過(guò)共晶Al-Si20合金粉末包套?等徑角擠壓致密化行為

李永志，都學(xué)飛，孫 靜

(江西九江學(xué)院 機(jī)械與材料工程學(xué)院，九江332005)

過(guò)共晶Al-Si20合金中存在著大量的硅顆粒，具有比重小、耐磨性高、膨脹性低和鑄造成形性優(yōu)良的優(yōu)點(diǎn)[1?2]，廣泛應(yīng)用于航空航天和汽車制造等領(lǐng)域[3?6]。但由于粗大板片狀初晶硅的存在，嚴(yán)重割裂基體，顯著降低合金的力學(xué)和加工性能，特別是韌性顯著降低。因此，采取有效的組織細(xì)化方法，使初晶硅及共晶硅尺寸細(xì)小、形貌圓整、分布均勻，對(duì)過(guò)共晶Al-Si合金提高力學(xué)性能，擴(kuò)大應(yīng)用領(lǐng)域具有重要意義[1,7?9]。作為1種當(dāng)前發(fā)展最為迅速的大塑性變形法(SPD)，等徑角擠壓(ECAP)可以使粉末材料在較低的溫度條件下發(fā)生均勻的大剪切塑性變形，可有效地使材料顆粒破碎、晶粒細(xì)化；而且其變形過(guò)程能產(chǎn)生高靜水壓力，使粉末材料內(nèi)部孔隙有效地收縮和快速固化、合成、焊合，從而致密[10?14]。目前，主要有3種ECAP擠壓路徑，即路徑A(試樣在相鄰道次擠壓中的方位不改變)、路徑BC(試樣在兩道次擠壓之間繞軸線順時(shí)針旋轉(zhuǎn)90°)及路徑C(試樣每道次ECAP后繞軸向旋轉(zhuǎn)180°)，不同路徑對(duì)晶粒細(xì)化效果影響較大。粉末?包套熱等靜壓[15]是最主要的ECAP粉末材料成形方式。在特殊的包套設(shè)計(jì)前提下，包套能傳遞靜水壓力，防止粉末或壓坯氧化；而當(dāng)粉末材料被擠入模具轉(zhuǎn)角剪切區(qū)域時(shí)，材料會(huì)處于純剪切應(yīng)力和等靜球應(yīng)力的疊加狀態(tài)，包套內(nèi)粉末顆粒之間和顆粒內(nèi)部晶粒之間在承受靜水壓力的同時(shí)均發(fā)生剪切變形，材料內(nèi)部通過(guò)塑性變形積累了很大的應(yīng)變能,使粉體顆粒之間較好地固結(jié)在一起，孔隙發(fā)生收縮閉合、坯體得到有效焊合，致密度提高。

鑒此，本文在500℃等溫條件下，采用包套?等徑角擠壓工藝(powder-in-tubes equal channel angular pressing,簡(jiǎn)稱PITS-ECAP)將過(guò)共晶Al-Si20合金粉末直接固結(jié)成高致密度塊體細(xì)晶材料，以期為利用大塑性變形法制備高性能、高致密度的細(xì)晶材料提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)用Al-Si20合金粉末采用氣體霧化法制備，成分配比如表1所列。利用激光粒度儀測(cè)試并測(cè)算出其初始顆粒平均粒徑約為30.0μm。

表1 實(shí)驗(yàn)用Al-Si合金粉末主要化學(xué)成分Table 1 Chemical composition of main impurities in experimental Al-Si alloy powders(mass fraction,%)

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

Al-Si20合金粉末含硅較多，且初晶硅是一種多尖角的硬脆相，對(duì)模具易產(chǎn)生磨損。同時(shí)該合金粉末塑性較差，ECAP擠壓時(shí)不易產(chǎn)生塑性成形，故采用粉末包套?等徑角擠壓成形工藝方法。選用鋁材作為包套材料，實(shí)驗(yàn)用包套以及ECAP凹模結(jié)構(gòu)如圖1所示。

