基于電子舌和多元數(shù)據(jù)分析的咖啡焙炒度檢測方法研究

王凱麗　董文江　谷風(fēng)林　張彥軍　陸敏泉

摘 要 利用電子舌技術(shù)結(jié)合多元數(shù)據(jù)分析對不同焙炒度（淺度、中度、深度）的咖啡豆進(jìn)行區(qū)分。原始電子感官數(shù)據(jù)經(jīng)歸一化處理后，采用主成分分析（PCA）對其進(jìn)行解析，結(jié)果表明：不同焙炒度的咖啡樣品基本能夠按各自特性聚為一類，擴展正則變量分析（ECVA）對樣品的分類結(jié)果與PCA解析后的結(jié)果一致；比較不同的有監(jiān)督模式識別方法：K-最近鄰法（KNN）、偏最小二乘判別分析（PLS-DA）和最小二乘-支持向量機（LS-SVM）所建立模型對未知樣品的預(yù)報能力，其中LS-SVM模型的預(yù)報結(jié)果較好，其識別率和預(yù)報率均為100%。

關(guān)鍵詞 電子舌；焙炒咖啡；焙炒度；多元數(shù)據(jù)分析

中圖分類號 TS274 文獻(xiàn)標(biāo)識碼 A

由于咖啡具有特殊的香氣和滋味使其消費量和受歡迎度逐漸增加，生咖啡豆無咖啡特有的香氣，必須經(jīng)過焙炒過程，才能形成沖泡咖啡所特有的香氣、滋味及色澤等，因此焙炒是咖啡加工過程中最重要的步驟之一。焙炒過程中溫度和時間條件對咖啡豆的化學(xué)、物理特性的改變起至關(guān)重要的作用，依據(jù)不同的焙炒時間和溫度下所得焙炒豆的特性可將其分為淺度、 中度和深度3類[1]。焙炒過程中咖啡豆的化學(xué)組成、生物活性發(fā)生顯著地變化，酚類化合物可能會損失，其它的抗氧化活性和風(fēng)味物質(zhì)會形成，如美拉德反應(yīng)和焦糖化反應(yīng)產(chǎn)物等[2]。

通常用于評價咖啡豆的質(zhì)量及其焙炒度的指標(biāo)包括水分含量、失重、密度、顏色和風(fēng)味，上述因素中風(fēng)味對消費者喜好影響最為重要且決定最終產(chǎn)品（飲料）的質(zhì)量[3]。目前研究咖啡風(fēng)味的方法主要有氣相色譜法（GC）、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用（GC-MS）、氣相色譜-嗅覺測量法（GC-O）、電子鼻（E-nose）和電子舌（E-tongue）等[4-7]?？Х戎酗L(fēng)味物質(zhì)極其復(fù)雜和多樣，采用傳統(tǒng)風(fēng)味分析技術(shù)雖能夠表征其風(fēng)味成分，但分析成本昂貴、耗時、前處理復(fù)雜、勞動強度大[8]。電子舌已被廣泛成功的應(yīng)用于食品的分類和質(zhì)量評價中，如酒、果汁、蔬菜汁、橄欖油及茶葉等[9-13]，由于其靈敏度高、分析時間短且提供的數(shù)據(jù)與傳統(tǒng)的感官評價結(jié)果密切相關(guān)，因此在食品的質(zhì)量評價中非常有用。電子舌技術(shù)也被用于咖啡的質(zhì)量控制中，Almario等[14]采用基于聚吡咯傳感器陣列的電子舌系統(tǒng)對5種不同商業(yè)咖啡進(jìn)行鑒別，不同種類的樣品在主成分分析的三維得分投影圖上分離較好；Ferreira等[15]通過基于納米結(jié)構(gòu)膜和阻抗譜的電子舌系統(tǒng)區(qū)分不同種類的咖啡液，并利用隨機子空間方法和主成分分析對人為感官評價進(jìn)行預(yù)測，預(yù)測得分和傳統(tǒng)杯品得分的皮爾遜相關(guān)系數(shù)為0.964；Bona等[16]利用電子舌技術(shù)結(jié)合人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對不同類別的速溶咖啡進(jìn)行區(qū)分，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對未知樣品的正確識別率達(dá)到100%；化學(xué)計量學(xué)中的多元數(shù)據(jù)分析在處理復(fù)雜樣品和大量數(shù)據(jù)時優(yōu)勢明顯，能夠最大程度的提取有用信息，Qin等[17]采用手持式多電極電子舌結(jié)合多元數(shù)據(jù)分析區(qū)分不同存放時間的米酒，反傳人工神經(jīng)網(wǎng)路（BP-ANN）模型的結(jié)果最好；Qiu等[18]通過電子鼻和電子舌技術(shù)鑒別不同加工方法的草莓汁并考察不同多元回歸方法對其主要感官指標(biāo)的預(yù)報能力，取得令人滿意的結(jié)果。

