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    基于分子動(dòng)力學(xué)理論制備含氮磷硼酸酯 添加劑及其摩擦學(xué)性能

    2015-03-18 15:38:40孫建林嚴(yán)旭東
    關(guān)鍵詞:磨斑硼酸潤(rùn)滑油

    熊 桑,孫建林,徐 陽(yáng),嚴(yán)旭東

    (北京科技大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,北京 100083)

    硼酸酯用作銅加工潤(rùn)滑油減摩、抗磨添加劑的研究始于20 世紀(jì)60 年代,在基礎(chǔ)油中加入0.5%~4.0% (質(zhì)量分?jǐn)?shù))的硼酸酯,摩擦因數(shù)可減少5%~50%,同時(shí)可提高油品的熱氧化穩(wěn)定性[1]。20世紀(jì)90 年代初,王永剛等[2]將 S、P、N 等活性元素引入到硼酸酯分子中,分別與B原子形成較穩(wěn)定的配位鍵,合成多功能型含氮硼酸酯潤(rùn)滑油添加劑,這在一定程度上提高了其抗磨減摩性能。沈光球等[3]在硼酸酯分子中引入配位鍵從而降低B的缺電子性為出發(fā)點(diǎn),制備的含氮硼酸酯中苯環(huán)提供π 鍵與含氮雜環(huán)提供孤對(duì)電子,從而提高硼酸酯的水解性,同時(shí)具有緊湊的分子結(jié)構(gòu)、良好的熱穩(wěn)定性,分子結(jié)構(gòu)中兼具不同的官能團(tuán)和不同的活性元素,作為潤(rùn)滑油添加劑(如極壓抗磨劑、防銹劑、抗氧劑和金屬堿活劑等)具有廣闊的應(yīng)用前景[4-5]。

    目前,國(guó)內(nèi)外學(xué)者著重研究開(kāi)發(fā)性能較好的極壓、抗磨添加劑以及能夠替代二烷基二硫代磷酸鋅ZDDP的“無(wú)鋅”、“無(wú)硫”或“低磷”多功能潤(rùn)滑油添加 劑[6-7]。新型有效的多功能添加劑是極壓抗磨活性元素和雜環(huán)官能團(tuán)結(jié)合在同一分子內(nèi)的含N雜環(huán)衍生 物[8]。從成本控制及摩擦學(xué)性能綜合考慮,氮磷硼酸酯衍生物用作ZDDP替代物的研究最為廣泛。然而,在金屬加工潤(rùn)滑領(lǐng)域,潤(rùn)滑油中的添加劑通常是通過(guò)試錯(cuò)法或是憑借經(jīng)驗(yàn)篩選,缺乏理論指導(dǎo)。近年來(lái),金屬緩蝕劑的選擇常借助于分子動(dòng)力學(xué)理論,宋曉嵐 等[9]采用密度泛函量子化學(xué)計(jì)算方法,明確了2-氨 基-5-巰基-1,3,4-噻二唑(簡(jiǎn)稱AMT)與Cu形成的緩蝕膜層是Cu(Ⅰ)與AMT中的7N和2S原子分別形成共價(jià)鍵和配位鍵相互交錯(cuò)而成。李釅等[10]研究表明,12種N-芳基-α-氨基芐基膦酸的緩蝕效率與分子的量子化學(xué)計(jì)算結(jié)果有很好的相關(guān)性。

    本文作者嘗試?yán)梅肿觿?dòng)力學(xué)理論模擬添加劑分子粘附于鐵/銅表面,計(jì)算分子與金屬表面的吸附能,并確定其吸附方式,通過(guò)合理的分子設(shè)計(jì),引入具有極壓抗磨作用的活性元素以及含N、B雜環(huán),制備出一種具有良好的熱穩(wěn)定性、水解穩(wěn)定性和優(yōu)異的極壓、抗磨性的含氮硼酸磷酯潤(rùn)滑油添加劑。通過(guò)四球和立式萬(wàn)能摩擦磨損試驗(yàn)機(jī)研究添加劑的摩擦磨損性能,使用掃描電子顯微鏡(SEM)和能譜儀(EDS)分別觀察和分析試樣表面磨痕形貌與元素組成,研究鋼-銅摩擦副的磨損形式,為改善潤(rùn)滑油性能的機(jī)理、添加劑的選擇提供理論依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 理論計(jì)算