實(shí)驗(yàn)前，先將需要擠壓的Al-Si20合金粉末稱重，混入少量硬脂酸鋅作粘結(jié)劑和潤(rùn)滑劑，再將混合粉末灌入包套內(nèi)，并再次稱重后計(jì)算粉末質(zhì)量及初始相對(duì)密度，最后用塞子封閉或焊合，測(cè)出粉末顆粒初始致密度約為50%。

實(shí)驗(yàn)在自行設(shè)計(jì)ECAP模具上完成，模具內(nèi)外角分別設(shè)計(jì)成90°和36.87°，模具預(yù)熱溫度為300℃且恒溫控制。將試樣在等溫條件下沿A、Bc及C路徑進(jìn)行2道次擠壓,擠壓速度為1 mm/s；為減小摩擦對(duì)試樣變形的影響，擠壓過(guò)程中以石墨-機(jī)油作為潤(rùn)滑劑。2道次ECAP后，將部分試樣在650℃作等溫處理，時(shí)間為50 min，再對(duì)其進(jìn)行微觀分析與性能測(cè)試。

1.3 試樣檢測(cè)

實(shí)驗(yàn)結(jié)束后,將試樣線切割去除包套并加工成各種規(guī)格的檢測(cè)樣品。經(jīng)過(guò)磨平拋光后，用體積分?jǐn)?shù)為0.5%的氫氟酸水溶液腐蝕。采用圖像金相分析系統(tǒng)BX12A-VS對(duì)試樣的橫截面X、縱向塑性剪切面Y進(jìn)行微觀組織分析及初晶硅圓整度分析[16]；采用MH-3型顯微維氏硬度計(jì)測(cè)定硬度值HV25(載荷為25 kgf，加載時(shí)間10 s，測(cè)試圖1中試樣的橫截面區(qū)域，各取5點(diǎn)的相關(guān)數(shù)據(jù)，再計(jì)算其加權(quán)平均值)，采用排水法測(cè)定PITS-ECAP工藝變形后的試樣相對(duì)密度，采用WDW-5型電子萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)測(cè)試壓縮屈服強(qiáng)度。

圖1 粉末包套及ECAP凹模結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of Al-Si20 alloy powders-capsule and ECAP die

2 結(jié)果與分析

2.1 致密化分析

圖2 1道次ECAP后Al-Si20合金粉末試樣Y截面上各區(qū)域致密狀態(tài)Fig.2 Densification of different region on the Y-section for Al-Si20 alloy powders after a single pass PITS-ECAP

粉末材料ECAP塑性成形的目的消除材料內(nèi)部孔隙，提高致密度，加快致密化進(jìn)程。圖2為1道次ECAP后，粉末合金材料在縱向塑性剪切面Y的上、中、下3個(gè)區(qū)域的致密情況(見(jiàn)圖1中1、2及3點(diǎn)區(qū)域)。可見(jiàn)，當(dāng)包套-粉末合金材料經(jīng)過(guò)ECAP模具轉(zhuǎn)角區(qū)域，承受強(qiáng)烈的剪切變形作用，首先發(fā)生顆粒重排、彈塑性變形行為，隨之晶粒沿剪切被拉長(zhǎng)、團(tuán)聚、融合，導(dǎo)致試樣內(nèi)部孔隙閉合、整體致密度快速提高，經(jīng)測(cè)算其致密度提升約50%；但是，試樣縱向塑性剪切面Y上各區(qū)域所受剪切變形大小并不相同，圖2(a)所表示上部區(qū)域，因其靠近試樣頂部，經(jīng)過(guò)ECAP轉(zhuǎn)角區(qū)域時(shí)所受剪切變形最強(qiáng)，其致密化進(jìn)程最快、致密效應(yīng)明顯好于圖2(b)及圖2(c)所代表的區(qū)域；而圖2(c)所代表的試樣下部區(qū)域處于試樣底部，經(jīng)過(guò)轉(zhuǎn)角區(qū)域時(shí)所受剪切變形作用最小，組織形態(tài)改變相對(duì)較小，致密化情況最差，可見(jiàn)明顯孔隙存在，說(shuō)明一道次ECAP工藝存在致密不均勻性。