目前還沒有采用電子舌技術(shù)鑒別不同焙炒度咖啡的報道。因此，本研究利用電子舌分析技術(shù)、結(jié)合多元數(shù)據(jù)分析區(qū)分不同焙炒度的咖啡樣品，采用主成分分析（PCA）解析歸一化數(shù)據(jù)矩陣了解樣品的空間分布情況，考察擴展正則變量分析（ECVA）對樣品的分類結(jié)果，并與PCA結(jié)果比較。同時比較多種有監(jiān)督模式識別方法KNN、PLS-DA和LS-SVM模型對未知樣品的預(yù)測能力，以期選擇最適合應(yīng)用于電子舌技術(shù)的模式識別方法，實現(xiàn)咖啡焙炒度的快速預(yù)測。

1 材料與方法

1.1 材料

咖啡鮮果采摘于中國熱帶農(nóng)業(yè)科學(xué)院香料飲料研究所咖啡試驗基地，選擇成熟、紅色、無病蟲害的果實采摘，總共收集到16個不同批次的樣品，分別采用熱風(fēng)恒溫干燥（T=40 ℃）至水分含量約為10%，機械脫殼得到生咖啡豆，貯存于通風(fēng)、干燥、避光的環(huán)境中保存用于下一步分析。

Alpha M.O.S電子舌分析系統(tǒng)（法國Alpha M.O.S公司）；AL204型電子分析天平（梅特勒-托利多儀器有限公司）；PRE 1 Z型咖啡豆烘焙機（德國probat儀器公司）；VTA-6S3型咖啡豆研磨機（德國MAHLKONIG儀器公司）；Xrite-SP62型色差分析儀（美國Xrite測色公司）；Master-s-plus UVF型全自動超純水系統(tǒng)（上海和泰儀器有限公司）；MB45型快速水分測定儀（瑞士奧豪斯儀器公司）。實驗用水全部為超純水。

1.2 方法

1.2.1 焙炒樣品的制備 精密稱取100.00 g生咖啡豆放入滾筒式咖啡烘焙機中，初始下鍋溫度為180 ℃，保持火力為6.5，焙炒時間分別為7.5、9.5、11.5 min，分別得到3種不同焙炒度的樣品（淺度、中度、深度），重復(fù)2次，共制備96個不同焙炒度的樣品（16個批次 3個焙炒度 2個平行，見表1）。隨機取樣將樣品分為校正集（Ncal=60）和預(yù)報集（Npre=36），上述試樣經(jīng)研磨后得到粒徑為80 mm左右的粉末樣品，密封后放置于超低溫冰箱中用于理化指標(biāo)檢測及電子舌分析。

1.2.2 理化指標(biāo)檢測 水分含量/%：準(zhǔn)確稱量1.00 g粉末樣品放置于水分快速測定儀中測定，讀數(shù)，即為水分含量的百分比。平行測定3次。

失重：分別測定100.00 g生咖啡豆在烘焙前和烘焙后的重量，計算其差值，即為咖啡焙炒的失重。平行測定3次。

顏色測定：準(zhǔn)確稱量1.80 g試樣置于色差分析儀中檢測，光源為D62（6 500 K），測定指標(biāo)包括L*、a*、b*、ho。平行測定3次。

