基于OMI數(shù)據(jù)的青島市SO2和NO2干沉降通量估算

杜金輝，孫 娟，杜廷芹，慕金波

(山東省環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究設(shè)計院，山東 濟(jì)南 250013)

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基于OMI數(shù)據(jù)的青島市SO2和NO2干沉降通量估算

杜金輝，孫 娟，杜廷芹，慕金波

(山東省環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究設(shè)計院，山東 濟(jì)南 250013)

在GIS支持下，以O(shè)MI數(shù)據(jù)產(chǎn)品SO2e和NO2d為數(shù)據(jù)源，確定了SO2和NO2的質(zhì)量濃度，并考慮干沉降速率時空變化特征，建立了可滿足空間和時間研究需求的區(qū)域SO2和NO2干沉降通量估算方法，對青島市進(jìn)行了實證研究。結(jié)果表明：青島市SO2干沉降通量呈城鎮(zhèn)區(qū)域較低、郊區(qū)較高及沿海區(qū)域較低、內(nèi)陸區(qū)域較高的空間分布特征，NO2干沉降通量呈東北區(qū)域較低、西北部和南部膠州灣周圍區(qū)域較高的空間分布特征；SO2和NO2干沉降通量均具有明顯的季節(jié)變化特征，即冬季>秋季>春季>夏季；地形、氣象和化石燃料消耗量增加等因素使得SO2和NO2干沉降通量冬季值最高，降水沖刷及太陽輻射使得其夏季值最低。該方法可以彌補常規(guī)研究手段監(jiān)測點位過少、監(jiān)測時段缺失的不足，可為硫素和氮素干沉降通量估算及大氣污染防治提供技術(shù)支撐。

OMI數(shù)據(jù)；SO2；NO2；干沉降通量；青島市

大氣干沉降過程較濕沉降復(fù)雜，具有歷時長、分布空間廣、成分復(fù)雜等特點，且難于直接測定[1]，國內(nèi)外尚無測定大氣干沉降的標(biāo)準(zhǔn)方法。上述特點使得定量估計大氣干沉降難度較大。大氣干沉降目前的研究方法對實地采樣數(shù)據(jù)的依賴性較強[2]，但因其監(jiān)測方法較復(fù)雜而開展得較少，監(jiān)測點位集中分布于城市周邊地區(qū)或者零星分布于農(nóng)村或背景值地區(qū)[3-4]。然而地面監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)雖能監(jiān)測低對流層的大氣，但不適用于大范圍的空間監(jiān)測[5]。相對于傳統(tǒng)的大氣監(jiān)測方法，遙感監(jiān)測具有覆蓋范圍廣、分辨率高、連續(xù)、實時等優(yōu)點[6]。隨著遙感技術(shù)的發(fā)展，應(yīng)用遙感技術(shù)進(jìn)行大范圍大氣二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)等痕量氣體分布的研究逐漸得到人們的關(guān)注。

OMI(臭氧層觀測儀)是新一代的大氣成分探測傳感器，與GOME和SCIMACHY相比具有更高的空間和時間分辨率，并首次提供SO2、NO2和O3等大氣痕量氣體污染物每日的全球觀測結(jié)果[7-8]，其數(shù)據(jù)產(chǎn)品在SO2和NO2的反演中取得了較好的效果[9-10]。國內(nèi)OMI數(shù)據(jù)產(chǎn)品主要應(yīng)用于大氣痕量氣體(SO2和NO2)柱濃度[11-12]及其排放量時空分布的研究[13-14]，而用于致酸物質(zhì)干沉降通量估算的報道尚不多見。目前已有應(yīng)用GOME遙感數(shù)據(jù)進(jìn)行酸沉降通量估算的報道[2]，但是未對大氣混合層高度和干沉降速率的時空變化特點進(jìn)行充分考慮。因此，本文在考慮大氣混合層高度和干沉降速率時空變化特點的前提下，嘗試建立一種基于大氣痕量氣體遙感監(jiān)測數(shù)據(jù)(OMI SO2e和NO2d)的能夠估算區(qū)域SO2和NO2干沉降通量的方法，以彌補地面監(jiān)測點位過少、無法滿足大范圍酸沉降通量研究的不足，并為硫素和氮素干沉降通量的估算提供依據(jù)。