經(jīng)過(guò)2道次ECAP后，粉末合金的細(xì)晶均勻化結(jié)果如圖3所示。圖3(a)是常規(guī)鑄造的Al-Si20合金微觀組織。通常條件下，過(guò)共晶Al-Si20合金的微觀組織由初晶硅和共晶體組成，經(jīng)氫氟酸腐蝕后，淺色區(qū)域?yàn)棣?Al，深色區(qū)域?yàn)槌蹙Ч韬凸簿Ч?，初晶硅呈粗大板片狀，晶粒邊緣棱角尖銳，容易聚集成團(tuán)，共晶硅呈粗針狀，組織分布不均勻。圖3(b)~(d)為初始相對(duì)密度為50%、成形溫度為500℃時(shí)，2道次包套ECAP后Al-Si合金塑性剪切面Y的組織金相。

由圖3可知，經(jīng)過(guò)2道次ECAP，合金粉末發(fā)生了致密和初晶硅細(xì)化兩種變形行為，但不同路徑對(duì)致密及初晶硅細(xì)化作用不同。沿A路徑(見(jiàn)圖3(b))兩個(gè)道次ECAP擠壓，變形最大，在塑性剪切面Y上粉末顆粒連續(xù)兩次受拉長(zhǎng)變形，單個(gè)粉末顆粒內(nèi)部之間以及粉末顆粒之間相互作用強(qiáng)烈，累積變形大，應(yīng)變誘導(dǎo)效果好，所獲得的粗大初晶硅經(jīng)拉長(zhǎng)、斷裂、破碎等變形而形成相對(duì)細(xì)小的圓整顆粒，但其間有大量孔隙存在，說(shuō)明致密效果不好；沿C路徑(見(jiàn)圖3(d))與模具通道接觸的包套上下面旋轉(zhuǎn)了180°，相當(dāng)于試樣上下部分各產(chǎn)生一次剪切塑性變形，且變形對(duì)稱分布。經(jīng)過(guò)2道次變形后，原始形貌呈不規(guī)則的合金粉末顆粒在剪切應(yīng)力的作用下得以密實(shí)并累積了一定的塑性應(yīng)變，孔隙得到有效焊合，空洞稀少；初晶硅晶粒破碎并被明顯拉長(zhǎng)，邊緣棱角逐漸圓整，并聚集成團(tuán)，組織分布逐漸均勻，合金粉末得到有效細(xì)化，致密化程度最高。而B(niǎo)c路徑(見(jiàn)圖3(c))的初晶硅細(xì)化和致密化效應(yīng)介于兩者之間?？偠灾?，經(jīng)過(guò)2道次的PITSECAP，A路徑的初晶硅細(xì)化及均勻性最好，而C路徑試樣整體致密化程度高。

圖3 Al-Si20合金粉末的鑄態(tài)及2道次ECAP后Y面微觀組織Fig.3 Microstructures of Al-Si20 alloy powders after 2 passes PITS-ECAP and casting

