東海村采集的空氣樣品中Pu同位素原子比。

2 福島陸地環(huán)境Pu污染

2.1 環(huán)境樣品中Pu活度分布

1) 表層土壤和落葉層中的分布

在對福島核事故排放的Pu的前期研究中，環(huán)境樣品中241Pu和239+240Pu的比活度A(241Pu)和A(239+240Pu)是判斷事故Pu排放的兩個(gè)重要依據(jù)。福島核事故向環(huán)境排放的Pu的相關(guān)研究結(jié)果列于表1，其中的土壤為0～5 cm表層土壤。

由表1可見，采樣地區(qū)239+240Pu比活度均很低，而Zheng等[15]在福島核電站周圍20～30 km距離范圍內(nèi)的3個(gè)落葉層樣品中測得了很高的241Pu比活度(4.52～34.8 mBq/g)。日本本土241Pu主要源于20世紀(jì)大氣層核試驗(yàn)后的全球沉降，由于241Pu的半衰期很短(14.4 a)，因此在福島核事故發(fā)生前日本土壤中的241Pu含量很低。經(jīng)衰變修正到2011年3月15日，日本土壤中241Pu與239+240Pu的活度比(A(241Pu)/A(239+240Pu))為1.2[3]。將表1中Zheng等[15]測量的落葉層的241Pu的比活度與239+240Pu的比活度相比可看出，該地區(qū)的A(241Pu)/A(239+240Pu)約為100，高出本底值1.2約兩個(gè)數(shù)量級，這也是福島核事故向環(huán)境中排放了Pu的有力證據(jù)之一。

如表1所列，即使在相同采樣區(qū)域，落葉層和表層土壤中的239+249Pu比活度也會(huì)在一定范圍內(nèi)變化。通過比較兩種樣品中的239+240Pu比活度可知，部分采樣點(diǎn)落葉層中239+240Pu比活度高于表層土壤。這是因?yàn)樵谟新淙~層的區(qū)域，Pu沉降到地面時(shí)首先附著到表層土壤之上的落葉層中。隨著時(shí)間的延長，落葉層中的Pu會(huì)向土壤遷移，但這個(gè)過程緩慢而不徹底，因此在采樣時(shí)落葉層中來源于福島核事故的Pu只有少部分轉(zhuǎn)移到了表層土壤中，使得239+240Pu比活度在落葉層中較高。另外也有部分采樣區(qū)域表層土壤中239+240Pu比活度高于落葉層，這可能是區(qū)域性大量降雨沖刷落葉層，加速Pu向土壤轉(zhuǎn)移所致。

表1 福島核電站周圍土壤和落葉中Pu的分布Table 1 Plutonium distribution in soil and litter samples around FDNPP

2) 空氣中的Pu分布

Shinonaga等[9]測量了福島核電站以南120 km的東海村地區(qū)空氣中239Pu、240Pu、241Pu的活度濃度。測量結(jié)果顯示，空氣中239Pu、240Pu、241Pu的活度濃度分別為1.3×10-7、1.5×10-7、2.5×10-5Bq/m3，空氣中241Pu的活度濃度約較239+240Pu活度濃度大2個(gè)數(shù)量級，這與表1中Zheng等[15]在福島核電站周圍20～30 km范圍內(nèi)測量的3個(gè)落葉層樣品的結(jié)果相符，說明這些地方也受到了來自于福島核事故排放的Pu的影響。

239+240Pu比活度的空間分布也不均勻，在個(gè)別地區(qū)會(huì)出現(xiàn)比活度較大、污染較嚴(yán)重的所謂“熱點(diǎn)”區(qū)域。如表1中的Okuma Town和Namie Town，這兩個(gè)地區(qū)落葉層中239+240Pu的比活度分別達(dá)到了0.532 mBq/g和0.235 mBq/g，是其他部分地區(qū)如南方地區(qū)(239+240Pu的比活度為0.016 mBq/g)的10倍以上。這些放射性“熱點(diǎn)”區(qū)域的分布也在對Cs的監(jiān)測結(jié)果中得到印證。大量的文獻(xiàn)[16-18]報(bào)道表明，在福島核電站西北方向50 km內(nèi)的帶狀區(qū)域內(nèi)觀測到了異常高的137Cs和134Cs沉積通量，而表1中的Okuma Town和Namie Town也位于該區(qū)域內(nèi)。

