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    高壓環(huán)境下高爐煤氣化學(xué)反應(yīng)機(jī)理敏感性分析及機(jī)理簡化

    2015-03-07 06:00:24楊詔李祥晟
    關(guān)鍵詞:基元煤氣高爐

    楊詔,李祥晟

    (西安交通大學(xué)葉輪機(jī)械研究所,710049,西安)

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    高壓環(huán)境下高爐煤氣化學(xué)反應(yīng)機(jī)理敏感性分析及機(jī)理簡化

    楊詔,李祥晟

    (西安交通大學(xué)葉輪機(jī)械研究所,710049,西安)

    為了解決數(shù)值研究過程中缺乏適用于高壓條件下高爐煤氣簡化機(jī)理的問題,利用敏感性分析方法、借助一維層流預(yù)混反應(yīng)器模型,分析了各基元反應(yīng)對(duì)燃燒速率的影響程度。通過選取敏感性較大的反應(yīng)并修正其在高壓條件下的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),將詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理簡化為一套適用于常壓至3 MPa燃燒環(huán)境下的18步簡化機(jī)理。采用簡化機(jī)理、GRI3.0機(jī)理和Davis機(jī)理分別對(duì)層流火焰速度、點(diǎn)火延遲和組分摩爾濃度等參數(shù)進(jìn)行了計(jì)算并與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明,在常壓及高壓條件下18步簡化機(jī)理獲得的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好,其為高壓條件下高爐煤氣等低熱值氣體燃燒特性的數(shù)值研究奠定了基礎(chǔ)。

    機(jī)理簡化;敏感性分析;高爐煤氣;反應(yīng)機(jī)理

    鋼鐵煉制會(huì)產(chǎn)生低熱值氣體,利用它不僅可以回收熱能,創(chuàng)造經(jīng)濟(jì)效益,還能降低污染排放,保護(hù)環(huán)境,因此燃?xì)廨啓C(jī)使用多元燃料的研究近年來受到了許多科研人員的重視。高爐煤氣的主要可燃成分是CO和H2及少量CH4,N2和CO2為不可燃惰性氣體,其詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理包含幾十種組分和上百步基元反應(yīng)。利用計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)軟件時(shí)需要對(duì)其中重要組分和反應(yīng)進(jìn)行簡化,因此研究高爐煤氣在燃?xì)廨啓C(jī)環(huán)境下的化學(xué)反應(yīng)敏感性并對(duì)機(jī)理進(jìn)行簡化意義重大。

    Ranzi等人給出了CO/H2/O2/N2的32步反應(yīng)機(jī)理,但該機(jī)理只適用于常壓至1 MPa范圍[1]。Davis等人對(duì)H2/CO的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了優(yōu)化,所獲得的機(jī)理不包含CH4組分,當(dāng)壓力高于15個(gè)大氣壓時(shí)會(huì)過高估計(jì)合成氣火焰速度[2]。Williams等人提出的針對(duì)合成氣反應(yīng)的San Diego簡化機(jī)理也均存在上述問題[3]。劉慧等人通過敏感性分析法得到了常壓下高爐煤氣的13步骨架機(jī)理,該機(jī)理同樣也不適用于高壓環(huán)境[4]。

    在對(duì)詳細(xì)化學(xué)動(dòng)力學(xué)機(jī)理進(jìn)行簡化的研究中,國內(nèi)外研究者采取了很多方法,常用的機(jī)理簡化方法包括敏感性分析方法、基于敏感性分析的主成分分析方法、準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)假設(shè)方法以及局部平衡假設(shè)法,其中敏感性分析法具有簡單、易操作、適應(yīng)性強(qiáng)等特點(diǎn)而得到廣泛應(yīng)用。