為了更好說(shuō)明ECAP不同路徑對(duì)過(guò)共晶Al-Si20合金中硅相的影響，將三種路徑的試樣進(jìn)行650℃等溫處理，時(shí)間為50 min。等溫處理[8,16]是20世紀(jì)90年代發(fā)明的一種用于半固態(tài)合金材料的改性處理工藝，能優(yōu)化應(yīng)變誘導(dǎo)過(guò)程，所制備的半固態(tài)非枝晶組織更加細(xì)小、圓整，目前已開(kāi)始應(yīng)用于粉末合金材料細(xì)晶化。圖4是不同路徑ECAP試樣等溫處理后其橫截面X的合金粉末顯微組織?？梢?jiàn)，經(jīng)等溫處理后，初晶硅尖銳棱角進(jìn)一步鈍化，變得圓整；一部分共晶硅向初晶硅偏聚，并附著在初晶硅上，形成棉絮狀的形貌，粗化了初晶硅；共晶組織中共晶α-Al呈現(xiàn)薔薇狀長(zhǎng)大形貌，而粉末整體進(jìn)一步細(xì)化，致密化程度再次提高。通過(guò)對(duì)比分析圖4可知，不同路徑對(duì)后續(xù)等溫處理的試樣微觀組織的影響不同。A路徑(見(jiàn)圖4(a))使得橫截面上粉末顆粒連續(xù)兩次受同方向拉長(zhǎng)變形，單個(gè)粉末顆粒內(nèi)部之間以及粉末顆粒之間相互作用強(qiáng)烈，累積應(yīng)變能大，應(yīng)變誘導(dǎo)效果好，所獲得的半固態(tài)坯料組織中初晶硅相對(duì)細(xì)小圓整、均勻性好；沿Bc路徑(見(jiàn)圖4(b))擠壓二道次時(shí)粉末顆粒間主要通過(guò)滑移和轉(zhuǎn)動(dòng)來(lái)密實(shí)的，粉末體致密效果好，但變形不充分變形能累積不足。沿C路徑(見(jiàn)圖4(c))時(shí)，擠壓第二個(gè)道次時(shí)經(jīng)受反向變形，橫截面上部分變形效果被抵消，密實(shí)效果較差，變形不充分，總之，從試樣橫截面的組織變化結(jié)果看，A路徑導(dǎo)致的初晶硅細(xì)化效果和分布均勻性最好，Bc路徑能則是試樣整體的致密化程度最高。

2.2 性能測(cè)試分析

圖5為不同擠壓路徑對(duì)2道次ECAP及等溫處理后試樣相對(duì)密度的影響?？梢?jiàn)，經(jīng)過(guò)1道次ECAP，初始相對(duì)密度為60%的試樣致密加快，整體相對(duì)密度約為75%，提高了約50%，2道次ECAP后，不同路徑對(duì)材料致密化影響非常大。C路徑的試樣提升速率最快，整體相對(duì)密度達(dá)到94%，又提高了25.3%；而A路徑的致密化程度相對(duì)較低，試樣整體的相對(duì)密度只比1道次的提升6.7%。然而，當(dāng)經(jīng)過(guò)650℃等溫處理后，A路徑的致密化明顯加快，提升速率最高；說(shuō)明在保持其初晶硅細(xì)化程度高的前提下，A路徑通過(guò)等溫處理后又能提高其致密化進(jìn)程。

圖5 不同ECAP路徑對(duì)試樣相對(duì)密度的影響Fig.5 Effect of different ECAP path on relative density

圖6 為2道次ECAP及后續(xù)的650℃等溫處理的試樣顯微硬度變化，圖7為不同擠壓路徑對(duì)試樣屈服強(qiáng)度及初晶硅形狀系數(shù)的影響。顯微硬度在一定程度上可間接地反映粉末材料變形過(guò)程中粉體壓坯的密實(shí)效果。從圖6可知，1道次ECAP能使試樣顯微硬度值明顯提高，相對(duì)比初始試樣維氏硬度值增加了250%；而經(jīng)過(guò)2道次ECAP后及后續(xù)等溫處理，材料的顯微硬度進(jìn)一步提高。C路徑的試樣維氏硬度值達(dá)到220 HV25，3種路徑所導(dǎo)致的試樣顯微硬度值排序分別為C路徑＞Bc路徑＞A路徑；在后續(xù)等溫保溫階段，A路徑的硬度提高速率明顯加快，變形后3種路徑的試樣其顯微硬度的分布與相對(duì)密度分布特征相吻合。

圖6 不同路徑2道次ECAP后試樣的顯微硬度變化Fig.6 Change of microhardness after different ECAP paths

圖7 不同路徑對(duì)試樣屈服強(qiáng)度及初晶硅形狀系數(shù)的影響Fig.7 Effect of different ECAP paths on yield strength and average particle shape factor