1.2.3 提取液的制備 準(zhǔn)確稱量8.25 g粉末試樣加入250 mL燒杯中，加入150 mL溫度為95 ℃的熱水，恒溫加熱5 min。待冷卻至室溫后，過濾，濾液保存在4 ℃冰箱中用于電子舌分析。

1.2.4 電子舌分析 電子舌系統(tǒng)（a-Astree， Alpha M.O.S Company， France）用于采集咖啡提取液的電子感觀數(shù)據(jù)，此儀器共包括7個電位計化學(xué)傳感器（ZZ、JE、BB、CA、GA、HA和JB），參比電極Ag/AgCl，數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)，和基本數(shù)據(jù)分析軟件，因ZZ傳感器檢測值偏高，可能傳感器已損壞，因此僅采用除ZZ外，剩余6個傳感器進(jìn)行本實驗的分析。樣品量為80 mL以確保傳感器能被完全浸入液體中，每個試樣的檢測時間為120 s以保證傳感器的檢測信號能夠得到穩(wěn)定值，樣品間采用去離子水清洗傳感器10 s以消除傳感器的基線漂移。實驗溫度為（25±2）℃，每個樣品平行測定4次，取平均值用于后續(xù)分析。

1.2.5 數(shù)據(jù)分析 程序運算均在MATLAB軟件（Version R2010a， Mathworks Inc.， Natick， MA， United States）平臺上運行。

2 結(jié)果與分析

2.1 焙炒咖啡豆的失重、水分含量及顏色分析

表2為焙炒咖啡的失重、水分含量及顏色相關(guān)指標(biāo)的測定值。從表2可看出，隨著焙炒度的增加，咖啡豆的質(zhì)量逐漸減少，失重范圍為12.24%～19.30%；水分含量隨焙炒度的增加逐漸減少，范圍為1.66%～3.45%；在焙炒過程中，由于非酶褐變反應(yīng)和熱解反應(yīng)，咖啡豆的顏色隨著焙炒時間的增加逐漸加深，亮度（L*）逐漸減小，a*值和b*值逐漸減小，分別表示顏色由綠到紅的色彩變化和由藍(lán)到黃的色彩變化；色彩角（ho）表示顏色由綠-黃區(qū)域（生咖啡豆顏色）到紅-橙區(qū)域（淺度和中度焙炒豆）的變化，最后變化為棕褐色，ho逐漸減小。

2.2 咖啡樣品的電子舌傳感器響應(yīng)圖

圖1-a～c分別為淺度、中度和深度焙炒樣品隨時間變化的傳感器強度動態(tài)變化響應(yīng)圖，從圖中可看出，除傳感器BB外，其余傳感器響應(yīng)值在0～10 s內(nèi)發(fā)生顯著的變化，然后達(dá)到動態(tài)平衡；而傳感器BB的響應(yīng)值在10～120 s內(nèi)緩慢增大直至平衡。因此，傳感器在120 s處的響應(yīng)強度值被選為電子鼻的特征響應(yīng)原始數(shù)據(jù)用于多元統(tǒng)計分析。圖1-d為6個傳感器（JE、BB、CA、GA、HA和JB）的特征響應(yīng)值對比圖，3類樣品的傳感器JE和HA的響應(yīng)值較大，順序為SD>ZD>QD；傳感器BB和GA的響應(yīng)值較小；傳感器CA和JB響應(yīng)值處于中間水平。表明不同焙炒度樣品的傳感器響應(yīng)輪廓圖極其相似，僅在強度上存在差異，從響應(yīng)圖上較難區(qū)分。