    本文采用敏感性分析方法進(jìn)行機(jī)理簡化。簡化所基于的詳細(xì)機(jī)理是GRI3.0機(jī)理,該機(jī)理在碳?xì)淙剂系娜紵芯恐械玫搅藦V泛應(yīng)用。通過對(duì)該機(jī)理進(jìn)行簡化,得到了一套適用于工業(yè)燃?xì)廨啓C(jī)燃燒環(huán)境下(壓力范圍通常為0.1~3 MPa)高爐煤氣的13組分18步的簡化機(jī)理。針對(duì)高壓(1~25個(gè)大氣壓)下GRI3.0機(jī)理出現(xiàn)計(jì)算精度下降的問題[5],本文參考Li等人的研究成果,對(duì)部分反應(yīng)常數(shù)進(jìn)行了高壓條件下的修正,修正方法為:首先收集高壓條件下某反應(yīng)的反應(yīng)常數(shù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),再應(yīng)用加權(quán)最小二乘法對(duì)這些數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,由此得到新的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)。本文機(jī)理中的部分反應(yīng)常數(shù)直接引用文獻(xiàn)[6]的結(jié)果。

    1 研究方法

    1.1 敏感性分析法

    敏感性的定義是計(jì)算結(jié)果對(duì)反應(yīng)參數(shù)變化的敏感程度[7]。本文通過分析主要組分反應(yīng)速率對(duì)基元反應(yīng)速率的敏感性,選取那些敏感性較大的反應(yīng),剔除敏感性較小的反應(yīng)來達(dá)到簡化的目的。

    局部敏感性分析的正交表達(dá)式為

    (1)

    式中:S代表敏感性系數(shù)矩陣;kj表示基元反應(yīng)j的反應(yīng)速率參數(shù);ci表示第i種組分的摩爾濃度;ci/kj為某一組分的生成速率對(duì)某個(gè)基元反應(yīng)速率常數(shù)的敏感性系數(shù)。正交敏感性系數(shù)反映了由參數(shù)kj的變化率引起ci的變化率。

    1.2 簡化原則

    本文參考文獻(xiàn)[8]原則提出機(jī)理簡化原則,步驟如下:①去除C3物質(zhì)(如C3H8等)及其基元反應(yīng);②計(jì)算敏感性并選取每種組分反應(yīng)速率對(duì)基元反應(yīng)影響較大的基元反應(yīng);③改變當(dāng)量比、溫度、壓力等邊界條件,重新計(jì)算敏感性并對(duì)步驟②中得到的結(jié)果進(jìn)行補(bǔ)充,每種主要組分取10步左右的基元反應(yīng);④在步驟②、③得到的反應(yīng)集合中去除那些僅出現(xiàn)一次且敏感性相對(duì)較小的反應(yīng),余下的反應(yīng)為初步的簡化機(jī)理;⑤對(duì)簡化機(jī)理的封閉性及性能進(jìn)行驗(yàn)證,驗(yàn)證通過后可得到最終簡化機(jī)理。

    2 簡化過程與驗(yàn)證

    2.1 反應(yīng)機(jī)理簡化過程

    本文基于了Chemkin中的一維層流預(yù)混反應(yīng)器模型,采用了表1所示高爐煤氣成分,氧化劑為空氣,燃料化學(xué)當(dāng)量比φ的范圍為0.5~2.0,反應(yīng)器內(nèi)壓力范圍為0.1~3.0 MPa,溫度為1 200~1 800 K。

    表1 高爐煤氣成分

    圖1給出了H2反應(yīng)速率敏感性分析的結(jié)果,其中:反應(yīng)R84、R38分別為典型鏈傳遞反應(yīng)和分支反應(yīng),其促進(jìn)了H2的消耗;反應(yīng)R116同樣對(duì)生成OH自由基有所幫助,其促進(jìn)了H2的分解;反應(yīng)R33、R87、R287的敏感性系數(shù)為正,它們都消耗了自由基(如H和OH),促使鏈載體銷毀,從而抑制了H2的消耗。

    圖1 H2反應(yīng)速率敏感性系數(shù)柱狀圖

    圖2為CH4反應(yīng)速率敏感性分析的結(jié)果,其中:反應(yīng)R98為CH4參與熱解的第一步反應(yīng),其促進(jìn)了CH4的氧化;反應(yīng)R98為分支鏈反應(yīng),同樣促進(jìn)了CH4的消耗;反應(yīng)R46、R84、R87、R99的敏感性系數(shù)為正,這些反應(yīng)的統(tǒng)一特點(diǎn)是消耗了H與OH自由基,促使鏈載體銷毀,抑制了CH4的氧化過程。