1 研究區(qū)域概況

青島市不僅是我國著名的沿海旅游城市，同時也是重要的工業(yè)生產(chǎn)基地，以燃煤為主要能源結(jié)構(gòu)的工礦企業(yè)每年向大氣中排放大量的SO2和NOx等酸雨前體物質(zhì)。青島市地處山東半島東南部，其海洋性濕潤氣候為酸雨的產(chǎn)生提供了溫床，當(dāng)?shù)仄嵝缘耐寥酪苍谝欢ǔ潭壬辖档土舜髿忸w粒物的酸緩沖能力。青島市于“六五”期間開始酸雨的監(jiān)測，“八五”期間被作為典型酸雨區(qū)，“九五”期間青島市市區(qū)以及膠州市、膠南市、萊西市被列為SO2污染控制區(qū)。根據(jù)《青島市環(huán)境狀況公報》公布的數(shù)據(jù)，2005—2012年期間，除2011年無酸雨樣品檢出外，其他年份均有酸雨樣品檢出；青島市市區(qū)主要污染物為可吸入顆粒物(PM10)、SO2、NO2[15]。因此，本文選取青島市開展SO2和NO2干沉降通量的實證估算，研究時段為2009—2013年。

2 研究方法

大氣污染物干沉降通量可通過該污染物質(zhì)量濃度和干沉降速率的乘積來進(jìn)行估算，該方法相對簡單、準(zhǔn)確，已被廣泛運用，具體估算公式如下[16]：

Fd=864 000×vd×Cd

(1)式中：Fd為大氣污染物干沉降日通量[kg/(km2·d)]；vd為大氣污染物干沉降速率(cm/s)；864 000為換算系數(shù)；Cd為大氣污染物質(zhì)量濃度(g/m3)。

本文在地理信息系統(tǒng)(GIS)支持下，通過大氣痕量氣體遙感數(shù)據(jù)產(chǎn)品與已有研究成果相結(jié)合來確定關(guān)鍵參數(shù):大氣污染物質(zhì)量濃度和干沉降速率，并利用ArcGIS柵格計算器估算SO2和NO2干沉降通量。

2.1 SO2和NO2干沉降速率的確定

由于受多種因素影響，加之SO2和NO2時空分布很不均勻，SO2和NO2干沉降速率的測定和計算比較困難。王澤杰等[18]對青島近海地區(qū)SO2干沉降速率的季節(jié)變化進(jìn)行了研究，結(jié)果表明:SO2干沉降速率的變化范圍為0.187～0.868 cm/s，四季變化規(guī)律為冬季>秋季>春季>夏季。對于NO2，春、夏、秋、冬四季的干沉降速率大致相同，其波動性變化較小[19]，且不同下墊面上其干沉降速率差別不大，其值約為0.10 cm/s[20]。因此，對于NO2干沉降速率逐月數(shù)值選取0.10 cm/s。青島市SO2和NO2逐月干沉降速率vd取值采用該研究成果，見表1。

2.2 SO2和NO2質(zhì)量濃度的確定

由于近地面大氣混合層內(nèi)的層結(jié)不穩(wěn)定，對流十分頻繁，污染物混合比較均勻，故假定大氣邊界層范圍內(nèi)大氣污染物(SO2和NO2)質(zhì)量濃度在垂直方向上均勻分布?；谏鲜黾俣?，大氣污染物質(zhì)量濃度Cd的計算公式如下：