“熱點(diǎn)”的出現(xiàn)與其到核電站的距離之間并沒有呈現(xiàn)出明顯的相關(guān)性，而是主要受降水和地形的影響[19]。放射性煙塵隨著風(fēng)向遷徙，大量沉積在下風(fēng)向的山谷地區(qū)。同時(shí)，伴隨降水而發(fā)生的濕沉降加速了放射性物質(zhì)的沉積過程，直接造成放射性“熱點(diǎn)”的形成。Katata等[19]報(bào)道了3月15日上午9點(diǎn)起24 h內(nèi)福島核電站周圍的降水和風(fēng)向，證實(shí)從3月15日下午起，福島核電站西北方向逐漸開始降水，并且有西北風(fēng)出現(xiàn)。當(dāng)日的氣象條件致使事故釋放的放射性物質(zhì)在核電站西北方向區(qū)域性沉積，導(dǎo)致“熱點(diǎn)”的形成。

2.2 福島核事故后Pu同位素比

相比于239+240Pu的比活度，238Pu與239+240Pu的活度比(A(238Pu)/A(239+240Pu))和240Pu與239Pu同位素原子比(240Pu/239Pu)能提供更詳細(xì)的信息，如核事故中燃料燃燒情況、Pu來源甄別以及Pu在環(huán)境中的行為等。在福島核事故之前，日本環(huán)境中的Pu主要來自于全球沉降。20世紀(jì)90年代末，Kelly等[3]對不同緯度的Pu進(jìn)行測量和加權(quán)平均得到北緯30°～70°的240Pu/239Pu為0.180±0.007，238Pu/239+240Pu為0.03；Zhang等[20]測量了日本氣象研究所1963—1979年間采集的日本本土落下灰中的Pu的同位素信息，得到福島核事故之前，日本本底240Pu/239Pu為0.191 5±0.003 0(n=5)，與同緯度的平均值相近。

Nishihara等[21]利用ORIGEN2模型計(jì)算得到福島核事故排放的A(238Pu)/A(239+240Pu)為2.3。Zheng等[15]測量得出福島核事故排放的240Pu/239Pu為0.323～0.330。所以無論從活度比還是同位素原子比來看，福島核事故產(chǎn)生的A(238Pu)/A(239+240Pu)和240Pu/239Pu的值均顯著高于全球沉降。對于采集到的土壤樣品，其中的Pu除來源于全球沉降的本底外，還可能來自于福島核事故。因此即使在樣品239+240Pu比活度較低的情況下，仍可通過測量相關(guān)活度比和同位素原子比來判斷所研究區(qū)域是否存在來自于福島核事故的Pu，從而大致得出核事故的污染范圍和污染程度。

從現(xiàn)有的研究結(jié)果來看，在核電站周圍30 km內(nèi)陸地上大部分樣品中均檢測到了高出全球沉降0.03的A(238Pu)/A(239+240Pu)，說明至少在該范圍內(nèi)的日本陸地受到了來自福島核事故排放的Pu污染。而核電站以南120 km處的東海村地區(qū)，氣溶膠中異常大的A(241Pu)/A(239+240Pu)說明了該地也受到了核事故的Pu污染[9]。對于120 km范圍內(nèi)是否普遍存在污染的問題，還需要更多的布點(diǎn)和測量數(shù)據(jù)才能得出進(jìn)一步的結(jié)論。另一方面，從Yamamoto等[7]的研究結(jié)果中可看出，對于落葉層和表層土壤的A(238Pu)/A(239+240Pu)，落葉層中的值要顯著高于表層土壤的值。這是因?yàn)楹耸鹿手氨韺油寥乐械腜u來源于全球沉降，而落葉層中幾乎沒有Pu。因此在事故發(fā)生后落葉層中檢測到的Pu可認(rèn)為全部來源于福島核事故。落葉層上來自于福島核事故的Pu向表層土壤中遷移的過程，也是高A(238Pu)/A(239+240Pu)和低A(238Pu)/A(239+240Pu)混合的過程。這個(gè)過程的結(jié)果是Pu的“稀釋”。所以檢測到的表層土壤中的A(238Pu)/A(239+240Pu)會(huì)顯著低于落葉層上的A(238Pu)/A(239+240Pu)。

