Ta/Pt雙底層Co/Ni多層膜的反?；魻栃?yīng)

俱海浪，李寶河，劉 帥，于廣華

(1 北京科技大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，北京100083; 2 北京工商大學(xué) 理學(xué)院，北京 102488)

?

Ta/Pt雙底層Co/Ni多層膜的反?；魻栃?yīng)

俱海浪1,2，李寶河2，劉 帥1，于廣華1

(1 北京科技大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，北京100083; 2 北京工商大學(xué) 理學(xué)院，北京 102488)

通過JGP560A型磁控濺射儀制備了一系列以Ta/Pt為底層的Co/Ni多層膜樣品，研究了多層膜中Pt緩沖層厚度、周期層中Co與Ni厚度以及多層膜周期數(shù)對樣品反?；魻栃?yīng)和磁性的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：逐漸增厚的Pt層可以使樣品的矯頑力增加，但是分流作用會導(dǎo)致樣品的霍爾電阻降低，通過比較確定Pt緩沖層的厚度為2nm；磁性層中Co和Ni都處于一定厚度范圍內(nèi)時，多層膜的霍爾回線才能具有良好的矩形度，當(dāng)厚度超出其特定范圍時，多層膜的矩形度會變差，經(jīng)過分析確定磁性層中Co和Ni的厚度為均0.4nm；磁性層的周期數(shù)對樣品的性能也有著顯著的影響，最終通過對周期數(shù)優(yōu)化獲得的最佳樣品結(jié)構(gòu)為Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm)，該樣品的霍爾回線矩形度非常好，霍爾信號明顯，該樣品總厚度在7nm以內(nèi)，可進(jìn)一步研究其在垂直磁納米結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用。

Co/Ni多層膜；反常霍爾效應(yīng)；垂直磁各向異性

反?；魻栃?yīng)是表征材料體系鐵磁態(tài)的重要工具，在磁性薄膜垂直磁各向異性方面的研究有著重要應(yīng)用[1-3]。反?；魻栃?yīng)物理起源有基于理想晶體能帶模型的內(nèi)稟機制[4]和基于外在雜質(zhì)、缺陷、聲子散射的外稟機制[5-10]，兩種機制都認(rèn)為電子的自旋軌道耦合是反常霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的主要原因。霍爾電阻率ρxy與外加磁場B的關(guān)系表達(dá)式為[11]：

ρxy=RoB+4πRSMS

其中Ro為正?；魻栂禂?shù)，RS為反?；魻栂禂?shù)，MS為材料的磁矩，通常RS大于Ro至少一個量級以上，且與溫度關(guān)系密切。ρxy與樣品磁矩的垂直分量成正比[12]，反?；魻栃?yīng)回線可反映出材料垂直磁結(jié)構(gòu)的磁化特征，可以通過曲線的矩形度和剩磁比來研究磁性薄膜的磁晶各向異性[13,14]。此外，材料的垂直磁各向異性與其自旋極化率密切相關(guān)，高的自旋極化率對應(yīng)高靈敏度。具有垂直磁各向異性的材料有Co(CoFe)/Pt(Ni,Pd)多層膜結(jié)構(gòu)[15-17]、L10FePt有序化結(jié)構(gòu)[18]等。

早期對多層膜結(jié)構(gòu)反常霍爾效應(yīng)的研究主要集中在鐵磁金屬及其合金上，隨著自旋電子學(xué)的發(fā)展，鐵磁與非磁多層膜結(jié)構(gòu)的反?；魻栃?yīng)研究多了起來，但對鐵磁層之間相互耦合多層膜結(jié)構(gòu)的反常霍爾效應(yīng)研究還很少。Co/Ni多層膜包含兩種鐵磁層Co和Ni，由于Co層與Ni層之間具有很強的垂直表面各向異性，在適當(dāng)條件下，通過實驗調(diào)控，使得Co層與Ni層均處于適當(dāng)?shù)暮穸葧r，Co/Ni多層膜的異性能可以克服退磁場的作用, 使其易磁化軸垂直于膜面，從而使得多層膜具備垂直磁各向異性。Co/Ni多層膜在自旋器件如磁性隨機存取、自旋轉(zhuǎn)移力矩及疇壁移動技術(shù)等方面的研究有著重要的應(yīng)用。Zhang等[19]對Co/Ni多層膜的熱穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，樣品的霍爾信號隨著溫度從低溫到室溫的升高而增大。多層膜的(111)織構(gòu)對應(yīng)垂直各向異性[20]，反映在樣品的霍爾回線上就是矩形度，但為了獲得良好(111)織構(gòu)，樣品的Pt底層偏厚，達(dá)到了32nm，這樣樣品在垂直磁納米結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用不利。

