• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    響應(yīng)面法優(yōu)化“酶法-超聲波”連續(xù)提取核桃青皮多酚

    2015-04-08 08:13:40伏慧慧譚梅郭艷秋侯太芳張麗宋麗軍
    食品研究與開(kāi)發(fā) 2015年7期
    關(guān)鍵詞:工藝影響

    伏慧慧,譚梅,郭艷秋,侯太芳,張麗,2,宋麗軍,2,*

    (1.塔里木大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院,新疆阿拉爾843300;2.南疆特色農(nóng)產(chǎn)品深加工兵團(tuán)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,新疆阿拉爾843300)

    響應(yīng)面法優(yōu)化“酶法-超聲波”連續(xù)提取核桃青皮多酚

    伏慧慧1,譚梅1,郭艷秋1,侯太芳1,張麗1,2,宋麗軍1,2,*

    (1.塔里木大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院,新疆阿拉爾843300;2.南疆特色農(nóng)產(chǎn)品深加工兵團(tuán)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,新疆阿拉爾843300)

    為了優(yōu)化核桃青皮中多酚類物質(zhì)的“酶法-超聲波”連續(xù)提取工藝,在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上,通過(guò)Design Expert 8.05軟件進(jìn)行響應(yīng)面設(shè)計(jì)與優(yōu)化,得到了預(yù)測(cè)數(shù)學(xué)模型。結(jié)果表明,酶法提取最佳工藝條件為:采用纖維素酶,酶解溫度55.00℃、酶解pH 5.00、酶解時(shí)間75.00min、酶添加量15.00 U/mL、液料比30∶1mL/g。酶解后繼續(xù)采用超聲波輔助二次提取,以50%“乙醇-水”為提取液,超聲時(shí)間45min、超聲溫度50℃、超聲功率100W,此條件下多酚提取率為61.36%。

    響應(yīng)面;纖維素酶;超聲波;核桃青皮;多酚

    核桃青皮,又稱青龍衣,是核桃加工過(guò)程的的主要副產(chǎn)物。核桃青皮中含有豐富的多酚類化合物,如綠原酸、香草酸、槲皮素、沒(méi)食子酸、核桃酮等[1-3],具有較強(qiáng)的抗氧化活性,有抗衰老、治療心腦血管疾病、降血脂、抗癌、抗輻射等生理活性[4-5]。據(jù)統(tǒng)計(jì),截止2010年底,新疆核桃青皮產(chǎn)量已達(dá)到13.41萬(wàn)t[6],但長(zhǎng)期以來(lái),核桃青皮均作為廢渣拋棄,造成了極大的環(huán)境污染和資源浪費(fèi),因此,有效利用新疆核桃青皮資源顯得極為重要。

    近年來(lái),酶法、超聲波、微波、超臨界CO2等提取技術(shù)已在中藥材及食品的生物活性成分提取領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用,如多糖[6]、功能油脂[7]、石榴皮多酚[10]、皂甙[11]、茶多酚[13-16]、葡萄多酚[17-18]、余甘子多酚[19]、板栗多酚[20]、蘋(píng)果多酚[21]等物質(zhì)提取方面得到了深入研究,然而“酶法-超聲波”連續(xù)提取在核桃青皮多酚提取中的研究卻鮮見(jiàn)報(bào)道。

    本文以新疆薄皮核桃溫185青皮為原料,采用酶法提取其中多酚類物質(zhì),并利用超聲波輔助“乙醇-水”溶液進(jìn)行二次提取。以響應(yīng)面設(shè)計(jì)優(yōu)化“酶法-超聲波”連續(xù)提取核桃青皮多酚的最佳工藝,為新疆核桃青皮多酚提取提供新方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料試劑

    核桃青皮:由于不同品種、生長(zhǎng)期的核桃中多酚含量差異較大,本試驗(yàn)原料一次性采集。新疆薄皮核桃溫185核桃青皮,樹(shù)齡21年~23年,2012年10月2日購(gòu)于新疆阿拉爾市。

    福林-酚試劑:Sigma公司;沒(méi)食子酸標(biāo)準(zhǔn)品:Sigma公司;

    果膠酶,纖維素酶:南寧市基亞實(shí)驗(yàn)用品公司;中性蛋白酶:上海藍(lán)季科技有限公司;乙醇、無(wú)水碳酸鈉等均為國(guó)產(chǎn)分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    DHG-9101-1S減壓干燥箱:上海鴻都電子科技有限公司;HH-S6恒溫水浴鍋:上海博訊事業(yè)有限公司醫(yī)療設(shè)備廠;FZ102粉碎機(jī):北京市永光明醫(yī)療儀器廠;Neofuge 15R型臺(tái)式高速冷凍離心機(jī):北京陽(yáng)光思特生物技術(shù)有限公司;SB-3200DTDN超聲波清洗器:寧波新芝生物科技股份公司;SHA-C恒溫振蕩器:常州國(guó)華生化儀器股份公司;島津UV-Mini1240型紫外可見(jiàn)分光光度計(jì):日本島津公司;MA110型電子天平:上海臺(tái)衡儀器儀表有限公司。