    添加劑分子與金屬表面的相互作用采用分子動(dòng)力學(xué)模擬(MD)方法。選取晶體Fe/Cu(110)晶面為吸附表面,計(jì)算過(guò)程中“凍結(jié)”表面體系中所有原子,吸附分子保持與金屬表面自由相互作用。模擬中使用Materials Studio 6.1軟件包中Discover模塊COMPASS力場(chǎng)對(duì)體系進(jìn)行優(yōu)化,通過(guò)Supercell(3×3)增大表面面積,使用分層模建工具將添加劑分子加入到表面上,運(yùn)行分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算分子與金屬表面的吸附能[11]。

    1.2 添加劑的制備

    所用添加劑是以二羥基磷酸酯EAPT、硼酸HBO3以及長(zhǎng)鏈烷基羥基酰胺ANH為原料,試劑均為化學(xué)分析純。添加劑合成步驟如下:在250mL圓底燒瓶中加入20.0 g(0.1 mol)的長(zhǎng)鏈烷基羥基酰胺,加入甲苯溶解,再加入0.10 mol 硼酸和質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%催化劑,加熱分水回流,分水量約為4.00 mL,得到中間產(chǎn)物含氮硼衍生物BECN。在中間產(chǎn)物中加入EAPT,加熱回流,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,生成越來(lái)越多的沉淀物,然后繼續(xù)加熱回流反應(yīng)5 h直到沉淀量不再增加,將沉淀物過(guò)濾,再減壓蒸除溶劑得到淺黃色黏稠液體,真空干燥3h即得到產(chǎn)品24.4 g(產(chǎn)率97.6%),將產(chǎn)品記為NBPE,其制備工藝路線及所用添加劑的分子結(jié)構(gòu)如圖1所示。

    圖1 添加劑NBPE制備工藝路線 Fig.1 Preparation pathway of additive NBPE

    所得產(chǎn)物均用薄層層析色譜(TLC)驗(yàn)證其純度。 在Nexus 670型傅立葉紅外分光光譜儀(FTIR)合成對(duì)產(chǎn)物的主要官能團(tuán)進(jìn)行鑒定,測(cè)試時(shí)使用KBr涂膜;C、H、O、N元素分析在PE 2400-Ⅱ型元素分析儀上進(jìn)行(Perkin-Elmer,Inc.,USA),測(cè)試方法參照《YJ/T 017—1996 元素分析儀方法通則》;用庫(kù)侖法測(cè)定S元素的含量,測(cè)試方法按SH/T 0303—92標(biāo)準(zhǔn)(添加劑中硫含量測(cè)定法)進(jìn)行;用比色法測(cè)定P元素的含量,測(cè)試方法按SH/T 0296—92標(biāo)準(zhǔn)(添加劑和含添加劑潤(rùn)滑油的磷含量測(cè)定法)進(jìn)行;用電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜法ICP/AES)測(cè)定B元素的含量,測(cè)試方法按GB/T 17476—1998標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行。

    1.3 新型添加劑制備潤(rùn)滑油的熱穩(wěn)定性測(cè)試

    EAPT、BECN和新型添加劑NBPE與國(guó)內(nèi)低硫加氫的銅軋制基礎(chǔ)油[12]以一定的工藝制備潤(rùn)滑油,其熱分解溫度用WCR-2C型熱重分析(TG)測(cè)試。測(cè)試條件如下:測(cè)試溫度從室溫以10 ℃/min升溫到600 ℃,氮?dú)獗Wo(hù),流速60 mL/min,樣品20 mg。