為了制備出更薄的、具有良好垂直磁各向異性的Co/Ni多層膜，本工作通過引入合適的緩沖層，調(diào)節(jié)Co/Ni多層膜中Pt底層厚度、Co層與Ni層的厚度以及改變周期數(shù)等方法來獲得易軸垂直于膜面的Co/Ni多層膜，制備出一系列具有垂直磁各向異性的Co/Ni多層膜樣品，并對其性能進(jìn)行了分析，并最終獲取了最佳樣品。

1 實驗

磁控濺射通過外加磁場將靶表面被加速離子轟擊出的二次電子限制在緊靠靶表面的區(qū)域內(nèi)，增加電子與氣體原子的碰撞，實現(xiàn)了低氣壓高產(chǎn)額，該方法除了制備金屬多層膜外，該方法還可制備NbSiN復(fù)合薄膜[21]、Ge/SiO2光學(xué)多層膜[22]等。

本研究所有樣品均采用直流磁控濺射法在玻璃基片上制備，所用設(shè)備為雙室五靶的JGP560A型超高真空多功能磁控濺射儀，系統(tǒng)本底真空壓強優(yōu)于2.0×10-5Pa，濺射氣體為氬氣(純度99.999%)，濺射氣壓為0.5Pa。濺射設(shè)備樣品臺帶自轉(zhuǎn)，制備樣品時，基片以1.7r/s的速率旋轉(zhuǎn)，以保證樣品的均勻性。靶材的濺射速率由Dektak150型臺階儀測定，分別為Ta 0.015nm/s, Pt 0.075nm/s, Co 0.047nm/s, Ni 0.042nm/s，樣品厚度均用nm表示。制備樣品具體結(jié)構(gòu)如表1所示。

表1 樣品編號及結(jié)構(gòu)

所有樣品用1nm厚Pt做保護(hù)層防止氧化。將制備好的樣品切成8mm×15mm的矩形薄片后用四探針法測量其霍爾回線，磁場方向垂直于膜面。

緩沖層對Co/Ni多層膜的性能具有極大影響。通常為了使多層膜獲得良好垂直磁各向異性，緩沖層都比較厚，但這樣會增大樣品的尺寸，對樣品后續(xù)的工藝設(shè)計不利。Pt常作為緩沖層來制備多層膜樣品，但對于Co/Ni多層膜，要使樣品具備垂直磁各向異性，往往需要的Pt底層較厚[19]。為了獲得厚度更小的多層膜樣品，本研究制備的Co/Ni多層膜采用Ta/Pt雙底層結(jié)構(gòu)，在樣品制備過程中先在玻璃基片上沉積厚度為2nm的Ta層。這是因為Ta界面比較平滑，Ta層的引入一方面起到緩沖作用，另一方面可以增強多層膜的(111)織構(gòu)，可以使樣品以較薄的Pt底層獲得良好的矩形度。

