貝類食品的重金屬和毒素危害問題及對策

曹立民, 周 婷, 米娜莎

（中國海洋大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院，山東 青島 266003）

貝類食品的重金屬和毒素危害問題及對策

曹立民, 周 婷, 米娜莎

（中國海洋大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院，山東 青島 266003）

環(huán)境污染的加劇，導(dǎo)致貝類食品中的重金屬和毒素殘留問題日益受到關(guān)注。依據(jù)近年來國內(nèi)外相關(guān)研究報道，對貝類及其加工產(chǎn)品中重金屬及毒素危害的控制消減技術(shù)進(jìn)行了總結(jié)和歸納，對于尚存的問題進(jìn)行了分析，對今后的研發(fā)趨勢也進(jìn)行了展望。

貝類；重金屬；貝類毒素；控制技術(shù)

貝類作為我國主要的水產(chǎn)品之一，其年產(chǎn)量目前已經(jīng)超過1 300萬t，在水產(chǎn)品中僅次于魚類，在海洋水產(chǎn)品中則超過其他品種，居于首位［1］。由此可見，貝類及其加工食品在我國的漁業(yè)經(jīng)濟(jì)及對外水產(chǎn)品貿(mào)易中占有重要的地位，其質(zhì)量安全性也因此成為國內(nèi)外所關(guān)注的焦點(diǎn)。重金屬、毒素等化學(xué)危害是目前制約我國貝類產(chǎn)品安全性的主要因素之一，相關(guān)控制技術(shù)的研究開發(fā)也具有重要的社會意義和經(jīng)濟(jì)價值。本文旨在分析總結(jié)目前國內(nèi)外對于貝類重金屬、毒素控制技術(shù)的研究進(jìn)展，為未來相關(guān)研究工作的開展提供思路。

1 貝類重金屬及毒素危害概述

1.1 貝類重金屬危害

關(guān)于我國貝類產(chǎn)品中重金屬含量的調(diào)查及危害評估，近年來已經(jīng)有大量研究報道，從中基本可以歸納得到以下結(jié)論［2-8］：貝類中的重金屬含量，與其生活環(huán)境和水體質(zhì)量密切相關(guān)，由此導(dǎo)致時間、空間分布的差異性和不均勻性；總體上來看貝類具有較其他水產(chǎn)品更為突出的重金屬生物富集能力，常見的重金屬污染有鉛、銅、鎘、汞、砷、鉻等，其中對于鉛、鎘等的吸收富集水平往往顯著高于魚類、甲殼類等其他水產(chǎn)品，超標(biāo)問題較為突出，是目前關(guān)注的重點(diǎn)；不同貝類品種的富集能力存在顯著差異，而同一品種對于不同重金屬的富集和代謝性能也存在顯著差異；重金屬在貝類體內(nèi)的積累主要集中在內(nèi)臟中，肌肉中重金屬含量相對較低。

1.2 貝類毒素危害

傳統(tǒng)意義上的貝類毒素主要指有毒藻類通過食物鏈遷移而在貝類生物體內(nèi)累積、轉(zhuǎn)化而形成的各種毒素組分，有多種分類方式，一般可按中毒癥狀或毒理機(jī)制大致劃分為腹瀉性貝毒（diarrhetic shellfish poisoning，DSP）、麻痹性貝毒（paralytic shellfish poisoning，PSP）、神經(jīng)性貝毒（neurotoxic shellfish poisoning，NSP）、健忘性貝毒（amnesic shellfish poisoning，ASP）等，在蛤類、螺類、鮑類等海水或淡水貝類產(chǎn)品中均有可能出現(xiàn)［9］。上述貝類毒素的染毒概率及積累水平主要取決于環(huán)境中有毒藻類的分布和發(fā)展情況，因此具有地域、時間上的差異和不確定性；同時不同貝類種類之間，對于毒素的吸收、積累和轉(zhuǎn)化也存在差異，其中扇貝、貽貝等雙殼貝類往往染毒概率較高、毒素積累水平較高、安全危害較大［9-10］。