    1.4 新型添加劑的水解穩(wěn)定性測(cè)試

    采用飽和水蒸氣法[5]考察NBPE與商用的含硼添加劑硼化高分子量聚異丁烯丁二酰亞胺T161B的水解穩(wěn)定性。其具體操作如下:往裝有150 g油樣的試管中加入濃度為0.5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的添加劑,溶解后將試管放到200 mL的盛水燒杯中,并保鮮膜密封,將其放入烘箱(溫度(50±2) ℃,相對(duì)濕度95%以上)。每隔 1 h觀察一次樣品并記錄,若發(fā)現(xiàn)樣品不再透明或者出現(xiàn)沉淀,則意味著添加劑已經(jīng)水解。

    1.5 四球摩擦學(xué)性能測(cè)試

    按GB/T 12583—1998標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試不同含量(0.05%、0.10%、0.15%、0.20%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))的NBPE潤(rùn)滑油的最大無(wú)卡咬負(fù)荷(pB值),測(cè)試條件如下:轉(zhuǎn)速(1760±40) r/min、室溫25 ℃、時(shí)間10 s,試驗(yàn)所用鋼球均為 GCr15標(biāo)準(zhǔn)鋼球。四球法測(cè)其摩擦因數(shù)與磨斑直徑試驗(yàn)條件如下:載荷(392±5) N,轉(zhuǎn)速(1200±5) r/min,室溫25 ℃,時(shí)間30 min。

    1.6 鋼-銅摩擦副的摩損性能測(cè)試

    在MM-W1A立式萬(wàn)能型摩擦磨損試驗(yàn)機(jī)上采用不同潤(rùn)滑介質(zhì)進(jìn)行盤(pán)-盤(pán)磨損形式,自動(dòng)采集摩擦因數(shù),測(cè)試條件如下:轉(zhuǎn)速為(200±2) r/min,接觸壓力為0.2 MPa,室溫25 ℃,時(shí)間30 min,材料是d 50 mm的Gr15軸承鋼磨盤(pán)與d 60 mm的紫銅圓片試樣。銅的耐磨性采用測(cè)量盤(pán)試樣摩擦前后的質(zhì)量損失,按式(1)計(jì)算磨損率m[13]:

    式中:Δm為磨損質(zhì)量損失,mg;N為施加在盤(pán)試樣上的軸向力,N;l為磨損行程,m;ρ為材料的密度,g/mm3。

    1.7 鋼球、銅磨損表面分析

    摩擦磨損試驗(yàn)結(jié)束后,將鋼球及磨盤(pán)浸在石油醚、丙酮中,并用超聲波清洗2次,每次15 min,四球試驗(yàn)后下試球作為OLYMPUS激光共交顯微鏡的試驗(yàn)樣;下試球與立式萬(wàn)能磨損后的銅板作為德國(guó)EVO18掃描電子顯微鏡(SEM)以及能譜儀(EDS)的試驗(yàn)樣。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 理論計(jì)算

    圖2 添加劑在Cu(110)晶面的吸附構(gòu)型 Fig.2 Adsorption configurations of additives on Cu (110) crystal plane: (a) NBPE; (b) BECN

    吸附能是分子與金屬的相互作用強(qiáng)弱的重要衡量指標(biāo),其值越大,分子與金屬的相互作用越強(qiáng)。添加劑EAPT、BECN以及NBPE與金屬表面的吸附能如 表1所列。NBPE與Cu/Fe表面的相互作用明顯高于其余兩種分子的,其吸附膜在Cu/Fe(110)晶面上的吸附能在44~330 kJ/mol之間,均大于40 kJ/mol,可形成NBPE—Fe或 NBPE—Cu的化學(xué)鍵,屬于化學(xué)吸附。鋼-銅摩擦過(guò)程中添加劑分子均易粘著于銅表面或發(fā)生化學(xué)反應(yīng),形成一層穩(wěn)定潤(rùn)滑薄膜。

    表1 添加劑在金屬不同晶面上的吸附能平均值 Table1 Statistic average values of adsorption energies (Ead) on metal surface for additives