另外，福島核事故排放的Pu同位素原子比信息，還可作為事故中Pu溯源的依據(jù)。與具有唯一確定釋放源的切爾諾貝利核事故不同，福島核事故發(fā)生時(shí)，有3個(gè)反應(yīng)堆正在運(yùn)行，但事故發(fā)生后4號反應(yīng)堆也出現(xiàn)燃燒現(xiàn)象，因此確認(rèn)放射性核素具體來自哪個(gè)反應(yīng)堆以及是否有乏燃料池的釋放是核事故評價(jià)的一個(gè)關(guān)鍵問題。福島核事故發(fā)生時(shí)，1～3號反應(yīng)堆堆芯約有256 t核燃料[6]，而4號堆的燃料池中還存放有多達(dá)1 331 t乏燃料，是1～4號乏燃料池中最大的一個(gè)[22]。因此，福島核事故排放的Pu來源可能有兩個(gè)：1～3號反應(yīng)堆堆芯或1～4號乏燃料池。Schwantes等[22]、Kirchner等[23]以及日本原子能機(jī)構(gòu)[21]通過計(jì)算給出了福島核事故中1～3號反應(yīng)堆堆芯和1～4號反應(yīng)堆乏燃料池中Pu的同位素原子比與活度比。環(huán)境檢測結(jié)果中，Shinonaga等[9]測量的空氣樣品、Zheng等[15]測量的落葉層樣品以及Yamamoto等[7]測量的黑色物質(zhì)(主要是降落灰)均可將福島核事故作為所測量樣品中唯一的Pu來源。與土壤樣品不同的是，這3種樣品中的Pu均沒有受到全球沉降的稀釋，可認(rèn)為是核事故排放的實(shí)際值。將上述值作為環(huán)境樣品測量結(jié)果與模擬計(jì)算得到的理論值進(jìn)行比較，結(jié)果顯示，無論是240Pu/239Pu，還是A(238Pu)/A(239+240Pu)均接近于1～3號反應(yīng)堆堆芯值，而顯著低于乏燃料池中的相關(guān)值(圖1)。241Pu/239Pu雖然較堆芯的理論值小，但與乏燃料池中的理論值相比仍然相去甚遠(yuǎn)。另外Zheng等[6]也認(rèn)為，堆芯和乏燃料池中的241Pu/239Pu可能被高估了。因此從來源看，在此次核事故中排放到環(huán)境中的Pu來源于1～3號反應(yīng)堆堆芯，而并非來自于乏燃料池[6]。另外，Merz等[24]和Komori等[25]測量了事故發(fā)生后環(huán)境中的A(134Cs)/A(137Cs)并與堆芯和乏燃料池中的理論值進(jìn)行了比較，依然得到與Zheng等相似的結(jié)論，即放射性核素來自于1～3號反應(yīng)堆堆芯而非4號乏燃料池。

圖1 Pu環(huán)境測量值與堆芯和乏燃料池理論值的對比Fig.1 Comparison of Pu observed in environment samples and reactor cores or spent fuel pools

2.3 福島核事故空氣中Pu排放總量估計(jì)