相關(guān)藻類毒素的研究中突出的難點(diǎn)在于：毒素的種類繁多、來源多樣、結(jié)構(gòu)復(fù)雜、性質(zhì)各異，且不斷發(fā)現(xiàn)有新的毒素組分，但是受標(biāo)準(zhǔn)品缺乏等因素制約，其檢測、鑒別、控制等工作存在極大的困難。另外一種可能存在于貝類產(chǎn)品中的生物毒素是河豚毒素。雖然因最初在豚科魚中發(fā)現(xiàn)而被命名，但是河豚毒素已經(jīng)被證實(shí)同樣可能存在于其他水產(chǎn)品中，尤其是織紋螺等貝類產(chǎn)品，已經(jīng)成為河豚毒素的主要載體之一，并頻繁引發(fā)食品安全事件［11-12］。關(guān)于貝類等水產(chǎn)品中河豚毒素的來源，目前尚未有普遍認(rèn)可的結(jié)論，產(chǎn)毒微生物、生物自身代謝、食物鏈遷移等均有可能是其產(chǎn)生途徑，因此有待進(jìn)一步的研究證實(shí)［13-14］。

2 貝類重金屬危害的控制技術(shù)

首先，從源頭控制的角度來看，在貝類新品種選育、養(yǎng)殖技術(shù)研發(fā)等環(huán)節(jié)中，應(yīng)當(dāng)更加重視考察貝類對于重金屬等環(huán)境污染物的吸收代謝能力，盡量在采獲之前就能夠有效降低危害程度。為了達(dá)到這一目的，需要對貝類吸收、代謝各種金屬元素的生物學(xué)機(jī)制及其與環(huán)境因素之間的耦合關(guān)系進(jìn)行深入探討，由此闡明不同貝類、不同重金屬、不同時空條件下的變化規(guī)律及其背后的原因，并據(jù)此提出針對性的控制手段。目前國內(nèi)外已有許多研究分析探討了牡蠣、貽貝等貝類對于鉛、鎘等重金屬的富集和排出動力學(xué)以及鹽度等環(huán)境因素對于這一過程的影響［15-17］，初步驗(yàn)證了金屬硫蛋白等細(xì)胞組分與重金屬代謝之間存在密切的關(guān)聯(lián)性，并且可能是富集代謝途徑中重要的調(diào)節(jié)因子之一［15，18-19］；但是整體來看對于其基因組學(xué)和蛋白組學(xué)等更深層次、更普遍意義上的生物學(xué)機(jī)制，仍未得以充分揭示，尤其沒有針對我國豐富的貝類資源進(jìn)行系統(tǒng)、全面的研究和分析。由于上述原因，近年來在活體貝類原料中重金屬的控制消減方面，真正能夠產(chǎn)業(yè)化推廣應(yīng)用的新技術(shù)和新方法，是非常有限的。

其次，對于漁獲后、加工前原料的處理，貝類凈化是目前國內(nèi)外普遍應(yīng)用而且行之有效的危害消減控制技術(shù)。由于重金屬消除相較于微生物消除更加緩慢也更加困難，對于污染較重的原料，凈化時間需要持續(xù)幾天甚至更長時間，由此導(dǎo)致運(yùn)行成本顯著上升、貝類失重、出成率降低等問題。

為了解決上述問題，有研究表明在凈化過程中通過適量投放微藻等餌料可以提高貝類的代謝活力，從而加快體內(nèi)重金屬的排出速度［20］；此外調(diào)節(jié)鹽度也能影響凈化效果，但是不同的金屬元素之間存在差異，甚至呈現(xiàn)相反的變化趨勢［20］；投喂殼聚糖等多糖及其配合物等重金屬吸附劑，也能促進(jìn)重金屬從貝類體內(nèi)排出到體外［21-22］。上述研究為重金屬的控制提供了新的思路，但是能否在經(jīng)濟(jì)性、可操作性及脫除效率等性能方面為產(chǎn)業(yè)所接受，還需要通過進(jìn)一步的規(guī)?；瘜?shí)踐應(yīng)用予以驗(yàn)證。