2.3 主成分分析（PCA）

圖2-a～b為PCA應(yīng)用于咖啡樣品電子舌所得數(shù)據(jù)矩陣（96個樣品×6個變量）所有樣品的二維得分和載荷投影圖。由圖2-a～b可知，PC1和PC2的總方差貢獻(xiàn)率為87.4%，其中PC1占71.7%，PC2占15.7%，總和大于85%表明前2個PCs能夠解釋數(shù)據(jù)集的總方差。從圖2-a可看出，樣品大致可分為3類，在PC1方向上，淺度樣品的得分全部為負(fù)，中度樣品的得分大部分聚集在原點附近，而深度樣品的得分全部為正，其中1號、32號、65號樣品比較離群，中度和深度樣品距離較近，部分樣品有重疊；在PC2方向上，除個別樣品外，大部分樣品投影相互重疊；在PC1-PC2二維投影圖上，不同焙炒的樣品基本上能夠按各自特性聚為一類。在PC1負(fù)方向上與載荷BB相關(guān)，在PC1正方向上與剩余5個傳感器相關(guān)；而在PC2正方向上與載荷BB、CA相關(guān)，在PC2負(fù)方向上與剩余4個傳感器相關(guān)，從圖2-b可看出，其中載荷GA和JB與深度焙炒樣品相關(guān)性較大，而載荷BB和CA與中度焙炒樣品相關(guān)性較大，將其與淺度和深度樣品區(qū)分開。說明通過電子舌傳感器的響應(yīng)值結(jié)合PCA分析，可從定性的角度上區(qū)分不同焙炒度的咖啡。

2.4 擴展正則變量分析（ECVA）

圖3為96個咖啡樣品在ECVA模型上的二維得分投影圖，其中品紅色正方形、淺藍(lán)色正方形、橙黃色正方形分別表示淺度、中度和深度樣品，綠色菱形分別表示每類的平均樣品。從圖3可知，淺度和中度樣品在由ECV#1定義的方向上除個別樣品得分為正，剩余樣品得分全部為負(fù)，這2類樣品相互重疊且與深度焙炒樣品可區(qū)分，而深度樣品在ECV#1方向上得分為正；在由ECV#2定義的方向上，淺度樣品得分為正，中度和深度樣品得分為負(fù)，此方向上可將淺度樣品與中度、深度樣品區(qū)分開；在由ECV#1-ECV#2定義的二維空間上，淺度、中度和深度樣品分別分布在第二、第三和第四象限，各自聚為一類。

2.5 K-最近鄰法（KNN）

在本模型中，每類樣品分別被定義為1個模糊變量，其中QD=1、ZD=2、SD=3，以校正模型的識別率和預(yù)報率作為模型好壞的判別指標(biāo)，選擇最優(yōu)的最近鄰數(shù)。K值的變化范圍為1到11，從圖4可知，當(dāng)K值為5時，預(yù)報率最高為94.4%，此時識別率為96.7%，因此最近鄰數(shù)確定為5，此時模型的預(yù)報能力最好。

2.6 偏最小二乘判別分析（PLS-DA）

圖5-a～b分別表示PLS-DA模型校正集樣品的RMSE與因子數(shù)的關(guān)系及樣品的模糊變量設(shè)定值和預(yù)報值對比圖。由圖5-a可知，隨著因子數(shù)（LVs）的逐漸增加，RMSE值逐漸減少，當(dāng)LVs=5時，RMSE值趨于平緩，因此確定最佳因子數(shù)為5。圖5-b中淺藍(lán)色圓圈表示校正集樣品，品紅色圓圈表示預(yù)報集樣品，藍(lán)色實線表示此時“y=x”，即設(shè)定值=預(yù)報值；淺度樣品范圍為0.5

2.7 最小二乘支持向量機（LS-SVM）

徑向基函數(shù)（RBF）作為模型的核函數(shù)，2個重要參數(shù)：調(diào)節(jié)參數(shù)（γ）和帶寬（σ2）需要優(yōu)化，上述2參數(shù)通過二步網(wǎng)格搜索技術(shù)和留一法交叉驗證來實現(xiàn)。圖6-a為LS-SVM模型參數(shù)的二步網(wǎng)格搜索示意圖，最優(yōu)參數(shù)如藍(lán)色箭頭所示，右邊彩色強度標(biāo)尺表示相對預(yù)報誤差，圖6-b為LS-SVM模型中樣品的模糊變量設(shè)定值與預(yù)報值的對比圖。從圖6-a～b可看出，最優(yōu)參數(shù)分別為log（γ）=7.83，log（σ2）=4.80，即γ=227.54，σ2=27.86時，此時模型的預(yù)報誤差最小。