Zheng 等[6]測量了核電站20～30 km范圍內(nèi)的森林落葉層和土壤中的A(137Cs)/A(239+240Pu)。鑒于Pu在土壤-植物的遷徙因子很小(4×10-3～9×10-6)，因此對于落葉層樣品，可認(rèn)為其中不含來源于全球沉降的Pu，測量得到的Pu全部來自于福島核事故。基于Pu和Cs在環(huán)境中行為規(guī)律近似的假設(shè)，Zheng 等[15]結(jié)合實(shí)際測量得到的A(137Cs)/A(239+240Pu)和Stohl等[26]估計(jì)的福島核事故中137Cs排放總量，估算出福島核事故向空氣中排放的239+240Pu總量為1.0×109～2.4×109Bq，略小于METI[27]模擬計(jì)算得到的6.4×109Bq。利用239+240Pu總量，Zheng 等計(jì)算出福島核事故空氣中238Pu的排放量為2.9×109～6.9×109Bq，241Pu的排放量為1.1×1011～2.6×1011Bq，分別較METI模擬計(jì)算的238Pu總量1.9×1010Bq和241Pu總量1.2×1012Bq小1個(gè)數(shù)量級。另外，Yamamoto 等[7]也計(jì)算了福島核事故排放的Pu，得到的事故中238Pu和239+240Pu的排放量分別為6.1×109Bq和3.5×109Bq。與切爾諾貝利核事故相比，福島核事故排放的Pu總量較少，METI[27]、Zheng等[15]以及Yamamoto等[7]計(jì)算得到的福島核事故Pu的排放量與切爾諾貝利核事故的比較示于圖2。其中切爾諾貝利核事故Pu的排放量數(shù)據(jù)來源于Kruger等[28]、IAEA[29]、Harrison等[30]和Devell等[31]。

圖2 福島核事故與切爾諾貝利核事故Pu排放量的比較Fig.2 Comparison of Pu release amounts from FDNPP accident and Chernobyl accident

從不同研究得到的福島核事故的Pu排放量來看，福島核事故中Pu排放量約為切爾諾貝利核事故排放總量的萬分之一，這與反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)和事故過程等因素有關(guān)。切爾諾貝利核電站使用的是老式石墨慢化沸水堆，沒有自調(diào)自穩(wěn)定性，而且反應(yīng)堆外也無安全殼的保護(hù)。在工人操作失誤的情況下發(fā)生了堆芯的爆炸，事故發(fā)生后大量放射性物質(zhì)不受限制地排放到環(huán)境中。相比之下，福島核電站采用的是重水慢化沸水堆，功率具有自穩(wěn)定性，最重要的是在反應(yīng)堆外有一層安全外殼，事故中堆芯發(fā)生了熔化，但并未爆炸。發(fā)生的氫氣爆炸也只是在安全殼和廠房之間，因此大量的放射性物質(zhì)都被限制在了安全殼內(nèi)，使得釋放到環(huán)境中的放射性遠(yuǎn)小于切爾諾貝利核事故。

3 海洋環(huán)境中可能存在的來自福島核事故的Pu污染

福島核事故向空氣中釋放了大量放射性核素，其中超過70%最終沉降到了海洋環(huán)境中[32]，另外數(shù)以萬噸計(jì)的放射性污染水泄漏或被直接排放到了太平洋[5]。因海產(chǎn)品在日本的食物消費(fèi)中占據(jù)著無可替代的重要地位，因此核事故后海洋環(huán)境的放射性污染水平成為公眾普遍關(guān)注的問題。