2 結(jié)果與討論

圖1為測得的樣品的霍爾回線，圖2為樣品的霍爾電阻和矯頑力隨各層厚度的變化曲線。首先研究的是S1系列樣品中，Pt厚度的變化對樣品性能的影響。從圖1(a)中可以看到，所測樣品均具有完好的矩形度和100%的剩磁比，但由于Pt層變厚時分流作用的增加導(dǎo)致樣品的霍爾電阻單調(diào)變小，如圖2(a)所示。樣品的霍爾電阻整體上偏小，最大值不到0.25Ω，可見樣品的霍爾信號較弱，這和周期數(shù)偏多有關(guān)；同時由于(111)織構(gòu)的增強，樣品的矯頑力單調(diào)增加，但變化不是很大。當(dāng)Pt厚度為2nm時，樣品的霍爾電阻最大，矯頑力也有較為理想的值，所以將Pt層厚度定為2nm，通過改變Ni層的厚度，以獲取霍爾電阻更大的樣品，同時為了獲得較大霍爾信號，將周期數(shù)改為1。

圖1 樣品的霍爾回線 (a)S1；(b)S2；(c)S3；(d)S4Fig.1 Hall loops of the samples (a)S1；(b)S2；(c)S3；(d)S4

圖2 樣品的霍爾電阻及矯頑力隨各層厚度的變化 (a)S1；(b)S2；(c)S3Fig.2 Variation of Hall resistance(RHall) and coercivity(HC) of the samples (a)S1；(b)S2；(c)S3

圖1(b)為改變S2系列樣品中Ni層厚度測得的霍爾回線，圖2(b)為S2系列樣品的霍爾電阻和矯頑力隨Ni層厚度tNi的變化?？梢钥闯?，隨著Ni層厚度的增加，樣品霍爾回線的矩形度和剩磁比均很好，所有樣品均具備垂直磁各向異性。從圖2(b)可以看出隨著Ni厚度的逐漸增加，樣品的霍爾電阻是單調(diào)減小的，當(dāng)Ni厚度為0.8時，霍爾電阻降至0.62Ω，可見霍爾信號隨著Ni厚度的增加而減弱；樣品的矯頑力在很小的范圍內(nèi)波動，變化不大。當(dāng)Ni厚度為0.4時樣品的霍爾電阻最大；將Ni層厚度定為0.4，改變Co層厚度，以制備更佳性能的樣品。

圖1(c)為改變S3系列樣品中Co層厚度測得的霍爾回線，圖2(c)為S3系列樣品的霍爾電阻和矯頑力隨Co層厚度tCo的變化。當(dāng)Co層厚度從0.2nm變化到0.5nm時，樣品的矩形度和剩磁比均很理想，樣品具備良好的垂直磁各向異性，當(dāng)Co層厚度增加到0.6nm時，樣品的磁矩開始傾斜，不再垂直于膜面。這是因為Co層太厚時多層膜體各向異性的影響超過了界面各向異性，從而導(dǎo)致反映磁矩垂直分量的霍爾回線變得傾斜。從圖2(c)可以看出當(dāng)樣品保持良好矩形度時，隨著Co層厚度的增加，樣品的矯頑力單調(diào)增加，這是因為Co變厚樣品的磁性增加而導(dǎo)致的。同時樣品的霍爾電阻有一定的波動，但總體呈下降趨勢。可見在Co/Ni多層膜中，只有當(dāng)磁性層中Co和Ni都處于一定厚度范圍內(nèi)時，多層膜才會具有明顯的垂直磁各向異性，當(dāng)Co和Ni的厚度超出特定厚度范圍時，多層膜結(jié)構(gòu)的垂直磁各向異性將會減弱。

當(dāng)Co層厚度為0.4nm時樣品的霍爾電阻比Co層厚度為0.2nm時略小，但矯頑力卻要大很多，且此時樣品的矩形度非常好，樣品具有較大的霍爾電阻和更為理想的矯頑力。磁性層中Co的厚度定為0.4nm后，最后研究周期性對樣品性能的影響，以便獲取性能最佳的樣品。

圖1(d)所示為確定了緩沖層Pt厚度，磁性層Co和Ni的厚度后，改變S4系列樣品中Co/Ni多層膜周期數(shù)測得的樣品霍爾回線。可以看出，當(dāng)n等于1時，樣品的霍爾電阻與矯頑力均達(dá)到最大值，隨著n的增加，樣品的霍爾電阻迅速減小，當(dāng)n等于3時，樣品的霍爾回線已經(jīng)傾斜，說明此時樣品的磁矩已經(jīng)不再垂直于膜面。最終獲得的最佳樣品結(jié)構(gòu)為：Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm)。