    1.3 提取工藝及要點(diǎn)

    核桃青皮→預(yù)處理→減壓干燥→粉碎、過(guò)篩→樣品-酶-緩沖液混合→恒溫震蕩提取→加入乙醇→超聲輔助二次提取→離心→上清液→測(cè)定總多酚。

    操作要點(diǎn):

    1)核桃青皮切分后于50℃減壓干燥,粉碎,過(guò)80目篩,置于棕色瓶中密封,-18℃冷凍保藏備用。

    2)酶法提?。喝? g粉末與提取溶液(酶-磷酸鹽緩沖液體系)混合,在恒溫振蕩器中避光提取。為避免有機(jī)溶劑引起酶變性,本試驗(yàn)在第一提取階段采用水提取,然后在提取后的溶液中加入乙醇(使最終比例為乙醇∶緩沖液=1∶1)進(jìn)行超聲波輔助二次提取,離心后取上清液測(cè)定總多酚含量。

    3)二次提取工藝:本試驗(yàn)確定采用“乙醇∶水=1∶1”的溶液為溶劑,采用超聲波輔助二次提取超聲功率100W,時(shí)間45min,溫度50℃(避光)。離心后取上清液測(cè)定多酚含量。

    1.4 試驗(yàn)方法

    1.4.1 定性試驗(yàn)[2,4]

    根據(jù)參考文獻(xiàn)[2,4]對(duì)提取液進(jìn)行多酚類定性分析。

    1.4.2 總多酚測(cè)定

    采用福林-酚法測(cè)定,參見(jiàn)參考文獻(xiàn)[11-13]。

    沒(méi)食子酸標(biāo)準(zhǔn)溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線為:y=0.102 5 x-0.009 1(R2=0.998 3)。

    總多酚測(cè)定:取離心后的上清液1.0mL,按上述沒(méi)食子酸標(biāo)準(zhǔn)曲線制作方法測(cè)定吸光度,計(jì)算樣品中的多酚提取率。樣品中的多酚以沒(méi)食子酸的含量表示,單位為mg/g。

    多酚提取率(%)=[提取液中多酚含量(g)/原料中多酚含量(g)]×100%。

    1.4.3 酶法提取核桃青皮多酚工藝

    1.4.3.1 酶的選擇

    分別選擇纖維素酶、果膠酶、中性蛋白酶、堿性蛋白酶等,在其最佳酶解溫度、酶解pH條件下,分別酶解3.0 h,測(cè)定多酚提取率。

    1.4.3.2 溫度對(duì)多酚提取率的影響

    在酶解pH 5.0、時(shí)間60 min、酶添加量12 U/m L、液料比30mL/g條件下,分別設(shè)置酶解溫度30、40、50、60、70℃,考察溫度對(duì)多酚提取率的影響。

    1.4.3.3 酶解pH對(duì)多酚提取率的影響

    在酶解時(shí)間60min、酶添加量12 U/mL、液料比30mL/g、溫度50℃條件下,分別設(shè)置酶解pH為3.5、4、4.5、5、5.5、6,考察酶解pH對(duì)多酚提取率的影響。

    1.4.3.4 酶解時(shí)間對(duì)多酚提取率的影響

    在酶解pH 5.0、溫度50℃、酶添加量12U/mL、液料比30m L/g條件下,分別設(shè)置酶解時(shí)間為30、50、70、90、110、130min,考察酶解時(shí)間對(duì)多酚提取率的影響。

    1.4.3.5 酶添加量對(duì)多酚提取率的影響

    在酶解溫度50℃、pH 5.0、時(shí)間60min、液料比30mL/g條件下,分別設(shè)置酶解酶添加量3、6、9、12、15、18U/mL,考察酶添加量對(duì)多酚提取率的影響。

    1.4.3.6 液料比對(duì)多酚提取率的影響

    在酶解溫度50℃、pH 5.0、時(shí)間60min、酶添加量12U/m L條件下,分別設(shè)置液料比10∶1、20∶1、30∶1、40∶1、50∶1、60∶1mL/g,考察液料比對(duì)多酚提取率的影響。

    在上述單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,采用響應(yīng)面設(shè)計(jì)優(yōu)化“酶法-超聲波”聯(lián)合提取核桃青皮多酚工藝。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 多酚類定性試驗(yàn)

    多酚類定性試驗(yàn)見(jiàn)表1。

    由表1可知,定性試驗(yàn)均顯示陽(yáng)性結(jié)果,說(shuō)明核桃青皮提取物中含有多酚類物質(zhì)。

    2.2 酶法輔助提取核桃青皮單因素分析

    2.2.1 酶的選擇

    不同種類的酶處理對(duì)多酚提取率的影響見(jiàn)圖1。

    由圖1可知,試驗(yàn)過(guò)程所用的4種酶對(duì)多酚提取均有促進(jìn)作用。其中纖維素酶的得率最高,達(dá)到43.20%(對(duì)照樣為26.59%)。因選擇纖維素酶作為后續(xù)試驗(yàn)用酶制劑。