過(guò)共晶Al-Si20合金中初晶硅的細(xì)化及分布均勻性對(duì)材料的整體性能影響很大。從圖7可知，C路徑的屈服強(qiáng)度和初晶硅形狀系數(shù)均為最大，表明這種擠壓路徑是最佳的ECAP方式；雖然經(jīng)A路徑的試樣其顯微硬度值和屈服強(qiáng)度都較小，但其特殊的擠壓方式，能使粉末顆粒產(chǎn)生強(qiáng)力、兩次同方向拉長(zhǎng)變形，單個(gè)粉末顆粒內(nèi)部之間以及粉末顆粒之間相互作用強(qiáng)烈，累積應(yīng)變能大，應(yīng)變誘導(dǎo)效果好，粗大的初晶硅經(jīng)拉長(zhǎng)、斷裂、破碎等變形而形成相對(duì)細(xì)小圓整顆粒，其初晶硅形狀系數(shù)值大于Bc路徑，綜合圖3?圖6的結(jié)果可知，C路徑試樣整體致密化程度高，所得材料綜合性能最好，而A路徑的初晶硅細(xì)化及均勻性好，尤其對(duì)后續(xù)的等溫處理影響較大。

3 結(jié)論

1)以Al-Si20合金粉末為原料，在500℃等溫條件下采用PITS-ECAP工藝將Al-Si20合金粉末顆粒直接固結(jié)成高致密度的塊體細(xì)晶材料。1道次ECAP成形后，粉末顆粒發(fā)生重排、彈塑性變形、團(tuán)聚及熔融等行為，整體致密化行為明顯，但不均勻；2道次PITSECAP工藝變形后，試樣X(jué)、Y面均受到劇烈剪切作用，初晶硅明顯細(xì)化、整體致密化明顯，C路徑的致密化及初晶硅細(xì)晶化效果最好，而A路徑更有利于等溫處理后的初晶硅細(xì)晶化。

2)不同擠壓路徑對(duì)試樣的致密化及初晶硅細(xì)化影響較大。Bc路徑使得試樣整體致密化程度最高，所獲得材料綜合性能最好，而A路徑能產(chǎn)生大的累積應(yīng)變能，應(yīng)變誘導(dǎo)效果好，所獲得初晶硅相對(duì)細(xì)小圓整、均勻性好，C路徑能產(chǎn)生較好的致密化效果，A路徑最有利于后續(xù)等溫處理，從而獲得更好的致密化及初晶硅細(xì)晶化效果。

3)1道次ECAP后，試樣整體相對(duì)密度提高了約50%；2道次ECAP后，不同路徑對(duì)材料致密化影響非常大。C路徑的試樣提升速率最快，整體相對(duì)密度達(dá)到94%，再次提高了25.3%，使粉末顆粒有效固結(jié)；而A路徑的致密化程度相對(duì)較低，試樣的整體相對(duì)密度只比1道次的提升了6.7%。650℃等溫處理后，A路徑的致密化提升速率最高；2道次ECAP后，材料顯微硬度都大幅度提高，C路徑的試樣顯微硬度值整體達(dá)到了220 HV25，相對(duì)比初裝粉末提高了450%，且分布均勻，三種路徑所導(dǎo)致的試樣顯微硬度值強(qiáng)弱排序?yàn)镃路徑＞Bc路徑＞A路徑。

[1]安建軍,嚴(yán) 彪,程 光.高性能高硅鋁基合金研究展望[J].金屬功能材料,2009,16(4):50?52.AN Jian-jun,YAN Biao,CHENG Guang.Development of high performance Al-Si alloy with high Si content[J].Metallic Functional Materials,2009,16(4):50?52.

[2]FENG H K,YU S R,LI Y L,et al.Effect of ultrasonic treatment on microstructures of hypereutectic Al-Si alloy[J].Ournal of Materials Processing Technology,2008,208:330?335.

[3]甘衛(wèi)平,劉 泓,楊伏良.不同制備工藝對(duì)高硅鋁合金組織及力學(xué)性能的影響[J].材料導(dǎo)報(bào),2006,20(3):126?128.GAN Wei-ping,LIU Hong,YANG Fu-liang.Microstructures and mechanical properties of high silicon aluminum alloy effected by different process[J].Materials Review,2006,20(3):126?128.