3 結(jié)論

(1)以Ta和Pt作為Co/Ni多層膜雙底層，通過對其各參數(shù)進(jìn)行調(diào)制，最終以較薄的底層使得樣品具備良好的矩形度和較強的霍爾信號。

(2)Co/Ni多層膜要獲得良好的矩形度和較強的霍爾信號，需對Co、Ni層厚度等參數(shù)進(jìn)行調(diào)制，使界面各向異性占據(jù)主導(dǎo)地位，從而使樣品的易磁化軸垂直于膜面。

(3)對以Ta和Pt為底層的Co/Ni多層膜樣品的反常霍爾效應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，得到了具有良好矩形度的最佳樣品： Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm)，該樣品的總厚度在7nm以內(nèi)，反常霍爾回線矩形度非常好，反常霍爾效應(yīng)也很明顯，可以進(jìn)一步研究其與器件的集成性，以開拓在磁納米結(jié)構(gòu)方面的應(yīng)用。

[1] MANGIN S, RAVELOSONA D, KATINE J A, et al. Current-induced magnetization reversal in nanopillars with perpendicular anisotropy[J]. Nature Mater, 2006, 3(5):210-215.

[2] MENG H, WANG J P. Spin transfer in nanomagnetic devices with perpendicular anisotropy[J]. Appl Phys Lett, 2006, 88 (17): 2506-2509.

[3] KOU S P, LU R, LIANG J Q, et al. An extended effective potential method with topological phase of spin tunneling[J]. Phys Lett, 2003,19(10):1525-1527.

[4] 馮春，于廣華，李寧，等. 利用Bi原子的調(diào)控作用制備快速有序的L10-FePt薄膜[J]. 稀有金屬，2012,36(3):419-423.

FENG C, YU G H, LI N, et al. Construction of L10-FePt films with fast ordering process based on manipulation of Bi atoms[J]. Rare Metals, 2012,36(3):419-423.

[5] KOHN W, LUTTINGER J M. Quantum theory of electrical transport phenomena[J]. Physical Review, 1957, 108(3):590-611.

[6] LUTTINGER J M.Theory of the Hall effect in ferromagnetic substances[J]. Physical Review, 1958, 112(3): 739-751.

[7] BERGER L. Side-jump mechanism for the Hall effect of ferromagnets[J]. Physical Review B, 1970, 2(11):4959-4963.

[8] SMIT J. Side-jump and side-slide mechanisms for ferromagnetic Hall effect[J]. Physical Review B, 1973, 8(5):2349-2350.

[9] BERGER L. Comment on side-jump and side-slide mechanisms for ferromagnetic Hall effect: a reply[J]. Physical Review B, 1973, 8(5):2351-2352.

[10] SMITH J. Account of scattering-independent contributions to the Hall conductivity in ferromagnets[J]. Physical Review B, 1976, 17(3): 1450-1452.

[11] MCGUIRE T R, GAMBINO R J, HANDLEY R C O. The Hall Effect and Its Applications[M]. New York: Plenum Publishing Corp, 1980. 137-139.

[12] ALPHEUS W, SMITH, SEARS R W. The Hall effect in permalloy[J]. Physical Review, 1929, 34(6):1467-1469.

[13] KARPLUS R, LUTTINGER J M. Hall effect in ferromagnetics[J], Physical Review, 1954, 95(5):1154-1160.

[14] 李寶河，黃閥，楊濤，等. 垂直取向FePt/Ag納米顆粒薄膜的結(jié)構(gòu)和磁性[J].物理學(xué)報，2005,54(8):3867-3871.

LI B H, HUANG F, YANG T, et al. Structure and magnetic properties of FePt/Ag nano-granular films with perpendicular magnetic anisotropy[J]. Acta Physica Sinica, 2005,54(8):3867-3871.