    2.2.2 酶解溫度對(duì)多酚提取率的影響

    酶解溫度對(duì)核桃青皮多酚提取率的影響見(jiàn)圖2。

    由圖2可知,酶解溫度對(duì)核桃青皮多酚具有顯著影響。在一定范圍內(nèi),多酚提取率隨著溫度的升高而增加,當(dāng)溫度達(dá)到50℃~60℃時(shí),多酚提取率達(dá)到最大;當(dāng)溫度高于60℃時(shí),多酚提取率隨溫度的升高而逐漸減少,可能原因是高溫導(dǎo)致酶的活性降低,且過(guò)高的溫度也會(huì)對(duì)已溶出的多酚類物質(zhì)起到破壞的作用[11]。故選擇酶解溫度為50℃,此時(shí)多酚提取率為54.76%。

    2.2.3 酶解pH對(duì)多酚提取率的影響

    酶解pH對(duì)核桃青皮多酚提取率的影響見(jiàn)圖3。

    由圖3可知,pH 5.0時(shí),多酚提取率達(dá)到最大值;pH偏離該范圍時(shí),多酚提取率顯著減小。原因?yàn)槊傅幕钚允墉h(huán)境pH的影響很大,在酶的最適pH條件下,酶反應(yīng)速率達(dá)到最大,高于或低于該最適pH,反應(yīng)速度都會(huì)下降[5]。故將最佳提取pH確定為5.0,此時(shí)多酚提取率為54.74%。

    2.2.4 酶解時(shí)間對(duì)多酚提取率的影響

    酶解時(shí)間對(duì)核桃青皮多酚提取率的影響見(jiàn)圖4。

    由圖4可知,隨著酶解時(shí)間的延長(zhǎng)多酚提取率明顯增高,當(dāng)酶解時(shí)間為70min時(shí),多酚提取率達(dá)到最高值57.56%;繼續(xù)延長(zhǎng)酶解時(shí)間,多酚提取率增加不顯著。因此,選擇最佳的酶解時(shí)間為70min。

    2.2.5 酶添加量對(duì)多酚提取率的影響

    酶添加量對(duì)核桃青皮多酚提取率的影響見(jiàn)圖5。由圖5可知,多酚提取率隨酶添加量的增大而增大,這是由于纖維素酶催化核桃青皮細(xì)胞壁纖維素物質(zhì)的水解,導(dǎo)致細(xì)胞壁結(jié)構(gòu)損壞,細(xì)胞膜透性增加[8],利用多酚類物質(zhì)的溶出。在酶添加量為12U/mL時(shí),多酚提取率為58.68%;繼續(xù)增加酶量,多酚提取率雖略有增加,但幅度不大。綜合提取效果及成本因素,選纖維素酶的酶添加量為12U/mL。

    2.2.6 液料比對(duì)多酚提取率的影響

    液料比對(duì)核桃青皮多酚提取率的影響見(jiàn)圖6。

    由圖6可知,當(dāng)液料比小于30∶1時(shí),隨著液料比的增大,多酚的得率迅速由35.41%增大至56.16%。當(dāng)液料比大于30∶1時(shí),多酚提取率雖略有增加,但增幅不大??紤]到后續(xù)的超聲波輔助二次提取工藝,以及降低濃縮成本,增大溶劑的量對(duì)多酚提取的意義不大,因此選擇液料比30∶1mL/g。

    2.3 響應(yīng)面分析

    在單因素試驗(yàn)基礎(chǔ)上,選取溫度、pH、時(shí)間、酶添加量4個(gè)因素,運(yùn)用Design Expert8.05軟件的Box-Behnken原理進(jìn)行試驗(yàn)設(shè)計(jì)。各因素及水平見(jiàn)表2。

    響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果如表3所示。

    以多酚提取率為響應(yīng)值(Y),利用Design Expert 8.05軟件對(duì)表3數(shù)據(jù)進(jìn)行二次多元回歸擬合,得到響應(yīng)值對(duì)自變量的多元回歸方程:Y=58.75+2.53A+0.22B+3.40C+3.22D+1.24AB-0.12 A C+0.23AD-1.74BC+0.15BD-2.30CD-2.63A2-3.47B2-1.80C2-0.32D2(1),其中,Y為核核桃多酚提取率的預(yù)測(cè)值,A、B、C、D分別為上述4個(gè)自變量的編碼值。

    由表4可以看出:Fmodel=499.2,P<0.000 1,表明模型(1)極顯著,R2=0.998 0,Adj R2=0.996 0,Pred R2=0.989 6,Adeq Precision=73.632,說(shuō)明該模型擬合程度良好,試驗(yàn)誤差小,該模型可以用來(lái)分析和預(yù)測(cè)“酶法-超聲波”聯(lián)合提取核桃青皮多酚的效果。

    模型(1)中一次項(xiàng)A、C和D極其顯著,B顯著,交互項(xiàng)AB,BC和CD極其顯著,A2、B2、C2極其顯著。對(duì)表2的數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸分析,剔除不顯著交互項(xiàng),得到核桃青皮多酚提取率(%)對(duì)各自變量的標(biāo)準(zhǔn)回歸方程為:Y=10.5+0.43A+0.037 B+0.58C+0.55D+0.21AB-0.30BC-0.39CD-0.45A2-0.59B2-0.31C2-0.055D2(2),各自變量對(duì)響應(yīng)值的影響大小順序?yàn)椋篊>D>A>B。