Kim等[33]測量了核事故發(fā)生1到3個(gè)月后韓國附近海域海水中的Pu含量，結(jié)果沒有發(fā)現(xiàn)異于事故前水平的Pu分布。Sakaguchi等[10]用AMS分析了福島核電站外圍50 km的西太平洋的兩個(gè)海水樣品，結(jié)果表明，無論是239+240Pu的總比活度還是240Pu/239Pu均與核事故前日本文部科學(xué)省(MEXT)在同區(qū)域監(jiān)測到的分布水平相當(dāng)[34]，這一結(jié)論在Bu等[13]的研究中被進(jìn)一步證實(shí)。Pu是一種粒子吸附性較強(qiáng)的元素，其在海洋環(huán)境中的沉積物-海水分配系數(shù)(Kd)達(dá)105[35]。因此福島核事故一旦向海洋中釋放了Pu，這些Pu將會(huì)快速與海水中的懸浮粒子結(jié)合，從而沉降到沉積物中。Zheng 等[11]和Bu等[36]研究了核事故后福島30 km以外海域中的Pu分布及同位素原子比，結(jié)果顯示，Pu在沉積物中的活度并無異常，雖然在沉積物中觀察到了明顯高于全球沉降(240Pu/239Pu為0.18)的240Pu/239Pu(>0.23)，但241Pu/239Pu(0.001 2～0.001 6)卻較福島核事故釋放的理論值(>0.1)低兩個(gè)數(shù)量級，因此判定這些沉積物沒有受到來自福島核事故的污染[12]。日本東海岸海洋環(huán)境受美國太平洋核試驗(yàn)的影響，洋流將美國太平洋核試驗(yàn)場(馬紹爾群島)較高240Pu/239Pu(0.30～0.36)的Pu傳輸?shù)搅宋魈窖蠹爸苓吅Ｓ?，形成了在福島核事故前已廣泛分布的高240Pu/239Pu[37-38]。

4 結(jié)論與展望

1) 從Pu的來源來看，福島核事故向環(huán)境中排放的Pu全部來自于1～3號反應(yīng)堆堆芯而不是乏燃料池。對環(huán)境中Pu和Cs的同位素信息的測量結(jié)果均表明1～3號反應(yīng)堆的損壞導(dǎo)致了放射性核素向環(huán)境釋放。作為重要的同位素溯源指標(biāo)之一，Pu的同位素組成信息在福島核事故Pu來源鑒別上發(fā)揮了重要作用。

2) 模擬計(jì)算結(jié)合實(shí)測數(shù)據(jù)估算得到的福島核事故排放的239+240Pu總量約為109Bq，是切爾諾貝利核事故排放量的萬分之一。

3) 盡管福島核事故后環(huán)境中的239+240Pu的比活度很低，但在核電站周圍陸地環(huán)境中仍檢測到了來源于核事故的Pu。大量的測量數(shù)據(jù)表明，福島核電站周圍30 km范圍內(nèi)的陸地受到了來自核事故的Pu污染。陸地Pu的空間分布也不均勻，放射性較高的“熱點(diǎn)”區(qū)域的形成主要是受地形和降水的影響，而3月15日下午開始的核電站Pu排放則是這些地區(qū)Pu的主要來源。空氣監(jiān)測結(jié)果顯示，福島核電站以南120 km處的東海村地區(qū)也受到了來自福島核事故的Pu污染，但由于數(shù)據(jù)密度低，對于核電站120 km范圍內(nèi)的污染情況目前還不能得出詳細(xì)結(jié)論。

4) 雖然福島核事故排放的絕大部分Pu進(jìn)入到了海洋環(huán)境中，但由于排放的總量小，因此不論在核電站周圍的海水樣品還是海底沉積物樣品中均沒有檢測到異常的Pu同位素原子比。對于福島核電站周圍的海洋環(huán)境，全球沉降與美國太平洋核試驗(yàn)仍是該區(qū)域Pu污染的兩個(gè)主要來源，來源于福島核事故的Pu污染水平可忽略不計(jì)。

福島核事故發(fā)生后，與針對137Cs等核素的研究相比，有關(guān)Pu的研究數(shù)量少、數(shù)據(jù)密度低。為得到更為詳盡Pu污染信息，可適當(dāng)加大測量范圍和采樣密度，從而提高數(shù)據(jù)的可信度。另一方面，事故排放到空氣中的Pu會(huì)隨著大氣進(jìn)行擴(kuò)散循環(huán)，因此可利用高靈敏度的質(zhì)譜分析儀對事故排放的Pu的長距離輸運(yùn)過程進(jìn)行系統(tǒng)研究。放射性核素從核事故釋放到環(huán)境中后會(huì)遷徙進(jìn)入作物，通過食物鏈最終被人體吸收。稻米是日本的主食，因此進(jìn)行錒系元素土壤-水稻遷徙因子的研究對于調(diào)查和評估核事故發(fā)生后錒系元素的污染所造成的公眾放射劑量的增加有著非常重要的意義。除Pu外，對于事故向環(huán)境排放的其他錒系元素如241Am、237Np等也有待進(jìn)行相應(yīng)研究。