[4]DAS A,KOTADIA H R.Effect of high-intensity ultrasonic irradiation on the modification of solidification microstructure in a Si-rich hypoeutectic Al-Si alloy[J].Materials Chemistry and Physics,2011,125:853?859.

[5]張金山,許春香,韓富銀.復(fù)合變質(zhì)對(duì)過(guò)共晶高硅鋁合金組織和性能的影響[J].中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào),2002,12(2):107?110.ZHANG Jin-shan,XU Chun-xiang,HAN Fu-yin.Effect of composite modifier on structures and properties of hypereutectic Al-Si alloy[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals,2002,12(S1):107?110.

[6]毛衛(wèi)民,李樹(shù)索,趙愛(ài)民,等.電磁攪拌Al-24%Si合金的顯微組織[J].中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào),2001,11(5):819?823.MAO Wei-min,LI Shu-suo,ZHAO Ai-min,et al.Microstructures of hypereutectic Al-24%Si alloy stirred by electromagnetic field[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals,2001,11(5):819?82.

[7]韓國(guó)民.基于新SIMA法的AlSi30合金半固態(tài)坯料制備試驗(yàn)研究[D].合肥工業(yè)大學(xué),2009.HAN Guo-min.Experimental study on fabrication of semisolid billet of AlSi30 alloy based on new SIMA method[D].Hefei University of Technology,2009.

[8]于浩,程如法,黃笑梅,等:高能超聲波處理對(duì)細(xì)化過(guò)共晶Al-20%Si合金中硅相的影響[J].材料熱處理學(xué)報(bào)2012,33(12):58?63.YU Hao,CHENG Ru-fa,HUANG Xiao-mei,et al.Effects of high-intensity ultrasonic treatment on primary silicon of Al-20%Si alloy[J].Transactions of Materials and Heat Treatment,2012,33(12):58?63.

[9]SABIROV I,YU M,MURASHKIN R,et al.Nanostructured aluminium alloys produced by severe plastic deformation:New horizons in development[J].Materials Science&Engineering A,2013,560:1?24.

[10]GHADER F,ALIREZA B,MAHMOUD M.Parallel tubular channel angular pressing(PTCAP)as a new severe plastic deformation method for cylindrical tubes[J].Materials Letters,2012,77:82?85.

[11]VALIEV R Z,ISLMGALIEV R K,ALEXANDROV I V.Bulk nanostructured materials from severe plastic deformation[J].Progress in Material Science,2000,45:103?189.

[12]POPOV V V,POPOVA E N,STOLBOVSKIY A V.Nanostructuring Nb by various techniques of severe plastic deformation[J].Materials Science and Engineering A,2012,539:22?29.

[13]VALIEV R Z,LANGDON T G.Principles of equal-channel angular pressing as a processing tool for grain refinement[J].Progress in Materials Science,2006,51(7):881?981.

[14]李永志,于福義,白小波.純鉬粉末包套?等徑角擠壓致密化行為.粉末冶金材料科學(xué)與工程,2013,18(4):594?598.LI Yong-zhi,YU Fu-yi,BAI Xiao-bo.Densification behavior of equal channel angular pressing for pure Mo powder in capsule[J].Materials Science and Engineering of Powder Metallurgy,2013,18(4):594?598.

[15]SHAHROOZ Nafisi,Reza Ghomashchi.Effects of modification during conventional and semi-solid metal processing of A356 Al-Si alloy[J].Materials Science and Engineering A,2006,415:273?285.

[16]亞 斌,賈 非,李乃樸,等.等溫處理工藝對(duì)等溫淬火球鐵顯微組織和硬度的影響[J].鑄造工程,2012(1):1?4.YA Bin,JIA Fei,LI Nai-pu,et al.Effect of austempering technics on microstructure and hardness of austempered ductile iron[J].Foundry Engineering,2012(1):1?4.