    圖7為不同因素間交互作用對(duì)核桃青皮多酚提取效果的影響。通過(guò)等高線可直觀地反映出不同變量間交互作用的顯著程度,等高線越扁平說(shuō)明因素之間交互作用越顯著,對(duì)Y值(多酚提取率)的影響越大。由圖7可知:溫度和pH、pH和酶解時(shí)間、酶解時(shí)間和酶添加量交互作用的等高線均呈現(xiàn)橢圓、扁平狀,表示上述因素之間的相互作用顯著。

    2.4 驗(yàn)證試驗(yàn)

    根據(jù)軟件和模型進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化分析,得到核桃青皮多酚“酶法-超聲波”聯(lián)合提取的最佳工藝條件為:溫度55.40℃,pH 5.04、時(shí)間74.93min、酶添加量15.00U/mL、液料比30∶1mL/g,在此條件下預(yù)測(cè)得率為62.54%。結(jié)合實(shí)際操作情況,將上述最優(yōu)工藝調(diào)整為:溫度55.00℃,pH 5.00、時(shí)間75.00min、酶添加量15.00U/mL、液料比30∶1mL/g,并在此優(yōu)化工藝條件下進(jìn)行驗(yàn)證試驗(yàn)。3次驗(yàn)證試驗(yàn)多酚提取率為61.36%,驗(yàn)證值與預(yù)測(cè)值相對(duì)誤差相差較小,說(shuō)明了模型的有效性。

    3 結(jié)論

    本試驗(yàn)在單因素基礎(chǔ)上,通過(guò)響應(yīng)面法優(yōu)化了“酶法-超聲波”聯(lián)合提取核桃青皮多酚的最佳工藝,建立了可用的二次多項(xiàng)預(yù)測(cè)模型。各因素對(duì)多酚的影響順序?yàn)椋好附鈺r(shí)間>酶添加量>酶解溫度>酶解pH。最佳工藝參數(shù)為:粉碎粒度80目、酶解溫度55.00℃、酶解pH 5.00、酶解時(shí)間75.00min、酶添加量15.00U/m L、液料比30:1mL/g,酶解后繼續(xù)采用超聲波輔助二次提取法,以50%“乙醇-水”為提取液,超聲時(shí)間45min、超聲溫度50℃、超聲功率100W,此條件下多酚提取率為61.36%。

    參考文獻(xiàn):

    [1]萬(wàn)政敏.核桃青皮中多酚類物質(zhì)及其抗氧化性的分析[D].內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué),2007

    [2]Toshiyuki F, Hideyuki I, Takashi Y. Antioxidative polyphenols fromwalnuts (Juglans regia L.)[J]. Phytochemistry, 2003(63):795-801

    [3]Oliveira, I, Sousa, A, Ferreira, I C F R, et al. Total phenols, antioxidantpotential and antimicrobial activity of walnut (Juglans regia L.)green husks[J]. Food and Chemical Toxicology, 2008, 46(7): 2326-2331

    [4]石碧,狄瑩.植物多酚[M].北京:科學(xué)出版社,2000:50-63

    [5] Fernández-AgullóA,Pereira E,Freire M S,et al.Influence of solvent on the antioxidant and antimicrobial properties of walnut (Juglans regia L.)green husk extracts[J].Industrial Crops and Products,2013,42:126-132

    [6]徐佳.核桃外果皮多酚提取純化及抗氧化活性研究[D].新疆農(nóng)業(yè)大學(xué),2012

    [7]王琛,石太淵.雙酶酶解法提取姜油樹(shù)脂工藝優(yōu)化[J].食品科學(xué), 2011,32(12):60-63.

    [8]王巖巖,郭盧云,劉濤,等.纖維素酶提取綠茶茶多酚的研究[J].食品工業(yè)科技,2011(7):326-328

    [9]崔春蘭,鄭虎哲,顧立眾.響應(yīng)曲面分析法優(yōu)化蘋(píng)果渣中多酚類物質(zhì)的果膠酶輔助提取工藝[J].現(xiàn)代食品科技,2013,29(9): 2235-2240

    [10]李志洲,劉軍海.石榴皮中多酚類物質(zhì)的提取及其抗氧化性研究[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2009(11):152-155

    [11]董旭,杜先鋒.響應(yīng)面法優(yōu)化纖維素酶提取山核桃蒲多酚類物質(zhì)[J].食品科學(xué),2013,34(4):109-113

    [12]趙國(guó)建,王向東,王煥.提取方法對(duì)核桃青皮多酚提取效果的影響[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2012,28(1):351-355

    [13]徐佳,辛立方,張瑞廷,等.改良的Folin-Ciocalteu比色法測(cè)定核桃外果皮中總多黔含量[J].食品工業(yè)科技,2012,33(6):60-63