    2.2 合成添加劑的表征

    表2為合成的硼酸酯添加劑的元素分析結(jié)果??梢钥闯觯琋BPE與BECN元素分析結(jié)果和理論值接近,均在誤差范圍之內(nèi)。表3與圖3為NBPE和BECN的紅外數(shù)據(jù)與譜圖,目標(biāo)產(chǎn)物的主要官能團(tuán)均得到了體現(xiàn)。

    2.3 新型添加劑制備潤(rùn)滑油的熱穩(wěn)定性

    圖4所示為采用不同添加劑制備的潤(rùn)滑油的TG曲線。從圖4可以看到,3種產(chǎn)物的質(zhì)量損失溫度都在160 ℃以上,說(shuō)明所合成的產(chǎn)物均具有較好的熱穩(wěn)定性,并且含NBPE潤(rùn)滑油的熱穩(wěn)定性最好。3種潤(rùn)滑油在280 ℃的蒸發(fā)量相近,恒溫30 min后,3種潤(rùn)滑油蒸發(fā)過(guò)程均結(jié)束,根據(jù)最終殘留量判斷,含BECN(0.74%)與NBPE(0.42%)潤(rùn)滑油的退火清凈性相當(dāng),含EAPT(0.27%)潤(rùn)滑油的稍好。

    表2 合成化合物的元素分析測(cè)試結(jié)果(括號(hào)內(nèi)數(shù)值為計(jì)算值) Table2 Elemental measured results of synthesized compound (Data in parentheses are calculated values)

    圖3 NBPE與BECN 的紅外光譜 Fig.3 FTIR spectra of NBPE(a) and BECN(b)

    表3 NBPE與BECN的紅外數(shù)據(jù) Table3 Infrared analyses of NBPE and BECN

    圖4 潤(rùn)滑油的TG曲線 Fig.4 TG curves of rolling oil

    2.4 新型添加劑的水解穩(wěn)定性

    NBPE、BECN與T161B的水解穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果如表4所示。含氮硼酸酯衍生物的水解穩(wěn)定性均大于T161B的水解穩(wěn)定性,這說(shuō)明新型添加劑NBPE具有良好的水解穩(wěn)定性,且NBPE的水解穩(wěn)定性是T161B的9倍。

    表4 NBPE的水解穩(wěn)定性 Table4 Hydrolytic stability of NBPE

    2.5 新型添加劑的油膜承載能力、抗磨性能及磨斑 形貌

    圖5所示為潤(rùn)滑油的油膜承載能力和抗磨性能隨添加劑含量的變化曲線,圖6所示為添加NBPE磨斑的SEM與EDS分析。從圖5可以看出,新型添加劑NBPE的油膜承載能力,在低濃度(小于0.05%)下,NBPE的最大無(wú)卡咬負(fù)荷(pB值)相當(dāng);在高濃度(大于0.05%)下,基礎(chǔ)油的承載能力顯著提高。一方面,在極壓狀態(tài)下摩擦表面的壓力、溫度很高,添加劑分子中活性元素N、P和金屬表面發(fā)生摩擦化學(xué)反應(yīng),生成硬度小、易剪切的有機(jī)含氮金屬絡(luò)合物或磷酸鹽無(wú)機(jī)反應(yīng)膜,添加劑的極壓性能與其分子結(jié)構(gòu)中活性元素的含量相關(guān)[14]。另一方面,含氮雜環(huán)結(jié)構(gòu)緊湊,N的原子半徑小、電負(fù)性高,當(dāng)吸附于金屬表面時(shí),其分子之間易形成氫鍵,使橫向引力增加,從而提高油膜強(qiáng)度。

    圖5 潤(rùn)滑油摩擦學(xué)性能隨添加劑含量的變化曲線 Fig.5 Variations of tribological performance with additive concentration (loading force (392±5) N; rotational speed (1200±5) r/min; measured temperature 25 ℃; measured time 30 min)

