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    Pm摻ZnO電子結(jié)構(gòu)的第一原理研究

    2015-03-07 02:10:38林菁菁馬延年
    黑龍江科學(xué) 2015年3期
    關(guān)鍵詞:價帶導(dǎo)帶禁帶

    林菁菁,張 冰,李 聰,馬延年

    (牡丹江師范學(xué)院物理系,黑龍江 牡丹江 157011)

    ZnO在常溫下、正常狀態(tài)下為白色六方晶系結(jié)晶或粉末,不易溶于水,無特殊氣味。ZnO的禁帶寬度約為3.24eV,吸收波長約為384nm,以紫外光為主要吸收光,然而太陽光中紫外部分占有率不足4%,因此,純ZnO的太陽能利用率很低。為了提高ZnO材料的光催化活性,研究人員常通過摻雜改性的方式,制備長波極限更大的ZnO催化劑。由于稀土元素具有特殊的4fN6s2或4fN-15d16s2電子層結(jié)構(gòu),化學(xué)性質(zhì)非常活躍,從而備受研究人員矚目。Xu等[1]利用溶膠——凝膠法制備了稀土離子(RE=La3+,Ce3+,Er3+,Pr3+,Gd3+,Pm3+,Sm3+)摻雜納米TiO2薄膜,發(fā)現(xiàn)摻雜后光催化性有所提高,產(chǎn)生紅移現(xiàn)象。Wang等[2]研究Pm摻雜TiO2的光催化活性,發(fā)現(xiàn)Pm摻雜TiO2會提高其光催化活性,吸收光向長波可見光方向移動,產(chǎn)生紅移現(xiàn)象。李聰?shù)龋?]對Pr摻雜GaAs的改性機理進行了計算分析,發(fā)現(xiàn)稀土Pr顯著改變GaAs的電子結(jié)構(gòu),使其禁帶寬度變窄。

    然而目前,對稀土摻雜ZnO改性機理的研究尚不全面,基于前人工作,對Pm摻雜ZnO進行了第一性原理計算分析,得到了有意義的結(jié)果,這對ZnO光催化劑的制備具有一定的理論指導(dǎo)作用。

    1 計算模型和方法

    1.1 計算模型

    基于CASTEP建立了純ZnO(1×1×1)模型以及Pm-ZnO(2×2×2)模型,Pm摻雜位通過幾何優(yōu)化能量最低態(tài)確定,摻雜后一個Pm原子替位一個Zn原子構(gòu)成新的ZnO超胞。Pm的摻雜量為x=0.03125,對應(yīng)原子分?jǐn)?shù)為3.125at%。

    1.2 計算方法

    基于CASTEP 中的DFT 的平面波超軟贗勢方法(ultrasoft pseudopotentials,USP)[4],采取廣義梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)的PBE[[5]計算交換相關(guān)能,用USP方法[6]來描述電子之間的相互作用勢,Zn,O,Pm各原子的價電子組態(tài)分別為Zn-3s23p63d24s2,O-2s22p4,Pm-4f45s25p66s2。Pm-ZnO 超胞(x=0.03125)對應(yīng)的第一布里淵區(qū)k點為2X2X2。能量截斷半徑設(shè)置為Ecut=380eV,收斂精度都為每原子 1X10-5ev,內(nèi)應(yīng)力 0.05GPa,原子受力小于0.5eV/nm,公差偏移為5.0X10-5nm。

    2 結(jié)果和討論

    2.1 ZnO電子結(jié)構(gòu)分析

    對未摻雜ZnO單胞及Pm-ZnO進行優(yōu)化并計算能量,發(fā)現(xiàn)摻雜后的ZnO晶胞體積增大。這是因為Pm雜質(zhì)引入使得晶胞內(nèi)電子間排斥力增加,拉伸了原子間距,且Pm原子體積大于Zn原子,因此計算結(jié)果發(fā)現(xiàn),ZnO晶胞體積增大表明我們的工作是可靠的。

    Pm-ZnO的能帶結(jié)構(gòu)如圖1所示??v坐標(biāo)為能量,0點為費米能級。我們測出了純ZnO禁帶寬度為0.834eV。這個值與理論值有差距,這是由于GGA近似帶來的影響,可以用剪刀算符加以修正,然而本文主要進行相對值的比較,因此GGA近似并不影響對結(jié)果的討論。

    圖1 Pm-ZnO能帶結(jié)構(gòu)Fig.1 Pm-ZnO energy band structure

    對比電子態(tài)密度可知,ZnO價帶主要由O-2p態(tài)構(gòu)成,導(dǎo)帶主要由Zn-3d態(tài)構(gòu)成。Pm摻雜后,在禁帶區(qū)域產(chǎn)生雜質(zhì)能級。由圖1可知,Pm的引入使得原子間排斥力增加,使得導(dǎo)帶由能量1附近上移至1.5附近;價帶由0附近下降至-1附近,因此Pm的摻雜使得ZnO的原禁帶寬度增加。然而Pm的4f電子態(tài)在禁帶區(qū)域引入了雜質(zhì)能級,這使得價帶電子可進行分級躍遷至導(dǎo)帶,且價帶已經(jīng)與雜質(zhì)能級雜化耦合,因此實際禁帶寬度僅為0.691eV。所以,Pm的引入有效降低了ZnO的禁帶寬度,使價帶電子更易躍遷至導(dǎo)帶。

    2.2 吸收光譜分析

    對純ZnO和Pm-ZnO進行吸收光譜分析,如圖2所示??梢园l(fā)現(xiàn),摻雜后的吸收光譜明顯發(fā)生紅移,吸收限向紅光區(qū)移動,這是因為雜質(zhì)引入使得電子躍遷所需的能量減小,使得頻率較低的光也可激發(fā)電子。這一效應(yīng)有利于光催化材料活性的增強。

    圖2 吸收光譜圖Fig.2 Absorption of light spectrum

    3 結(jié)論

    通過第一性原理,計算了純ZnO和Pm-ZnO的電子結(jié)構(gòu)及吸收光譜,結(jié)果表明:摻雜后,Pm原子4f電子態(tài)產(chǎn)生的雜質(zhì)能級有效降低了ZnO的禁帶寬度,使得價帶電子可吸收較小能量的光分級躍遷至導(dǎo)帶,從而使得ZnO的吸收光譜發(fā)生紅移,提升了其光催化活性。

    [1] Xu A W,Gao Y,Liu H Q. Preparation,Characterization,and their Photocatalytic Activities of Rare-Earth-Doped TiO2Nanoparticles[J]. J.Catal,2002,(20):207..

    [2] Wang C,Ao Y H,Wang P F,et al. Controlled synthesis in large-scale of CdS mesospheres and photocatalytic activity[J]. Mater Lett,2010,(64):439-441..

    [3] 李聰,孫宵宵,于淼.Pr替位式摻雜GaAs光電性能的第一性原理研究[J].牡丹江教育學(xué)院學(xué)報,2014,(146):96.

    [4] Payne M C,Teter M P,Allan D C,et al. Joannopoulos J D. A based on the density functional theory (DFT) and the intermediate neglect of the differential overlap INDO method[J]. Rev. Mod. Phys,1992,(64):1045..

    [5] Perdew J P,Burke K. Emzerhof M Generalized gradient approximation made simple[J]. Phys. Rev. Lett,1996,(77):3865.

    [6] Vanderbilt D. Soft Self-consistent Pseudo Potential in a Generalized Eigenvalue Formalism[J]. Phys. Rev. B,1990,(41):7892.

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