    [13]ZHANGG,ZHANG L,WUH,etal.Extraction of Tea-polyphenols from Tea Leaves by Ultrahigh Pressure Technique[J].Journal of Tea Science,2006,4:010

    [14]Xi J,Shen D,Zhao S,et al.Characterization of polyphenols from green tea leavesusing a high hydrostatic pressure extraction[J].International journal of pharmaceutics,2009,382(1):139-143

    [15]Todisco S, Tallarico P, Gupta B B. Mass transfer and polyphenols retentionin the clarification of black tea with ceramic membranes[J].Innovative Food Science & Emerging Technologies, 2002 (3): 255-262

    [16]ChandiniSK,Jaganmohan Rao L,Subramanian R.Influence of extraction conditions on polyphenols content and cream constituents in black tea extracts[J].International Journal of Food Science& Technology,2011,46(4):879-886

    [17]GuerreroM S,Torres JS,Nu?ezM J.Extraction of polyphenols from white distilled grape pomace:optimization and modelling[J].Bioresource technology,2008,99(5):1311-1318

    [18]Bucic-Kojic A,Planinic M,Tomas S,et al.Study of solid-liquid extraction kinetics of total polyphenols from grape seeds[J].Journal of Food Engineering,2007,81(1):236-242

    [19]Yang L,Jiang JG,LiW F,et al.Optimum extraction process of polyphenols from the bark of Phyllanthus emblica L.based on the response surface methodology[J].Journal of separation science,2009, 32(9):1437-1444

    [20]VázquezG,FreireM S,Santos J,etal.Optimisation of polyphenols extraction from chestnut shell by response surface methodology[J]. Waste and biomass valorization,2010,1(2):219-225

    [21]Alonso-Salces R M,Korta E,Barranco A,et al.Pressurized liquid extraction for the determination of polyphenols in apple[J].Journal of chromatography A,2001,933(1):37-43

    [22]Yilmaz Y,Toledo R T.Oxygen radical absorbance capacities of grape/wine industry byproducts and effect of solvent type on extraction of grape seed polyphenols[J].Journal of Food Composition and Analysis,2006,19(1):41-48

    Optimization of Enzymatic-ultrasonic Continuous Extraction of Polyphenols from Walnut GreenPeels by Response Surface Methodology

    FUHui-hui1,TANMei1,GUOYan-qiu1,HOUTai-fang1,ZHANGLi1,2,SONG Li-jun1,2,*
    (1.College of Life Sciences,Tarim University,Alar843300,Xinjiang,China;2.Xinjiang Production and Construction CorpsKey Laboratory to Process of Agricultural Products in Southern Xinjiang,Tarim University,Alar843300,Xinjiang,China)

    In order to optimize the enzymatic-ultrasonic continuous extraction processes of polyphenols fromwalnut green peels,the optimum extraction technology and mathematical regression model were established byresponse surface methodology on the basis of single-factor test. The results showed that the optimal extractionconditions were extraction temperature of 55 ℃, extraction time of 75.00 min, extraction pH of 5.00, enzymedosage of 15.00 U/mL, ratio of liquid to solid of 30 ∶ 1 mL/g. And the ultrasonic-assisted extraction was operatedafter enzymatic extraction for 45 min at the power of 100 W by 50 % ethanol solution as extractant. Under theseconditions, the maximum extraction yield of polyphenols from walnut green peels was 61.36 %.

    response surface methodology; cellulase; ultrasonic; walnut green peels; polyphenols

    10.3969/j.issn.1005-6521.2015.07.011

    2014-11-17

    新疆兵團(tuán)工業(yè)科技計(jì)劃項(xiàng)目(NO:2012BA011);國(guó)家級(jí)大學(xué)生創(chuàng)新項(xiàng)目(NO:TDGCX201246,NO:201310757009)