(2)式中：Cd為大氣污染物質(zhì)量濃度(g/m3)；M為大氣污染物分子量(g/mol)；VCD為大氣邊界層污染物垂直柱密度(1016分子/cm2)；NA為阿伏伽德羅常數(shù)，其值為6.02×1023分子/mol；H為大氣邊界層高度(m)。2.2.1 大氣邊界層高度的確定

大氣邊界層又稱行星邊界層，是直接受地面影響的那部分大氣層。邊界層高度一直被作為天氣、氣候和空氣質(zhì)量模式中判斷湍流混合、垂直擾動、對流傳輸、云帶和大氣污染物擴散的重要指標(biāo)。青島市逐月大氣邊界層高度采用涂靜等[17]對黃東海大氣邊界層高度時空變化特征的研究成果，見表1。由表1可見，青島市大氣邊界層高度存在顯著的季節(jié)變化，即冬季>秋季>春季>夏季,與內(nèi)陸臺站夏季高、秋冬季低有很大的不同，體現(xiàn)了海陸熱力差異的影響。2.2.2 大氣邊界層污染物垂直柱密度數(shù)據(jù)的提取

大氣邊界層SO2和NO2垂直柱密度日均值柵格的提取采用美國國家航空航天局戈達(dá)德地球科學(xué)(GES)數(shù)據(jù)和信息服務(wù)中心的OMI三級日數(shù)據(jù)產(chǎn)品OM SO2e[21]和NO2d[22-23]。該數(shù)據(jù)產(chǎn)品以NetCDF數(shù)據(jù)格式存儲，水平分辨率為0.25°×0.25°，WGS-84坐標(biāo)系。其中，OM SO2e產(chǎn)品的數(shù)據(jù)單位為DU(1DU=2.69×1016molecules/cm2)，OM NO2d產(chǎn)品的數(shù)據(jù)單位為molecules/cm2。

首先利用ArcGIS 10.1軟件將NetCDF格式數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為ArcGIS柵格格式，以行政邊界為條件提取研究區(qū)的數(shù)據(jù)，但由于傳感器自身的原因，研究區(qū)內(nèi)的OMI SO2e和NO2d數(shù)據(jù)中存在部分空值和負(fù)值，在提取垂直柱密度日均值之前需要剔除空值和負(fù)值；然后利用反距離加權(quán)插值(IDW)工具對有效值點圖層進(jìn)行插值，從而獲得完整的研究區(qū)垂直柱密度日均值柵格數(shù)據(jù)；最后將所有數(shù)據(jù)全部轉(zhuǎn)化為大小為1 km×1 km的ArcGIS柵格，UTM坐標(biāo)系，并利用ArcGIS柵格計算器估算SO2和NO2的質(zhì)量濃度。

3 結(jié)果與分析3.1 大氣邊界層SO2和NO2垂直柱密度及質(zhì)量濃度

2009—2013年青島市大氣邊界層SO2和NO2垂直柱密度逐月平均值見圖1。

由圖1(a)可見，SO2垂直柱密度月均最低值出現(xiàn)在6月份，最高值出現(xiàn)在1月份。對各個季節(jié)求月均值，春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)和冬季(12～2月)的SO2垂直柱密度月均值分別為3.09×1016分子/cm2、2.67×1016分子/cm2、2.88×1016分子/cm2和4.30×1016分子/cm2?？梢?，青島市各季節(jié)SO2垂直柱密度月均值大小排序為冬季>春季>秋季>夏季。

由圖1(b)可見，NO2垂直柱密度月均最低值出現(xiàn)在7月份，最高值出現(xiàn)在1月份；秋冬季節(jié)較高，春夏季節(jié)較低，夏季最低，冬季最高。對各個季節(jié)求月均值，春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)和冬季(12～2月)的NO2垂直柱密度月均值分別為0.87×1016分子/cm2、0.45×1016分子/cm2、1.09×1016分子/cm2和2.04×1016分子/cm2?？梢?，青島市各季節(jié)NO2垂直柱密度月均值大小排序為冬季>秋季>春季>夏季。