日本福島核事故發(fā)生以后，從基于Pu的相關(guān)研究過程可看出，測量核電站周圍Pu的比活度、同位素原子比等信息，建立一個(gè)有效可靠的Pu本底數(shù)據(jù)庫，對于可能發(fā)生的核事故的影響評價(jià)有重要的參考作用。我國核電事業(yè)起步時(shí)間雖然較晚，但發(fā)展速度快，目前正逐漸迎來核電建設(shè)的高潮期。但目前針對我國環(huán)境中Pu的研究開展得非常有限，我國土壤和近海海底沉積物中Pu的相關(guān)數(shù)據(jù)極少，基本處于空白狀態(tài)。與137Cs等半衰期短(30 a)的核素相比，針對我國環(huán)境尤其是核電設(shè)施周圍環(huán)境中Pu的研究，不僅能提供更加長久可靠的本底信息，而且對核事故發(fā)生后事故的污染評價(jià)具有重要的參考價(jià)值。這是因?yàn)樽越购嗽囼?yàn)以來，環(huán)境中的Pu來源單一、明確。作為長半衰期核素，環(huán)境中的239Pu(T1/2=24 110 a)和240Pu(T1/2=6 563 a)在沒有偶發(fā)性Pu來源(如核事故)加入的情況下能在較長時(shí)間內(nèi)保持較穩(wěn)定的同位素原子比，相比同樣作為環(huán)境示蹤核素的137Cs來說更容易溯源。因此，不論是核電設(shè)施建設(shè)的前期環(huán)境評價(jià)還是對可能出現(xiàn)的核事故的安全評價(jià)，都亟需進(jìn)行系統(tǒng)而全面的Pu測量和研究，建立并完善我國環(huán)境中的Pu本底數(shù)據(jù)庫。

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Plutonium Isotopes Released from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Accident into Environment

NI You-yi1, BU Wen-ting1, GUO Qiu-ju1,*, HU Dan2, XU Hong2

(1.StateKeyLaboratoryofNuclearPhysicsandTechnology,SchoolofPhysics,PekingUniversity,Beijing100871,China;2.EnvironmentalRadiationMonitoringCenterofZhejiangProvince,Hangzhou310012,China)

On March 11, 2011, a catastrophic tsunami induced by a magnitude 9.0 earthquake caused the terrible Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident, leading to the release of a large amount of radionuclides into the environment. The published studies on plutonium isotopes in the environment after the FDNPP accident were reviewed in this paper. The total atmospheric released amounts of Pu from the FDNPP accident were estimated to be 109Bq, that is only 1/10 000 of that released from the Chernobyl accident. The Pu isotopes were released from the damaged reactors, not from the spent fuel pools in the FDNPP. The Pu isotopic ratios (240Pu/239Pu,241Pu/239Pu) and activity ratios ofA(238Pu)/A(239+240Pu) were significantly different from that of global fallout, serving as powerful fingerprints for Pu source identification. To date, the plutonium isotopes from the accident in the terrestrial environment within the 30 km zone around the FDNPP site have been widely observed and there are no strong positive correlations between the Pu isotopes contamination levels and the distances from the FDNPP site. The influence of the FDNPP accident on Pu distributions in the marine environment is limited. No detectable Pu contamination from the accident is observed even in the near coastal (5 km off the FDNPP site) marine sediments.

FDNPP accident; plutonium; isotopic ratio

2014-04-15;

2014-09-15

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11275015)；北京大學(xué)本科生科研項(xiàng)目資助(J1103206)

倪有意(1992—)，男，四川宜賓人，博士研究生，輻射防護(hù)與環(huán)境保護(hù)專業(yè)

*通信作者：郭秋菊，E-mail: qjguo@pku.edu.cn

TL732

A

1000-6931(2015)10-1899-10

10.7538/yzk.2015.49.10.1899