3 討論與結(jié)論

本研究建立了一種電子舌技術(shù)結(jié)合多元數(shù)據(jù)分析區(qū)分不同焙炒度咖啡樣品的方法。焙炒初始階段的失重是由于水分的損失，焙炒結(jié)束階段的失重是由于碳水化合物的熱降解反應(yīng)和微量化合物的熱解反應(yīng)[19]。表2中描述咖啡焙炒度的指標(biāo)變化規(guī)律與文獻(xiàn)報道相一致[20-21]，證實了實驗方法和條件的可行性。PCA是一種被廣泛應(yīng)用的無監(jiān)督模式識別技術(shù)，已被用于各種氣體和液體樣品的傳感器檢測所得數(shù)據(jù)的建模分析中[22-23]，所有樣品可由得分和載荷組成的二維或三維投影圖來定義，表示各類樣品間及樣品與變量間的關(guān)系。ECVA起初是一種被用于處理共線性高維數(shù)據(jù)的分類方法，它是標(biāo)準(zhǔn)正則變量分析的一種修正方法，ECVA直接在原始高維空間計算正則變量使其能夠解釋此空間的模型，將判別信息壓縮至前幾個正則變量和權(quán)重向量上，實現(xiàn)樣品的空間投影分布[24]。KNN是一種受歡迎的模式識別技術(shù)，此方法既不需要假設(shè)樣品的統(tǒng)計分布，也不要求樣品空間分布的對稱性，能夠通過建立模型實現(xiàn)對未知樣品的類別進(jìn)行預(yù)測，已被作為一種有用的化學(xué)計量學(xué)方法所使用[25]。PLS-DA是一種基于偏最小二乘回歸（PLSR）的分類方法，應(yīng)變量是通過類別變量（由描述類別的模糊變量數(shù)據(jù)集所取代）來表示統(tǒng)計單位的類別成員[26]。在本研究中，淺度、中度和深度樣品的模糊變量值分別設(shè)定為QD=1、ZD=2、SD=3，截斷值為±0.5，與文獻(xiàn)報道相類似[27]。KNN和PLS-DA均為線性的模式識別方法，不能很好的處理在建模時數(shù)據(jù)存在的非線性問題，因此本研究采用LS-SVM[28]建立模型對不同焙炒度樣品進(jìn)行預(yù)測。PCA和ECVA可從定性的角度上對不同類型的樣品進(jìn)行區(qū)分，且樣品按各自特性聚為一類；KNN、PLS-DA和LS-SVM可從定量的角度上對樣品進(jìn)行預(yù)測，與KNN、PLS-DA模型相比，LS-SVM模型對未知樣品的預(yù)測結(jié)果最好，識別率和預(yù)報率均為100%。