    伏慧慧(1992—),女(漢),本科,主要研究方向:糧油加工。

    *通信作者

    猜你喜歡
    工藝影響
    是什么影響了滑動(dòng)摩擦力的大小
    哪些顧慮影響擔(dān)當(dāng)?
    轉(zhuǎn)爐高效復(fù)合吹煉工藝的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用
    山東冶金(2019年6期)2020-01-06 07:45:54
    5-氯-1-茚酮合成工藝改進(jìn)
    沒(méi)錯(cuò),痛經(jīng)有時(shí)也會(huì)影響懷孕
    媽媽寶寶(2017年3期)2017-02-21 01:22:28
    擴(kuò)鏈劑聯(lián)用對(duì)PETG擴(kuò)鏈反應(yīng)與流變性能的影響
    基于Simulink的跟蹤干擾對(duì)跳頻通信的影響
    一段鋅氧壓浸出與焙燒浸出工藝的比較
    FINEX工藝與高爐工藝的比較
    新疆鋼鐵(2015年3期)2015-11-08 01:59:52
    絡(luò)合鐵脫硫工藝在CK1井的應(yīng)用
    国产老妇女一区| 日本免费一区二区三区高清不卡| 男女床上黄色一级片免费看| 十八禁人妻一区二区| 又爽又黄无遮挡网站| 99热这里只有是精品50| 欧美三级亚洲精品| 美女黄网站色视频| www.www免费av| 校园春色视频在线观看| 婷婷精品国产亚洲av| 婷婷色综合大香蕉| 免费看美女性在线毛片视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲午夜理论影院| 嫩草影视91久久| 99在线人妻在线中文字幕| 成年人黄色毛片网站| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产精品99久久久久久久久| 国产男靠女视频免费网站| 成人特级av手机在线观看| 精品欧美国产一区二区三| 乱码一卡2卡4卡精品| 免费av不卡在线播放| 最新中文字幕久久久久| 成人无遮挡网站| 久久伊人香网站| 黄色配什么色好看| 久久99热这里只有精品18| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 又爽又黄无遮挡网站| 国产精品亚洲美女久久久| 婷婷精品国产亚洲av在线| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 国产精品电影一区二区三区| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 免费看美女性在线毛片视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 最新中文字幕久久久久| 久久午夜福利片| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 首页视频小说图片口味搜索| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 99热这里只有是精品在线观看 | 国产高清有码在线观看视频| 久久精品国产亚洲av天美| 伦理电影大哥的女人| eeuss影院久久| а√天堂www在线а√下载| 国产视频内射| 国产毛片a区久久久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 中亚洲国语对白在线视频| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国内精品一区二区在线观看| 久久久久久久久大av| 高清毛片免费观看视频网站| 欧美潮喷喷水| 午夜影院日韩av| 欧美一区二区亚洲| 色综合欧美亚洲国产小说| 伊人久久精品亚洲午夜| 97人妻精品一区二区三区麻豆| av在线天堂中文字幕| 亚洲成a人片在线一区二区| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产精品影院久久| 天美传媒精品一区二区| 精品久久久久久久久久久久久| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产精品久久久久久精品电影| 国产精品久久视频播放| 精品国内亚洲2022精品成人| 日韩人妻高清精品专区| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美丝袜亚洲另类 | 神马国产精品三级电影在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 成人亚洲精品av一区二区| 精品福利观看| 五月玫瑰六月丁香| 两人在一起打扑克的视频| 成人永久免费在线观看视频| 午夜a级毛片| 久久亚洲真实| 国产探花在线观看一区二区| 久久久久亚洲av毛片大全| 舔av片在线| 女人被狂操c到高潮| 亚洲欧美日韩东京热| 国产一区二区在线观看日韩| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲专区国产一区二区| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 三级毛片av免费| 日韩欧美在线乱码| 2021天堂中文幕一二区在线观| 免费观看人在逋| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产精品99久久久久久久久| 91麻豆精品激情在线观看国产| 亚洲最大成人手机在线| 在线播放无遮挡| 亚洲国产精品sss在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲美女搞黄在线观看 | 欧美+日韩+精品| 午夜福利欧美成人| 男人的好看免费观看在线视频| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 午夜福利高清视频| 观看美女的网站| 色综合欧美亚洲国产小说| 在线观看66精品国产| 久久久久久久久久黄片| 夜夜夜夜夜久久久久| 国内精品一区二区在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲一区二区三区不卡视频| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 欧美色视频一区免费| 免费av观看视频| 亚洲国产精品999在线| 丝袜美腿在线中文| 免费人成在线观看视频色| 精品人妻1区二区| 69人妻影院| 别揉我奶头 嗯啊视频| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产精品三级大全| 国产单亲对白刺激| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美成人免费av一区二区三区| 婷婷精品国产亚洲av| 亚洲av成人av| 如何舔出高潮| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 黄色视频,在线免费观看| 校园春色视频在线观看| 在线观看av片永久免费下载| 欧美zozozo另类| 观看免费一级毛片| 久久国产乱子伦精品免费另类| 毛片一级片免费看久久久久 | 国产亚洲精品综合一区在线观看| 久久99热这里只有精品18| 1024手机看黄色片| 黄色一级大片看看| 久久精品综合一区二区三区| 日本在线视频免费播放| 国产男靠女视频免费网站| 欧美黑人巨大hd| 成人美女网站在线观看视频| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 久久久久久久精品吃奶| 欧美3d第一页| 真实男女啪啪啪动态图| a在线观看视频网站| 校园春色视频在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 久久久久久久精品吃奶| 别揉我奶头 嗯啊视频| 99视频精品全部免费 在线| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 日日干狠狠操夜夜爽| 如何舔出高潮| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 日本与韩国留学比较| 18禁在线播放成人免费| 99热这里只有精品一区| 一级黄色大片毛片| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 看片在线看免费视频| 婷婷精品国产亚洲av在线| a级毛片a级免费在线| 久久99热6这里只有精品| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美中文日本在线观看视频| 伦理电影大哥的女人| 亚洲美女视频黄频| 午夜老司机福利剧场| 老司机福利观看| 国产乱人伦免费视频| 久久久成人免费电影| 久久久久久久精品吃奶| 国产在视频线在精品| 精品国产亚洲在线| 