[15] CHEN W, BEAUJOUR J M L, LOUBENS G, et al. Spin-torque driven ferromagnetic resonance of Co/Ni synthetic layers in spin valves[J]. Appl Phys Lett, 2008,92(1):2507-2510.

[16] THIYAGARAJAH N, BAE S, JOO H W, et al. Effects of perpendicular anisotropy on the interlayer coupling in perpendicularly magnetized[Pd/Co]/Cu/[Co/Pd] spin valves[J].Appl Phys Lett, 2008,92(6):2504-2508.

[17] Van DIJKEN S, CROFTON M, CZAPKIEWIEZ M, et al. Magnetization reversal and field annealing effects in perpendicular exchange-biased Co/Pt multilayers and spin valves with perpendicular magnetization[J]. J Appl Phys, 2006,99(8):3901-3905.

[18] SEKI T, MITANI S, YAKUSHIJI K, et al. Spin-polarized current-induced magnetization reversal in perpendicularly magnetized L10-FePt layers[J]. Appl Phys Lett, 2006,88(17):2504-2508.

[19] ZHANG P, XIE K X, LIN W W, et al. Anomalous Hall effect in Co/Ni multilayers with perpendicular magnetic anisotropy[J]. Appl Phys Lett, 2014,104(8): 2404-2408.

[20] TSUNASHIMA S, HASEGAWA M, NAKAMURA K, et al. Perpendicular magnetic anisotropy and coercivity of Pd/Co and Pt/Co multilayers with buffer layers[J].Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 1991,93(1): 465-469.

[21] 喻利花，苑彩云，許俊華. 磁控濺射NbSiN復(fù)合膜的微結(jié)構(gòu)和性能[J].材料工程，2013,(7):35-39.

YU L H, YUAN C Y, XU J H. Microstructures and mechanical properties of magnetron sputtered NbSiN composite films[J]. Journal of Materials Engineering, 2013,(7):35-39.

[22] 彭潔，李子全，劉勁松，等. 退火溫度對Ge/SiO2多層膜的結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能的影響[J].材料工程，2014,(9):32-38.

PENG J, LI Z Q, LIU J S, et al. Effect of annealing temperature on structure and optical properties of Ge/SiO2multilayer films[J]. Journal of Materials Engineering, 2014,(9):32-38.

Extraordinary Hall Effect on Co/Ni Multilayers with Ta/Pt Underlayer

JU Hai-lang1,2，LI Bao-he2，LIU Shuai1，YU Guang-hua1

(1 School of Materials Science and Engineering，University of Science and Technology Beijing，Beijing 100083，China; 2 School of Science， Beijing Technology and Business University，Beijing 102488，China)

A series of Co/Ni multilayers with Ta/Pt underlayer were prepared by magnetron sputtering technique. The effect of Pt, Co, Ni thickness and the periodic number on the performance of anomalous Hall effect of Co/Ni multilayers was investigated. The results show that gradually thickened Pt layer leads to an increase in coercivity and lessening Hall resistance and the thickness of Pt is determined as 2nm. The multilayers have strong perpendicular anisotropy due to the thickness of Co and Ni in a certain range and the thickness of Co and Ni is tested as 0.4nm. Finally, through the optimization of the periodic number the best multilayer structure is acquired as Ta(2nm)Pt(2nm)Co(0.4nm)Ni(0.4nm)Co(0.4nm)Pt(1nm) for the rectangularity of its anomalous Hall loop is very good which shows that it has good perpendicular magnetic anisotropy and the total thickness is with in 7nm.

Co/Ni multilayers;anomalous Hall effect;perpendicular magnetic anisotropy

10.11868/j.issn.1001-4381.2015.11.004

O484.3

A

1001-4381(2015)11-0019-05

國家自然科學(xué)基金資助項目(11174020)

2014-09-23；

2014-12-29

于廣華(1972-)，男，教授，從事磁性薄膜材料研究，聯(lián)系地址：北京市海淀區(qū)北京科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院(100083)，E-mail：ghyu@mater.ustb.edu.cn