Romani等[3]采用電子鼻技術(shù)和PCA及人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)對咖啡焙炒度進(jìn)行了預(yù)測，Alessandrini等[20]利用近紅外漫反射光譜結(jié)合多元數(shù)據(jù)分析預(yù)報咖啡豆的焙炒度，結(jié)果令人滿意。本研究采用電子舌技術(shù)檢測咖啡液的滋味化合物，分析時間短，模型穩(wěn)定性和預(yù)報結(jié)果好，可做為傳統(tǒng)感官評價方法的較好補充。此外，電子舌技術(shù)也被成功的應(yīng)用到多種農(nóng)產(chǎn)品的質(zhì)量控制中，如Banerjee等[29]利用貝葉斯統(tǒng)計方法解析黑茶樣品的電子鼻和電子舌響應(yīng)譜數(shù)據(jù)，當(dāng)采用融合數(shù)據(jù)建立模型時，樣品的分類誤差由30%降至8%；Ceto等[30]利用伏安法電子舌技術(shù)結(jié)合離散小波變換對酒樣的酚類化合物進(jìn)行測定，與傳統(tǒng)福林酚比色法進(jìn)行相關(guān)性分析，相關(guān)系數(shù)范圍為0.963～0.979；Kutyla-Olesiuk等[31]考察混合電子舌技術(shù)評價不同干燥方法所得蘋果脆片的感官和結(jié)構(gòu)特性，光譜技術(shù)、電流滴定技術(shù)和電導(dǎo)測定法技術(shù)的融合數(shù)據(jù)對模型的定性定量分析結(jié)果明顯優(yōu)于單一技術(shù)數(shù)據(jù)。本研究結(jié)果可為咖啡的焙炒加工和產(chǎn)品質(zhì)量控制提供理論指導(dǎo)，與傳統(tǒng)的感官評價方法相結(jié)合，可更好的用于咖啡豆的品質(zhì)分析檢測中。

參考文獻(xiàn)

[1] Somporn C， Kamtuo A， Theerakulpisut P， et al. Effects of roasting degree on radical scavenging activity， phenolics and volatile compounds of Arabica coffee beans（Coffea arabica L. cv. Catimor）[J]. Int J Food Sci Tech， 2011， 46（11）： 2 287-2 296.

[2] Vignoli J A， Viegas M C， Bassoli D G， et al. Roasting process affects differently the bioactive compounds and the antioxidant activity of Arabica and Robusta coffee[J]. Food Res Int， 2014， 61： 279-285.

[3] Romani S， Cevoli C， Fabbri A， et al. Evaluation of coffee roasting degree by using electronic nose and artificial neural network for off-line quality control[J]. J Food Sci， 2012， 77（9）： 960-965.

[4] Lee C， Lee Y， Lee J G， et al. Development of a simultaneous multiple solid-phase microextraction-single shot-gas chromatography/mass spectrometry method and application to aroma profile analysis of commercial coffee[J]. J Chromatogr A，2013，1 295（1）：24-41.

[5]Naude Y，Rohwer E R. Investigating the coffee flavor in South African Pinotage wine using novel offline olfactometry and comprehensive gas chromatography with time of flight mass spectrometry[J]. J Chromatogr A， 2013， 1 271（1）： 176-180.

[6] Sberveglieri V， Ongo E， Falasconi M， et al. Electronic nose and gas chromatography-mass spectrometry for the Philippine civet coffee discrimination[J]. Sensor Microsyst，2014， 268： 463-466.

[7] Smyth H， Cozzolino D. Instrumental methods（spectroscopy，electronic nose， and tongue）as tools to predict taste and aroma in beverages： Advantages and limitations[J]. Chem Rev， 2013， 113（3）： 1 429-1 440.

[8] Peris M， Escuder-Gilabert L. A 21st century technique for food control： electronic nose[J]. Anal Chim Acta， 2009， 638：1-15.

[9] Rodriguez-Mendez M L， Apetrei C， et al. Evaluation of oxygen exposure levels and polyphenolic content of red wines using an electronic panel formed by an electronic nose and electronic tongue[J]. Food Chem， 2014， 155： 91-97.

[10] Haddi Z， Mabrouk S， Bougrini M， et al. E-nose and E-tongue combination for improved recognition of fruit juice samples[J]. Food Chem， 2014， 150： 246-253.

[11] Hong X Z， Wang J， Qiu S S. Authenticating cherry tomato juices-discussion of different data standardization and fusion approaches based on electronic nose and tongue[J]. Food Res Int， 2014， 60： 173-179.

[12] Haddi Z， Alami H， EI Bari N， et al. Electronic nose and tongue combination for improved classification of Moroccan virgin olive oil profiles[J]. Food Res Int， 2013， 54： 1 488-1 498.

[13] Banerjee R， Tudu B， Shaw L， et al. Instrumental testing of tea by combining the responses of electronic nose and tongue[J]. J Food Eng， 2012， 110： 356-363.