国产精品一及| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 色视频www国产| 国产黄片美女视频| 有码 亚洲区| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲第一区二区三区不卡| 18禁在线播放成人免费| 国产欧美日韩精品一区二区| 我的女老师完整版在线观看| 成人亚洲精品av一区二区| 1000部很黄的大片| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 99精品在免费线老司机午夜| 丰满的人妻完整版| 久久草成人影院| 999久久久精品免费观看国产| 深爱激情五月婷婷| 99精品在免费线老司机午夜| 在线观看一区二区三区| 99热这里只有是精品在线观看 | 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 精品久久久久久久久亚洲 | a级一级毛片免费在线观看| 日韩中字成人| 美女高潮的动态| 亚洲精品在线美女| 一区二区三区免费毛片| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产精品一区二区三区四区久久| 久久精品国产亚洲av天美| 男人舔奶头视频| 日韩高清综合在线| 亚洲最大成人中文| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 久久这里只有精品中国| 麻豆av噜噜一区二区三区| 亚洲第一区二区三区不卡| 日日干狠狠操夜夜爽| 丁香六月欧美| 亚洲av免费在线观看| 91麻豆av在线| 午夜影院日韩av| 午夜精品在线福利| 一级黄色大片毛片| 亚洲国产精品成人综合色| 欧美最黄视频在线播放免费| 国产一区二区在线观看日韩| 国产69精品久久久久777片| 日本黄大片高清| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲在线观看片| 午夜a级毛片| 免费在线观看成人毛片| 国产乱人视频| 欧美色视频一区免费| 成年版毛片免费区| 51午夜福利影视在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产欧美日韩一区二区三| 首页视频小说图片口味搜索| 婷婷精品国产亚洲av在线| 日本一二三区视频观看| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 久久久久久久久中文| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 麻豆国产av国片精品| 日本三级黄在线观看| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产av麻豆久久久久久久| 久久人人精品亚洲av| 成人无遮挡网站| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产毛片a区久久久久| 欧美bdsm另类| 18禁在线播放成人免费| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 九九热线精品视视频播放| 久99久视频精品免费| 亚洲在线自拍视频| 欧美+亚洲+日韩+国产| 午夜福利免费观看在线| 成人av在线播放网站| 国产探花极品一区二区| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 在现免费观看毛片| 亚洲三级黄色毛片| 国产高清视频在线播放一区| 国产免费一级a男人的天堂| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 欧美成人免费av一区二区三区| 三级国产精品欧美在线观看| 69人妻影院| 免费一级毛片在线播放高清视频| av国产免费在线观看| 欧美性猛交黑人性爽| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 在线国产一区二区在线| 日韩中字成人| 中亚洲国语对白在线视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 全区人妻精品视频| 色哟哟·www| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲欧美日韩东京热| 国产真实伦视频高清在线观看 | 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 日本一本二区三区精品| 黄色配什么色好看| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 亚洲成人久久爱视频| 天堂av国产一区二区熟女人妻| ponron亚洲| 丰满人妻一区二区三区视频av| 国产精品爽爽va在线观看网站| 一级作爱视频免费观看| 欧美高清成人免费视频www| 欧美一区二区精品小视频在线| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲人成伊人成综合网2020| 欧美不卡视频在线免费观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 美女高潮的动态| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 精品久久国产蜜桃| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产探花极品一区二区| 一进一出好大好爽视频| 老司机福利观看| 91久久精品电影网| 丰满乱子伦码专区| 校园春色视频在线观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产欧美日韩一区二区三| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产精品不卡视频一区二区 | 午夜老司机福利剧场| 人人妻人人看人人澡| 少妇被粗大猛烈的视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 内射极品少妇av片p| 国产欧美日韩精品亚洲av| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产三级在线视频| 一级作爱视频免费观看| 午夜两性在线视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 极品教师在线视频| 不卡一级毛片| 露出奶头的视频| 老司机福利观看| 亚洲成人久久性| 色播亚洲综合网| 看黄色毛片网站| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产在视频线在精品| 黄色一级大片看看| 久久久成人免费电影| 亚洲人成电影免费在线| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲欧美日韩无卡精品| 最近中文字幕高清免费大全6 | av天堂在线播放| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲成人久久爱视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 2021天堂中文幕一二区在线观| 日韩高清综合在线| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产乱人视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 99riav亚洲国产免费| 脱女人内裤的视频| 五月伊人婷婷丁香| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美日韩福利视频一区二区| 日本一本二区三区精品| 波野结衣二区三区在线| 亚洲av.av天堂| 熟女人妻精品中文字幕| 日日夜夜操网爽| 男人舔女人下体高潮全视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产高清视频在线播放一区| 中文字幕熟女人妻在线| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 国产伦人伦偷精品视频| 麻豆一二三区av精品| 亚洲乱码一区二区免费版| 在线观看午夜福利视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 美女黄网站色视频| 亚洲不卡免费看| 久久人人精品亚洲av| 啪啪无遮挡十八禁网站| 中文资源天堂在线| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 很黄的视频免费| 国产一区二区三区视频了| 99国产精品一区二区蜜桃av| 91麻豆av在线| 亚洲精品在线美女| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 