    圖2 CH4反應(yīng)速率敏感性系數(shù)柱狀圖

    圖3為CO反應(yīng)速率敏感性分析的結(jié)果,其中:反應(yīng)R38、R99、R120的敏感性系數(shù)為負(fù),反應(yīng)R99、R120均為消耗CO的反應(yīng),鏈傳遞反應(yīng)R38生成OH自由基的同時(shí)也促進(jìn)了CO的消耗;反應(yīng)R33、R36、R87的敏感性系數(shù)為正,與上述甲烷反應(yīng)類似,這些反應(yīng)消耗了H、OH自由基,促使鏈載體銷毀,抑制了CO的消耗。

    圖3 CO反應(yīng)速率敏感性系數(shù)柱狀圖

    圖4為H2O反應(yīng)速率敏感性分析的結(jié)果。H2O是反應(yīng)中的燃燒產(chǎn)物,敏感性系數(shù)的正、負(fù)與之前反應(yīng)物的敏感性系數(shù)意義相反,其中:反應(yīng)R12、R87、R99均消耗了自由基,敏感性系數(shù)為負(fù),從而抑制了H2O的生成;反應(yīng)R38、R84、R85、R120的敏感性系數(shù)為正,這些反應(yīng)均產(chǎn)生大量的自由基,促進(jìn)了H2O的生成。

    圖4 H2O反應(yīng)速率敏感性系數(shù)柱狀圖

    圖5為CO2反應(yīng)速率敏感性系數(shù)分析的結(jié)果,其中反應(yīng)速率敏感性較高的反應(yīng)主要有R36、R38、R85、R87、R99、R120等。由圖可知,促進(jìn)CO2生成的關(guān)鍵反應(yīng)有R38、R85、R99、R120,而抑制CO2生成的關(guān)鍵反應(yīng)有R36、R87、R116。

    圖5 CO2反應(yīng)速率敏感性系數(shù)柱狀圖

    綜合以上幾種主要組分的反應(yīng)速率敏感性系數(shù),最終整理得到簡化后的18步反應(yīng)機(jī)理,如表2所示,其中與壓力相關(guān)的反應(yīng)參數(shù)已參照文獻(xiàn)[6]中高壓條件下的擬合結(jié)果進(jìn)行了修正,其余反應(yīng)常數(shù)保持不變。在簡化過程中同時(shí)也需要考慮機(jī)理的封閉性,其中反應(yīng)R284是根據(jù)參考文獻(xiàn)[9]對(duì)CH3的反應(yīng)進(jìn)行的補(bǔ)充。反應(yīng)R87與反應(yīng)R287為具有相同的反應(yīng)方程但反應(yīng)機(jī)制不同的反應(yīng)。R33的條件是α=0.5、T″=1.0×10-30、T′=1.0×1030、εH2=3.0、εH2O=15.0、εCO=2.7、εCO2=5.4、εO2=1.1、εHe=1.2,同時(shí)分別受限于K∞、K0,K∞、K0分別表示反應(yīng)與壓力相關(guān)且在高壓極限、低壓極限時(shí)的反應(yīng)系數(shù),α、T″、T′為Chemkin中TROE公式的系數(shù),TROE公式可以對(duì)反應(yīng)級(jí)數(shù)進(jìn)行修正,ε為不同的第3體物質(zhì)對(duì)于反應(yīng)速率的影響參數(shù)。R85的條件為α=0.5、T″=1.0×10-30、T′=1.0×1030、εH2=2.0、εH2O=6.0、εCH4=2.0、εCO=1.5、εCO2=2.0。R12的條件為εH2=2.5、εH2O=12.0、εCO=1.9、εCO2=3.8、εAr=0.87。

    2.2 簡化機(jī)理驗(yàn)證

    為了驗(yàn)證18步簡化機(jī)理的準(zhǔn)確性,本文在不同工況下使用簡化機(jī)理計(jì)算了合成氣火焰的層流火焰速度和點(diǎn)火延遲等基本參數(shù),并分別與公開發(fā)表的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和完整機(jī)理的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比。