    在基礎(chǔ)油中加入添加劑NBPE后,磨斑直徑顯著減小。當(dāng)潤(rùn)滑油中添加的NBPE質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.15%時(shí),油膜強(qiáng)度提高了148%,磨斑直徑最小,比不添加NBPE時(shí)分別減小了23.2%和27.9%。因?yàn)榕鹚狨ピ谀Σ吝^(guò)程中分解,在金屬表面形成由部分硼酸酯組成的含硼吸附層,且吸附能力很強(qiáng),可避免摩擦副間的直接接觸,從而減少摩擦與磨損[15]。由于含硼吸附層與反應(yīng)膜組成的復(fù)合邊界潤(rùn)滑膜起到更好的抗磨作用。添加劑的減摩性能與其自身的層狀結(jié)構(gòu)關(guān)系很大,硼酸酯與金屬表面形成易剪切的吸附層起到了“化學(xué)拋光”的作用[16],摩擦因數(shù)減小,且其層與層之間的排列方向與相對(duì)滑動(dòng)方向相平行,這使摩擦副的滑動(dòng)變得更容易。圖7所示為無(wú)添加劑與含0.15% (質(zhì)量分?jǐn)?shù))NBPE試油潤(rùn)滑下磨斑的 2D、3D 形貌圖以及垂 直于磨斑的剖面輪廓圖。由圖7可以看出,無(wú)添加劑潤(rùn)滑的磨斑表面有大量深的犁溝,由于摩擦表面生成的油膜抗剪切力很低,表面微凸體以及摩擦過(guò)程中產(chǎn)生的游離而堅(jiān)硬的磨屑粒子對(duì)鋼球表面進(jìn)行犁削;添加NBPE的試油潤(rùn)滑時(shí),磨斑表面的溝槽少且淺,表面相對(duì)光滑且分布均勻。

    圖6 添加NBPE磨斑的SEM與EDS譜分析 Fig.6 SEM and EDS of wear scar with additive NBPE

    圖7 兩種潤(rùn)滑條件下磨斑表面的2D、3D形貌以及垂直于磨斑的剖面輪廓圖 Fig.7 Optical micrographs((a1),(b1)),3D morphologies((a2),(b2)) and cross-section outline maps((a3),(b3)) of wear scars on steel balls with two lubricants: (a1),(a2),(a3) Without additive; (b1),(b2),(b3) With additive NBPE

    2.6 新型添加劑對(duì)鋼-銅摩擦副的磨損性能分析

    接觸壓力為0.2 MPa、轉(zhuǎn)速為200 r/min時(shí),在4種潤(rùn)滑條件下,銅-鋼摩擦副的摩擦因數(shù)隨磨損時(shí)間的變化曲線如圖8所示。從圖8可以看出,摩擦因數(shù)與添加劑的含量非線性相關(guān),當(dāng)潤(rùn)滑油中添加NBPE的含量0.15%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))時(shí),摩擦副的摩擦因數(shù)最小,其平均摩擦因數(shù)為0.112,比無(wú)添加劑潤(rùn)滑的條件下的平均摩擦因數(shù)0.276降低了59.4%。圖9所示為不同 質(zhì)量分?jǐn)?shù)的NBPE潤(rùn)滑條件下相應(yīng)的銅板磨損率。無(wú)添加劑潤(rùn)滑條件下試樣劇烈磨損;而添加0.15%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))NBPE潤(rùn)滑油,試樣磨損率明顯下降,比無(wú)添加劑潤(rùn)滑時(shí)的降低了45.22%。而NBPE的含量大于0.15%時(shí),活性元素含量過(guò)高,因化學(xué)作用直接侵蝕 金屬,在機(jī)械應(yīng)力作用下其吸附膜破裂而失效,導(dǎo)致材料磨損加劇[17]。

    圖8 銅-鋼摩擦副摩擦因數(shù)隨磨損時(shí)間的變化曲線 Fig.8 Variations of coefficient of friction of copper-steel friction pair with wearing time (Contact pressure 0.2 MPa; rotational speed (200±2) r/min; measured temperature 25 ℃; measured time 30 min)