另外，對于加工、貯藏、流通等環(huán)節(jié)中貝類重金屬危害的控制消減也應(yīng)予以高度的重視，尤其是干制品、調(diào)味品等產(chǎn)品的加工過程中，重金屬危害可能會因?yàn)闈饪s而處于較高水平。目前固態(tài)加工產(chǎn)品中重金屬的脫除消減難度較大，相關(guān)的新思路和新技術(shù)也較為有限，而針對液態(tài)制品已經(jīng)有大量報道，主要以各種沉淀、吸附技術(shù)為主：貽貝蒸煮液中加入0.7%～1.0%的植酸，經(jīng)過一定條件下反應(yīng)后能有效降低鎘和鉻的含量［23］；檸檬酸和琥珀酸作為螯合劑在一定條件下對于牡蠣勻漿液中鎘的脫除率可以達(dá)到90%以上［24］；殼聚糖及其各種化學(xué)修飾后的復(fù)合多糖（如水溶性殼寡糖鈣、殼寡糖鎂、殼聚糖鋅、殼聚糖鈰、殼聚糖茶多糖鈰、殼聚糖茶多糖等），對貝類酶解液等液態(tài)制品中的鎘等重金屬具有顯著的吸附脫除作用，其效果與殼聚糖本身的聚合度、脫乙酰度等性質(zhì)有關(guān)，也與所采用的化學(xué)修飾手段如配合物的種類及比例等有關(guān)［25-27］；金屬硫蛋白可與重金屬結(jié)合，形成無毒或低毒絡(luò)合物，因此可以利用金屬硫蛋白有效脫除蠔油等制品中的鉛等殘留［28］；已有報道表明魯氏酵母等酵母菌能夠有效地吸附并降低培養(yǎng)基中的鎘等重金屬含量，因此利用酵母菌等生物材料脫除貝類及其加工食品中的重金屬，也是值得重視的新思路［29］。

針對貝類加工環(huán)節(jié)重金屬脫除消減技術(shù)的研發(fā)為貝類加工產(chǎn)品的安全控制提供了新的技術(shù)方法，但是在實(shí)際應(yīng)用中仍然需要解決以下問題：對于不同的重金屬難以同時達(dá)到顯著且均一的作用效率，造成其對于不同產(chǎn)品、不同原料特別多種重金屬污染的原料的適用性較差；難以達(dá)到高度的專一性，因而在實(shí)際應(yīng)用中需要驗(yàn)證是否存在由于非特異性吸附微量元素、風(fēng)味成分等有益組分而導(dǎo)致的產(chǎn)品營養(yǎng)、感官品質(zhì)顯著降低的情況；如何降低應(yīng)用成本、所脫除的重金屬如何有效處理以避免次生危害的產(chǎn)生等，也是今后需要進(jìn)一步研究完善的內(nèi)容。