亚洲人与动物交配视频| 国产免费男女视频| 久久中文看片网| 久久伊人香网站| 亚洲成人中文字幕在线播放| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产精品精品国产色婷婷| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 91久久精品电影网| 亚洲av免费高清在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 国产精品,欧美在线| 亚洲第一电影网av| 国产真实伦视频高清在线观看 | 国产成人欧美在线观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 老鸭窝网址在线观看| 国产伦在线观看视频一区| 十八禁网站免费在线| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲第一区二区三区不卡| 精品免费久久久久久久清纯| 少妇的逼水好多| av欧美777| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲 国产 在线| 国产亚洲精品久久久com| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 日韩欧美三级三区| 天堂影院成人在线观看| eeuss影院久久| 欧美色视频一区免费| 国产视频一区二区在线看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 午夜精品一区二区三区免费看| 我的女老师完整版在线观看| 成人亚洲精品av一区二区| 日韩人妻高清精品专区| 午夜福利视频1000在线观看| 少妇高潮的动态图| 亚洲av成人av| 老女人水多毛片| 宅男免费午夜| 乱码一卡2卡4卡精品| 丰满的人妻完整版| 俄罗斯特黄特色一大片| 简卡轻食公司| 激情在线观看视频在线高清| 九九热线精品视视频播放| 亚洲av成人精品一区久久| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲国产色片| 熟女电影av网| 一夜夜www| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 亚洲18禁久久av| av黄色大香蕉| 久久国产乱子免费精品| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲精品在线观看二区| 欧美色欧美亚洲另类二区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 午夜福利欧美成人| 亚洲国产精品久久男人天堂| 丰满的人妻完整版| 国产精品一区二区免费欧美| 五月玫瑰六月丁香| 国产精品野战在线观看| 九九热线精品视视频播放| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 天美传媒精品一区二区| 国产精品人妻久久久久久| 90打野战视频偷拍视频| 丁香六月欧美| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产一区二区激情短视频| 久久久精品大字幕| 丰满的人妻完整版| 校园春色视频在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看 | 色综合欧美亚洲国产小说| 成人三级黄色视频| 又爽又黄无遮挡网站| 国产三级在线视频| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久久久久九九精品二区国产| 国产欧美日韩一区二区精品| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美在线一区亚洲| 国产毛片a区久久久久| 午夜福利在线观看吧| 亚洲国产高清在线一区二区三| 99在线视频只有这里精品首页| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 欧美色视频一区免费| 成人毛片a级毛片在线播放| 可以在线观看的亚洲视频| 悠悠久久av| 99精品久久久久人妻精品| 12—13女人毛片做爰片一| 国产淫片久久久久久久久 | 色哟哟·www| 成人一区二区视频在线观看| 亚洲内射少妇av| 看黄色毛片网站| 国产伦人伦偷精品视频| 韩国av一区二区三区四区| 欧美性感艳星| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲五月天丁香| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 亚洲成人久久爱视频| 日韩精品青青久久久久久| 欧美xxxx性猛交bbbb| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产中年淑女户外野战色| av在线观看视频网站免费| 国产精品亚洲av一区麻豆| 午夜福利18| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲精品一区av在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产 | 2021天堂中文幕一二区在线观| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| av中文乱码字幕在线| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 午夜福利欧美成人| 国产久久久一区二区三区| 精品一区二区免费观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| a级毛片a级免费在线| 国产伦在线观看视频一区| 免费人成视频x8x8入口观看| 伦理电影大哥的女人| 亚洲国产精品成人综合色| 黄色日韩在线| 一本久久中文字幕| 日本黄大片高清| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产精品影院久久| 精品午夜福利视频在线观看一区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产欧美日韩精品一区二区| 观看美女的网站| 99视频精品全部免费 在线| bbb黄色大片| eeuss影院久久| 国产成人a区在线观看| 中文字幕熟女人妻在线| 亚洲av五月六月丁香网| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲美女黄片视频| 精品久久久久久久久久久久久| 国产精品三级大全| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 亚洲欧美清纯卡通| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲男人的天堂狠狠| 一二三四社区在线视频社区8| 91狼人影院| 最后的刺客免费高清国语| 久久精品人妻少妇| 人妻久久中文字幕网| 88av欧美| 韩国av一区二区三区四区| 国产黄色小视频在线观看| 看十八女毛片水多多多| 美女cb高潮喷水在线观看| 神马国产精品三级电影在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 宅男免费午夜| 国产欧美日韩精品一区二区| 一级毛片久久久久久久久女| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产淫片久久久久久久久 | 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲av五月六月丁香网| 在线观看午夜福利视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 一级毛片久久久久久久久女| 国产精品98久久久久久宅男小说| 麻豆成人午夜福利视频| 久久人人精品亚洲av| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产亚洲精品av在线| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产午夜福利久久久久久| 51国产日韩欧美| avwww免费| 免费在线观看日本一区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产亚洲精品久久久com| 国产男靠女视频免费网站| 老司机福利观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 亚洲中文日韩欧美视频| 一区二区三区四区激情视频 | 少妇被粗大猛烈的视频| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 久久精品影院6|