2009—2013年青島市SO2和NO2質(zhì)量濃度逐月平均值見圖2。

由圖2(a)可見，SO2質(zhì)量濃度月均最低值出現(xiàn)在9月份，最高值出現(xiàn)在1月份。對各個季節(jié)求月均值，春季(3～5月份)、夏季(6～8月份)、秋季(9～11月份)和冬季(12～2月份)的SO2質(zhì)量濃度月均值分別為0.054 3 mg/m3、0.057 4 mg/m3、0.045 4 mg/m3

和0.062 0 mg/m3?？梢?，青島市各季節(jié)SO2質(zhì)量濃度月均值大小排序為冬季>夏季>春季>秋季。

由圖2(b)可見，NO2質(zhì)量濃度月均最低值出現(xiàn)在9月份，最高值出現(xiàn)在1月份。對各個季節(jié)求月均值，春季(3～5月份)、夏季(6～8月份)、秋季(9～11月份)和冬季(12～2月份)的NO2質(zhì)量濃度月均值分別為0.006 4 mg/m3、0.004 7 mg/m3、0.008 4 mg/m3和0.014 mg/m3?？梢?，青島市各季節(jié)NO2質(zhì)量濃度月均值大小排序為冬季>秋季>春季>夏季。

3.2 SO2和NO2干沉降通量的空間分布特征

由SO2和NO2的質(zhì)量濃度和干沉降速率的乘積得到干沉降日通量，進(jìn)一步加和得到SO2和NO2的干沉降月通量、年通量,據(jù)此利用GIS的空間分析功能可對SO2和NO2干沉降年通量的空間分布特征進(jìn)行分析。

3.2.1 SO2干沉降年通量的空間分布特征

2009—2013年青島市SO2干沉降年通量的空間分布見圖3。由圖3可見，青島市SO2干沉降年通量大體呈城鎮(zhèn)區(qū)域較低、郊區(qū)較高以及沿海區(qū)域較低、內(nèi)陸區(qū)域較高的空間分布特征。

3.2.2 NO2干沉降年通量的空間分布特征

2009—2013年青島市NO2干沉降年通量的空間分布見圖4。由圖4可見，青島市NO2干沉降年通量大體呈東北區(qū)域較低、西北部和南部膠州灣周圍區(qū)域較高的空間分布特征，其中青島市市區(qū)始終處于高值區(qū)。

3.3 SO2和NO2干沉降通量的時間變化特征

根據(jù)青島市SO2和NO2干沉降通量的年際及年內(nèi)變化情況可進(jìn)行SO2和NO2干沉降通量的時間變化特征分析。

3.3.1 SO2和NO2干沉降通量年際變化特征

將2009—2013年青島市SO2和NO2干沉降年通量通過各土地利用類型面積進(jìn)行加權(quán)平均，分別得到各自對應(yīng)的干沉降通量的年均值，見圖5。由圖5可見，2009—2013年青島市SO2和NO2干沉降通量年際變化不顯著，對于SO2干沉降通量年均值，最大值出現(xiàn)在2013年，最小值出現(xiàn)在2009年，對于NO2干沉降通量年均值，最大值出現(xiàn)在2011年，最小值出現(xiàn)在2009年。

3.3.2 SO2和NO2干沉降通量年內(nèi)變化特征

青島市SO2和NO2干沉降通量年內(nèi)變化特征可用2009—2013年SO2和NO2干沉降通量月平均值的變化來表示，見圖6。由圖6可見，青島市SO2干沉降通量月均值1月份最高，2～7月份(除4月份外)呈下降趨勢，7月份最低，9月份次之，9月份之后呈上升趨勢，4月份和8月份其值較高；NO2干沉降通量月均值1月份最高，2～5月份呈下降趨勢，9月份其值最低，之后開始上升。