目前研究中的另外一個突出問題在于基礎(chǔ)或應(yīng)用基礎(chǔ)研究較為薄弱，加工、流通過程中貝類重金屬相關(guān)的諸多基本信息和規(guī)律亟待填補(bǔ)：目前對于各種重金屬含量的測定主要以總量分析為主，鰓、內(nèi)臟、肌肉等貝類不同組織內(nèi)總量分布的差異性也初步得到驗(yàn)證［20］，但是水產(chǎn)品中汞、砷等金屬元素的不同化學(xué)形態(tài)（如有機(jī)態(tài)、無機(jī)態(tài)等）是具有不同毒性的［30-31］，系統(tǒng)、全面地研究明確不同貝類產(chǎn)品中各種典型重金屬的化學(xué)形態(tài)分布情況，及其在加工、流通過程中的變化規(guī)律，是準(zhǔn)確評價其危害程度并進(jìn)行合理控制的前提條件，而目前與此相關(guān)的研究仍存在大量空白；已有研究表明，鎘、銅等重金屬在貝類體內(nèi)并不單純以游離狀態(tài)存在，而是與蛋白、多糖等組分組成性質(zhì)各異的各類復(fù)合物［18，32］，蛋白酶解等處理可以顯著地改變其存在形式［33］，這些重金屬復(fù)合物在加工貯藏中如何變化，對于產(chǎn)品的質(zhì)量安全控制也至關(guān)重要，例如其在蒸煮、油炸、烘烤、冷凍、酶解等處理?xiàng)l件下的溶解度、解離程度、分布狀況，以及各種添加劑或食品配料對其影響等，都是今后需要重點(diǎn)研究闡明的問題。

3 貝類毒素危害的控制技術(shù)

與微生物、重金屬等危害因素類似，活體貝類原料中生物毒素的含量也可以利用貝類凈化技術(shù)得以降低，但是單純依靠其自身代謝，同樣存在耗時長、效率低等問題。國內(nèi)外已經(jīng)對于貝類種屬、年齡、大小、環(huán)境條件、餌料供給等因素對于凈化效能的影響進(jìn)行了大量的研究分析［34-37］，殼聚糖等化學(xué)吸附劑對于凈化過程的促進(jìn)作用也得到了初步驗(yàn)證［38-39］。但是在很多關(guān)鍵問題上仍然存在不同、甚至相反的意見，如投喂無毒餌料藻、調(diào)節(jié)溫度等人工控制技術(shù)是否能加快毒素的排除速度，部分研究結(jié)論之間存在顯著的差異。

其中值得注意的問題有以下幾點(diǎn)。1）不同的毒素水平表征方式會導(dǎo)致結(jié)論的差異。如果采用濃度為表征方式，可能會因?yàn)閮艋陂g貝類重量的變化而導(dǎo)致結(jié)果失真，比如當(dāng)投喂充足的餌料時，貝類個體重量的增長會對毒素濃度造成稀釋效應(yīng)；相對而言，對原料中毒素質(zhì)量或毒性當(dāng)量的絕對值進(jìn)行考察，更能準(zhǔn)確地反映毒素排除效果［34］。2）貝類自身的生物代謝對于毒素的影響是非常復(fù)雜的，并非簡單地與生長速度等存在相關(guān)性，而是可能同時存在不同趨勢的調(diào)節(jié)途徑，由此導(dǎo)致外界環(huán)境因素影響毒素凈化效能的不確定性，但其中的機(jī)制目前尚未能明確［34-35］。3）毒素的理化性質(zhì)、分布狀態(tài)、衍生轉(zhuǎn)化，及其與貝類其他組分之間的相互反應(yīng)，也是值得重視的影響因素。如研究表明大田軟海綿酸等脂溶性毒素可以在貽貝等貝類體內(nèi)以脂肪酸酯的形式存在，當(dāng)凈化過程中這些脂類組分因貝類個體的生長或饑餓等而發(fā)生變化時，上述毒素的存在形式、含量及毒性也會隨之變化［40-41］；但是對于麻痹性貝毒等水溶性毒素，其同樣條件下的變化可能是截然不同的。總之，針對不同的貝類、不同的毒素，是否能夠人為地促進(jìn)其凈化效能，無論在機(jī)制研究層面還是實(shí)踐操作層面，仍然需要更加細(xì)致、系統(tǒng)的研究考察。