[14] Almario A A A， Caceres R L T. Electronic tongue and neural networks， biologically inspired systems applied to classifying coffee samples[J]. Amer J Anal Chem， 2014， 5（4）： 266-274.

[15] Ferreira E J， Pereira R C T， Delbem A C B， et al. Random subspace method for analyzing coffee with electronic tongue[J]. Electron Lett， 2007， 43（21）： 1 138-1 139.

[16] Bona E， dos Santos Ferreira da Silva R S， Borsato D， et al. Optimized Neural Network for instant coffee classification through an electronic nose[J]. Int J Food Eng， 2011， 7（6）： 1 556-3 758.

[17] Qin O Y， Zhao J W， Chen Q S. Classification of rice wine according to different marked ages using portable multi-electrode electronic tongue coupled with multivariate analysis[J]. Food Res Int， 2013， 51： 633-640.

[18] Qiu S S， Wang J， Gao L P. Discrimination and characterization of strawberry juice based on electronic nose and tongue： Comparison of different juice processing approaches by LDA， PLSR， RF， and SVM[J]. J Agri Food Chem， 2014， 62（27）： 6 426-6 434.

[19] Illy A， Viani R. Espresso Coffee： The Science f Quality[C]. London： Elsevier Academic Press， 2005.

[20] Alessandrini L， Romani S， Pinnavaia G， et al. Near infrared spectroscopy： An analytical tool to predict coffee roasting degree[J]. Anal. Chim Acta， 2008， 625： 95-102.

[21] Baggenstoss J， Poisson L， Kaegi R， et al. Coffee roasting of aroma formation： Application of different time-temperature conditions[J]. J Agri. Food Chem， 2008， 56（4）： 5 836-5 846.

[22] Apetrei C， Apetrei I M， Villanueva S， et al. Combination of an e-nose， an e-eye for the characterization of olive oils with different degree of bitterness[J]. Anal Chim Acta， 2010， 663（1）： 91-97.

[23] Gutierrez J M， Haddi Z， Aman A， et al. Hybrid electronic tongue based on multisensor data fusion for discrimination of beers[J]. Sensor Acuat B-Chem， 2013， 177： 989-996.

[24] Ballabio D， Skov T， Leardi R， et al. Classification of GC-MS measurement of wines by combining data dimension reduction and variable selection techniques[J]. J Chemometrics， 2008， 22： 457-463.

[25] Ariyama K， Shinozaki M， Kawasaki A. Determination of the geographic origin of rice by chemometrics with strontium and lead isotope ratios and multielement concentrations[J]. J Agri Food Chem， 2012， 60（7）： 1 628-1 634.

[26] Barker M， Rayens W. Partial least squares for discrimination[J]. J. Chemometrics， 2003， 17（3）： 166-173.

[27] Dong W J， Ni Y N， Kokot S. A near-infrared reflectance spectroscopy method for direct analysis of several chemical components and properties of fruit， for example，Chinese hawthorn[J]. J Agri Food Chem， 2013， 61（3）： 540-546.

[28] Liu F， He Y， Sun G M. Determination of protein content of Auricularia auricular using near infrared spectroscopy combined with linear and nonlinear calibrations[J]. J Agri Food Chem，2009， 27（11）： 4 520-4 527.

[29] Banerjee R， Chattopadhyay P， Tudu B， et al. Artificial flavor perception of black tea using fusion of electronic nose and tongue response： A Bayesian statistical approach[J]. J Food Eng， 2014， 142： 87-93.

[30] Ceto X， Gutierrez J M， Gutierrez M， et al. Determination of total polyphenol index in wines employing a voltammetric electronic tongue[J]. Anal Chim Acta， 2012， 732（30）： 172-179.

[31] Kutyla-Olesiuk A， Nowacka M， Wesoly M， et al. Evaluation of organoleptic and texture properties of dried apples by hydrid electronic tongue[J]. Sensor Actuat B-Chem， 2013， 187： 234-240.