    圖6給出了常壓條件下、不同當(dāng)量比時(shí)高爐煤氣燃燒的層流火焰速度的比較結(jié)果,其中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[10-11]的結(jié)果。通過與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和多種機(jī)理的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較,可以發(fā)現(xiàn)常壓下、當(dāng)量比在0.7~1.3附近時(shí),簡化機(jī)理較為準(zhǔn)確地預(yù)測了高爐煤氣的層流火焰速度,且當(dāng)量比在0.7~1.2范圍內(nèi)優(yōu)于Davis機(jī)理。

    圖6 不同當(dāng)量比下高爐煤氣層流火焰速度比較

    圖7為CO/H2/O2混合氣在1MPa下、當(dāng)量比分別為0.3、1.0、1.5時(shí)的點(diǎn)火延遲計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較[12]。根據(jù)圖中所示的計(jì)算結(jié)果,18步簡

    化機(jī)理和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合較好,并且在1 000~1 100K溫度范圍內(nèi)的計(jì)算結(jié)果比Davis機(jī)理更接近于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

    圖7 不同溫度下點(diǎn)火延遲比較

    圖8為3MPa下一維柱塞流反應(yīng)器內(nèi)高爐煤氣反應(yīng)的18步簡化機(jī)理與Davis機(jī)理和完整機(jī)理計(jì)算結(jié)果的對(duì)比。

    通過比較主要組分的濃度在反應(yīng)器內(nèi)的變化,可以發(fā)現(xiàn)18步簡化機(jī)理與Davis機(jī)理以及完整機(jī)理的計(jì)算結(jié)果一致。簡化機(jī)理在3MPa下對(duì)于預(yù)測主要反應(yīng)成分的摩爾分?jǐn)?shù)是可信的。

    表2 18步簡化反應(yīng)機(jī)理

    注:A、m、Ea分別表示阿累尼烏斯形式下反應(yīng)的指前因子、溫度系數(shù)、活化能。

    圖8 詳細(xì)機(jī)理與簡化機(jī)理主要成分摩爾分?jǐn)?shù)比較

    3 結(jié) 論

    本文通過運(yùn)用敏感性分析法,對(duì)GRI3.0完整化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了簡化,得到了一套高爐煤氣適用于常壓至3 MPa下的18步簡化機(jī)理,計(jì)算了各描述火焰基本特征的參數(shù),如火焰?zhèn)鞑ニ俣?、點(diǎn)火延遲以及燃燒過程中組分摩爾分?jǐn)?shù)分布,并與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、已公開機(jī)理和完整機(jī)理的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較與分析。各計(jì)算結(jié)果均證實(shí)了本文所得到的簡化機(jī)理的可靠性,該簡化機(jī)理可以進(jìn)一步應(yīng)用到高爐煤氣燃燒特性的數(shù)值研究中。

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    (編輯 苗凌)

    Chemical Reaction Mechanism Sensitivity Analysis and Simplification of Blast Furnace Gas in Elevated Pressure Environment

    YANG Zhao,LI Xiangsheng

    (Institute of Turbomachinery, Xi’an Jiaotong University, Xi’an 710049, China)

    To solve the lack of reduced BFG (blast furnace gas) mechanism under elevated pressure in numerical simulation, the sensitivity of every elementary reaction to combustion rate is analyzed by the one dimensional laminar premixed reactor model. The steps with higher sensitivities are selected and the chemical kinetic parameters are revised. The detailed mechanism is then simplified to an 18-step skeletal mechanism which is specified to a 0.1-3 MPa combustion environment. The reduced 18-step mechanism is validated by computations of laminar flame speeds, ignition delay times and species concentration, and by comparisons with available experimental data and computational results from GRI3.0 mechanism and Davis mechanism. The result calculated by 18-step mechanism well coincides with the experimental data. The reduced mechanism is especially beneficial to combustion research of low calorific value fuels (like BFG) under high pressure.

    mechanism reduction; sensitivity analysis; blast furnace gas; reaction mechanism

    2015-01-04。

    楊詔(1990—),男,碩士生;李祥晟(通信作者),男,博士,講師。

    時(shí)間:2015-08-13

    10.7652/xjtuxb201511007

    TK47

    A

    0253-987X(2015)11-0039-05

    網(wǎng)絡(luò)出版地址:http:∥www.cnki.net/kcms/detail/61.1069.T.20150813.1016.010.html

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