加工過程中貝類毒素的控制消減技術(shù)也是國內(nèi)外關(guān)注的熱點(diǎn)，尤其對于蒸煮等傳統(tǒng)食品加工手段的作用，已經(jīng)開展了許多研究工作。對于PSP等水溶性毒素，罐頭加工、凍融、蒸煮及殺菌等加工工藝或者其組合技術(shù)能夠有效降低其在貝類產(chǎn)品中的含量或者毒性，甚至達(dá)到90%以上，原因一般可以歸結(jié)為：這些毒素在貝類體內(nèi)結(jié)合的牢固程度和穩(wěn)定性較差，容易隨組織內(nèi)的水分一起滲出而轉(zhuǎn)移到清洗液或湯汁中；在一定的加熱和pH條件下，PSP等毒素會發(fā)生降解而降低其含量及毒性，其作用效果取決于溫度、時間、pH值、毒素初始含量等因素，多數(shù)情況下，較高的pH值條件更加有利于整體毒性的消減［42-46］。這些技術(shù)比較容易實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用，但是需要注意的是不同毒素組分在不同加工條件下的反應(yīng)情況是不一樣的，不排除在某些條件下轉(zhuǎn)化為毒性更高的衍生物而增強(qiáng)危害的可能性，例如對PSP類毒素在低pH值下進(jìn)行熱處理，C-毒素含量顯著減低，而膝溝藻毒素2，膝溝藻毒素3（gonyautox 2，gonyautox 3；GTX2，GTX3）及石房蛤毒素（saxitoxin，STX）等毒素反而可能因?yàn)槠渌M分的轉(zhuǎn)化不斷增加［43-44］；此外，加工處理后毒素在貝類不同組織中的殘留程度存在顯著差異，相對于肌肉組織，內(nèi)臟和腺器中往往保持較高的毒性，需要在加工和消費(fèi)中予以重視［45］。目前研究中的一個難點(diǎn)在于DSP等脂溶性毒素的控制消減技術(shù)，研究人員推測，這類毒素一般穩(wěn)定地儲藏在貝類細(xì)胞內(nèi)部，而且與其他脂類組分形成穩(wěn)定的復(fù)合物，因而常見的凍融、加熱等加工技術(shù)難以有效地對其產(chǎn)生破壞作用，反而可能因脫水而導(dǎo)致產(chǎn)品中的毒素濃度顯著增加［42，47］；臭氧水浸泡、添加油脂（大豆卵磷脂、橄欖油）煮制等方法，也沒有產(chǎn)生顯著的毒素減除效果［42］；去除富含毒素的肝胰腺等內(nèi)臟組織可以有效降低產(chǎn)品中毒素的含量，但是考慮到感官劣化以及出成率的損失，其商業(yè)化應(yīng)用的仍然受到很大的限制［42］。

近年來，不斷有研究嘗試通過新的技術(shù)途徑來消減貝類產(chǎn)品中的生物毒素。通過鈷-60或者電子束輻射處理，發(fā)現(xiàn)牡蠣樣品中DSP和PSP的毒性均有顯著降低，效果與輻照方式及劑量有關(guān)，其中電子束輻射的效果優(yōu)于鈷-60輻射，而且隨劑量增加其效果呈現(xiàn)增強(qiáng)的趨勢，其中的作用機(jī)理目前尚未有系統(tǒng)、明確的報道，推測輻射作用可能促使上述毒素發(fā)生了結(jié)構(gòu)上的變化，從而轉(zhuǎn)化為低毒或無毒的衍生物［48］。與傳統(tǒng)的理化技術(shù)相比，輻照消減毒素的技術(shù)具有簡便、快捷等獨(dú)特優(yōu)勢，但是能否被企業(yè)采納，還要顧及成本以及輻照處理本身是否受到國內(nèi)外相關(guān)食品安全規(guī)定的限制等問題。另外，研究人員從紫貽貝等貝類體內(nèi)分離得到了能夠高效降解PSP和軟骨藻酸等毒素的細(xì)菌，而且推測其與貝類體內(nèi)毒素的自身代謝存在密切的關(guān)系［49-50］，利用該類微生物研究開發(fā)貝類凈化或者加工過程安全控制的新技術(shù)，是今后值得關(guān)注的新思路。而為了解決常規(guī)加工手段難以消減DSP的問題，有研究嘗試采用了超臨界CO2技術(shù)，但是相對于單純的毒素標(biāo)準(zhǔn)品，這一技術(shù)在應(yīng)用于貝類樣本時，其作用效率明顯降低，而且需要部分脫水等輔助手段［51］，能否用于實(shí)際的產(chǎn)品生產(chǎn)尚存疑問。利用殼聚糖微球等吸附材料也能夠顯著降低牡蠣肉漿中的PSP，并且較好地保持了產(chǎn)品的感官等品質(zhì)，但是規(guī)?；瘧?yīng)用能否在經(jīng)濟(jì)性、簡便性等方面滿足要求，需進(jìn)一步驗(yàn)證［38］。