    圖9 添加不同NBPE潤(rùn)滑條件下銅磨損率的變化 Fig.9 Variation of wear rate of copper under different lubricating conditions adding different NBPE

    2.7 銅磨痕的表面形貌

    圖10 所示為使用無(wú)添加劑與添加0.15%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的NBPE潤(rùn)滑油摩擦后的銅表面形貌。圖10(a)中,銅摩擦表面有明顯的犁溝與嚴(yán)重的擦傷。鋼的凸峰在光滑的銅表面產(chǎn)生剪切變形并不斷累積,在粘著磨損和磨粒磨損機(jī)制的交替作用下,在表面缺陷處產(chǎn)生應(yīng)力集中生成疲勞裂紋,正應(yīng)力循環(huán)導(dǎo)致裂紋不斷橫向擴(kuò)展,達(dá)到某臨界尺寸時(shí),裂紋上的材料斷裂以鱗片狀的形式剝落下來(lái),如圖10(c)所示。對(duì)圖10(c)的區(qū)域進(jìn)行能譜分析,其結(jié)果如圖10(d)所示,銅表面凹坑存在大量的碳元素,這進(jìn)一步驗(yàn)證了無(wú)添加劑時(shí),摩擦副間油膜的承載能力低,摩擦過(guò)程油膜迅速破裂,造成其劇烈磨損,磨損率最大(見(jiàn)圖9)。銅-鋼磨損過(guò)程是由微凸體變形、磨粒和微凸體犁溝以及表面粘著綜合作用的結(jié)果。從圖10(b)可以看出,隨著NBPE的添加,銅表面相對(duì)光滑,僅部分出現(xiàn)輕微的犁溝,處于邊界潤(rùn)滑狀態(tài),試樣表面的磨損程度得到明顯改 善。這主要是由于NBPE在摩擦過(guò)程中對(duì)其所承受的側(cè)向剪切力和法向載荷力等破壞力起支撐、轉(zhuǎn)移、分散和潤(rùn)滑作用[17],從而使銅的磨損減輕。

    圖10 銅摩擦磨損后的SEM像及其相應(yīng)區(qū)域的EDS分析 Fig.10 SEM images of copper after friction and wear with two lubricants and corresponding EDS analyses: (a) Without additive; (b) With additive NBPE; (c) Without additive; (d) Corresponding EDS analyses of area shown in (c)

    3 結(jié)論

    1) 利用分子動(dòng)力學(xué)理論設(shè)計(jì)制備的含氮磷硼酸酯NBPE是一種具有良好的熱穩(wěn)定性、水解穩(wěn)定性和優(yōu)異的極壓、抗磨性的潤(rùn)滑油添加劑;當(dāng)潤(rùn)滑油中添加0.15%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的NBPE時(shí),軋制油具有最佳的極壓、抗磨性能,其油膜強(qiáng)度提高了148%,磨斑直徑降低了23.2%,并在鋼-銅摩擦過(guò)程中,摩擦因數(shù)和銅磨損率分別降低59.4%和45.2%。

    2) 分子動(dòng)力學(xué)理論計(jì)算表明,氮磷硼酸酯在金屬表面有較高的吸附能,其在摩擦表面形成了由含硼吸附層、有機(jī)含氮金屬絡(luò)合物和磷酸鹽無(wú)機(jī)反應(yīng)膜組成的潤(rùn)滑膜,在摩擦過(guò)程中,對(duì)其所承受的側(cè)向剪切力和法向載荷力等破壞力起支撐、轉(zhuǎn)移、分散和潤(rùn)滑作用,這是提高含氮磷硼酸酯添加劑承載能力和減摩抗磨性能的根本原因。說(shuō)明采用分子動(dòng)力學(xué)的方法設(shè)計(jì)和選擇金屬加工用新型添加劑具有良好的應(yīng)用前景。

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