對各個季節(jié)求月均值，春季(3～5月份)、夏季(6～8月份)、秋季(9～11月份)和冬季(12～2月份)的SO2干沉降通量月均值分別為639.00 kg/km2、487.74 kg/km2、674.70 kg/km2和959.66 kg/km2，NO2干沉降通量月均值分別為18.56 kg/km2、12.43 kg/km2、21.96 kg/km2和37.62 kg/km2?？梢?，青島市SO2和NO2干沉降通量季節(jié)變化特征顯著，各季節(jié)月均值大小順序均為冬季>秋季>春季>夏季。地形、氣象和化石燃料消耗量增加等因素是造成冬季SO2和NO2干沉降通量最高的原因；夏季的降水較多，降水的沖刷使得SO2和NO2在大氣中的留存時間相對較短，并且由于太陽輻射影響光化學(xué)反應(yīng)速率，使得NO2的存在時間較短，一般只有數(shù)小時，因此夏季SO2和NO2的干沉降通量最小。

4 結(jié) 論

本文所論述的方法以痕量氣體遙感監(jiān)測數(shù)據(jù)產(chǎn)品為數(shù)據(jù)源，并考慮了大氣邊界層高度和干沉降速率隨時空變化的特點，可以方便快捷地實現(xiàn)區(qū)域SO2和NO2干沉降通量的估算。而遙感數(shù)據(jù)的應(yīng)用彌補了常規(guī)研究手段監(jiān)測點位過少、監(jiān)測時段缺失的不足，能夠滿足干沉降通量空間和時間上的研究需求，其研究結(jié)果可為硫素和氮素干沉降通量估算及大氣污染防治提供技術(shù)支撐。

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Dry Deposition Fluxes of Sulfur Dioxide and Nitrogen Dioxide in Qingdao City Based on OMI Remote Sensing Data

DU Jinhui,SUN Juan,DU Tingqin,MU Jinbo

(ShandongProvincialScientificResearchandDesignInstituteofEnvironmentalProtection,Jinan250013,China)

This paper developes a method to estimate the dry deposition fluxes of sulfur dioxide and nitrogen dioxide.This method uses the OMI level 3 products SO2e and NO2d to calculate the mass concentration of sulfur dioxide and nitrogen dioxide with the support of the Geographic Information System(GIS).The paper considers the spatial and temporal variation characteristics of the dry deposition velocity and carries on an empirical research in Qingdao City.The results demonstrate that the dry deposition fluxes of sulfur dioxide in the urban areas are lower than in the suburban areas and the dry deposition fluxes of sulfur dioxide in the coastal areas are lower than in the inland areas.The dry deposition fluxes of nitrogen dioxide in the northeast are lower and in the areas in the northwest and around Kiaochow Bay are higher.Both the dry deposition fluxes of sulfur dioxide and nitrogen dioxide show obviously seasonal variation characteristic that the values follow a descending order:winter,autumn,spring and summer,respectively.Factors such as terrain,weather,and the increasing fossil fuel consumption cause the highest fluxes in winter.Rainfall washing and solar radiation cause the lowest fluxes in summer.The usage of atmospheric remote sensing data products in this method can avoid the constraints such as too few ground monitoring points and the lack of monitoring data and satisfy the temporal and spatial needs for the study of the atmospheric dry deposition.The results can provide the estimation of the atmospheric sulfur and nitrogen deposition and the control of air pollution with the technical support.

OMI data;sulfur dioxide;nitrogen dioxide;dry deposition flux;Qingdao City

鐘流舉(1963—)，男，教授級高級工程師，主要從事空氣污染與監(jiān)測方面的研究。E-mail:zhongliuju@139.com

1671-1556(2015)01-0060-06

2014-03-12

2014-11-04

山東省科技發(fā)展計劃項目(2006GG3206002)

杜金輝(1979—)，男，碩士，工程師，主要從事環(huán)境工程方面的研究。E-mail：bailinger_1234@163.com

X511

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.011