4 結(jié) 論

貝類及其加工產(chǎn)品中的重金屬及毒素污染，在目前及今后相當(dāng)長一段時間內(nèi)，都是國內(nèi)外學(xué)術(shù)研究及產(chǎn)業(yè)發(fā)展需要面對、解決的問題。尤其對于我國而言，水產(chǎn)養(yǎng)殖環(huán)境能否在今后一段時期內(nèi)得以有效改善，仍然具有不確定性，因此對于貝類等水產(chǎn)品中的環(huán)境污染物殘留問題，不能簡單地借鑒西方漁業(yè)發(fā)達(dá)國家單純采用封存、停止生產(chǎn)等被動性措施，從育種、養(yǎng)殖、加工、貯藏、流通等環(huán)節(jié)著手，研發(fā)主動性控制技術(shù)同樣具有重要意義。在這一過程中，對于該類污染物吸收、轉(zhuǎn)化、代謝、消減規(guī)律和影響因素的基礎(chǔ)研究，應(yīng)進(jìn)一步予以加強(qiáng)和完善，從而為相關(guān)新技術(shù)、新工藝的研發(fā)提供可靠的理論依據(jù)和方法學(xué)基礎(chǔ)，增強(qiáng)危害控制技術(shù)的針對性和合理性；實(shí)驗(yàn)室階段的研究成果如何根據(jù)產(chǎn)業(yè)的實(shí)際需求進(jìn)行完善和集成、從而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化推廣應(yīng)用也是亟待解決的瓶頸問題之一，尤其是技術(shù)應(yīng)用的經(jīng)濟(jì)性、工藝操作的連續(xù)性、設(shè)備設(shè)施的配套程度等，應(yīng)當(dāng)通過有效的產(chǎn)學(xué)研用聯(lián)合攻關(guān)體制，提前納入到整體設(shè)計之中。

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Issues and Countermeasures of Heavy Metals and Toxins in Shellfish

CAO Limin， ZHOU Ting， MI Nasha
（College of Food Science and Engineering，Ocean University of China，Qingdao 266003，China）

In recent years，the hazard of heavy metals and toxins in shellfish gets increasing attentions due to the environmental pollution.In this paper，control and reducing techniques of heavy metals and toxins in shellfish were summarized，and the problems remained for further studies were indicated.Based on these，the trend for the development of new strategies in the future was also proposed.

shellfish；heavy metal；shellfish toxin；control technique

李 寧）

TS254.7

A

10.3969/j.issn.2095-6002.2015.05.003

2095-6002（2015）05-0012-06

曹立民，周婷，米娜莎.貝類食品的重金屬和毒素危害問題及對策［J］.食品科學(xué)技術(shù)學(xué)報，2015，33（5）：12-17.

CAO Limin，ZHOU Ting，MI Nasha.Issues and countermeasures of heavy metals and toxins in shellfish［J］.Journal of Food Science and Technology，2015，33（5）：12-17.

2015-06-25

曹立民，男，教授，博士，主要從事水產(chǎn)品質(zhì)量安全方面的研究。

專題研究專欄